CN105765185A - 操作内燃机的排气净化系统的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种操作用于净化内燃机排气的排气净化系统(1)的方法，其中，在诊断工作中，在采用稀燃工作模式及采用富燃工作模式的内燃机的彼此紧接的工作阶段内，借由对第一排气传感器(S1)和第二排气传感器(S2)的信号进行评价，确定氨?SCR?催化器(7)的氨存储能力、氮氧化物储存催化器(8)的氧存储能力以及可选的氮氧化物储存催化器(8)的氮氧化物存储能力。

Description

操作内燃机的排气净化系统的方法
技术领域
本发明涉及一种操作内燃机的排气净化系统的方法，所述内燃机可以在空气过量的稀燃工作模式中工作，在空气缺乏的富燃工作模式中工作。
背景技术
EP0878609A2提出一种内燃机，其可以在空气过量的稀燃工作模式中工作，在空气缺乏的富燃工作模式中工作。在一种实施方式中，此内燃机包括排气净化系统，其中在排气流的方向上相继布置有氨形成催化(转化)器、具有氨(NH3)存储能力的氨选择性催化还原(SCR)催化(转化)器以及氮氧化物存储催化(转化)器。氮氧化物存储催化器具有能够在内燃机的稀燃工作条件下存储排气中所含的氮氧化物(NOx)的特性。在富燃工作条件下，在NOx存储催化器中所存储的NOx借由排气中所含起还原作用的成分得到还原，由此使NOx存储催化器再生。此外，在富燃工作条件下，排气中所含的NOx因与起还原作用的排气成分在NH3形成催化器处发生反应而至少部分还原成NH3，并且将如此形成的NH3存储在下游的NH3-SCR催化器中。如果内燃机在稀燃工作模式中工作，则排气中所含的NOx不仅因与NH3-SCR催化器中所存储的NH3发生还原反应而且还因储于NOx存储催化器中而能从排气中移除。通过这种方式，与仅采用NOx存储催化器相比，NOx的脱硝有所提高。
发明内容
本发明的目的是，提出一种操作上述类型的排气净化系统的方法，该方法能够从内燃机排气中尽可能完全移除有害物质。
本发明用以达成上述目的的解决方案为权利要求1的特征。
根据本发明的方法应用于内燃机的排气净化系统，所述内燃机可以在空气过量的稀燃工作模式中工作，在空气缺乏的富燃工作模式中工作。排气净化系统在排气的流动方向上包括相继布置的在还原条件下进行催化可将排气中所含的NOx至少部分还原成NH3的NH3形成催化器、第一排气传感器、带有NH3存储能力的NH3-SCR催化器、在NH3-SCR催化器下游紧接的带有氧(O2)存储能力和NOx存储能力的氮氧化物储存催化器以及第二排气传感器。采用分别能够发射与排气的NOx含量相关的第一信号以及与排气的λ值相关的第二信号的排气传感器作为第一排气传感器和第二排气传感器。在此，λ值通常指向内燃机供给的空气和燃料(发动机λ值)相对于1.0的化学计量的λ值或者所产生排气的氧化及还原电势(排气λ值)的比值。在诊断工作中，在内燃机采用稀燃工作模式及采用富燃工作模式的彼此紧接的工作阶段内，借由对第一排气传感器和第二排气传感器的信号进行评价，确定NH3-SCR催化器的NH3存储能力、NOx储存催化器的氧存储能力(OSC＝OxygenStorageCapacity(氧存储能力))以及可选的NOx储存催化器的NOx存储能力。在催化器中存储O2、NOx或NH3在此可理解为可逆存储。也就是说，已存储的O2、NOx或NH3能够通过与相应的排气组分发生反应而再次从催化器中除去。而在通常情况下，也可以其他方式使在NH3-SCR催化器中所存储的NH3以及在NOx存储催化器中所存储的NOx脱附，例如进行热脱附。
发明人认识到，为达成全面、高效且彻底的排气净化，采用具有富燃工作模式及稀燃工作模式的内燃机在正常工作运行中进行交替工作期间，采用具有富燃工作模式和稀燃工作模式的内燃机的工作阶段的持续时间需与NOx储存催化器及NH3-SCR催化器的存储特性相协调。在协调不足的情况下，可能出现NOx、HC、CO及NH3的非期望的残余物排放。本发明的发明人尤其认识到，富燃工作阶段与NH3-SCR催化器的NH3存储能力缺乏协调可能导致影响气候的笑气/一氧化二氮(N2O)的非期望的二次排放。亦即，倘若因持久的富燃工作阶段而形成大量的NH3并且存储于NH3-SCR催化器中，则会导致NH3从NH3-SCR催化器中逸漏。而流入NOx储存催化器中的NH3又会在NOx储存催化器中被氧化成N2O。根据本发明确定NH3-SCR催化器的NH3存储能力并且确定NOx储存催化器的OSC及可选的NOx存储能力，使富燃工作阶段及稀燃工作阶段的持续时间与NH3-SCR催化器及NOx存储催化器的存储特性实现最佳匹配，由此能够在最大程度上避免上述二次排放。
