CN105408409A - 防振橡胶组合物和防振橡胶 - Google Patents
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Abstract
提供了一种橡胶组合物，其用于制造阻尼性和耐久性二者优异的防振橡胶。一种防振橡胶组合物，其包括：防老剂和包含天然橡胶的橡胶组分，其特征在于，所述防老剂含有：在末端具有碳-碳双键且在其α位处具有羰基的化合物和咪唑系防老剂。
Description
技术领域
本发明涉及一种橡胶组合物，其用于生产耐久性和阻尼性二者优异的防振橡胶，和通过使用其获得的防振橡胶。
背景技术
迄今，为了提高乘客的舒适性，各种防振材料已经配置在例如机动车等的各种车辆中的振动和噪音的来源部位，从而尝试降低振动和噪音侵入室内。例如，对于作为振动和噪音的主要来源的发动机，防振橡胶用于例如扭振减振器、发动机架和消音器悬挂器等的构成部件，因此吸收发动机驱动时导致的振动，从而抑制振动和噪音侵入室内和抑制噪音扩散至周围环境。
这样的防振橡胶需要的基本特性是用于支承例如发动机等重物的强度特性和用于吸收和控制振动的防振性能。进一步，当在例如发动机室等的高温环境下使用时，不用说，期望防振橡胶具有良好的强度特性以及低的动态放大和良好的防振性能，并且另外具有高的耐久性和耐热性。
用于赋予耐热性的已知方法包括：使用具有良好的耐热性的EPDM作为橡胶组分并且将受阻胺化合物添加至橡胶组合物，从而进一步提高耐热性(参见专利文献1，实施例)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：JPA2006-199900，实施例
发明内容
发明要解决的问题
然而，在耐久性和阻尼性方面，记载于以上专利文献1中的使用EPDM的防振橡胶是不充分的。通常，为了生产具有良好的耐久性的防振橡胶，通常使用高度耐久的天然橡胶。另一方面，当将例如苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)或丁基橡胶等的合成橡胶添加至天然橡胶从而提高阻尼性时，会损失天然橡胶的抵抗大形变的良好的耐久性和断裂强度。选择性地，例如碳等的补强材料可以高度填充从而提高阻尼性，但当添加大量的补强材料时，橡胶因此具有高的弹性模量，使其难以应用于其中防振橡胶部件需要的低弹性的情况。
鉴于以上条件，研究本发明，并且其目的是提供一种橡胶组合物，其用于生产阻尼性和耐久性二者优异的防振橡胶。本发明的其它目的是提供通过使用这样的橡胶组合物获得的防振橡胶。
用于解决问题的方案
以上目的通过以下来完成：一种防振橡胶组合物，其包括：包含天然橡胶的橡胶组分、和防老剂，其中所述防老剂含有：在末端具有碳-碳双键且在其α位处具有羰基的化合物(防老剂A)和咪唑系防老剂(防老剂B)。
当使用具有碳-碳双键的防老剂A时，可以获得具有显著的耐久性和阻尼性的防振橡胶。这原因是不清晰的，但假定由在防老剂A中的碳-碳双键与橡胶组分的反应导致。进一步，当咪唑系防老剂额外的与防老剂A组合使用时，阻尼性可以进一步通过与防老剂A的协同效果来提高。
本发明的防振橡胶组合物的优选实施方案如下。
(1)所述在末端具有碳-碳双键且在其α位处具有羰基的化合物是由以下通式(I)表示的化合物：
其中，
R1是氢原子或甲基，
R2是具有芳香族氨基的基团。
(2)R2是由R4-R3-表示的基团；R3选自由以下组成的组：单键、具有1至5个碳原子的取代或未取代的亚烷基、和具有1至5个碳原子的取代或未取代的氧化亚烷基(其中所述氧化亚烷基的氧原子键合至所述羰基的碳原子)；并且R4选自由以下组成的组：二苯基氨基、1-萘基氨基、2-萘基氨基、苯胺基、二甲苯基氨基和对(苯基氨基)苯胺基。
