CN105655596A - 一种具有高耐久力的军用燃料电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种具有高耐久力的军用燃料电池，包括电解质隔膜、集流板以及设于电解质隔膜两侧的阳极和阴极，所述电解质隔膜为上隔膜和下隔膜组合在一起的复合隔膜，位于上隔膜表面层和下隔膜表面层设有垂直于上隔膜和下隔膜的通孔结构，所述通孔结构包括六方棒状和四方片状结构，所述阳极和所述阴极设有与电解质隔膜相同的通孔结构，阳极的材料为Ni与Cr、Al形成的合金材料，集流板为镍基合金钢制成，电解质隔膜与所述阳极和所述阴极之间依靠毛细力实现平衡。本发明解决了传统燃料电池性能低下，效率慢的问题，避免了传统燃料电池阳极易被煤制气影响，致使阳极被硫化的问题，避免传统阴极被酸性溶解导致电池短路的问题。

Description

一种具有高耐久力的军用燃料电池
技术领域
本发明涉及燃料电池技术领域，特别是一种具有高耐久力的军用燃料电池。
背景技术
熔融碳酸盐燃料电池属于高温燃料电池，与低温燃料电池相比，熔融碳酸盐燃料电池的成本低、效率高，具有十分强劲的优势。首先，在工作温度下，熔融碳酸盐燃料电池可以进行内部重整燃料，例如在阳极反应室进行甲烷的重整反应，重整反应所述热量由电池反应的余热提供；其次，熔融碳酸盐燃料电池的工作温度为650℃～700℃，其余热可以用来压缩反应气体以提高电池性能，也可以用于供暖；再次，燃料重整时产生的CO可以作为熔融碳酸盐燃料电池的燃料，且由于熔融碳酸盐燃料电池属于高温燃料电池，不会受到CO的中毒催化剂的威胁；最后熔融碳酸盐燃料电池的催化剂为镍合金，不必使用贵金属，其成本低廉。
而现有的熔融碳酸盐燃料电池在高温及电池组装压力下容易产生蠕变，若采用煤制气作为燃料，还需要提高阳极的抗硫化能力，而在阴极，镍溶解在电解质中，向阳极迁移，沉淀，最后由于酸性溶解机理，可能造成电池短路。
专利申请号：CN201310287682.4公开了一种熔融碳酸盐燃料电池结构，相对于传统的熔融碳酸盐燃料电池，其特点主要包括有序化隔膜和有序化电极。其特征在于所述的熔融碳酸盐燃料电池，采用的隔膜和电极均具有有序化孔道结构，由于其本身具有有序的孔道结构，在其启动过程中不再需要长时间的隔膜焙烧过程，大幅度减少了熔融碳酸盐燃料电池的首次启动时间。同时，其隔膜和电极的有序化孔道结构有利于反应物和生成物的物质传输，减少了传质极化，有利于电池性能的提高。该发明主要提供了一种熔融碳酸盐燃料电池的制作方法，与本发明所述完全不同，本发明主要针对熔融碳酸盐燃料电池的性能增幅，如解决传统熔融碳酸盐燃料电池阳极被硫化的问题，解决传统熔融碳酸盐阴极易发生酸性溶解腐蚀并致使电池短路的问题，与上述发明的主要技术特征不同，解决的技术问题不同，因此，属于不同的范畴。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足，提供一种具有高耐久的军用燃料电池，该燃料电池解决了传统燃料电池性能低下，效率慢的问题，避免了传统燃料电池阳极易被煤制气影响，致使阳极被硫化的问题，避免传统阴极被酸性溶解导致电池短路的问题。
本发明的目的是通过以下技术方案来实现的：一种具有高耐久力的军用燃料电池，包括电解质隔膜、集流板以及设于电解质隔膜两侧的阳极和阴极，所述电解质隔膜为上隔膜、下隔膜与多孔金属组合在一起的复合隔膜，位于上隔膜表面层和下隔膜表面层设有垂直于上隔膜和下隔膜的通孔结构，所述通孔结构包括六方棒状和四方片状结构，所述阳极和所述阴极设有与电解质隔膜相同的通孔结构，阳极的材料为Ni与Cr、Al形成的合金材料，位于阳极表面包覆有一层Ni-Fe-Cr耐热合金，阴极由li和Ni的氧化物组成，所述集流板分别设于阳极和阴极外，集流板为镍基合金钢制成，所述电解质隔膜与所述阳极和所述阴极之间依靠毛细力实现平衡。
熔融碳酸盐燃料电池的核心部分即为电解质隔膜，所述电解质隔膜需要具备隔离电池阳极与电池阴极的作用，同时还得作为碳酸盐电解质的载体，成为碳酸离子运动的通道。因此，在本发明中，电解质隔膜的材料为LiAlO2。不同结构的电解质隔膜，其性能也不相同，本发明中包括有六方棒状通孔结构的电解质隔膜和四方片状通孔结构的电解质隔膜，在工作状态下，不同通孔结构的电解质隔膜其化学反应的效率亦不相同。
优选地，电解质隔膜的厚度为0.3～0.6mm，孔隙率为60％～70％，平均通孔半径为0.25～0.8um，本发明的电解质隔膜采用小的通孔半径和大的孔隙率，使得电解质隔膜可承受阴极和阳极的压力增大。
优选地，阳极的厚度为0.3～0.5mm，孔隙率为60％～70％，平均通孔半径为3～6um。
优选地，阴极的厚度为0.3～0.7mm，孔隙率为60％～70％，平均通孔半径为5～8um。
优选地，电解质隔膜材料包括表面呈六方棒状结构通孔和四方片状结构通孔的电解质隔膜制备步骤，其具体如下：
a、六方棒状电解质隔膜：采用Al2O3原料与Li2CO3原料在400℃～500℃的温度范围下反应5h，再调整反应温度为500℃～650℃持续反应10h，再由650℃～700℃的温度范围下反应10h即得；
b、四方片状的电解质隔膜：采用LiAlO2粗料在900℃温度下焙烧30h即得。
优选地，阳极和阴极的通孔结构半径大小与电解质隔膜上的通孔结构半径大小按σccosθc/rc＝σecosθe/re＝σacosθa/ra相对应，其中c代表阴极，e代表电解质隔膜，a代表阳极，该通孔半径的对应关系，使得电解质在电解质隔膜和电极间的分配依靠毛细力来实现。
优选地，阴极上还涂覆有Co、Ag和La的氧化物，该方法可提高阴极抗熔融碳酸盐电解质腐蚀的能力。
优选地，电解质隔膜上还包括有用于保持碳酸盐电解质作用的亲和毛细管。
本发明的有益效果是：
(1)提高了传统熔融碳酸盐燃料电池的性能和效率，其化学反应速率增加，产生的电子效果增加；
(2)电解质隔膜与所述阳极和所述阳极之间依靠毛细力实现平衡，内部压力差减小；
(3)阳极不再受高温和电池组装压力的影响发生蠕变，其阳极的抗硫能力提高；
(4)阴极具有高电子传导率和高结构强度，在酸性熔融碳酸盐电解质中具有低的溶解率，不易发生酸性溶解。
附图说明
图1为本发明具有高耐久的军用燃料电池的结构示意图；
图2为本发明电解质隔膜的结构示意图；
图中，10-上隔膜，20-下隔膜，30-多孔金属，40-电解质隔膜，50-阳极，60-阴极，70-集流板。
具体实施方式
下面结合附图对本发明做进一步详细说明。
实施例1：
如图1、图2所示，一种具有高耐久力的军用燃料电池，包括电解质隔膜40、集流板70以及设于电解质隔膜40两侧的阳极50和阴极60，所述电解质隔膜40为上隔膜10、下隔膜20与多孔金属30组合在一起的复合隔膜，位于上隔膜10表面层和下隔膜20表面层设有垂直于上隔膜10和下隔膜20的通孔结构，阴极60上还涂覆有Co、Ag和La的氧化物，电解质隔膜40的厚度为0.3mm，孔隙率为60％，平均通孔半径范围为0.25um，阳极50的厚度为0.3mm，孔隙率为60％，平均通孔半径3um，阴极60的厚度为0.3mm，孔隙率为60％，平均通孔半径5um。
电解质隔膜40的制备过程如下：采用Al2O3原料与Li2CO3原料在400℃的温度范围下反应5h，再调整反应温度为500℃持续反应10h，再由650℃的温度范围下反应10h后，冷却即得。该制备方法得到的电解质隔膜40为六方棒状电解质隔膜。
阳极50和阴极60的通孔结构半径大小与电解质隔膜40上的通孔结构半径大小按σccosθc/rc＝σecosθe/re＝σacosθa/ra相对应，其中c代表阴极，e代表电解质隔膜，a代表阳极，该通孔半径的对应关系，使得电解质在电解质隔膜和电极间的分配依靠毛细力来实现。
实施例2：
本实施例与实施例1、实施例2以及实施例3的不同之处在于，电解质隔膜40的制备过程采用LiAlO2粗料在900℃温度下焙烧30h即得，该步骤得到的电解质隔膜40为四方片状的电解质隔膜。
实施例3：
由于本燃料电池属于高温燃料电池，其工作温度为650℃～700℃，但在其反应过程中，为了防止阴极的溶解，延长电池的运行寿命，内部的气体工作压力不可提高过大，必须控制在一定范围内。
本发明中，由于在隔膜中起到保持碳酸盐电解质作用的是亲和毛细管，亲和毛细管承受的气体压力为：P＝2σcosθ/r。其中，P为毛细管承受的穿透气压，r为毛细管的半径，σ为电解质表面张力系数，θ为电解质与隔膜体的接触角，假设电解质与隔膜之间完全浸润，则θ＝0°。
根据其阴极和阳极所能承受的气体压力差的最大值为0.1Mpa可推算出，毛细管半径应小于3.96um，而根据电解质在电解质隔膜、阳极和阴极之间的受力平衡关系：σccosθc/rc＝σecosθe/re＝σacosθa/ra，(其中c代表阴极，e代表隔膜，a代表阳极)，可以得出隔膜孔半径的最佳范围为0.25～0.8um。
实施例4：
本实施例与实施例1的不同之处在于，电解质隔膜的制备过程不同，六方棒状电解质隔膜的制作过程如下：
步骤a、加入2mol的AlOOH与1mol的Li2CO3进行反应，其反应过程为：2AlOOH+Li2CO3＝2LiAlO2+CO2+H2O。
步骤b、在反应过程中再加入1mol的NaCl和1mol的KCl，其加入量大于总反应物的50％。
该氯化物法制备的物料粒度为0.33um，比实施例1中制得的物料粒度要均匀、细致。
实施例5：
本发明的电解质隔膜是由上隔膜、下隔膜和多孔金属组合在一起形成的复合隔膜，该隔膜设有多个通孔，并与阴极、阳极上的通孔对应，再由外部的集流板一起构成燃料电池，燃料电池的电解质为熔融态的碳酸盐。其中，发生反应的原理如下：
正极：O2+2CO2+4e-→2CO3 2-；
负极：2H2+2CO3 2--4e-→2CO2+2H2O；
总反应式：O2+2H2→2H2O。
在反应过程中，随着工作温度升高，电极极化下降，熔盐电导增大，欧姆极化下降，电池性能改善，在该过程中，650℃是电池工作的最佳温度。
由于熔融碳酸盐燃料电池是一种高温电池，具有效率高、噪音低、无污染和燃料多样化的特点，能够用氢气、煤气、天然气和重整气作为燃料，余热的利用价值高，电池构造材料低廉，适合军事、工业和商业等多范围使用。
传统的碳酸盐燃料电池是以纯Ni作为阳极，这种阳极由于燃料电池的高温和电池组装压力，容易产生蠕变。本发明在Ni阳极中加入Cr和Al元素，使其形成合金，避免了其随着周围的高温高压环境发生蠕变现象。
进一步地，传统的阴极材料采用镍的氧化物组成，镍在酸性熔融碳酸盐电解质中，容易发生酸性溶解。其发生的化学反应如下：
NiO+CO2→Ni2 ++CO3 2-；
Ni2 ++CO3 2-+H2→Ni+CO2+H2O。
一般来讲，镍的溶解速度与CO2分压和电解质的组成有关，为了降低阴极的溶解率，提高阴极抗熔盐电解质腐蚀能力，本发明包括有以下几个措施；一是向电解质盐中加入碱土类金属盐，以抑制NiO的熔解；二是向阴极中加入Co、Ag或LaO等稀土氧化物；三是以LiFeO2、LiMnO3或LiCoO2等作为电池阴极材料；四是以SnO2、Sb2O3、CeO2、CuO等材料作为电池阴极；五是改变熔盐电解质的组分配比，以减缓NiO溶解；六是降低气体工作压力，以降低阴极溶解速度。
与之相对的，在阴极和阳极外分别设有集流板，所述集流板一般采用气密性好、强度高的石墨板作为集流板材料，在集流板材料表面包覆一层Ni，集流板材料与阳极接触的部分再镀一层Ni-Fe-Cr耐热合金，或在集流板材料表面镀上Al和Co。
以上所述实施例仅表达了本发明的具体实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。

Claims (8)

1.一种具有高耐久力的军用燃料电池，包括电解质隔膜、集流板以及设于电解质隔膜两侧的阳极和阴极，其特征在于，所述电解质隔膜为上隔膜、下隔膜与多孔金属组合在一起的复合隔膜，位于上隔膜表面层和下隔膜表面层设有垂直于上隔膜和下隔膜的通孔结构，所述通孔结构包括六方棒状和四方片状结构，所述阳极和所述阴极设有与电解质隔膜相同的通孔结构，阳极的材料为Ni与Cr、Al形成的合金材料，位于阳极表面包覆有一层Ni-Fe-Cr耐热合金，阴极由li和Ni的氧化物组成，所述集流板分别设于阳极和阴极外，集流板为镍基合金钢制成，所述电解质隔膜与所述阳极和所述阴极之间依靠毛细力实现平衡。
2.根据权利要求1所述一种具有高耐久力的军用燃料电池，其特征在于，电解质隔膜的厚度为0.3～0.6mm，孔隙率为60％～70％，平均通孔半径为0.25～0.8um。
3.根据权利要求1所述一种具有高耐久力的军用燃料电池，其特征在于，阳极的厚度为0.3～0.5mm，孔隙率为60％～70％，平均通孔半径为3～6um。
4.根据权利要求1所述一种具有高耐久力的军用燃料电池，其特征在于，阴极的厚度为0.3～0.7mm，孔隙率为60％～70％，平均通孔半径为5～8um。
5.根据权利要求1所述一种具有高耐久力的军用燃料电池，其特征在于，电解质隔膜材料包括表面呈六方棒状结构通孔和四方片状结构通孔的电解质隔膜制备方法，其具体如下：
a、六方棒状电解质隔膜：采用Al2O3原料与Li2CO3原料在400℃～500℃的温度范围下反应5h，再调整反应温度为500℃～650℃持续反应10h，再由650℃～700℃的温度范围下反应10h即得；
b、四方片状的电解质隔膜：采用LiAlO2粗料在900℃温度下焙烧30h即得。
6.根据权利要求1所述一种具有高耐久力的军用燃料电池，其特征在于，阳极和阴极的通孔结构半径大小与电解质隔膜上的通孔结构半径大小按σccosθc/rc＝σecosθe/re＝σacosθa/ra相对应，其中c代表阴极，e代表电解质隔膜，a代表阳极。
7.根据权利要求1所述一种具有高耐久力的军用燃料电池，其特征在于，阴极上还涂覆有Co、Ag和La的氧化物。
8.根据权利要求1所述一种具有高耐久力的军用燃料电池，其特征在于，电解质隔膜上还包括有用于保持碳酸盐电解质作用的亲和毛细管。
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