CN105324881A - 非水电解质二次电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种非水电解质二次电池,其在过充电时等,电流阻断机构启动后,电流阻断机构再导通的可能性小。本发明的一个实施方式的非水电解质二次电池具有在正极芯体上形成有正极合剂层的正极板、在负极芯体上形成有负极合剂层的负极板、在所述正极板与所述负极板夹着间隔件而相互绝缘的状态下被卷绕电极体(14)、非水电解液、与所述正极板及所述负极板中的至少一个电连接的压力感应式的电流阻断机构、和外包装体,在外包装体内具有存在于卷绕电极体(14)外的剩余电解液(40),剩余电解液(40)的液面的高度被设为在横置外包装体(25)时,不与电流阻断机构(27)的构成部件接触的高度。
Description
技术领域
本发明涉及车载用的非水电解质二次电池。
背景技术
用于电动汽车(EV)、混合动力汽车(HEV、PHEV)的驱动用电源等的车载用的非水电解质二次电池除了防爆用的安全阀以外还具备压力检测式的电流阻断机构。压力检测式的电流阻断机构通过异常时在电池内部快速产生的气体而启动,通过阻断流入的电流从而防止电池的破裂甚至起火,为此而设置。
在非水电解质二次电池中,作为用于使电池容量增大的手法之一,已知提高充电电压。另外,作为非水电解质二次电池变成过充电状态时的安全对策,已知在非水电解液中添加叔戊基苯、联苯(参照专利文献1)、环烷基苯化合物、具有与苯环相邻的季碳的化合物等(参照专利文献2)过充电抑制剂。然而,若为了提高电池容量而提高充电电压,则即使在根据过充电抑制剂的种类而设定为通常使用范围的电压下,过充电抑制剂也会分解,在充放电循环后担忧电池特性的降低和安全性的降低。
为了解决这样的课题,还已知通过在非水电解质二次电池的正极合剂中添加碳酸锂(Li2CO3),从而提高过充电耐性(参照专利文献3)。若在非水电解质二次电池的正极合剂中添加碳酸锂,则过充电时等、对电池施加高电压时由正极板产生二氧化碳,由此能够确实地使压力检测式的电流阻断机构先于防爆用的安全阀而启动。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:国际公开第2002/059999号
专利文献2:日本特开2008-186792号公报
专利文献3:日本特开平04-328278号公报
发明内容
发明要解决的问题
在具有电流阻断机构的非水电解质二次电池中,担心即使电流阻断机构启动而流入的电流被阻断,若在电流阻断机构的附近存在非水电解液,则在施加异常的高电压时也会通过非水电解液而再导通。而且,使用添加了过充电抑制剂的非水电解液的非水电解质二次电池根据过充电抑制剂的种类有时产生可燃性气体,因此还担心因在电流阻断机构再导通时产生的火花而起火。
因此,上述构成的非水电解质二次电池需要进一步提高安全性。
用于解决问题的手段
根据本发明的一个方案的非水电解质二次电池,可以提供如下的非水电解质二次电池,
其具有:
在正极芯体上形成有正极合剂层的正极板、
在负极芯体上形成有负极合剂层的负极板、
在所述正极板与所述负极板夹着间隔件而相互绝缘的状态下被卷绕的卷绕电极体、
非水电解液、
与所述正极板及所述负极板中的至少一个电连接的压力感应式的电流阻断机构、和
外包装体,
在所述外包装体内具有存在于所述卷绕电极体外的剩余电解液,
所述剩余电解液的液面的高度被设为在横置所述外包装体时,不与所述电流阻断机构的构成部件接触的高度。
发明效果
在本发明的一个方案的非水电解质二次电池中,即使横置外包装体,电流阻断机构的构成部件也难以与非水电解液接触,因而在电流阻断机构启动而流入的电流被阻断的情况下,即使施加异常的高电压,电流阻断机构也难以再导通。因此,根据本发明的一个方案的非水电解质二次电池,可以得到由于通过过充电等而电流阻断机构启动后难以再导通因而安全性优异的非水电解质二次电池。
附图说明
图1中,图1A是实施方式的非水电解质二次电池的俯视图,图1B同样是正视图。
图2中,图2A是沿着图1A的IIA-IIA线的部分截面图,图2B是沿着图2A的IIB-IIB线的部分截面图,图2C是沿着图2A的IIC-IIC线的截面图。
图3是将实施方式的偏平状的卷绕电极体的卷绕结束端侧展开的立体图。
图4是沿着图2A的IV-IV线的示意截面图。
图5是另外的发明涉及的非水电解质二次电池的部分截面图。
图6是图5的放大图。
图7是另外的发明涉及的非水电解质二次电池的部分截面图。
图8是沿着图7中的X-X线的部分截面图。