(3)所述咪唑系防老剂选自由2-巯基苯并咪唑或其盐和2-巯基甲基苯并咪唑或其盐组成的组。
(4)基于100质量份的所述橡胶组分，所述在末端具有碳-碳双键且在其α位处具有羰基的化合物的含量是0.2至13质量份。
(5)基于100质量份的所述橡胶组分，所述咪唑系防老剂的含量是0.1至10质量份。
(6)所述橡胶组分进一步包括二烯系合成橡胶，并且所述天然橡胶与所述二烯系合成橡胶的质量比(天然橡胶/二烯系合成橡胶)是99/1至50/50。二烯系合成橡胶与天然橡胶一起使用进一步提高了阻尼性，同时保持高水平的耐久性。
以上目的也可以通过使用以上防振橡胶组合物获得的种防振橡胶来完成。
发明的效果
根据本发明的橡胶组合物，可以提供耐久性和阻尼性二者优异的防振橡胶。因此，当这样的防振橡胶用于例如扭振减振器、发动机架和消音器悬挂器等的构成部件时，发动机驱动时等的振动可以在更长的时期内被充分吸收。
具体实施方式
下文中，将详细地描述本发明。如上所述，本发明的防振橡胶组合物包括：包含天然橡胶的橡胶组分、和防老剂。作为防老剂，使用在末端具有碳-碳双键且在其α位处具有羰基的化合物和咪唑系防老剂二者。
对天然橡胶没有限制，并且可以是用于防振橡胶的通常的天然橡胶。具体实例包括：例如RSS(RibbedSmokedSheet)、WhiteCrepes、PaleCrepes、EstateBrownCrepes、CompCrepes、ThinBrownCrapes(Rimills)、ThichBlancketCrapes(Ambers)、FlatBarkCrepes、PureSmokedBlanketCrapes等的橡胶片(包括生胶(crepes))的全部等级；和例如SMR(StandardMalaysianRubber)、SIR(Indonesian)、STR(Thai)、SSR(Singaporean)、SCR(Ceylon)、和SVR(Vietnamese)等的橡胶块。这些可以单独使用，或两种以上可以以组合使用。
橡胶组分可以包括二烯系合成橡胶。例如，异戊二烯橡胶(IR)、丁二烯橡胶(BR)、苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)和丙烯腈-丁二烯橡胶(NBR)可以用作二烯系合成橡胶。这些可以单独使用或两种以上可以以混合物使用。其中，丁二烯橡胶(BR)和苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)是优选的，进一步，苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)是特别优选的。
当二烯系合成橡胶包含于橡胶组分中时，天然橡胶与二烯系合成橡胶的质量比(天然橡胶/二烯系合成橡胶)是99/1至50/50，优选99/1至60/40，并且进一步优选99/1至80/20。在此范围内，天然橡胶特有的高的耐久性赋予至防振橡胶，同时实现了二烯系合成橡胶提供的对阻尼性的进一步提高效果。
本发明的防振橡胶组合物包括：在末端具有碳-碳双键且在其α位处具有羰基的化合物(下文中也称为“防老剂A”)和咪唑系防老剂(下文中也称为“防老剂B”)二者作为防老剂。
由以下通式(I)表示的化合物优选用作在末端具有碳-碳双键且在其α位处具有羰基的化合物。
其中，
R1是氢原子或甲基，优选甲基，
R2是具有芳香族氨基的基团。芳香族氨基的实例包括：二苯基氨基、1-萘基氨基、2-萘基氨基、苯胺基、二甲苯基氨基和对(苯基氨基)苯胺基。
在R2中，芳香族氨基的芳香族环的氢原子的一部分可以由具有1至10个碳原子的直链状或支链状烷基取代。