经证实，在特别有利的方案中，为确定NH3-SCR催化器及NOx存储催化器的存储特性，在NH3形成催化器与NH3-SCR催化器之间或在NOx存储催化器之后设置排气传感器，排气传感器能够分别至少与排气的NOx含量相关的第一信号以及与排气λ值相关的第二信号。排气传感器包括可触及排气的测量单元，其中能够产生相应的信号。在优选情况下，设置集成式排气传感器，其不仅能发射与排气的NH3含量和/或NOx含量相关的信号，还能发射与排气的λ值相关的信号。然而，针对第一排气传感器和/或第二排气传感器，还能够为排气的每一组分设置单独选择的敏感性的传感器，而这却并非优选的理由在于设备成本高昂。借助介于NH3形成催化器与NH3-SCR催化器之间以及处于NOx存储催化器下游的排气传感器，稀燃工作模式及富燃工作模式中各阶段的持续时间受到控制。对此，由电子控制单元对排气传感器的输出信号进行评价。
通常情况下通过确定催化器的存储特性而间歇性进行诊断工作特别有利，其原因在于催化器的存储能力值可能受限于时效性的变化。如果确定了当前存储能力值，则能够在稀燃工作模式及富燃工作模式中的工作阶段正常变换的情况下，各阶段的持续时间从最佳的排气净化意义上而言与催化器视情况变化的存储能力特征值相匹配。尤其为免在NOx存储催化器处形成一氧化二氮，在有利的方案中应了解并考虑NH3-SCR催化器的当前NH3存储能力，因为借助第二排气传感器无法或至少不能准确检测出一氧化二氮。内燃机在NH3形成催化器处形成NH3的富燃工作模式中工作的持续时间则可根据NH3-SCR催化器的当前NH3存储能力的耗用程度来确定。
正如经证实，诸如在本方案的有利设置中，倘若在NH3-SCR催化器与NOx存储催化器之间省除另外的排气传感器，NOx存储催化器的OSC则仅是在诊断工作中可直接确定的针对前后紧接布置的NH3-SCR催化器及氮氧化物储存催化器的串列组合的存储能力特性值。这归因于NOx存储催化器具有OSC，而NH3-SCR催化器则不具OSC。与之相对，在排气净化系统的这种实施方式中无法直接单独确定NH3-SCR催化器的NH3存储能力及NOx存储催化器的NOx存储能力。而这又归因于通常情况下无法辨别NOx是因与NH3-SCR催化器中所存储的NH3发生还原反应还是因储于NOx存储催化器的NOx存储材料中而从排气中除去。针对NOx存储催化器的OSC及NOx存储能力而言，同样可确定和值。
由此在本发明实施方案的设置中，在诊断工作中确定NOx存储催化器的OSC与NOx存储能力的第一存储能力和值以及NOx存储催化器的NOx存储能力与NH3-SCR催化器的NH3存储能力的第二存储能力和值，借由对已确定的OSC与第一储能力和值和第二存储能力和值进行运算，确定NH3-SCR催化器的NH3存储能力。
OSC及NOx存储能力指明，NOx存储催化器的各存储材料内在各自条件下能够存储多少摩尔或多大质量的O2或NO。由于氧化一摩尔CO或H2需要半摩尔O2及一摩尔NO，故OSC及第一存储能力和值可以例如分别按比例换算为CO当量或H2当量。在这样情况下，第一存储能力和值借由NOx存储催化器的OSC及NOx存储能力的CO或H2当量之和来赋值。NH3存储能力和NOx存储能力以及第二存储能力和值能够例如分别以N2当量来赋值。
在本发明的另一实施方案的设置中，为在诊断工作中确定NOx存储催化器的NOx存储能力，确定NOx存储催化器的OSC及NOx存储能力的第一存储能力和值，并且借由对所确定的OSC与第一存储能力和值进行运算，确定NOx存储催化器的NOx存储能力。
为直接确定NOx存储催化器的OSC，在本发明的另一实施方案中，在诊断工作中，内燃机在第一方法步骤中一直以富燃工作模式工作，直至NH3-SCR催化器的NH3存储能力因吸纳在富燃工作模式中于NH3形成催化器处形成并且随排气带入NH3-SCR催化器中的NH3而至少基本耗尽，并且NOx存储催化器至少基本释放(以可逆方式)存储的NOx和O2，在紧随的第二方法步骤中，将内燃机工作变换成稀燃工作模式，由第一排气传感器的显示从富燃向稀燃变换的第二信号与第二排气传感器的显示从富燃向稀燃变换的第二信号之间的时滞确定NOx存储催化器的OSC。
为确定第二存储能力和值，在本发明的另一实施方案中，在诊断工作中，内燃机在第一方法步骤中一直在富燃工作模式中工作，直至NH3-SCR催化器的NH3存储能力因吸纳在富燃工作模式中于NH3形成催化器处形成的并且随排气带入NH3-SCR催化器的NH3而至少基本耗尽，并且NOx存储催化器至少基本释放(以可逆方式)存储的NOx和O2，在紧随的第二方法步骤中，将内燃机工作变换成稀燃工作模式，并且在第三方法步骤中，内燃机一直在稀燃工作模式中工作，直至NOx存储催化器的NOx存储能力因存储随排气带入NOx存储催化器中的NOx而至少基本耗尽。此后由在第三方法步骤的时间段上对第一排气传感器和第二排气传感器的第一信号进行积分用于确定第二存储能力和值。
为确定第一存储能力和值，在本发明的另一实施方案中，从内燃机的稀燃工作方式出发，随着NOx存储催化器的NOx存储能力至少大体上耗尽，将内燃机工作变换成富燃工作模式并且持续保持富燃工作模式，直至第二排气传感器的第二信号显示从稀燃变换到富燃。此后至少由第一排气传感器的显示从稀燃变换到富燃的第二信号与第二排气传感器的显示从稀燃变换到富燃的第二信号之间的时滞来确定第一存储能力和值。
在所述方法的另一实施方案中，通过第二排气传感器的第一信号的求和确定，对于确定第一存储能力和值额外地考虑了随同内燃机工作从稀燃工作模式变换成富燃工作模式一起出现的、未经还原地从NOx存储催化器中脱附的NOx的释放。特别情况下，倘若NOx存储催化器的NOx存储能力例如因内燃机以稀燃工作模式长时间连续工作而相对严重耗用，则在变换成富燃工作模式时可能导致所存储的NOx脱附，其中脱附的氮氧化物未经还原，由此NOx存储催化器中的还原剂未受消耗。由此用于再生NOx存储催化器的还原剂的消耗有所减少，因此直至第二排气传感器的第二信号显示从稀燃变换到富燃，这所持续时间缩短。由此仅基于直到该传感器信号变化的持续时间对NOx存储催化器的NOx存储能力进行确定在这种情况下存在误差。而通过借助第二排气传感器的第一信号以积分方式测定未经还原便脱附的NOx，这种误差可得到校正。由此提高所确定的NOx存储催化器的NOx存储能力或第二存储能力和值的精度。
在根据本发明的设置中，内燃机除诊断工作外以稀燃工作模式与富燃工作模式的工作阶段交替变换的方式工作，其中富燃工作模式的每个工作阶段最迟在存储在NH3-SCR催化器内的NH3量达到可预定的阈值之时便结束，该阈值小于NH3-SCR催化器的NH3存储能力。通过这种方式可避免在富燃工作模式中于NH3-SCR催化器处出现NH3逸漏，这种NH3逸漏会导致由于流向下游NH3-SCR催化器的NH3进行还原反应而非期望地形成一氧化二氮。如果确定在NH3-SCR催化器中所存储的NH3的量达到阈值，则在有利设置中，即使NOx存储催化器仍包括存储的NOx并由此仍尚未完全得到再生，该NOx存储催化器的再生也会因变换成稀燃工作方式而中断。
附图说明
下面参照对优选实施例的描述并结合附图对本发明的更多优点、特征和细节进行说明。说明书中的上述特征和特征组合以及下文附图说明中所述和/或图中单独所示的特征和特征组合不但能够以所说明的组合，还能在不脱离本发明范围的情况下，以其他组合或单独使用。
其中：
图1为根据本发明的排气净化系统的示意性框图；
图2为根据图1的排气净化系统的排气传感器在从富燃工作变换成稀燃工作情况下具有示意性示出的λ曲线的第一时间图；
图3为根据图1的排气净化系统的排气传感器在从富燃工作变换成稀燃工作情况下的具有示意性示出的信号曲线的第二时间图；以及
图4为根据图1的排气净化系统的排气传感器在从富燃工作变换成稀燃工作情况下的具有示意性示出的λ曲线的第三时间图。
具体实施方式
图1仅以简略示意方式示出车辆内燃机(未示出)的排气净化系统1。内燃机不仅可在空气过量的稀燃工作模式中工作，还可在空气缺乏的富燃工作模式中工作。在该方案中，内燃机构建为火花点火式直喷汽油发动机。而作为压缩点火式柴油发动机的实施方案同样可行。内燃机的排气按照箭头2所示的流动方向流入排气管3。在排气管3中，在排气流动方向上相继布置有NH3形成催化器5、第一排气传感器S1、NH3-SCR催化器7、NOx存储催化器8及第二排气传感器S2。
NH3形成催化器5布置在单独的壳体4内，并且可在还原条件下(即在流入其中的排气的λ值为λ<1时)形成NH3，具体方式是，至少将排气中所含NOx的部分量还原成NH3。未还原成NH3的NOx中的大部分将还原成氮气(N2)。NH3形成催化器5在该方案中构建为对氧(O2)有存储能力的蜂窝体构型的三元催化器并且包括尤其包含氧化铈的相应涂层。涂层还包括细分散性的铂族贵金属，该铂族贵金属主要引发NH3形成催化器5的催化作用。NH3形成催化器5可以为提高NH3产率而包括就此优化的涂层。
NH3-SCR催化器7在优选情况下同样构建为有涂层的蜂窝体。催化器的涂层材料能够在氧化条件下，即流入其中的排气的λ值在λ>1时，借助存储的和/或供给的作为选择性的NOx还原剂的NH3对选择性地、连续地还原NOx进行催化。由此主要形成N2作为还原产物。在优选情况下，含铁或含铜的沸石作为催化剂材料。蜂窝体作为催化器涂层材料的载体在有利情况下包括连续贯通的流体通道。而蜂窝体还可构建为颗粒过滤器，包含入口侧开放且端侧封闭的输入通道以及入口侧封闭、端侧开放且与输入通道相邻的输出通道。通道壁呈多孔状且用于滤除排气中所含的颗粒。在这种情况下，可将过滤器的涂层材料涂覆于未处理的气体一侧，即输入通道的通道壁上，并且/或者涂覆于净化气一侧，即输出通道的通道壁上。而NH3-SCR催化器7还可构建为呈蜂窝体构型的无涂层的所谓完全催化器。在任何情况下，NH3-SCR催化器7都包括视其温度变化而构建成较强或较弱的NH3存储能力。
NOx存储催化器8在该方案中同样构建为有涂层的蜂窝体。涂层有能力在氧化条件下存储随排气流入NOx存储催化器中的NOx并由此将其从排气中除去。对此，涂层在通常情况下包括碱族或碱土族的基本材料，例如钡，并且另外还包括铂族的细分散性贵金属。而且NOx存储催化器8或其涂层与NH3-SCR催化器相比还包括氧存储能力。随着NOx存储能力的逐步耗用，存储NOx的能力有所减弱。而可实现再生的具体方式在于，暂时性向NOx存储催化器8输送起还原作用的排气，即λ值为λ<1的排气。对此，内燃机在富燃工作模式中工作。在此情形下，所存储的NOx又被释放并借用排气中所含起还原作用的成分而绝大部分转化成N2。