图9是另外的发明涉及的非水电解质二次电池的部分截面图。
图10是另外的发明涉及的非水电解质二次电池的部分截面图。
图11是沿着图10中的Y-Y线的部分截面图。
具体实施方式
以下,以方形非水电解质二次电池为例对本发明的实施方式进行详细说明。但是,以下所示实施方式是为了理解本发明的技术思想而例示的,并不意在将本发明限定为该方形非水电解质二次电池。本发明在不脱离日本专利技术方案所示技术思想的情况下进行了各种变更的实施方案也可以同样应用。
[实施方式]
首先,利用图1~图3对实施方式的非水电解质二次电池的构成进行说明。该非水电解质二次电池10如图3所示,具有在正极板11与负极板12隔着间隔件13而相互绝缘的状态下被卷绕的偏平状的卷绕电极体14。该偏平状的卷绕电极体14的最外面侧被间隔件13被覆,负极板12相比于正极板11成为外周侧。
正极板11在由厚度为10~20μm左右的铝或铝合金箔构成的正极芯体的两面,按照成为正极芯体沿着宽度方向的一侧端部呈带状露出的状态的方式,形成有正极合剂层11a。该呈带状露出的正极芯体部分成为正极芯体露出部15。负极板12在由厚度为5~15μm左右的铜或铜合金箔构成的负极芯体的两面,按照成为负极芯体沿着宽度方向的一侧端部呈带状露出的状态的方式,形成有负正极合剂层12a。该呈带状露出的负极芯体部分成为负极芯体露出部16。需要说明的是,正极芯体露出部15或负极芯体露出部16可以分别沿着正极板11或负极板12的宽度方向的两侧端部形成。
将这些正极板11和负极板12按照正极芯体露出部15和负极芯体露出部16分别不与对向的电极的合剂层重叠的方式错开,在夹着间隔件13而相互绝缘的状态下卷绕成偏平状,从而制作偏平状的卷绕电极体14。
如图2A、图2B和图3所示,偏平状的卷绕电极体14在一端具备多片层叠的正极芯体露出部15,在另一端具备多片层叠的负极芯体露出部16。作为间隔件13,优选将聚烯烃制的微多孔性膜折叠成两片或者长条状的一片来使用,使用其宽度能够被覆正极合剂层11a并且大于负极合剂层12a的宽度的间隔件。
多片层叠的正极芯体露出部15经由正极集电体17,与正极端子18电连接。在正极集电体17与正极端子18之间,设有通过电池内部产生的气压而启动的电流阻断机构27。多片层叠的负极芯体露出部16经由负极集电体19与负极端子20电连接。
如图1A、图1B和图2A所示,正极端子18、负极端子20分别经由绝缘部件21、22固定于封口体23。在封口体23上,还设有在施加高于电流阻断机构27的启动压的气压时开放的气体排出阀28。正极集电体17、正极端子18及封口体23分别使用铝或铝合金制的材料。负极集电体19和负极端子20分别使用铜或铜合金制的材料。
偏平状的卷绕电极体14在除了封口体23侧的周围存在由树脂材料形成的绝缘片24,插入一面开放的方形外包装体25内。方形外包装体25使用例如铝或铝合金制的外包装体。封口体23嵌合于方形外包装体25的开口部,封口体23与方形外包装体25的嵌合部被激光焊接。在方形外包装体25内由电解液注液口26注入非水电解液,该电解液注液口26例如通过盲铆钉密封。
非水电解质二次电池10单独或者多个串联、并联或串并联地连接并在各种用途中使用。需要说明的是,在将该非水电解质二次电池10在车载用途等之中多个串联或并联地连接而使用时,另外途径地设置正极外部端子和负极外部端子将各个电池用母线连接为佳。
该非水电解质二次电池10中使用的偏平状的卷绕电极体14被用于要求电池容量为20Ah以上的高容量及高输出功率特性的用途中,例如正极板11的卷绕数为43次,即,正极板11的总层叠片数为86片之多。需要说明的是,若卷绕数为15次以上、即总层叠片数为30片以上,则能够在不使电池尺寸过度大型化的情况下容易地使电池容量为20Ah以上。
若像这样正极芯体露出部15或负极芯体露出部16的总层叠片数多,则当通过电阻焊接在正极芯体露出部15上安装正极集电体17、在负极芯体露出部16安装负极集电体19时,为了形成贯穿多层层叠的正极芯体露出部15或负极芯体露出部16的全部层叠部分那样的焊接痕15a、16a,需要巨大的焊接电流。
因此,如图2A~图2C所示,在正极板11侧,被卷绕并层叠的多片正极芯体露出部15被集束在厚度方向的中央部进一步被分割成两份,以偏平状的卷绕电极体的厚度的1/4为中心被集束,在此之间配置有正极用中间部件30。正极用中间部件30在包含树脂材料的基体上保持有多个、例如2个导电性的正极用导电部件29。正极用导电部件29可以使用例如圆柱状的部件,在与分别层叠的正极芯体露出部15对向的一侧,形成有作为突出部(projection)起作用的圆锥台状的突起。