在以上通式(I)中，更优选地，
R2是由R4-R3-表示的基团，
R3选自由以下组成的组：单键，具有1至5个碳原子并且优选2至3个碳原子的取代或未取代的亚烷基，和具有1至5个碳原子、优选2至3个碳原子的取代或未取代的氧化亚烷基(其中所述氧化亚烷基的氧原子键合至所述羰基的碳原子)，并且
R4选自由以下组成的组：二苯基氨基、1-萘基氨基、2-萘基氨基、苯胺基、二甲苯基氨基和对(苯基氨基)苯胺基。
在以上R4-R3-中，进一步优选地，R3是单键或2-羟基氧化亚丙基，并且R4是对(苯基氨基)苯胺基。
对于防老剂A，特别优选使用对苯二胺化合物，具体地，例如由以下通式(II)表示的N-苯基-N'-(3-甲基丙烯酰氧基-2-羟基丙基)-对苯二胺或由以下通式(III)表示的N-(4-苯胺基苯基)甲基丙烯酰胺。
基于100质量份的橡胶组分，在根据本发明的防振橡胶组合物中的在末端具有碳-碳双键且在其α位处具有羰基的化合物(防老剂A)的含量是0.2至13质量份，优选0.5至13质量份，特别优选0.5至8质量份，进一步优选0.5至2质量份，并且特别地1至2质量份。在此范围内，可以获得具有充分的阻尼性和耐久性的防振橡胶。
作为咪唑系防老剂(防老剂B)，可以使用2-巯基苯并咪唑或其盐(例如，锌盐)、或2-巯基甲基苯并咪唑或其盐(例如，锌盐)等。这些可以单独使用，或两种以上可以以组合使用。其中，2-巯基苯并咪唑是特别优选的。
基于100质量份的橡胶组分，在根据本发明的防振橡胶组合物中的咪唑系防老剂的含量是0.1至10质量份，优选1至10质量份，并且特别优选1至5质量份。在此范围内，防振橡胶的高水平的阻尼性可以通过与防老剂A的协同效果来确保。
除了以上防老剂A和B以外，本发明的防振橡胶组合物还任选地包括例如硫化剂、硫化促进剂、硫化促进助剂、填料、蜡和油等的用于橡胶工业的通常的添加剂。
硫磺可以用作硫化剂。基于100质量份的橡胶组分，硫磺的总添加量通常是0.1至5质量份。
用于促进硫化的硫化促进剂的实例包括：例如2-巯基苯并噻唑、二硫化二苯并噻唑、N-环己基-2-苯并噻唑次磺酰胺、N-叔丁基-2-苯并噻唑次磺酰胺和N-叔丁基-2-苯并噻唑次磺酰胺等的苯并噻唑系硫化促进剂；例如二苯胍等的胍系硫化促进剂；例如二硫化四甲基秋兰姆、二硫化四丁基秋兰姆、二硫化四十二烷基秋兰姆、二硫化四辛基秋兰姆和二硫化四苄基秋兰姆等的秋兰姆系硫化促进剂；例如二甲基二硫代氨基甲酸锌等的二硫代氨基甲酸盐化合物；和其它二烷基二硫代磷酸锌。
例如次磺酰胺化合物、秋兰姆化合物、噻唑化合物、胍化合物、和二硫代氨基甲酸盐化合物等的以上硫化促进剂可以单独使用，或两种以上可以以组合使用。为了调节硫化行为(速度)，硫化促进剂的优选的使用组合是：秋兰姆化合物和/或噻唑化合物，其具有比较高的硫化促进能力；和胍化合物和/或次磺酰胺化合物，其具有比较适度至低的硫化促进能力。组合的具体实例包括：二硫化四甲基秋兰姆和N-环己基-2-苯并噻唑次磺酰胺的组合、二硫化四丁基秋兰姆和N-叔丁基-2-苯并噻唑次磺酰胺的组合、和二硫化二苯并噻唑和二苯胍的组合。基于100质量份的橡胶组分，硫化促进剂的总添加量优选0.2至10质量份。
在本发明中，从进一步促进硫化的观点，可以添加例如氧化锌(ZnO)和脂肪酸等的硫化促进助剂。脂肪酸可以是任何饱和或不饱和、或直链状或支链状的脂肪酸。对脂肪酸的碳原子数也没有特别限制，但例如1至30，并且优选15至30，并且脂肪酸的更具体的实例包括：环己酸(环己烷羧酸)；具有例如烷基环戊烷等的侧链的环烷酸；例如己酸、辛酸、癸酸(包括例如新癸酸等的直链状羧酸)、十二酸、十四酸、十六酸、和十八酸(硬脂酸)等的饱和脂肪酸；例如甲基丙烯酸、油酸、亚油酸、和亚麻酸等的不饱和脂肪酸；和例如松香、松浆油酸和松香酸等的树脂酸。这些可以单独使用，或两种以上可以以组合使用。
