CN105304828A - 一种串联白色有机发光器件 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种串联白色有机发光器件，包括基板，以及堆叠设置第一电极层、若干蓝光荧光发光单元、若干电荷生成层、若干磷光发光单元和第二电极层，相邻的蓝光荧光发光单元和磷光发光单元之间设置有n型材料构成的n型电荷生成层；所述的磷光发光单元包括第一空穴传输层、磷光发光层和第一电子传输层；所述的第一空穴传输层包括第一空穴材料层，过渡层和第二空穴材料层；所述第一空穴材料层与所述n型电荷生成层接触；所述的第一空穴材料层和n型电荷生成层共同构成电荷生成层。由于第一空穴传输层材料采用线性蒸发源蒸镀形成浓度梯度连续结构，减少蒸镀腔室蒸发源数量，使空穴注入势垒大大降低，从而可以显著降低器件的电压，提高效率。

Description

一种串联白色有机发光器件
技术领域
本发明涉及串联白色有机发光器件技术领域，特别是一种磷光发光单元的空穴传输层材料采用线性蒸发源蒸镀形成浓度梯度连续结构。
背景技术
串联白色有机发光器件包括夹在两个发光单元之间的电荷生成层。该电荷生成层将电子或者空穴运输到相邻的发光单元。然而，在该串联白色有机发光器件中，电荷生成层的空穴或者电子可能无法被运输到相邻的发光单元。在这种情况下，在相邻的磷光发光单元或荧光发光单元中可能无法进行正常的光发射。为了克服这样的问题，已经采用了一种与电荷生成层相邻的、具有双层结构(包括激子或者电子阻隔层)空穴传输层。然而，这种双层结构增大了接触面，使制造过程复杂并且增大了空穴运输的障碍。
CN103367646A公开了一种串联白色有机发光器件，其通过调整与由p型电荷生成层和n型电荷生成层构成的电荷生成层相邻的空穴传输层的特性而具有高效率和长寿命，所述p型电荷生成层仅仅由有机材料形成，并且所述p型电荷生成层中包含的至少一种有机材料具有-6.0eV至-4.5eV的LUMO能级。此结构的空穴传输层为30～70nm的单一有机材料，对空穴传输层的材料要求较高，且需要将p型材料掺杂到该空穴传输层HTL中才能起到良好的电荷生成效果。
发明内容
为此，本发明所要解决的技术问题在于现有技术中电压高且制备困难的问题，进而提供一种串联白色有机发光器件，由于第一空穴传输层采用线性蒸发源蒸镀形成浓度梯度连续结构，减少蒸镀腔室蒸发源数量，使空穴注入势垒大大降低，从而可以显著降低器件的电压，提高效率。
为解决上述技术问题，本发明采用如下技术方案：
一种串联白色有机发光器件，包括基板，以及堆叠设置的第一电极层、若干蓝光荧光发光单元、若干电荷产生层、若干发光波长大于500nm的磷光发光单元和第二电极层，相邻的蓝光荧光发光单元和磷光发光单元之间设置有n型材料构成的n型电荷生成层；
所述的磷光发光单元包括第一空穴传输层、磷光发光层和第一电子传输层；所述的第一空穴传输层包括第一空穴材料层，由第一空穴传输材料和第二空穴传输材料构成的过渡层和第二空穴材料层；所述第一空穴材料层与所述n型电荷生成层接触；
所述的过渡层中所述的第二空穴传输材料的掺杂浓度沿远离所述第一空穴材料层的方向逐渐升高；
所述第一空穴传输材料HTL1的HOMO能级与n型材料的LUMO相差在0.3eV以内，即HTL1HOMO-NLUMO≤0.3eV；
所述第二空穴传输材料HTL2的三线态能级T1大于2.5eV，HOMO与磷光发光层的主体材料的HOMO能级差小于0.3eV，即HTL2HOMO-HOSTHUMO≤0.3eV。
在所述过渡层中，沿远离所述第一空穴材料层的方向，所述第二空穴传输材料的分布浓度由0％逐渐升高至100％。
所述的第一空穴传输材料为HOMO低于4.0eV的芳胺类空穴传输材料，第二空穴传输材料为三苯胺类衍生物或TADF材料。