在负极板12侧,被卷绕并层叠的多片负极芯体露出部16被集束在厚度方向的中央侧进一步被分割,以偏平状的卷绕电极体的厚度的1/4为中心被集束,在其间配置有负极用中间部件32。负极用中间部件32在包含树脂材料的基体上保持有多个、在此为2个负极用导电部件31。负极用导电部件31可以使用例如圆柱状的部件,在与分别层叠的负极芯体露出部16对向的一侧,形成有作为突出部起作用的圆锥台状的突起。
另外,在位于正极用导电部件29的两侧的正极芯体露出部15的最外侧的两侧表面分别配置有正极集电体17,在位于负极用导电部件31的两侧的负极芯体露出部16的最外侧的两侧表面分别配置有负极集电体19。需要说明的是,正极用导电部件29优选与正极芯体相同材料即铝或铝制的部件,负极用导电部件31优选与负极芯体相同材料即铜或铜合金制的部件。正极用导电部件29和负极用导电部件31的形状可以相同也可以不同。
实施方式的偏平状的卷绕电极体14中的使用了正极芯体露出部15、正极集电体17、具有正极用导电部件29的正极用中间部件30的电阻焊接方法、以及使用了负极芯体露出部16、负极集电体19、具有负极用导电部件31的负极用中间部件32的电阻焊接方法是已经周知的,因而省略其详细说明。
若像这样将正极芯体露出部15或负极芯体露出部16分割成两份,为了形成贯穿多层层叠的正极芯体露出部15或负极芯体露出部16的全部层叠部分那样的焊接痕所需的焊接电流与不分割成两份时相比较小就能完成,因而电阳焊接时的溅射的发生被抑制,因溅射导致的偏平状的卷绕电极体14的内部短路等故障的发生被抑制。图2A中示出了在正极集电体17上通过电阻焊接而形成的两个部位的焊接痕迹33,在负极集电体19上也示出两个部位的焊接痕迹34。
对电流阻断机构27的具体构成进行说明。如图2A~图2C所示,在偏平状的卷绕电极体14的一侧端面侧配置的多个正极芯体露出部16连接有正极集电体17,该正极集电体17与正极端子18电连接。如图4所示,正极端子18具备筒状部18a,在内部形成有贯通孔18b。成为电流阻断机构27的构成的一部分的导电部件35在电池内部侧形成有筒状部35a,电池外部侧即封口体23侧的内径被缩小,形成有被正极端子18的筒状部18a插入的开孔。
正极端子18的筒状部18a插入在垫片等上部第1绝缘部件21a、封口体23及下部第1绝缘部件21b及导电部件35分别形成的孔内。上部第1绝缘部件21a及下部第1绝缘部件21b对应于图2A和图2B中的绝缘部件21。正极端子18的筒状部18a的顶端部在导电部件35的开孔附近被填缝而相互被一体地固定,并且正极端子18的筒状部18a与导电部件35的连接部被激光焊接。由此,正极端子18成为在凭借上部第1绝缘部件21a和下部第1绝缘部件21b与封口体23电绝缘的状态下,与导电部件35电连接的状态。
在导电部件35的位于电池内部侧的筒状部35a的顶端,反转板36的周围被气密性焊接而密封。反转板36被设为从周围向中心侧略微向电池内部侧突出的形状、即,成为与封口体23倾斜的配置关系的形状。该反转板36由导电性材料形成,具有若方形外包装体25内的压力变高则向电池的外部侧变形的阀的功能。
在反转板36的中心部,抵接着正极集电体17的成为薄壁区域的部分,在多个部位被激光焊接。在正极集电体17与反转板36之间,配置有具有贯通孔的第2绝缘部件37,通过该贯通孔与正极集电体17的反转板36电连接。第2绝缘部件37与正极集电体17相互固定。因此,正极芯体露出部16通过正极集电体17、反转板36和导电部件35与正极端子18电连接。
这些导电部件35的筒状部35a、反转板36成为电流阻断机构27的构成部件。若方形外包装体25内的压力增加则反转板36向正极端子18的贯通孔18b侧膨胀。由于在反转板36的中央部焊接有正极集电体17的薄壁区域,因此若方形外包装体25内的压力超过规定值则在正极集电体17的薄壁区域的部分断裂,反转板36与正极集电体17之间的电连接被阻断。需要说明的是,导电部件35具有凹部,按照密封该凹部的开口的方式,在导电部件35上焊接连接有反转板36即可。另外,筒状部可以是截面为圆形的筒状,也可以是截面为方形的筒状。
接着,对非水电解质二次电池10中的正极板11、负极板12、偏平状的卷绕电极体14及非水电解液的具体制造方法或组成进行说明。
[正极板的制作]