在本发明中，可以优选使用氧化锌和硬脂酸。基于100质量份的以上橡胶组分，这些硫化促进助剂的添加量优选1至10质量份，并且更优选2至7质量份。当添加量超过10质量份时，会导致操作性和动态放大的恶化。当添加量低于1质量份时，会导致硫化延迟等。
可用的油可以是任何已知的油，而没有限制，并且具体地包括：例如芳香族油、环烷油和石蜡油等的加工油；例如椰子油等的植物油；例如烷基苯油和蓖麻油等的合成油。在本发明中，可以优选使用石蜡油。这些油可以单独使用，或两种以上可以以组合使用。对这些油的添加量没有限制，但基于100质量份的以上橡胶组分，可以是约1至40质量份。当添加量偏离以上范围时，混炼操作性会恶化。当充油橡胶用于以上橡胶组分时，包含于橡胶中的油和在混合时单独添加的油的总量可以调节至以上范围内。
炭黑等可以用作填料。炭黑可以是任何已知的产品，而没有限制，实例包括例如SRF、GPF、FEF、HAF、ISAF、SAF、FT和MT等的炭黑，其中FEF优选用于本发明。这些炭黑可以单独使用，或两种以上可以以混合物使用。基于100质量份的以上橡胶组分，这些炭黑的添加量典型地为15至60质量份，并且优选20至50质量份。当添加量超过60质量份时，会影响操作性。当添加量低于15质量份时，会导致较差的粘合性。
本发明的防振橡胶组合物可以根据需要进一步包括例如防老剂、发泡剂、增塑剂、润滑剂、增粘剂、石油系树脂、紫外线吸收剂、分散剂、相容剂和/或均质化剂等的添加剂。
为了获得本发明的橡胶组合物，对以上各组分的添加方法没有限制，并且全部组分材料可以一次添加和混炼，或可以分2或3个分别的步骤添加和混炼。为了混炼，可以使用例如辊式混炼机、密炼机、或班伯里转子等的混炼机。进一步，为了将橡胶组合物成形为片或带状，可以使用例如挤出成形机或压力成形机等的已知的成形机。
对使以上橡胶组合物固化的硫化条件没有限制，但典型地采用140至180℃和5至120分钟的硫化条件。
本发明的防振橡胶通过将上述橡胶组合物硫化来获得，并且优选用于例如机动车的扭振减振器、发动机架和消音器悬挂器等的高温部件，但不限于此。
实施例
将以下表中示出的材料以示出的配方混炼并且硫化，因此实施例和比较例的各防振橡胶组合物通过硫化来固化从而生产具有120mm长x120mm宽x2mm厚的尺寸的片状成形物。因此获得的片用作防振橡胶的评价样品。
使用的材料的细节如下。
*天然橡胶(RSS#4)
*苯乙烯-丁二烯橡胶：SBR(JSRCorporation，“1500”)
*炭黑(AsahiCarbonCo.,Ltd.，“Asahi#65”，FEF碳)
*硬脂酸(NewJapanChemicalCo.,Ltd，“硬脂酸50S”)
*氧化锌(HakusuitechCo.,Ltd.，“#3氧化锌”)
*蜡(SeikoChemicalCo.,Ltd.，“SuntightS”)
*防老剂A1(OuchiShinkoChemicalIndustrialCo.,Ltd.，“NocracG1”，N-苯基-N'-(3-甲基丙烯酰氧基-2-羟基丙基)-对苯二胺)
*防老剂A2(SeikoChemicalCo.,Ltd.，“APMA”，N-(4-苯胺基苯基)甲基丙烯酰胺)
*防老剂B(OuchiShinkoChemicalIndustrialCo.,Ltd.，“NocracMB”，2-巯基苯并咪唑)
*防老剂C(OuchiShinkoChemicalIndustrialCo.,Ltd.，“Nocrac6C”，N-苯基-N'-(1,3-二甲基丁基)-对苯二胺)