NH3-SCR催化器7及NOx存储催化器8在该方案中以彼此紧接的方式布置于共同的壳体6内。彼此紧接在此表示，在催化器7与8之间不存在其他净化活性组件，也不存在排气传感器。通常情况下，催化器7和8彼此分开毫米或厘米范围内的狭隙。而NH3-SCR催化器7及NOx存储催化器8还能够借由彼此邻接的涂层而构造于共同的载体上。
在排气净化系统1中，在NH3形成催化器5下游且在NH3-SCR催化器7的入口侧布置第一排气传感器S1并且在NOx存储催化器8的出口侧布置第二排气传感器S2。就特性方面而言，将NOx传感器用作排气传感器S1和S2。在此情形下，所涉及的NOx传感器不仅提供与排气中NOx浓度相关的信号而且还提供λ信号。鉴于λ信号而言，可以是二进制和/或线性或者连续的λ信号。排气传感器S1和S2能够具有相同的结构型式。然而还能将包含连续λ信号的排气传感器用作第一排气传感器S1并且将包含有关跳跃特性的λ信号用作第二排气传感器S2，反之亦然。在优选情况下，根据双室测量原理来构建排气传感器S1和S2。据此，在分别借由各自相应的NOx传感器实现排气传感器S1和S2的过程中，针对每个排气传感器S1和S2，存在至少两个可用的输出信号，能够对这两个输出信号并行进行评价。根据该方案，排气传感器S1和S2连接至未示出的评价及控制单元。
通常情况下因排气中所含的NH3同样产生输出信号，该输出信号至少大体上对应于因排气中同等浓度的NOx所产生的信号。而在一般情况下，NH3及NOx并不共存于排气中，因此在该方案中所用的排气传感器S1和S2除与排气λ值相关的信号外还发射另一信号，该信号要么与排气中的NOx浓度相关，要么与排气中的NH3浓度相关。随后，第一排气传感器和第二排气传感器与排气中的NOx浓度或NH3浓度相关的信号标为第一信号，排气传感器S1和S2与排气的λ值相关的信号标为第二信号。
在正常工作中，内燃机交替在空气过量的稀燃工作模式中工作以及在空气缺乏的富燃工作模式中工作。在稀燃工作模式期间，排气中可能含有的还原成分(如CO及HC)因NH3形成催化器5中的氧化作用而受到氧化并由此从排气中除去。而排气中所含的NOx未能借由NH3形成催化器5而被除去。排气中所含的NOx到达NH3-SCR催化器7，如果NH3-SCR催化器7包括已存储的NH3，就在其中借用先前存储的NH3对排气中所含的NOx进行选择性还原。下面将进一步对在NH3-SCR催化器7中存储NH3进行详细说明。如果NH3-SCR催化器7不包括已存储的NH3，例如因为已存储的NH3储备耗尽，则排气中所含的NOx进一步到达NOx存储催化器8中，在此其因吸纳或存储而从排气中除去。通过这种方式，内燃机就能相对长时间地(即长达数分钟地)在节能的稀燃工作模式中工作，而不会有大量的有害物质排放到周边环境。
然而，在稀燃工作模式中，在NOx存储催化器8中不仅存储流入的NOx，而且还存储排气中所含的一部分氧(O2)，尽管数量较少。而对于O2的存储能力(OSC)同对于NOx的存储能力一样有限。如果NOx存储催化器8的NOx存储能力消耗达一定程度，排气中所含的NOx则无法再被完全吸纳并且出现不同程度的NOx逸漏。如果这借由对第二排气传感器S2的第一信号进行评价而被确定，则内燃机在通常情况下转换成富燃工作模式。在富燃工作模式中,发动机λ值因燃烧空气量和/或燃料供给量的变化而由约0.75调整至0.95。
在富燃工作模式中，排气中所含NOx在NH3形成催化器5中因与排气中所含的还原成分发生还原反应而还原成N2，而且还在相当程度上还原成NH3。通过这种方式形成的NH3同排气一起进入NH3-SCR催化器7中并且在此处被吸纳或存储，由此将其从排气中除去。排气中仍含有的还原成分到达NOx存储催化器8中并在此处对已存储的NOx进行还原。如此一来，NOx存储催化器8的NOx容纳能力得到复原，NOx存储催化器8由此获得再生。同时，NOx存储催化器8的氧储备因所存储的O2与还原性的排气成分发生反应而被排空。NOx存储催化器8再生的完全性可借由对第二排气传感器S2的第二信号进行检测和评价来确定。如果由第二排气传感器S2所检测的排气λ值降至小于1的值，则排气的还原性成分流经NOx存储催化器8。就此，已存储的O2及已存储的NOx至少大体上完全从NOx存储催化器8中除去。再生在这种情况下视为完全或至少视为充分，内燃机的工作最迟到这个时间点又转换成稀燃工作模式。
NH3-SCR催化器7的NH3存储能力同样有限而且还随温度渐增而有所减弱。尤其在排气温度升高时，可能会出现以下情况，即在内燃机富燃工作期间流入NH3-SCR催化器7的NH3的量逼近或超出其容纳能力。这会导致NH3的逸漏，喷出的NH3到达NOx存储催化器8中。尤其当NOx存储催化器8的再生尚未完成时，进入NOx存储催化器8中的NH3会在此处氧化成一氧化二氮(N2O)并随后释放到周边环境中。这会由于一氧化二氮对气候产生影响而陷入不良境况。倘若在稀燃工作模式中，在NH3-SCR催化器7中的NH3储量很高的情况下，NH3由于温度遽升而发生热脱附并流入NOx存储催化器8中，也会发生形成一氧化二氮的情况。由此在优选设置中，在NH3形成催化器5中形成的NH3量或富燃工作模式的持续时间与NH3-SCR催化器7的存储容量相匹配。对此，倘若确定NH3形成催化器5中形成的NH3量已达到以可预先给定的程度小于NH3-SCR催化器7的NH3存储能力小的某一值，则富燃工作模式中断。从富燃工作模式变换成稀燃工作模式的时间点在该方案中由评价及控制单元来确定。根据该方案，在有利情况下对已保存的特性曲线进行评价，该特性曲线给出在NH3形成催化器5处的NH3形成及NH3-SCR催化器7的NH3存储能力与各自工作条件的函数关系。倘若已形成的NH3量达到小于NH3-SCR催化器7的NH3存储能力的预定阈值或者借助第二排气传感器S2测出还原剂的喷发，以先出现的结果为准，在有利情况下开始变换成稀燃工作模式。