作为正极活性物质,可使用例如LiNi0.35Co0.35Mn0.30O2表示的锂镍钴锰复合氧化物。将该锂镍钴锰复合氧化物、作为导电剂的碳粉末、作为粘结剂的聚偏二氟乙烯(PVdF)分别按照以质量比计成为88∶9∶3的方式进行称量,进一步相对于它们的合计量(正极合剂的总质量)将碳酸锂按照成为1.0质量%的方式添加,与作为分散介质的N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)混合而制备正极合剂浆料。
相对于正极合剂,碳酸锂优选含有0.1~5.0质量%。正极合剂中的碳酸锂的含量若低于0.1质量%,则从碳酸锂产生的二氧化碳变少,电流阻断机构变得难以迅速启动。正极合剂中的碳酸锂的含量若超过5.0质量%,则不参与电极反应的碳酸锂的比例变得过多,电池容量的降低变大。
使用厚度15μm的铝箔作为正极芯体,将按上述方法制作的正极合剂浆料利用模涂机涂布在正极芯体的两面。但是,在沿着正极芯体的长度方向的一个端部(两面都在同一方向的端部)不涂布浆料,使该芯体露出,形成正极芯体露出部。接着,干燥并除去作为分散介质的NMP,通过辊压压缩成规定厚度,将所得到的极板切割成事先定好的规定尺寸,制作实施方式中使用的正极板。
[负极板的制作]
负极板可以使用按以下方式制作的负极板。使石墨粉末98质量份、作为增稠剂的羧基甲基纤维素(CMC)1质量份、作为粘结剂的苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)1质量份分散于水中来制备负极合剂浆料。将该负极合剂浆料在由厚度10μm的铜箔构成的负极集电体的两面在沿着模具负极芯体的长度方向的一个端部(两面都在同一方向的端部)不涂布浆料,使该芯体露出,形成负极芯体露出部。接着,进行干燥,通过辊压压缩成规定厚度,将所得到的极板切割成事先定好的规定尺寸,制作在实施方式和比较例中共通使用的负极板。
[非水电解液的制备]
作为非水电解液,使用如下的非水电解液:在作为溶剂将碳酸亚乙酯(EC)和碳酸甲乙酯(MEC)以体积比(25℃、1气压)3∶7的比例混合的混合溶剂中将LiPF6作为电解质盐以成为1mol/L的方式进行添加,进一步相对于全部非水电解质质量添加了0.3质量%碳酸亚乙烯酯VC。
[偏平状的卷绕电极体的制作]
将按上述方式制作的负极板12和正极板11按照最外面侧成为负极板12的方式,在分别隔着间隔件13而相互绝缘的状态下卷绕后,成形成偏平状而制作偏平状的卷绕电极体14。
[方形非水电解质二次电池的制作]
如图2A~图2C和图3所示,在封口体23上安装正极端子18、电流阻断机构27、正极集电体17、负极端子20和负极集电体19,进一步在偏平状的卷绕电极体14上安装正极集电体17和负极集电体19。接着,将偏平状的卷绕电极体14的外周利用例如由树脂材料构成的绝缘片24覆盖。将如此制作的被绝缘片24覆盖的偏平状的卷绕电极体14装入方形外包装体25内,在方形外包装体25的开口部嵌合封口体23。接着,将封口体23与方形外包装体25之间激光焊接。
非水电解液的注入可以通过如下方式进行:例如将封口体23被激光焊接了的方形外包装体25放入真空腔(也被称为“减压腔”)内,将容纳有注入的非水电解液的注射器等注液管插入电解液注液口26内,对真空腔内进行减压。非水电解液的注液量事先实验地定好优选范围。向方形外包装体25内注入的非水电解液渗透到正极板11和负极板12之间配置的间隔件13内,但由于在充放电时一部分非水电解液分解,因此比能够渗透到间隔件13内的量更多地注入。该多量注入的非水电解液作为剩余非水电解液40(参照图4)在外包装体内以液态存在。
在实施方式的非水电解质二次电池10中,剩余电解液40的液面的高度被设为在横置方形外包装体25时,不与电流阻断机构27的构成部件接触的高度。如图2A和图2B所示,非水电解质二次电池10通常按照封口体23成为上方、底面25c成为下侧的方式竖置放置来使用,因此电流阻断机构27也通常位于比偏平状的卷绕电极体14更上方,剩余非水电解液40不与电流阻断机构27接触。然而,非水电解质二次电池10也有可能按照方形外包装体25的宽幅的侧面25a或窄幅的侧面25b成为下侧的方式横置放置来使用。需要说明的是,在此横置是指,在底面及其周围具备侧面的外包装罐中,将侧面放置于下侧(最下面)。
按照方形外包装体25的宽幅的侧面25a成为底面的方式横置放置的情况下,如图4所示,剩余非水电解液40在成为底面的一侧的宽幅的侧面25a上积存。因此,在剩余电解液40的量多的情况下,有时剩余非水电解液40跨越电流阻断机构27的构成部件、特别是导电部件35与正极集电体17之间而接触。若成为这样的状态,则即使电流阻断机构27启动而正极集电体17与导电部件35和正极端子18之间的电导通被阻断,也有可能产生经由剩余电解液40而正极集电体17与导电部件35和正极端子18再导通。
在实施方式的非水电解质二次电池10中,在按照方形外包装体25的宽幅的侧面25a成为底面的方式横置放置时和按照窄幅的侧面25b成为底面的方式横置放置时的任意情况下,剩余电解液40的液面的高度都按照成为不与电流阻断机构27的构成部件接触的高度的方式设定。由此,非水电解质二次电池10成为过充电状态而电流阻断机构27启动后,正极集电体17与导电部件35和正极端子18经由剩余非水电解液40而再导通的风险变少,安全性提高。此外,由于剩余非水电解液量少,因而过充电等时非水电解液分解而产生的气体难以向剩余非水电解液吸收,因此能够使电流阻断机构27迅速启动。
另外,在实施方式的非水电解质二次电池10中,在正极合剂层11a(参照图3)中含有碳酸锂。正极合剂层11a中的碳酸锂若成为过充电状态而正极电位变高则分解而产生二氧化碳。该二氧化碳是与在成为过充电状态时通过非水电解液的分解而产生的气体分别产生的二氧化碳。由此,非水电解质二次电池10成为过充电状态时,在气体排出阀28启动前电流阻断机构27迅速地启动,从而过充电时的安全性进一步提高。而且,由于二氧化碳没有可燃性,因而即使在正极集电体17与正极端子18再导通时产生火花,也难以燃烧,能够进一步提高过充电时的安全性。
在上述实施方式中,对于在正极合剂层中含有碳酸锂的情况下进行了说明,在电流阻断机构27启动后正极集电体17与正极端子18难以再导通这样的作用和效果即使在正极合剂层中不含碳酸锂也同样产生。另外,在上述实施方式中,对于按照非水电解质二次电池10的方形外包装体25的宽幅的侧面25a成为底面的方式横置放置的情况进行了说明,但即使在按照窄幅的侧面25b成为底面的方式横置放置的情况下,只要按照剩余电解液40的液面的高度成为与电流阻断机构27的构成部件不接触的高度的方式设置,也起到同样的作用和效果。
需要说明的是,在上述实施方式中,对于正极端子18和负极端子20比偏平状的卷绕电极体14更靠上侧,即电流阻断机构27比偏平状的卷绕电极体更靠上侧的情况进行了说明。然而,在本发明中,对于按照正极端子18和负极端子20比偏平状的卷绕电极体14更靠下侧、即电流阻断机构27比偏平状的卷绕电极体更靠下侧的方式的放置的情况,由于不是通常的使用形态,因此不包含在本发明中。另外,在上述实施方式中,示出了电流阻断机构27设于正极板11侧的例子,也可以设于负极板12侧,还可以设于正极板11侧和负极板12侧这两侧。
另外,在上述实施方式中,对于方形的非水电解质二次电池进行了说明,即使在圆筒形的非水电解质二次电池的情况下,但只要在横置时按照剩余电解液的液面的高度成为与电流阻断机构27的构成部件不接触的高度方式设置,也起到同样的作用和效果。
作为本发明的非水电解质二次电池中可使用的正极活性物质,若为能够可逆地吸藏·放出锂离子的化合物则可以适当选择来使用。作为这些正极活性物质,可以将能够可逆地吸藏·放出锂离子的以LiMO2(其中,M为Co、Ni、Mn中的至少1种)表示的锂过渡金属复合氧化物、即LiCoO2、LiNiO2、LiNiyCo1-yO2(y=0.01~0.99)、LiMnO2、LiCoxMnyNizO2(x+y+z=1);或者LiMn2O4或LiFePO4等单独使用一种或混合使用两种以上。还可以使用在锂钴复合氧化物中添加了锆或镁、铝等不同种类金属元素的物质。
作为非水电解质的溶剂,没有特别限定,可以使用在非水电解质二次电池中一直使用的溶剂。例如,可以使用碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯、碳酸亚乙烯酯(VC)等环状碳酸酯;碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(MEC)、碳酸二乙酯(DEC)等链状碳酸酯;乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯等包含酯的化合物;丙磺内酯等包含砜基的化合物;1,2-二甲氧基乙烷、1,2-二乙氧基乙烷、四氢呋喃、1,2-二氧六环、1,4-二氧六环、2-甲基四氢呋喃等包含醚的化合物;丁腈、戊腈、正庚烷腈、琥珀腈、戊二腈、己二腈、庚二腈、1,2,3-丙三甲腈、1,3,5-戊三甲腈等包含腈的化合物;二甲基甲酰胺等包含酰胺的化合物等。尤其优选使用它们的H的一部分被F取代了的溶剂。另外,可以单独或组合多种使用这些,特别优选将环状碳酸酯与链状碳酸酯组合的溶剂、进一步在这些中组合了少量包含腈的化合物、包含醚的化合物的溶剂。
另外,作为非水电解质的非水系溶剂可以使用离子性液体,这种情况下,对于阳离子种类、阴离子种类没有特别限定,但从低粘度、电化学稳定性、疏水性的观点出发,特别优选使用吡啶鎓阳离子、咪唑鎓阳离子、季铵阳离子作为阳离子,使用含氟酰亚胺系阴离子作为阴离子这种组合。
进一步,作为用于非水电解质的溶质,也可以使用一直以来在非水电解质二次电池中通常使用的公知的锂盐。并且,作为这样的锂盐,可以使用包含P、B、F、O、S、N、Cl中的一种以上的元素的锂盐,具体来说,可以使用LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiN(FSO2)2、LiN(CF3SO2)2、LiN(C2F5SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiC(C2F5SO2)3、LiAsF6、LiClO4、LiPF2O2等锂盐及它们的混合物。特别是为了提高非水电解质二次电池中的高倍率充放电特性、耐久性,优选使用LiPF6。
特别是若在非水电解质中含有二氟磷酸锂(LiPF2O2),则在初期的充放电时二氟磷酸锂与锂反应而在正极板和负极板的表面形成优质的保护覆膜。该保护覆膜抑制正极活性物质与二氧化碳的接触而二氧化碳难以在卷绕电极体内移动,并且使正极的反应电阻降低。二氟磷酸锂的含量相对于正极合剂质量优选为0.1~2质量%。二氟磷酸锂的含量若低于0.1质量%,则起不到二氟磷酸锂添加的效果,若超过2质量%,则非水电解液的粘度变高,因而输出功率特性降低。
另外,作为溶质,也可以使用以草酸盐络合物为阴离子的锂盐。作为该以草酸盐络合物为阴离子的锂盐,除了LiBOB(锂-双草酸盐硼酸盐)之外,还可以使用具有在中心原子上配位有C2O4 2-的阴离子的锂盐,例如,以Li[M(C2O4)xRy](式中,M为过渡金属、选自周期表的13族、14族、15族的元素,R为选自卤素、烷基、卤代烷基中的基团,x为正整数,y为0或正整数。)表示的锂盐。具体来说,有Li[B(C2O4)F2]、Li[P(C2O4)F4]、Li[P(C2O4)2F2]等。但是,为了即使在高温环境下也在负极的表面形成稳定的覆膜,最优选使用LiBOB。LiBOB的添加量相对于正极合剂质量优选为0.5~2质量%。LiBOB的含量若低于0.5质量%,则充放电循环后的输出功率维持率不充分,若超过2质量%,则LiBOB不溶解。
需要说明的是,上述溶质不仅可以单独使用,也可以混合2种以上使用。另外,溶质的浓度没有特别限定,优选在每升非水电解液中为0.8~1.7摩尔。进一步,在需要以大电流放电的用途中,优选上述溶质的浓度在每升非水电解液中为1.0~1.6摩尔。
本发明的一个情形的非水电解质二次电池中,用于其负极的负极活性物质只要能够可逆地吸藏·放出锂则没有特别限定,例如,可以使用碳材料;锂金属、与锂合金化的金属或合金材料;金属氧化物等。需要说明的是,从材料成本的观点出发,优选在负极活性物质中使用碳材料,例如,可以使用天然石墨、人造石墨、中间相沥青系碳纤维(MCF)、中间相碳微球(MCMB)、焦炭、硬碳等。特别是从提高高倍率充放电特性的观点出发,作为负极活性物质,优选使用将石墨材料用低结晶性碳被覆的碳材料。
作为间隔件,可以使用一直以来在非水电解质二次电池中通常使用的公知的间隔件。具体来说,不仅可以使用由聚乙烯构成的间隔件,还可以使用在聚乙烯的表面形成了由聚丙烯构成的层的间隔件、或在聚乙烯的间隔件的表面涂布了芳酰胺系的树脂的间隔件。
在正极与间隔件的界面或负极与间隔件的界面,可以形成一直以来使用的包含无机物的填料的层。作为该填料,也可以使用一直以来所使用的将钛、铝、硅、镁等单独使用或使用多种的氧化物、磷酸化合物、还可以使用其表面用氢氧化物等处理过的填料。另外,该填料层的形成可以采用:在正极、负极或间隔件上,直接涂布含有填料的浆料而形成的方法;或者将用填料形成的片材贴附于正极、负极或间隔件的方法等。
作为另外的发明可以想到以下构成。
[另外的发明1]
一种非水电解质二次电池,其具备:
具有开口部的方形外包装体、
将上述开口部密封的封口体、
具有正极板和负极板的电极体,
所述正极板含有碳酸锂,
具有在上述方形外包装体内的压力成为规定值以上的情况下使所述正极板和所述负极板强制地短路的强制短路机构,
上述强制短路机构设置于上述电极体的外部。
在具备强制短路机构的非水电解质二次电池中,在电池成为过充电状态的情况下,由于通过电解质的分解而产生的气体、或者通过在过充电状态下分解的添加剂的分解而产生的气体等从而电池内部的压力上升,电池内部的压力若变得大于规定值,则感压式的强制短路机构启动。由此,能够防止充电电流流入电极体内。另外,能够迅速放出电极体内的能量。这样一来,在电池成为过充电状态时确保安全性。
这样的强制短路机构启动时,优选产生火花。另外,该火花有可能在构成强制短路机构的阀部开孔而侵入电池内部。并且,若在电池内部充满可燃性气体,则存在由该可燃性气体引燃而电池起火的可能性。与此相对,根据上述的发明,在电池成为过充电状态的情况下,能够使电池内部由通过碳酸锂的分解产生的二氧化碳充满、或者增大电池内部的二氧化碳所占比例。因此,即使在电池内部产生火花或者电池内部侵入火花,也能防止电池起火,确保更高的安全性。
作为强制短路机构,优选如图5所示设于封口体。
图6是图5的设有强制短路机构50的局部放大图。图6A表示通常状态的强制短路机构50的状态,图6B表示强制短路机构50启动后的状态。
如图6A所示,金属制的封口体23具有电连接于正极板11的阀部51,在该阀部51的外侧配置电连接于负极板12的板状的导电部件52。阀部51是金属制的,可以一体地形成于封口体23。另外,可以将与封口体23不同体的阀部51连接于封口体23。此处,导电部件52连接于负极端子20,经由负极集电体19与负极板12电连接。需要说明的是,导电部件52、负极端子20和负极集电体19凭借绝缘部件22与封口体23电绝缘。
电池成为过充电状态而电池内部的压力成为规定值以上的情况下,图6B所示,阀部51向外侧(图6中为上侧)变形,与导电部件52接触。阀部51是金属制的,且与正极板11电连接,另外导电部件52与负极板12电连接,因而阀部51与导电部件52接触,从而正极板11与负极板12成为短路的状态。该短路在电极体的外部发生,因此能够避免像在电极体的内部发生短路时那样,活性物质层发生发热反应,电池破裂、起火。然而,电池内部由可燃性气体充满的情况下,由于短路时发生的火花有可能由充满电池内部的可燃性气体引燃。与此相对,若为上述发明,则能够成为电池内部由二氧化碳充满、或者在电池内部二氧化碳具有高的分压的状态,因此能够防止火花导致的起火。
[另外的发明2]
一种非水电解质二次电池,其具备:
具有开口部、一对大面积侧壁、一对小面积侧壁、和底部的方形外包装体、
将上述开口部密封的封口体、
具有正极板和负极板的偏平状的卷绕电极体,
所述偏平状的卷绕电极体具有卷绕在其卷绕轴方向的一个端部的正极芯体露出部,还具有卷绕在另一端部的负极芯体露出部,
多个所述偏平状的卷绕电极体按照各个被卷绕的正极芯体露出部与上述一对小面积侧壁的一侧对向、各个被卷绕的负极芯体露出部与上述一对小面积侧壁的另一侧对向的方式,收纳于上述方形外包装体内,
在比所述偏平状的卷绕电极体更靠上述封口体侧设置压力感知式的安全构件。
在比偏平状的卷绕电极体更靠封口体侧设置有压力感知式的安全构件的非水电解质二次电池中,电池成为过充电状态的情况下,优选卷绕电极体的内部产生的气体由卷绕电极体的卷轴方向端部向卷绕电极体的外部排出,进一步顺利地流入卷绕电极体与封口体之间的空间。例如,在电池成为过充电状态的情况下,存在通过气体的产生而卷绕电极体变形或者其它部件变形,在卷绕电极体中产生的气体难以向卷绕电极体的外部排出的状态的可能性。这样的情况下,气体的通路被堵塞,气体滞留在卷绕电极体的内部,有阻碍气体产生反应的可能性。
图7是表示上述另外的发明2涉及的非水电解质二次电池的图。图7是与图2c对应的图,是从方形外包装体25的小面积侧壁的方向观察的截面图。如图7所示,两个偏平状的卷绕电极体14按照其卷绕轴分别与方形外包装体25的底部25a平行的方式收纳于方形外包装体25内。并且,被卷绕的正极芯体露出部15的卷轴方向的顶端部直接或者隔着绝缘片,位于与方形外包装体25的小面积侧壁对向的位置。在这样的情况下,被卷绕的正极芯体露出部15的卷轴方向的顶端部与方形外包装体25的小面积侧壁之间的距离短,存在卷绕电极体14的内部产生的气体难以向封口体23侧移动的可能性。
然而,根据上述发明,如图7所示,能够在方形外包装体25的大面积侧壁25b与被卷绕的正极芯体露出部15之间、正极芯体露出部15彼此之间分别形成气体的通路53。因此,与收纳于方形外包装体25的偏平状的电极体14为一个时相比,能够将卷绕电极体14内部产生的气体顺利地排出到封口体13侧。因此,能够抑制气体滞留在卷绕电极体14而阻碍气体产生反应。因此,可以得到安全性更高的非水电解质二次电池。图8是沿着图7中的X-X线的部分截面图。如图8所示,被卷绕的正极芯体露出部15的宽度(垂直于大面积侧壁25b的方向的宽度)小于卷绕电极体14的中央部14a(正极板与负极板隔着间隔件被卷绕的部分)的宽度,能够在方形外包装体25的大面积侧壁25b与被卷绕的正极芯体露出部15之间、被卷绕的正极芯体露出部15彼此之间分别形成气体的通路53。
需要说明的是,若存在被集束在被卷绕的正极芯体露出部15而宽度变小的部分,则该气体的通路53的截面积变大因而更优选。图9是表示在卷绕电极体14内产生的气体的流向的图。图9中,用箭头表示气体的流向。图7~图9中,省略集电体的图示。如图10所示,集电体54优选使用由被折弯的板材构成、且具有一对连接部54a、54b的集电体。而且,优选一个连接部54a在一个卷绕电极体14的被卷绕的正极芯体露出部15处,连接于与另一个卷绕电极体14的被卷绕的正极芯体露出部15对向的外面,另一个连接部54b在另一个卷绕电极体14的被卷绕的正极芯体露出部15处,连接于与一个卷绕电极体14的被卷绕的正极芯体露出部15对向的外面。并且,通过集电体54被设为在一对连接部54a、54b之间保持间隔那样的形状,如图11所示,能够在被卷绕的正极芯体露出部15彼此之间确实地形成气体的通路53。
此处,压力感知式的安全构件60是在正极板与正极端子之间的导电路径或负极板与负极端子之间的导电路径形成的电流阻断机构、或使正极板和负极板强制性地短路的强制短路机构。需要说明的是,电池成为过充电状态的情况下,为了迅速启动压力感知式的安全构件,优选正极板含有碳酸锂。特别优选在正极合剂层中含有碳酸锂。
被卷绕的正极芯体露出部优选被集束而与正极集电体连接。
被卷绕的正极芯体露出部如图2c所示可以集束在左右2个部位,集束成1个时能够确保宽阔的气体通路因而更优选。另外,如图7所示,观察沿着卷绕轴方向被卷绕的正极芯体露出部时,优选在中央具有厚度薄的区域,在其上下具有厚度厚的区域。需要说明的是,被卷绕的正极芯体露出部和被卷绕的负极芯体露出部分别没有必要与方形外包装体的小面积侧壁直接对向,可以隔着绝缘片而对向。
符号说明
10...非水电解质二次电池11...正极板11a...正极合剂层
12...负极板12a...负极合剂层13...间隔件
14...偏平状的卷绕电极体15...正极芯体露出部15a...焊接痕
16...负极芯体露出部17...正极集电体18...正极端子
18a...筒状部18b...贯通孔19...负极集电体
20...负极端子21...绝缘部件21a...上部第1绝缘部件
21b...下部第1绝缘部件22...绝缘部件23...封口体
24...绝缘片25...方形外包装体26...电解液注液口
27...电流阻断机构28...气体排出阀29...正极用导电部件
30...正极用中间部件31...负极用导电部件32...负极用中间部件
33、34...焊接痕迹35...导电部件35a...筒状部
36...反转板37...第2绝缘部件38...金属板
40...剩余非水电解液
50...强制短路机构51...阀部52...导电部件
53...气体的通路54...集电体54a、54b...连接部
60...压力感知式的安全构件
Claims (6)
1.一种非水电解质二次电池,其具有:
在正极芯体上形成有正极合剂层的正极板、
在负极芯体上形成有负极合剂层的负极板、
在所述正极板与所述负极板夹着间隔件而相互绝缘的状态下被卷绕的卷绕电极体、
非水电解液、
与所述正极板及所述负极板中的至少一个电连接的压力感应式的电流阻断机构、和
外包装体,
在所述外包装体内具有存在于所述卷绕电极体外的剩余电解液,
所述剩余电解液的液面的高度被设为在横置所述外包装体时,不与所述电流阻断机构的构成部件接触的高度。
2.如权利要求1所述的非水电解质二次电池,其中,
所述电流阻断机构包含:具有凹部的导电部件、和按照密封所述导电部件的凹部的开口的方式焊接连接于所述导电部件的反转板,
所述剩余电解液的液面的高度被设为在横置所述外包装体时,不与所述导电部件和所述反转板接触的高度。
3.如权利要求2所述的非水电解质二次电池,其中,
所述导电部件具有筒状部,
所述反转板按照密封所述筒状部的开口的方式焊接连接于所述筒状部的顶端侧。
4.如权利要求2所述的非水电解质二次电池,其中,
所述正极合剂层含有碳酸锂。
5.如权利要求4所述的非水电解质二次电池,其中,
所述正极合剂层中的碳酸锂浓度相对于所述正极合剂质量为0.1质量%以上且5质量%以下。
6.如权利要求5所述的非水电解质二次电池,其中,
所述外包装体为方形。
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