所述芳胺类空穴传输材料为NPB、B-NPB、TPD、BPD中的一种或其中几种的混合物；所述的三苯胺类衍生物为TCTA；所述的TADF为PICTRZ。
所述n型材料为电子亲和势EA满足4.0eV＜EA＜6.5eV的有机材料。
所述n型材料选自HAT-CN、PTCBI和PTCDA中的一种或任意组合。
所述的蓝光荧光发光单元为1-5层，和所述磷光发光单元为1-5层。
所述过渡层是由第一空穴传输材料和第二空穴传输材料线性蒸发源蒸镀制备而成，其中蒸镀过程中第一空穴传输材料所占比例由100％逐渐将至0％，所述第二空穴传输材料所占比例由0％逐渐将至100％。
所述的第一空穴材料层的厚度5-20nm，过渡层厚度为20～50nm，第二空穴材料层的厚度为5-20nm。
本发明的上述技术方案相比现有技术具有以下优点：
本发明的蓝光荧光发光单元和磷光发光单元之间设置有n型电荷生成层；所述磷光发光单元的空穴传输层包括第一空穴材料层，由第一空穴传输材料和第二空穴传输材料构成的过渡层和第二空穴材料层；所述的第一空穴材料层和n型电荷生成层共同构成电荷生成层，其中所述的第一空穴材料层兼做电荷生成层的p型电荷生成层。所述第一空穴传输材料HTL1的HOMO能级与n型材料的LUMO相差在0.3eV以内，即HTL1HOMO-NLUMO≤0.3eV，所述第二空穴传输材料HTL2的三线态能级T1大于2.5eV，HOMO与磷光发光层的主体材料的HOMO能级差小于0.3eV，即HTL2HOMO-HOSTHUMO≤0.3eV。制备时采用线源蒸镀，形成浓度梯度连续的掺杂空穴传输层HTL，可以减少蒸镀腔室蒸发源数量，降低设备成本。采用梯度变化的HTL结构，使空穴注入势垒大大降低，从而可以显著降低器件的电压，提高效率。
附图说明
为了使本发明的内容更容易被清楚地理解，下面根据本发明的具体实施例并结合附图，对本发明作进一步详细的说明，其中
图1为本发明的串联白色有机发光器件的结构示意图；
图2为串联白色有机发光器件的能级结构示意图；
图3为第一空穴传输材料和第二空穴传输材料掺杂浓度示意图；
图4为串联白色有机发光器件的第二实施方式的结构示意图；
图5为串联白色有机发光器件的寿命曲线；
图6为第一空穴传输层的制备过程示意图。
其中：1-第一电极层，2-第二空穴传输层，3-蓝光荧光发光层，4-第二电子传输层，5-n型电荷生成层，6-第一空穴传输层，61-第一空穴材料层，62-过渡层，63-第二空穴材料层，7-磷光发光层，8-第一电子传输层，9-第二电极层，10-空穴注入层。
具体实施方式
本发明可以以许多不同的形式实施，而不应该被理解为限于在此阐述的实施例。相反，提供这些实施例，使得本公开将是彻底和完整的，并且将把本发明的构思充分传达给本领域技术人员，本发明将仅由权利要求来限定。在附图中，为了清晰起见，会夸大层和区域的尺寸和相对尺寸。应当理解的是，当元件例如层、区域或基板被称作“形成在”或“设置在”另一元件“上”时，该元件可以直接设置在所述另一元件上，或者也可以存在中间元件。相反，当元件被称作“直接形成在”或“直接设置在”另一元件上时，不存在中间元件。
实施例1
如图1所示，本发明的一种串联白色有机发光器件，包括基板，以，以及堆叠设置第一电极层1、若干蓝光荧光发光单元、若干电荷生成层、若干发光波长大于500nm的磷光发光单元和第二电极层9；图1所示的串联白色有机发光器件的蓝光荧光发光单元和磷光发光单元分别为1层。
相邻的蓝光荧光发光单元和磷光发光单元之间设置有n型材料构成的n型电荷生成层5；所述的磷光发光层可以为红光染料和绿光染料共掺的磷光发光层或黄光磷光发光层。
所述的磷光发光单元包括第一空穴传输层6、磷光发光层7和第一电子传输层8；所述的第一空穴传输层6包括第一空穴材料层61，由第一空穴传输材料和第二空穴传输材料构成的过渡层62和第二空穴材料层63；所述第一空穴材料层61与所述n型电荷生成层5接触；所述的第一空穴材料层61和n型电荷生成层5共同构成电荷生成层，其中所述的第一空穴材料层61兼做电荷生成层的p型电荷生成层。