NH3-SCR催化器7的NH3存储能力会受限于时效性衰减，故在该方案的设置中，可间歇性(例如在机动车辆的各预定或可预定行程结束之后)确定NH3-SCR催化器7的NH3存储能力。鉴于此目的，优选存在大体恒定且预定或可预定的工作条件的情况下，变换成下面详细说明的诊断工作。
在诊断工作中，在内燃机的采用稀燃工作模式及采用富燃工作模式的彼此紧接的工作阶段内，借由对第一排气传感器和第二排气传感器的信号进行评估，确定NH3-SCR催化器7的NH3存储能力、NOx储存催化器8的氧存储能力以及可选的NOx储存催化器8的NOx存储能力。下面将参照在图2至图4中示意性示出的第一排气传感器S1及第二排气传感器S2的信号的时间进程对方法流程进行说明。在此情形下，时间进程在排气从内燃机的排气出口流至第一排气传感器S1的安装位置的排气行进时间以及从第一排气传感器S1流向第二排气传感器S2的安装位置的排气行进时间可不予考虑的限度内校准时间。
诊断工作在该方案中开始于内燃机在富燃工作模式中工作。富燃工作模式在此情形下持续保持，直至NH3-SCR催化器7的NH3存储能力因吸纳在富燃工作模式中于NH3形成催化器5处形成且随排气带入NH3-SCR催化器7中的NH3而至少基本耗尽，并且NOx存储催化器8至少基本清空已存储的NOx及O2。视为达成这一情况的条件是，第二排气传感器S2的第一信号至少大体上对应于第一排气传感器S1的第一信号，而且第二排气传感器S2的第二信号显示排气λ值小于1，即显示还原性的排气组成物。在这种情况下，NH3-SCR催化器7就已存储的NH3而言至少大体上饱和。随排气带入NH3-SCR催化器7的NH3无法再借由存储而从排气中除去，排气的NH3含量在NH3-SCR催化器7下游及NOx存储催化器8下游至少大体上如同在NH3-SCR催化器7入口侧的NH3含量。此外，基于在NOx存储催化器8下游的还原性的排气λ值，确保NOx存储催化器8的氧储备被排空且已存储的NOx被除去。在NH3-SCR催化器7之前及NOx存储催化器8之后的排气λ值(即第一排气传感器和第二排气传感器的第二信号)由此同样大体上相等且对应于以λM表示的发动机λ值。这种状态在图2的时间图中借由用于发动机λ值λM(实线)、第一排气传感器S1的第二信号λS1(短划线)及第二排气传感器S2的第二信号λS2(虚线)的线在t02至t12的时间范围内重叠来表示。
在达到稳定状态之后，在时间点t12，内燃机的工作在有利情况下急速转换成稀燃工作模式。这借由实曲线λM的垂直上升来表示。从而过量含氧的、稀燃排气自t12起流向NH3形成催化器5。在此情形下，首先使NH3形成催化器5在先前富燃工作阶段中所排空的氧储备再次得到填补。出于该原因，稀燃的排气组成物并不立即渗透至第一排气传感器S1，其第二信号λS1首先保持为1.0的λ值。由于排气λ值为1.0的排气就此流向NH3-SCR催化器7及NOx存储催化器8，第二排气传感器S1的第二信号λS2也显示该值。如果NH3形成催化器5的氧储备到时间点t22充满，则第一排气传感器S1的第二信号λS1跃至发动机λ值λM。从此时起流入NH3-SCR催化器7的稀燃排气以λ值未改变的方式到达NOx存储催化器8。只要排气中所含的氧存储在NOx存储催化器8中且其氧存储能力尚未耗尽，第二排气传感器S2的第二信号λS2便继续停在1.0的排气λ值。一旦NOx存储催化器8的氧储备在时间点t32也被充满，第二排气传感器S2的第二信号λS2便同样跃至发动机λ值λM。在t22至t32间的时间范围内随排气带入NOx存储催化器8中的氧量就此用来填充NOx存储催化器8的氧储备。排气的氧浓度以及排气质量流根据在评价及控制单元中现有或测得的数据而被提供或确定，因此连同这些值以及所测得的第一排气传感器S1的第二信号λS1跃升至发动机λ值λM与第二排气传感器S2的第二信号跃至发动机λ值λM的跳跃之间的时滞t32-t22，可确定NOx存储催化器8的氧存储能力(OSC)。
从而NOx存储催化器8的氧存储能力还与图2中划有横线的区域A2相关。这同样可被测定且用来确定NOx存储催化器8的氧存储能力。在类似情况下，在图2中划竖线表示的区域A1可用来确定NH3形成催化器5的氧存储能力。通过这种方式，NH3形成催化器5也可在时效性发生变化的情况下诊断其氧存储能力。