*环烷油(SUNREFININGANDMARKETING,"SUNTHENE4240")
*硫磺(TsurumiChemicalIndustryCo.,Ltd.，“Powdersulfur”)
*硫化促进剂(OuchiShinkoChemicalIndustrialCo.,Ltd.，“NoccelerCZ-G”，N-环己基-2-苯并噻唑次磺酰胺)
<评价方法>
以上生产的防振橡胶的评价样品进行以下评价测试。结果在以下表中示出。
(1)硬度Hd(-)
依照JISK6253(A型)测量。
(2)断裂伸长率Eb(％)
依照JISK6251测量。
(3)拉伸断裂强度Tb(MPa)
依照JISK6251测量。
(4)疲劳负荷断裂伸长(次)
0至200％的伸长在35℃下重复，并且橡胶断裂时的次数定义为计数。
(5)tanδ(-)：损耗系数
依照JISK6385测量(频率15Hz，形变0.2％)。
[表3]
<评价结果>
由含有防老剂A(A1或A2)和防老剂B二者的防振橡胶组合物生产的防振橡胶在硬度、拉伸断裂强度、断裂伸长率、疲劳负荷断裂伸长和tanδ方面全部良好。
另一方面，当防老剂C单独使用时，tanδ显示为降低(比较例4)。当防老剂B和防老剂C一起使用时，tanδ显示为降低(比较例5)。当防老剂A单独使用时，疲劳负荷断裂伸长不充分(比较例6至11和14)。为了通过单独使用防老剂A来提高疲劳负荷断裂伸长和tanδ，结果，必须添加大量的防老剂A(比较例12和13)。当防老剂B单独使用时，疲劳负荷断裂伸长和tanδ不充分(比较例15)。
Claims (8)
1.一种防振橡胶组合物，其包括：包含天然橡胶的橡胶组分和防老剂，其特征在于，所述防老剂含有：
在末端具有碳-碳双键且在其α位处具有羰基的化合物和咪唑系防老剂。
2.根据权利要求1所述的防振橡胶组合物，其特征在于，所述在末端具有碳-碳双键且在其α位处具有羰基的化合物是由以下通式(I)表示的化合物：
其中，
R1是氢原子或甲基，
R2是具有芳香族氨基的基团。
3.根据权利要求2所述的防振橡胶组合物，其特征在于，
R2是由R4-R3-表示的基团，
R3选自由以下组成的组：单键；具有1至5个碳原子的取代或未取代的亚烷基；和具有1至5个碳原子的取代或未取代的氧化亚烷基，其中所述氧化亚烷基的氧原子键合至所述羰基的碳原子，并且
R4选自由以下组成的组：二苯基氨基、1-萘基氨基、2-萘基氨基、苯胺基、二甲苯基氨基和对(苯基氨基)苯胺基。
4.根据权利要求1至3任一项所述的防振橡胶组合物，其特征在于，所述咪唑系防老剂选自由2-巯基苯并咪唑或其盐和2-巯基甲基苯并咪唑或其盐组成的组。
5.根据权利要求1至4任一项所述的防振橡胶组合物，其特征在于，基于100质量份的所述橡胶组分，所述在末端具有碳-碳双键且在其α位处具有羰基的化合物的含量是0.2至13质量份。
6.根据权利要求1至5任一项所述的防振橡胶组合物，其特征在于，基于100质量份的所述橡胶组分，所述咪唑系防老剂的含量是0.1至10质量份。
7.根据权利要求1至6任一项所述的防振橡胶组合物，其特征在于，所述橡胶组分进一步包括二烯系合成橡胶，并且所述天然橡胶与所述二烯系合成橡胶的质量比，即，天然橡胶/二烯系合成橡胶是99/1至50/50。
8.一种防振橡胶，其通过使用根据权利要求1至7任一项所述的防振橡胶组合物来获得。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20160316 |
|
| WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |