CN105884376B - 一种硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法 - Google Patents
一种硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法 Download PDFInfo
- Publication number
- CN105884376B CN105884376B CN201610206078.8A CN201610206078A CN105884376B CN 105884376 B CN105884376 B CN 105884376B CN 201610206078 A CN201610206078 A CN 201610206078A CN 105884376 B CN105884376 B CN 105884376B
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- silica flour
- silicon nitride
- ceramic substrate
- slurry
- nitride ceramic
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 150
- 235000013312 flour Nutrition 0.000 title claims abstract description 75
- 239000000377 silicon dioxide Substances 0.000 title claims abstract description 75
- 229910052581 Si3N4 Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 51
- 239000000758 substrate Substances 0.000 title claims abstract description 47
- HQVNEWCFYHHQES-UHFFFAOYSA-N silicon nitride Chemical compound N12[Si]34N5[Si]62N3[Si]51N64 HQVNEWCFYHHQES-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 43
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 title claims abstract description 40
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 25
- 238000007766 curtain coating Methods 0.000 title claims abstract description 11
- 239000002270 dispersing agent Substances 0.000 claims abstract description 37
- 239000007767 bonding agent Substances 0.000 claims abstract description 27
- 239000004014 plasticizer Substances 0.000 claims abstract description 26
- 239000004359 castor oil Substances 0.000 claims abstract description 11
- 235000019438 castor oil Nutrition 0.000 claims abstract description 11
- ZEMPKEQAKRGZGQ-XOQCFJPHSA-N glycerol triricinoleate Natural products CCCCCC[C@@H](O)CC=CCCCCCCCC(=O)OC[C@@H](COC(=O)CCCCCCCC=CC[C@@H](O)CCCCCC)OC(=O)CCCCCCCC=CC[C@H](O)CCCCCC ZEMPKEQAKRGZGQ-XOQCFJPHSA-N 0.000 claims abstract description 11
- 229920002037 poly(vinyl butyral) polymer Polymers 0.000 claims abstract description 11
- 238000000498 ball milling Methods 0.000 claims description 49
- 239000002002 slurry Substances 0.000 claims description 45
- 239000012752 auxiliary agent Substances 0.000 claims description 31
- 238000005266 casting Methods 0.000 claims description 25
- 238000005238 degreasing Methods 0.000 claims description 24
- MCMNRKCIXSYSNV-UHFFFAOYSA-N ZrO2 Inorganic materials O=[Zr]=O MCMNRKCIXSYSNV-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 23
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 claims description 20
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 18
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims description 17
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims description 16
- 238000005245 sintering Methods 0.000 claims description 13
- 235000015895 biscuits Nutrition 0.000 claims description 10
- 238000001816 cooling Methods 0.000 claims description 10
- 238000001035 drying Methods 0.000 claims description 9
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 claims description 9
- 238000005303 weighing Methods 0.000 claims description 9
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 8
- 239000012298 atmosphere Substances 0.000 claims description 8
- 229910002804 graphite Inorganic materials 0.000 claims description 8
- 239000010439 graphite Substances 0.000 claims description 8
- 238000004321 preservation Methods 0.000 claims description 8
- ZIBGPFATKBEMQZ-UHFFFAOYSA-N triethylene glycol Chemical compound OCCOCCOCCO ZIBGPFATKBEMQZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 8
- 238000010792 warming Methods 0.000 claims description 4
- LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N Ethanol Chemical compound CCO LFQSCWFLJHTTHZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- GCDUWJFWXVRGSM-UHFFFAOYSA-N 2-[2-(2-heptanoyloxyethoxy)ethoxy]ethyl heptanoate Chemical compound CCCCCCC(=O)OCCOCCOCCOC(=O)CCCCCC GCDUWJFWXVRGSM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- 235000013339 cereals Nutrition 0.000 claims description 2
- 229910001404 rare earth metal oxide Inorganic materials 0.000 claims description 2
- CXMXRPHRNRROMY-UHFFFAOYSA-N sebacic acid Chemical compound OC(=O)CCCCCCCCC(O)=O CXMXRPHRNRROMY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims 2
- 229920000305 Nylon 6,10 Polymers 0.000 claims 1
- -1 dioctyl ester Chemical class 0.000 claims 1
- PZTAGFCBNDBBFZ-UHFFFAOYSA-N tert-butyl 2-(hydroxymethyl)piperidine-1-carboxylate Chemical compound CC(C)(C)OC(=O)N1CCCCC1CO PZTAGFCBNDBBFZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims 1
- 238000005452 bending Methods 0.000 abstract description 9
- 239000002994 raw material Substances 0.000 abstract description 6
- 238000010345 tape casting Methods 0.000 abstract description 6
- XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N Silicon Chemical compound [Si] XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 3
- 239000000654 additive Substances 0.000 abstract description 2
- 230000000996 additive effect Effects 0.000 abstract description 2
- 239000002245 particle Substances 0.000 abstract description 2
- 239000011863 silicon-based powder Substances 0.000 abstract description 2
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 2
- PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N Alumina Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[Al+3].[Al+3] PNEYBMLMFCGWSK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 12
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 12
- 229910003443 lutetium oxide Inorganic materials 0.000 description 11
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 10
- 125000001495 ethyl group Chemical group [H]C([H])([H])C([H])([H])* 0.000 description 7
- 229910017083 AlN Inorganic materials 0.000 description 5
- PIGFYZPCRLYGLF-UHFFFAOYSA-N Aluminum nitride Chemical compound [Al]#N PIGFYZPCRLYGLF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 description 5
- MIMDHDXOBDPUQW-UHFFFAOYSA-N dioctyl decanedioate Chemical compound CCCCCCCCOC(=O)CCCCCCCCC(=O)OCCCCCCCC MIMDHDXOBDPUQW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 5
- MNWFXJYAOYHMED-UHFFFAOYSA-N heptanoic acid Chemical compound CCCCCCC(O)=O MNWFXJYAOYHMED-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 4
- CMIHHWBVHJVIGI-UHFFFAOYSA-N gadolinium(III) oxide Inorganic materials [O-2].[O-2].[O-2].[Gd+3].[Gd+3] CMIHHWBVHJVIGI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 239000000463 material Substances 0.000 description 2
- 238000001000 micrograph Methods 0.000 description 2
- WWZKQHOCKIZLMA-UHFFFAOYSA-M octanoate Chemical compound CCCCCCCC([O-])=O WWZKQHOCKIZLMA-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- 229910052573 porcelain Inorganic materials 0.000 description 2
- OTEKOJQFKOIXMU-UHFFFAOYSA-N 1,4-bis(trichloromethyl)benzene Chemical compound ClC(Cl)(Cl)C1=CC=C(C(Cl)(Cl)Cl)C=C1 OTEKOJQFKOIXMU-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910003978 SiClx Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002253 acid Substances 0.000 description 1
- 230000002968 anti-fracture Effects 0.000 description 1
- 230000009286 beneficial effect Effects 0.000 description 1
- 229910010293 ceramic material Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000005520 cutting process Methods 0.000 description 1
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 1
- SZXQTJUDPRGNJN-UHFFFAOYSA-N dipropylene glycol Chemical compound OCCCOCCCO SZXQTJUDPRGNJN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 1
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 1
- 150000002148 esters Chemical class 0.000 description 1
- 235000019441 ethanol Nutrition 0.000 description 1
- 238000005286 illumination Methods 0.000 description 1
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 1
- 238000012986 modification Methods 0.000 description 1
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 1
- VLKZOEOYAKHREP-UHFFFAOYSA-N n-Hexane Chemical group CCCCCC VLKZOEOYAKHREP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Al]O[Al]=O TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 1
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010703 silicon Substances 0.000 description 1
- 238000006467 substitution reaction Methods 0.000 description 1
- 230000008646 thermal stress Effects 0.000 description 1
- 239000003981 vehicle Substances 0.000 description 1
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
- C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
- C04B35/58—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
- C04B35/584—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon nitride
- C04B35/591—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon nitride obtained by reaction sintering
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
- C04B35/622—Forming processes; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B2235/00—Aspects relating to ceramic starting mixtures or sintered ceramic products
- C04B2235/65—Aspects relating to heat treatments of ceramic bodies such as green ceramics or pre-sintered ceramics, e.g. burning, sintering or melting processes
- C04B2235/658—Atmosphere during thermal treatment
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Structural Engineering (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Ceramic Products (AREA)
Abstract
本发明公开了一种硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法，属于绝缘基板技术领域。本发明以硅粉和无机助烧添加剂为原料，以蓖麻油为分散剂，以聚乙烯醇缩丁醛为粘接剂，根据硅粉表面的化学状态和颗粒尺寸，加入有利于硅粉流延成型的增塑剂，制备出厚度可调、表面光滑、无裂纹以及无气孔的大面积生坯，将生坯经排胶后，通过高温烧结制备出热导率大于50W·m‑1·K‑1，抗弯强度大于600MPa，断裂韧性大于8MPa·m1/2的氮化硅陶瓷基板。
Description
技术领域
本发明属于绝缘基板技术领域，特别涉及一种硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法。
背景技术
近年来，高电压、大功率半导体模块和超大功率LED照明在各个工业领域获得越来越多的应用，而用于搭载功率半导体模块的绝缘基板广泛使用陶瓷材料。目前，在功率模块领域广泛使用的绝缘基板材料主要是氧化铝和氮化铝基板。其中，氧化铝基板的优势在于成本低，但力学性能和热导率偏低，常用于功率较低的模块。氮化铝基板具有高的热导率，常用于功率较大的模块。
然而，随着半导体模块的功率越来越大，工作电流也随之增加，使得具有不同热膨胀系数的陶瓷基板和金属电路板之间的热应力增加，导致陶瓷基板与金属结合处容易产生裂缝，甚至出现陶瓷基板的断裂。此外，当半导体功率模块使用在车辆等移动设施上，具体的使用工况存在复杂而又频繁的振动，容易导致陶瓷基板出现断裂。因此需要力学性能优良的陶瓷基板才能够保证大功率半导体模块的正常工作和使用寿命，从而提高其可靠性，在这点上，氮化铝和氧化铝都难以满足要求。
氮化硅陶瓷具有高的力学性能，其抗弯强度和断裂韧性是氮化铝和氧化铝的2～3倍，并且具有较高的热导率以及极好的热辐射性和耐热循环性，采用氮化硅陶瓷作为基板，能够确保电路板具有较大的挠度、抗折断强度和热传导性，从而保证大功率模块在使用过程中的可靠性。此外，由于氮化硅陶瓷基板具有极好的抗弯强度，与氮化铝或者氧化铝陶瓷基板相比而言，可以采用厚度较薄的氮化硅基板，进而使得热阻得到降低。
制备氮化硅陶瓷基板的方式主要有两种，一是先采用氮化硅粉体烧结出氮化硅陶瓷块体，再进行切割获得所需厚度的陶瓷基板，这种方法制备的氮化硅陶瓷基板成本高昂，如专利CN 1192989C所制备的氮化硅陶瓷基板。另外一种是采用氮化硅粉通过流延成型的方法制备氮化硅陶瓷基板，该方法无需经过机械切割，可以直接生产出所需厚度的氮化硅陶瓷基板，相对于烧结后再切割的方式而言，成本大幅度降低，如专利CN 103781742 A和专利CN 100398491C和CN 103922746 A所制备的氮化硅陶瓷基板。以上的氮化硅基板制备方式有一个共同的特征，即原料选用的是氮化硅粉，而原料采用氮化硅粉体一方面成本较高，另一方面由于存在氮化硅粉体的制备过程，容易引入一些不易确定的影响导致产品的一致性和良品率降低。对于氮化硅基板而言，降低其生产成本，提高生产过程的可控性是非常关键的问题，如果可以采用硅粉流延成型，直接制备氮化硅基板将有利于产品一致性的提高，同时较大幅度的降低生产成本。
发明内容
为克服现有技术的缺点与不足，本发明的首要目的在于提供一种硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法。本发明以硅粉为主要原料，采用流延法制备氮化硅基板。本发明以硅粉和无机助烧添加剂为原料，以蓖麻油为分散剂，以聚乙烯醇缩丁醛为粘接剂，根据硅粉表面的化学状态和颗粒尺寸，加入有利于硅粉流延成型的增塑剂，制备出厚度可调、表面光滑、无裂纹以及无气孔的大面积硅粉生坯，将生坯经排胶后，通过高温烧结制备出高力学性能、高热导率的氮化硅陶瓷基板。
本发明的目的通过下述技术方案实现：一种硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法，包括以下步骤：
(1)流延浆料的制备：①按配比称量硅粉、无机烧结助剂和分散剂，添加重量为无机物1.2-1.5倍的无水乙醇-丁酮共沸物，以氮化硅球为球磨介质进行第一次球磨；②往第一次球磨后的浆料中加入粘接剂和增塑剂，进行第二次球磨；③将第二次球磨后得到的浆料在真空度为0.1Pa的条件下脱泡，得到粘度合适的浆料；
(2)生坯的制备：将脱泡的浆料采用流延方法进行素坯成型，经过干燥后获得厚度为0.1mm～2.2mm的无气孔无裂纹表面光滑素坯，然后按照所需的要求进行裁切，在真空脱脂炉中进行真空排胶，获得脱脂后的生坯；
(3)烧结：将脱脂后的生坯放入石墨坩埚中，升温到1350℃～1420℃保温0.5-4小时，然后升温到1780℃～1950℃，保温2-5小时后，烧结期间的烧结气氛为1-50atm的氮气，然后降温到1600℃～1200℃，之后进行随炉冷却，获得机械性能优越的高热导率氮化硅陶瓷基板。
步骤(1)中所述的硅粉与无机烧结助剂的质量分数比例为4～100:1；
步骤(1)中所述的硅粉与分散剂的质量分数比例为40～60：1；
步骤(1)中所述的无机物为前述添加的硅粉、无机烧结助剂和分散剂；
步骤(1)中所述的硅粉与粘接剂的质量分数比例为9～20:1；
步骤(1)中所述的硅粉与增塑剂的质量分数比例为9～20:1。
步骤(1)中所述的硅粉的粒径为0.1μm～10μm，纯度为99％～100％。
步骤(1)中所述的无机烧结助剂为MgO、ZrO2和稀土氧化物的一种或多种。
步骤(1)中所述的分散剂为蓖麻油。
步骤(1)中所述的粘接剂为聚乙烯醇缩丁醛。
步骤(1)中所述的增塑剂三甘醇二异辛酸酯、三甘醇二正庚酸酯、二丙二醇二苯甲酸酯、癸二酸二辛酯中的一种或几种。
步骤(1)中所述的第一次球磨的时间优选为20小时。
步骤(1)中所述的第二次球磨的时间优选为24小时。
步骤(3)中所述的升温的升温速率为5℃/min～30℃/min，所述的降温的降温速率为1℃/min～20℃/min。
本发明相对于现有技术具有如下的优点及效果：
本发明用硅粉为主要原料采用流延成型，通过烧结制备出了高热导率、力学性能优越的氮化硅陶瓷基板，大幅度降低大面积氮化硅陶瓷基板的生产成本。
附图说明
图1是本发明实施例1获得的脱脂后的生坯的扫描电子显微镜照片图；
图2是本发明实施例2获得的氮化硅陶瓷基板的断面的扫描电子显微镜照片图。
具体实施方式
下面结合实施例及附图对本发明作进一步详细的描述，但本发明的实施方式不限于此。
实施例1
(1)流延浆料的制备：①按配比称量硅粉(d50＝4μm)、无机烧结助剂和分散剂；其中，无机烧结助剂为MgO,Lu2O3和ZrO2的混合物(MgO:Lu2O3:ZrO2＝2:8:3)，无机烧结助剂粉体与硅粉的比例为1:9；分散剂为蓖麻油，分散剂与硅粉的比例为1：50；添加重量为无机物(硅粉、无机烧结助剂和分散剂)1.2倍的无水乙醇-丁酮共沸物，以氮化硅球为球磨介质，混合球磨20小时；②往球磨后的浆料中加入粘接剂和环保型增塑剂；其中，塑剂为三甘醇二异辛酸酯，增塑剂与硅粉的比例1:8；粘接剂为聚乙烯醇缩丁醛，粘接剂与硅粉的比例为1:8；再次混合球磨24小时；③将球磨后得到的浆料在真空度为0.1Pa的条件下脱泡，得到粘度大约为20000mPa·s的浆料；
(2)生坯的制备：将除去气泡的浆料采用流延方法进行素坯成型，流延机刀口的高度为2mm，经过干燥后获得无气孔无裂纹的素坯，然后按照所需的要求进行裁切，在真空脱脂炉中进行真空排胶，获得脱脂后的生坯；脱脂后的生坯扫描电子显微镜图片如图1所示。
实施实例2
(1)流延浆料的制备：①按配比称量硅粉(d50＝4μm)、无机烧结助剂和分散剂；其中，无机烧结助剂为MgO,Lu2O3和ZrO2的混合物(MgO:Lu2O3:ZrO2＝2:8:3)，无机烧结助剂粉体与硅粉的比例为1:9；分散剂为蓖麻油，分散剂与硅粉的比例为1：50；添加重量为无机物(硅粉、无机烧结助剂和分散剂)1.2倍的无水乙醇-丁酮共沸物，以氮化硅球为球磨介质，混合球磨20小时；②往球磨后的浆料中加入粘接剂和环保型增塑剂；其中，塑剂为三甘醇二异辛酸酯，增塑剂与硅粉的比例1:8；粘接剂为聚乙烯醇缩丁醛，粘接剂与硅粉的比例为1:8；再次混合球磨24小时；③将球磨后得到的浆料在真空度为0.1Pa的条件下脱泡，得到粘度合适的浆料。
(2)生坯的制备：将除去气泡的浆料采用流延方法进行素坯成型，流延机刀口的高度为2mm，经过干燥后获得无气孔无裂纹的素坯，裁切成10cm*10cm的素坯，在真空脱脂炉中进行真空排胶，获得脱脂后的生坯。
(3)烧结：将脱脂后的生坯放入石墨坩埚中，以20℃/min的升温速率将温度升到1400℃保温2小时，然后以10℃/min的升温速率将温度升到1820℃，保温5小时后，以10℃/min的降温速率将温度降到1200℃，之后进行随炉冷却，整个过程烧结气氛为1atm的氮气，获得的氮化硅陶瓷基板热导率大于50W·m-1·K-1，断裂韧性大于7MPa·m1/2，抗弯强度大于600MPa，氮化硅陶瓷基板的断面扫描电子显微镜图片如图2所示。
实施实例3
(1)流延浆料的制备：①按配比称量硅粉(d50＝8μm)、无机烧结助剂和分散剂。其中，无机烧结助剂为MgO，Gd2O3和ZrO2的混合物(MgO:Lu2O3:ZrO2＝2:8:3)，无机烧结助剂粉体与硅粉的比例为1:9；分散剂为蓖麻油，分散剂与硅粉的比例为1：50。添加重量为无机物(硅粉、无机烧结助剂和分散剂)1.5倍的无水乙醇-丁酮共沸物，以氮化硅球为球磨介质，混合球磨20小时；②往球磨后的浆料中加入粘接剂和环保型增塑剂；其中，塑剂为三甘醇二正庚酸酯，增塑剂与硅粉的比例1:10；粘接剂为聚乙烯醇缩丁醛，粘接剂与硅粉的比例为1:10；再次混合球磨24小时；③将球磨后得到的浆料在真空度为0.1Pa的条件下脱泡，得到粘度合适的浆料；
(2)生坯的制备：将除去气泡的浆料采用流延方法进行素坯成型，流延机刀口的高度为2.5mm，经过干燥后获得无气孔无裂纹的素坯，然后按照所需的要求进行裁切，在真空脱脂炉中进行真空排胶，获得脱脂后的生坯；
(3)烧结：将脱脂后的生坯放入石墨坩埚中，以20℃/min的升温速率将温度升到1400℃保温2小时，然后以10℃/min的升温速率将温度升到1850℃，保温2小时后，以1℃/min的降温速率将温度降到1500℃，之后进行随炉冷却，烧结气氛为30atm的氮气，获得的Si3N4陶瓷基板热导率大于80W·m-1·K-1，断裂韧性大于9MPa·m1/2，抗弯强度大于700MPa。
实施实例4
(1)流延浆料的制备：①按配比称量硅粉(d50＝0.2μm)、无机烧结助剂和分散剂；其中，无机烧结助剂为MgO,Gd2O3和ZrO2的混合物(MgO:Lu2O3:ZrO2＝2:8:3)，无机烧结助剂粉体与硅粉的比例为1:9；分散剂为蓖麻油，分散剂与硅粉的比例为1：40；添加重量为无机物(硅粉、无机烧结助剂和分散剂)1.2倍的无水乙醇-丁酮共沸物，以氮化硅球为球磨介质，混合球磨20小时；②往球磨后的浆料中加入粘接剂和环保型增塑剂；其中，增塑剂为二丙二醇二苯甲酸酯和癸二酸二辛酯混合液(两者的质量分数为1:1)，增塑剂与硅粉的比例1:6；粘接剂为聚乙烯醇缩丁醛，粘接剂与硅粉的比例为1:10；再次混合球磨24小时；③将球磨后得到的浆料在真空度为0.1Pa的条件下脱泡，得到粘度合适的浆料；
(2)生坯的制备：将除去气泡的浆料采用流延方法进行素坯成型，流延机刀口的高度为0.8mm，经过干燥后获得无气孔无裂纹的素坯，然后按照所需的要求进行裁切，在真空脱脂炉中进行真空排胶，获得脱脂后的生坯；
(3)烧结：将脱脂后的生坯放入石墨坩埚中，以20℃/min的升温速率将温度升到1400℃保温2小时，然后以10℃/min的升温速率将温度升到1850℃，保温2小时后，以10℃/min的降温速率将温度降到1200℃，之后进行随炉冷却，整个过程烧结气氛为1atm的氮气，获得的Si3N4陶瓷基板热导率大于60W·m-1·K-1，断裂韧性大于7MPa·m1/2，抗弯强度大于600MPa。
实施实例5
(1)流延浆料的制备：①按配比称量硅粉(d50＝0.2μm)、无机烧结助剂和分散剂；其中，无机烧结助剂为MgO,Lu2O3和ZrO2的混合物(MgO:Lu2O3:ZrO2＝2:8:3)，无机烧结助剂粉体与硅粉的比例为1:9；分散剂为蓖麻油，分散剂与硅粉的比例为1：40；添加重量为无机物(硅粉、无机烧结助剂和分散剂)1.5倍的无水乙醇-丁酮共沸物，以氮化硅球为球磨介质，混合球磨20小时；②往球磨后的浆料中加入粘接剂和环保型增塑剂；其中，增塑剂为三甘醇二正庚酸酯和癸二酸二辛酯混合液(两者的质量分数为2:1)，增塑剂与硅粉的比例1:10；粘接剂为聚乙烯醇缩丁醛，粘接剂与硅粉的比例为1:6；再次混合球磨24小时；③将球磨后得到的浆料在真空度为0.1Pa的条件下脱泡，得到粘度合适的浆料；
(2)生坯的制备：将除去气泡的浆料采用流延方法进行素坯成型，流延机刀口的高度为2.8mm，经过干燥后获得无气孔无裂纹表面光滑的素坯，然后按照所需的要求进行裁切，在真空脱脂炉中进行真空排胶，获得脱脂后的生坯；
(3)烧结：将脱脂后的生坯放入石墨坩埚中，以20℃/min的升温速率将温度升到1400℃保温2小时，然后以10℃/min的升温速率将温度升到1900℃，保温2小时后，以5℃/min的降温速率将温度降到1200℃，之后进行随炉冷却，烧结气氛为9atm的氮气，获得的Si3N4陶瓷基板热导率大于70W·m-1·K-1，断裂韧性大于9MPa·m1/2，抗弯强度大于700MPa。
实施实例6
(1)流延浆料的制备：①按配比称量硅粉(d50＝10μm)、无机烧结助剂和分散剂；其中，无机烧结助剂为MgO,Gd2O3和ZrO2的混合物(MgO:Lu2O3:ZrO2＝2:8:3)，无机烧结助剂粉体与硅粉的比例为1:9；分散剂为蓖麻油，分散剂与硅粉的比例为1：50；添加重量为无机物(硅粉、无机烧结助剂和分散剂)1.5倍的无水乙醇-丁酮共沸物，以氮化硅球为球磨介质，混合球磨20小时；②往球磨后的浆料中加入粘接剂和环保型增塑剂；其中，增塑剂为三甘醇二正庚酸酯和癸二酸二辛酯混合液(两者的质量分数为2:1)，增塑剂与硅粉的比例1:10；粘接剂为聚乙烯醇缩丁醛，粘接剂与硅粉的比例为1:10；再次混合球磨24小时；③将球磨后得到的浆料在真空度为0.1Pa的条件下脱泡，得到粘度合适的浆料；
(2)生坯的制备：将除去气泡的浆料采用流延方法进行素坯成型，流延机刀口的高度为2.8mm，经过干燥后获得无气孔无裂纹表面光滑的素坯，然后按照所需的要求进行裁切，在真空脱脂炉中进行真空排胶，获得脱脂后的生坯；
(3)烧结：将脱脂后的生坯放入石墨坩埚中，以20℃/min的升温速率将温度升到1400℃保温2小时，然后以10℃/min的升温速率将温度升到1850℃，保温2小时后，以5℃/min的降温速率将温度降到1200℃，之后进行随炉冷却，烧结气氛为9atm的氮气，获得的Si3N4陶瓷基板热导率大于70W·m-1·K-1，断裂韧性大于8MPa·m1/2，抗弯强度大于700MPa。
实施实例7
(1)流延浆料的制备：①按配比称量硅粉(d50＝0.5μm)、无机烧结助剂和分散剂；其中，无机烧结助剂为MgO,Lu2O3和ZrO2的混合物(MgO:Lu2O3:ZrO2＝2:8:3)，无机烧结助剂粉体与硅粉的比例为1:9；分散剂为蓖麻油，分散剂与硅粉的比例为1：50；添加重量为无机物(硅粉、无机烧结助剂和分散剂)1.5倍的无水乙醇-丁酮共沸物，以氮化硅球为球磨介质，混合球磨20小时；②往球磨后的浆料中加入粘接剂和环保型增塑剂；其中，增塑剂为三甘醇二正庚酸酯和癸二酸二辛酯混合液(两者的质量分数为2:1)，增塑剂与硅粉的比例1:10；粘接剂为聚乙烯醇缩丁醛，粘接剂与硅粉的比例为1:6；再次混合球磨24小时；③将球磨后得到的浆料在真空度为0.1Pa的条件下脱泡，得到粘度合适的浆料；
(2)生坯的制备：将除去气泡的浆料采用流延方法进行素坯成型，流延机刀口的高度为0.8mm，经过干燥后获得无气孔无裂纹表面光滑的素坯，然后按照所需的要求进行裁切，在真空脱脂炉中进行真空排胶，获得脱脂后的生坯；
(3)烧结：将脱脂后的生坯放入石墨坩埚中，以20℃/min的升温速率将温度升到1400℃保温2小时，然后以10℃/min的升温速率将温度升到1850℃，保温2小时后，以5℃/min的降温速率将温度降到1200℃，之后进行随炉冷却，烧结气氛为9atm的氮气，获得的Si3N4陶瓷基板热导率大于70W·m-1·K-1，断裂韧性大于8MPa·m1/2，抗弯强度大于700MPa。
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。
Claims (5)
1.一种硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法，其特征在于：包括以下步骤：
(1)流延浆料的制备：①按配比称量硅粉、无机烧结助剂和分散剂，添加重量为硅粉、无机烧结助剂和分散剂混合物1.2-1.5倍的无水乙醇-丁酮共沸物，以氮化硅球为球磨介质进行第一次球磨；②往第一次球磨后的浆料中加入粘接剂和增塑剂，进行第二次球磨；③将第二次球磨后得到的浆料在真空度为0.1Pa的条件下脱泡，得到粘度合适的浆料；
(2)生坯的制备：将脱泡的浆料采用流延方法进行素坯成型，经过干燥后获得厚度为0.1mm～2.2mm的无气孔无裂纹表面光滑素坯，然后按照所需的要求进行裁切，在真空脱脂炉中进行真空排胶，获得脱脂后的生坯；
(3)烧结：将脱脂后的生坯放入石墨坩埚中，升温到1350℃～1420℃保温0.5-4小时，然后升温到1780℃～1950℃，保温2-5小时后，烧结期间的烧结气氛为1-50atm的氮气，然后降温到1600℃～1200℃，之后进行随炉冷却，获得机械性能优越的高热导率氮化硅陶瓷基板；
步骤(1)中所述的硅粉与无机烧结助剂的质量分数比例为4～100:1；
步骤(1)中所述的硅粉与分散剂的质量分数比例为40～60：1；
步骤(1)中所述的硅粉与粘接剂的质量分数比例为9～20:1；
步骤(1)中所述的硅粉与增塑剂的质量分数比例为9～20:1；
所述的无机烧结助剂为MgO、ZrO2和稀土氧化物的一种或多种；
所述的分散剂为蓖麻油；
所述的粘接剂为聚乙烯醇缩丁醛；
所述的增塑剂为三甘醇二异辛酸酯、三甘醇二正庚酸酯、二丙二醇二苯甲酸酯、癸二酸二辛酯中的一种或几种。
2.根据权利要求1所述的硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法，其特征在于：步骤(1)中所述的硅粉的粒径为0.1μm～10μm，纯度为99％～100％。
3.根据权利要求1所述的硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法，其特征在于：步骤(1)中所述的第一次球磨的时间为20小时。
4.根据权利要求1所述的硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法，其特征在于：步骤(1)中所述的第二次球磨的时间为24小时。
5.根据权利要求1所述的硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法，其特征在于：步骤(3)中所述的升温的升温速率为5℃/min～30℃/min，所述的降温的降温速率为1℃/min～20℃/min。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN201610206078.8A CN105884376B (zh) | 2016-04-01 | 2016-04-01 | 一种硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN201610206078.8A CN105884376B (zh) | 2016-04-01 | 2016-04-01 | 一种硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN105884376A CN105884376A (zh) | 2016-08-24 |
| CN105884376B true CN105884376B (zh) | 2018-09-07 |
Family
ID=57012671
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN201610206078.8A Active CN105884376B (zh) | 2016-04-01 | 2016-04-01 | 一种硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN105884376B (zh) |
Families Citing this family (14)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2651861C1 (ru) * | 2016-11-03 | 2018-04-24 | Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Московский авиационный институт (национальный исследовательский университет)" | Способ получения изделий на основе нитрида кремния |
| CN106631039A (zh) * | 2016-11-04 | 2017-05-10 | 广东工业大学 | 一种氮化硅陶瓷基板的制备方法 |
| CN106631042B (zh) * | 2017-01-23 | 2018-02-13 | 威海圆环先进陶瓷股份有限公司 | 制作氮化硅陶瓷电路基板的生产工艺 |
| CN107311666A (zh) * | 2017-05-23 | 2017-11-03 | 福建华清电子材料科技有限公司 | 低温共烧陶瓷基板的成型与烧结方法 |
| CN108558411B (zh) * | 2018-05-31 | 2020-04-28 | 广东工业大学 | 一种Si3N4陶瓷及其制备方法 |
| CN111122394B (zh) * | 2018-10-31 | 2021-06-08 | 横店集团东磁股份有限公司 | 一种分析铁氧体浆料流延中颗粒形成原因的方法 |
| CN111253162B (zh) * | 2019-02-22 | 2022-04-05 | 浙江多面体新材料有限公司 | 一种制备高强高韧高热导率氮化硅陶瓷的方法 |
| CN110920191B (zh) * | 2019-08-23 | 2022-04-29 | 江苏集萃先进高分子材料研究所有限公司 | 一种高辐射制冷效果的衣用非编织性材料的制备方法 |
| CN112830797B (zh) * | 2021-01-20 | 2021-11-02 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种高热导、净尺寸氮化硅陶瓷基片的制备方法 |
| CN113307631B (zh) * | 2021-05-13 | 2022-08-23 | 广东工业大学 | 一种无压烧结制备高综合性能氮化硅陶瓷的方法 |
| CN113773092A (zh) * | 2021-08-17 | 2021-12-10 | 广东工业大学 | 氮化硅陶瓷基板生坯及其制备方法、陶瓷基板 |
| CN115028461A (zh) * | 2022-05-31 | 2022-09-09 | 浙江多面体新材料有限公司 | 一种硅粉流延成型制备高导热氮化硅陶瓷基片的方法 |
| CN115611639B (zh) * | 2022-12-19 | 2023-03-21 | 江苏富乐华功率半导体研究院有限公司 | 一种硅片流延浆料及硅片成型方法 |
| CN116639985B (zh) * | 2023-06-07 | 2024-05-28 | 湖南湘瓷科艺有限公司 | 一种高导热率氮化硅陶瓷基板及其应用 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN103922746A (zh) * | 2014-04-21 | 2014-07-16 | 哈尔滨工业大学 | 一种水基流延成型制备致密氮化硅陶瓷材料及致密异形氮化硅陶瓷材料的方法 |
| CN105254306A (zh) * | 2015-09-30 | 2016-01-20 | 西北工业大学 | 一种高导热氮化硅陶瓷的制备方法 |
-
2016
- 2016-04-01 CN CN201610206078.8A patent/CN105884376B/zh active Active
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN103922746A (zh) * | 2014-04-21 | 2014-07-16 | 哈尔滨工业大学 | 一种水基流延成型制备致密氮化硅陶瓷材料及致密异形氮化硅陶瓷材料的方法 |
| CN105254306A (zh) * | 2015-09-30 | 2016-01-20 | 西北工业大学 | 一种高导热氮化硅陶瓷的制备方法 |
Non-Patent Citations (2)
| Title |
|---|
| A Tough Silicon Nitride Ceramic with High Thermal Conductivity;You Zhou et al.;《ADVANCED MATERIALS》;20111231;第23卷;第4563~4567页 * |
| 氮化硅流延膜的制备;陈殿营 等;《硅酸盐通报》;20031231(第6期);第71~74页 * |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN105884376A (zh) | 2016-08-24 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| CN105884376B (zh) | 一种硅粉流延制备氮化硅陶瓷基板的方法 | |
| CN102826853B (zh) | 一种高强度氮化铝陶瓷基板及其制造方法 | |
| JP5673106B2 (ja) | 窒化珪素基板の製造方法、窒化珪素基板、窒化珪素回路基板および半導体モジュール | |
| CN109467453B (zh) | 一种具有特征微观结构的荧光陶瓷及其制备方法和应用 | |
| KR100912641B1 (ko) | 질화물 소결체 및 그 제조 방법 | |
| CN113200747B (zh) | 一种低温烧结的氮化铝陶瓷材料、氮化铝流延浆料及应用 | |
| JP6697363B2 (ja) | 半導体製造装置用部材、その製法及びシャフト付きヒータ | |
| CN102531392B (zh) | 一种低温共烧陶瓷材料及其制备方法 | |
| CN105948723A (zh) | 一种氧化铝微波介质陶瓷及其制备方法 | |
| CN103803968B (zh) | 一种中低介电常数低温共烧陶瓷材料及其制备方法 | |
| JP2013032265A (ja) | 半導体装置用アルミナジルコニア焼結基板及びその製造方法 | |
| CN113307631B (zh) | 一种无压烧结制备高综合性能氮化硅陶瓷的方法 | |
| KR20200021019A (ko) | 질화물 세라믹스 활성금속 브레이징 기판의 제조방법 | |
| WO2019235593A1 (ja) | 板状の窒化ケイ素質焼結体およびその製造方法 | |
| CN115028461A (zh) | 一种硅粉流延成型制备高导热氮化硅陶瓷基片的方法 | |
| CN113213894A (zh) | 一种高纯氧化铝陶瓷基板及其制备工艺 | |
| US11319254B2 (en) | Aluminum nitride sintered body and method for producing same | |
| JP2015164184A (ja) | 窒化珪素質基板およびこれを備える回路基板ならびに電子装置 | |
| CN116283251B (zh) | 一种氧化铝陶瓷及其制备方法与应用 | |
| JP2018184316A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 | |
| JP2012111671A (ja) | 窒化アルミニウム焼結体加工物の製造方法 | |
| KR20190023485A (ko) | 질화알루미늄 소결체 및 이의 제조방법 | |
| JP2018070436A (ja) | 窒化ケイ素焼結体の製造方法 | |
| CN103951194B (zh) | 一种水基流延成型制备mas系微晶玻璃电子基板的方法 | |
| KR100421435B1 (ko) | 고강도.고열전도성 히터용 세라믹 기판 및 그 제조방법 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| TR01 | Transfer of patent right |
Effective date of registration: 20210922 Address after: 130000 building F2, phase 2-1, Beihu science and Technology Industrial Park, Beihu science and Technology Development Zone, Changchun City, Jilin Province Patentee after: JILIN CHANGYU TETAO NEW MATERIAL TECHNOLOGY Co.,Ltd. Address before: 510062 Dongfeng East Road, Yuexiu District, Guangzhou, Guangdong 729 Patentee before: GUANGDONG University OF TECHNOLOGY |
|
| TR01 | Transfer of patent right | ||
| PE01 | Entry into force of the registration of the contract for pledge of patent right |
Denomination of invention: A method for preparing silicon nitride ceramic substrates by silicon powder casting Granted publication date: 20180907 Pledgee: National Development Bank of China Jilin branch Pledgor: JILIN CHANGYU TETAO NEW MATERIAL TECHNOLOGY CO.,LTD. Registration number: Y2024220000108 |
|
| PE01 | Entry into force of the registration of the contract for pledge of patent right |