从内燃机的富燃工作模式出发，该模式一直保持，直至NH3-SCR催化器7的NH3存储能力因容纳富燃工作模式中在NH3形成催化器5处形成且随排气带入NH3-SCR催化器7中的NH3而至少基本耗尽，并且NOx存储催化器8至少基本释放已存储的NOx和O2，在变换成稀燃工作模式之后，可确定NOx存储催化器8的NOx存储能力与NH3-SCR催化器7的NH3存储能力的和值。下面参照图3的时间图对此进行详细说明。
在图3的时间图中示意性示出时间跨度经校准的第一排气传感器S1及第二排气传感器S2的第一信号连通内燃机的NOx未处理排放的示意性时间进程。在此情形下，内燃机的NOx未处理排放借由以NOxM表示的实线示出。第一排气传感器S1的第一信号借由以SS1表示的短划线示出，第二排气传感器S2的第一信号借由以SS2表示的虚线示出。
在富燃工作模式中由内燃机释放的NOx在NH3形成催化器5处未完全还原成NH3，因此第一传感器S1的第一信号SS1处于内燃机的NOx未处理排放NOxM下方并且在该情况下可视为与排气的NH3浓度相关。由于NH3-SCR催化器7对已存储的NH3达到饱和，排气中所含的NH3在未发生变化的情况下贯穿NH3-SCR催化器7及排空NOx和O2的NOx存储催化器8。从而，第二排气传感器S2的第一信号SS2最初对应于第一排气传感器S1的第一信号。如果在时间关系稳定的情况下到时间点t13转换成稀燃工作模式，则内燃机的NOx未处理排放NOxM在通常情况下跃至一较高值。排气中所含的NOx在未经还原情况下到达第一排气传感器S1，因此第一排气传感器S1的第一信号SS1也升至这一此时可视为NOx的信号值。排气中所含的NOx基本上在数量未改变的情况下到达NH3-SCR催化器7，在此其首先因与已存储的NH3发生反应而至少基本还原成N2。就此，不含NOx的排气首先流入NOx存储催化器8中。第二排气传感器S2的第一信号SS2由此在时间点t13降到至少逼近零。同样倘若储于NH3-SCR催化器7中的NH3储备因与流入的NOx发生反应而受到消耗，第二排气传感器S2的第一信号SS2则先继续停留在零，因为流入NOx存储催化器8的NOx存储在此处且并未到达第二排气传感器S2。唯有随着NOx存储催化器8的NOx存储能力逐步耗尽，排气中所含的NOx才会在NOx存储催化器8的出口侧到达第二排气传感器S2。第二排气传感器S2的第一信号SS2由此在很长时间后才开始攀升。唯有当储于NH3存储催化器7中的NH3所耗殆尽而且NOx存储催化器8的NOx存储能力耗尽时，第二排气传感器S2的第一信号SS2才达到如下值，该值对应于第一排气传感器S1的第一信号且由此对应于内燃机的NOx未处理排放NOxM。从而在图3中划线示出的区域A3表示在t13变换成稀燃工作模式之后因反应或存储而从排气中除去的NOx总量的程度。借由以求和方式测定从时间点t13到可预定的与内燃机的NOx未处理排放NOxM的微小偏差的时间点之间第二排气传感器S2的第一信号SS2并且与由已保存的特性曲线得知的在该时间段内从内燃机散发的NOx量或在该时间区间内算出的第一排气传感器S1的第一信号SS1的积分值进行运算，从而可确定NH3-SCR催化器7的NH3存储能力与NOx存储催化器8的NOx存储能力的和值。
下面参照图4详细说明在诊断工作的另外的方法步骤中算出NOx存储催化器8的氧存储能力与NOx存储能力的存储能力和值。在此情形下，类似于图2，在图4中示意性示出发动机λ值λM(实线)以及第一排气传感器S1的第二信号λS1(短划线)和第二排气传感器S2的第二信号λS2(虚线)。
为确定NOx存储催化器8的氧存储能力与NOx存储能力的存储能力和值，内燃机从稀燃工作模式的状态开始，在该状态下，NH3-SCR催化器7至少大体上完全没有已存储的NH3且NOx存储催化器8的NOx存储能力至少大体上完全耗尽，亦即NOx存储催化器8至少大体上就已存储的NOx而言处于饱和。根据该方案需要相应长久持续的稀燃工作，因此NH3形成催化器5及NOx存储催化器8的氧储备也被填满。在该状态下，由排气传感器S1和S2发出的第二信号λS1和λS2对应于发动机λ值λM，因此相应的线在图4中从时间点t04开始重合。
在存在稳定的时间关系时，在时间点t14，内燃机在有利情况下迅速转换成富燃工作模式且发动机λ值λM就此降至小于1.0的设定值。第一排气传感器S1的第二信号λS1却与此相对仅降至1.0的值，因为流入NH3形成催化器5中起还原作用的排气成分与已存储的O2发生反应且从排气中除去。出于该原因，从NH3形成催化器5中流出且到达第一排气传感器S1的排气最初至少大体上没有还原性成分并且也没有氧过量。在化学上接近惰性的排气在至少大体上未改变的情况下到达第二排气传感器S2，因此其第二信号λS2在忽略排气行进时间的情况下同样在时间点t14降至如下值，该值对应于1.0的排气λ值。
这种状态维持至NH3形成催化器5的氧储备到时间点t24实现排空。如果NH3形成催化器5的氧储备到时间点t24被清空，则这些还原性成分不再从排气中移除且由内燃机发出的还原性排气以λ值几乎不变的方式到达第一排气传感器S1及NH3-SCR催化器7。从第一排气传感器S1发出的第二信号λS1就此到时间点t24跃至发动机λ值λM。随着NH3形成催化器5的氧储备排空，因排气中所含的NOx借助催化发生还原反应而开始形成NH3。而这不会或仅些微影响排气λ值。排气中所含的NH3由此随着流入NH3-SCR催化器7中而从排气中除去，并且流入NOx存储催化器8的还原性排气的排气λ值至少大体上对应于发动机λ值λM。从时间点t24时起进入NOx存储催化器8中起还原作用的排气成分在此处与已存储的NOx和O2发生反应。只要NOx存储催化器8中留有已存储的NOx和O2，由第二排气传感器S2发出的第二信号λS2便停留在1.0的λ值。唯有相应储备排空，来自NOx存储催化器8的还原性排气成分才不再从排气中除去且到达第二排气传感器S2。这在本方案中是时间点t34的情况，因此第二排气传感器S2的第二信号λS2到该时间点降至发动机λ值λM。
上述实际情况的结果是，在t24至t34之间的时间范围内，由内燃机发出的排气中所含的还原性成分因与NOx存储催化器8存储的NOx和O2发生反应而从排气中除去。从而时间跨度t34-t24与相应存储值的和相关。在时间跨度t34-t24内由发动机发出的还原性成分量通过控制及评价单元而处于可用状态并且/或者由控制及评价单元确定的发动机工作数据(如吸入空气量、燃料消耗量、排气质量流及其他参量)可确定且可直接换算成关于NOx存储催化器8中所存储的NOx和O2量的值。这所存储的NOx和O2量根据在发动机工作转换成富燃工作模式之前存在NOx存储催化器8的饱和状态而对应于其氧存储能力与NOx存储能力的存储能力和值。从而可由第一排气传感器S1的显示从稀燃变换到富燃的第二信号λS1与第二排气传感器S2的显示从稀燃变换到富燃的第二信号λS2之间的时滞确定氮氧化物储存催化器8的氧存储能力及NOx存储能力之和。如由上述说明及图4得知，该存储能力和值也可由在图4中借由横划线表示的区域A5来确定。以类似方式，NH3形成催化器5的氧存储能力也可由借由竖划线表示的区域A4来确定。借由与前述的随同从富燃工作模式变换成稀燃工作模式同样可确定的NH3形成催化器5的氧存储能力进行比较，从而可例如借由对这两个结果取平均值而获取针对该存储特性值的更可靠估值。
在诊断工作中进行从稀燃工作模式变换成富燃工作模式的过程中，NOx存储催化器8中所存储的NOx会以某种方式发生脱附，脱附的NOx在未经还原的情况下从NOx存储催化器8中流出。在这一情况下，因仅对由第一排气传感器S1的显示从稀燃变换到富燃的第二信号λS1与第二排气传感器S2的显示从稀燃变换到富燃的第二信号λS2之间的时滞进行评价，确定出氮氧化物储存催化器8的过低的氧存储能力及NOx存储能力之和。从而在本方案中的设置中，借由对第二排气传感器S2从时间点t14约到时间点t34的第一信号SS2进行积分，可以求和方式测定未经还原便从NOx存储催化器8中脱附的NOx的量。在此情形下确定的和值可加入借由对第一排气传感器S1的显示从稀燃变为富燃的第二信号λS1与第二排气传感器S2的显示从稀燃变为富燃的第二信号λS2之间的时滞进行评价而确定的存储能力和值。由此，可避免其测定存在误差。
如本方案中所述，一方面，借用根据本发明的诊断工作可为根据图1的排气净化系统确定NOx存储催化器8的氧存储能力(OSC)。另一方面，不仅可确定NOx存储催化器8的NOx存储能力与NH3-SCR催化器7的NH3存储能力的存储能力和值，而且还可确定氮氧化物储存催化器8的氧存储能力与NOx存储能力之和的存储能力和值。如果NOx存储催化器8的氧存储能力以OSCNSC表示、NOx存储催化器8的NOx存储能力及NH3-SCR催化器7的NH3存储能力的存储能力和值以∑(SNOx+SNH3)表示且氮氧化物储存催化器8的氧存储能力与NOx存储能力之和的存储能力和值以∑(OSCNSC+SNOx)表示，则借由下列关系式得出NH3存储能力SNH3：
SNH3＝OSCNSC-∑(OSCNSC+SNOx)+(SNOx+SNH3)。
如此一来，可间接确定无法对根据图1的排气系统1直接且单独确定的NH3-SCR催化器7的NH3存储能力。这使得排气系统1能够始终以某种方式工作，从而可有效避免NH3-SCR催化器出现NH3逸漏并由此导致在NOx存储催化器8形成一氧化二氮。除此之外，由在如上述的诊断工作中所确定的存储特性值也可借由下列关系式确定同样无法直接单独确定的NOx存储催化器8的NOx存储能力SNOx：
SNOx＝∑(OSCNSC+SNOx)-OSCNSC。
从而NH3-SCR催化器7及NOx存储催化器能够连续或定期针对其有关NH3或NOx的存储能力进行监控且诊断。此外，如上所述，不仅能够连续或定期确定NH3形成催化器5的氧存储能力，而且还能够连续或定期确定NOx存储催化器8的氧存储能力，由此同样能够对这些催化器的氧存储能力进行监控或诊断。据此，在整体上对排气净化系统1的催化器5、7和8进行全面监控和诊断，从而使得排气净化系统1的工作与这些催化器的存储特性值的时效性变差相匹配。

Claims (8)

1.一种操作用于净化内燃机排气的排气净化系统(1)的方法，所述内燃机能够在空气过量的稀燃工作模式以及空气缺乏的富燃工作模式中工作，其中排气净化系统(1)具有在排气流动方向中相继布置的：
-氨形成催化器(5)，所述氨形成催化器能在还原条件下催化引起至少部分的还原反应，该还原反应使排气中所含的氮氧化物生成氨，
-第一排气传感器(S1)，
-氨-SCR-催化器(7)，所述氨SCR催化器带有氨存储能力，
-在所述氨-SCR-催化器(7)下游紧接的氮氧化物储存催化器(8)，所述氮氧化物储存催化器带有氧存储能力及氮氧化物存储能力，以及
-第二排气传感器(S2)，
-其中采用能够分别发射与排气的氮氧化物含量相关的第一信号(SS1，SS2)的及能够发射与排气的λ值相关的第二信号(λS1，λS2)的排气传感器作为第一排气传感器(S1)和第二排气传感器(S2)，在诊断工作中，在内燃机采用稀燃工作模式及采用富燃工作模式的彼此紧接的工作阶段中，借由对所述第一排气传感器(S1)和第二排气传感器(S2)的信号进行评价，确定所述氨-SCR-催化器(7)的氨存储能力、所述氮氧化物储存催化器(8)的氧存储能力以及可选的所述氮氧化物储存催化器(8)的氮氧化物存储能力。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：在所述诊断工作中，确定所述氮氧化物存储催化器(8)的氧存储能力与氮氧化物存储能力的第一存储能力和值以及所述氮氧化物存储催化器(8)的氮氧化物存储能力与所述NH3-SCR-催化器(7)的氨存储能力的第二存储能力和值，借由对已确定的所述氧存储能力与所述第一储能力和值和第二存储能力和值进行运算，确定所述氨-SCR-催化器(7)的NH3存储能力。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：在所述诊断工作中，确定所述氮氧化物存储催化器(8)的氧存储能力及氮氧化物存储能力的第一存储能力和值，借由对已确定的氧存储能力与所述第一存储能力和值进行运算，确定所述氮氧化物存储催化器(8)的氮氧化物存储能力。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的方法，其特征在于：在所述诊断工作中，在第一方法步骤中，内燃机一直以富燃工作模式工作，直至所述氨-SCR-催化器(7)的氨存储能力因吸纳在所述富燃工作模式中于所述氨形成催化器(5)处形成并且随排气带入所述氨-SCR-催化器(7)中的氨而至少基本耗尽并且所述氮氧化物存储催化器(8)至少基本释放了所存储的氮氧化物及氧；在紧随的第二方法步骤中，将所述内燃机工作变换成稀燃工作模式，由在所述第一排气传感器(S1)的显示从富燃向稀燃变换的第二信号(λS1)与所述第二排气传感器(S2)的显示从富燃向稀燃变换的第二信号(λS2)之间的时滞确定所述氮氧化物存储催化器(8)的氧存储能力。
5.根据权利要求2至4中任一项所述的方法，其特征在于：在所述诊断工作中，在第一方法步骤中，所述内燃机一直以富燃工作模式工作，直至所述氨-SCR-催化器(7)的氨存储能力因吸纳在所述富燃工作模式中于所述氨形成催化器(5)处形成并且随排气带入所述氨-SCR-催化器(7)中的氨而至少基本耗尽并且所述氮氧化物存储催化器(8)至少基本释放已存储的氮氧化物及氧；在紧随的第二方法步骤中，将所述内燃机工作变换成稀燃工作模式，并且在第三方法步骤中，所述内燃机一直在所述稀燃工作模式中工作，直至所述氮氧化物存储催化器(8)的氮氧化物存储能力因存储随排气带入所述氮氧化物存储催化器(8)中的氮氧化物而至少基本耗尽，由在所述第三方法步骤的时间段上对所述第一排气传感器(S1)和第二排气传感器(S2)的第一信号(SS1，SS2)进行积分确定所述第二存储能力和值。
6.根据权利要求2至5中任一项所述的方法，其特征在于：在所述诊断工作中，从所述内燃机的稀燃工作方式出发，随着所述氮氧化物存储催化器(8)的氮氧化物存储能力至少大体上耗尽，将所述内燃机的工作变换成富燃工作模式并且一直保持所述富燃工作模式，直至所述第二排气传感器(S2)的第二信号(λS2)显示从稀燃变换到富燃，至少由在所述第一排气传感器(S1)的显示从稀燃变换到富燃的第二信号(λS1)与所述第二排气传感器(S2)的显示从稀燃变换到富燃的第二信号(λS2)之间的时滞来确定第一存储能力和值。
7.根据权利要求6所述的方法，其特征在于：通过对第二排气传感器(S2)的第一信号的求和确定，对于确定第一存储能力和值而额外地考虑了随同内燃机工作从所述稀燃工作模式变换成所述富燃工作模式一起出现的、未经还原地从所述氮氧化物存储催化器(8)中脱附的氮氧化物的释放。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的方法，其特征在于：所述内燃机除所述诊断工作外以所述稀燃工作模式与所述富燃工作模式的工作阶段交替变换的方式工作，其中所述富燃工作模式的每个工作阶段最迟在存储于所述氨-SCR-催化器(7)内的氨量达到能够预定的阈值之时便结束，所述阈值小于所述氨-SCR-催化器(7)的氨存储能力。
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