所述的过渡层中所述的第二空穴传输材料的掺杂浓度沿远离所述第一空穴材料层61的方向逐渐升高；
所述第一空穴传输材料HTL1的HOMO能级与n型材料的LUMO相差在0.3eV以内，即HTL1HOMO-NLUMO≤0.3eV；
所述第二空穴传输材料HTL2的三线态能级T1大于2.5eV，HOMO与磷光发光层的主体材料的HOMO能级差小于0.3eV，即HTL2HOMO-HOSTHUMO≤0.3eV。
具体地，图1所示器件的第一空穴传输层6包括第一空穴材料层61，由第一空穴传输材料和第二空穴传输材料构成的过渡层62和第二空穴材料层63；所述的第一空穴材料层61的厚度5-20nm，优选10nm，过渡层62厚度为5～50nm，第二空穴材料层63的厚度为5-20nm，优选为10nm。所述过渡层是由第一空穴传输材料和第二空穴传输材料线性蒸发源蒸镀制备而成，其中蒸镀过程中第一空穴传输材料所占比例由100％逐渐降至0％，所述第二空穴传输材料所占比例由0％逐渐升至100％。如图6所示为第一空穴传输层6的制备过程，OLED基板依次通过第一空穴传输材料蒸发源和第二空穴传输材料蒸发源，在刚刚进入第一空穴传输材料蒸发源的区域时，形成第一空穴材料层61，随后进入第一空穴传输材料蒸发源和第二空穴传输材料蒸发源共同的区域逐渐形成过渡层，随着OLED基板的移动，所述第一空穴传输材料的占比越来越少，所述第二空穴传输材料的占比越来越多，待其移出共同区域后进入第二空穴传输材料区域，形成第二空穴传输材料层，其中第一空穴传输材料和第二空穴传输材料的含量占比见图3所示。
所述第一空穴传输材料HTL1的HOMO能级与n型材料的LUMO相差在0.3eV以内，即HTL1HOMO-NLUMO≤0.3eV；
所述第二空穴传输材料HTL2的三线态能级T1大于2.5eV，HOMO与磷光发光层的主体材料的HOMO能级差小于0.3eV，即HTL2HOMO-HOSTHUMO≤0.3eV。
沿远离所述第一空穴材料层61的方向，所述第二空穴传输材料的分布浓度由0％逐渐升高至100％。
所述的第一空穴传输材料为HOMO低于4.0eV的芳胺类空穴传输材料，第二空穴传输材料为三苯胺类衍生物或TADF材料。
所述芳胺类空穴传输材料为NPB、B-NPB、TPD、BPD中的一种或其中几种的混合物，优选NPB；所述的三苯胺类衍生物优选TCTA；所述的TADF材料优选PICTRZ。
所述n型材料为电子亲和势EA满足4.0eV＜EA＜6.5eV的有机材料。
所述n型材料选自HAT-CN、PTCBI和PTCDA中的一种或任意组合。
其中所述的蓝光发光单元包括第二空穴传输层2、蓝光荧光发光层3和第二电子传输层4。
所述第一电极层(阳极层)可以采用无机材料或有机导电聚合物，无机材料一般为氧化铟锡、氧化锌、氧化铟锌等金属氧化物或金、铜、银等功函数较高的金属，最优化的选择为氧化铟锡(ITO)，有机导电聚合物优选为聚噻吩/聚乙烯基苯磺酸钠(以下简称PEDOT:PSS)、聚苯胺(以下简称PANI)中的一种材料。
所述第二电极层(阴极层)，一般采用银、锂、镁、钙、锶、铝、铟等功函数较低的金属、金属化合物或合金，本发明优选为电子传输层掺杂Li、K、Cs等活泼金属，而该活泼金属优选采用蒸镀碱金属化合物的方法获得。
所述第一电子传输层8和第二电子传输层5选自Alq3、CBP、Bphen、BAlq，也可选自如下材料：
本发明的串联白色有机发光器件能级图如图2所示，图2虚线框区域为电荷生成层，n性材料的LOMO和p型材料的HOMO能级差较小，电荷产生效率高，可以有效降低器件驱动电压，另一方面，由于磷光单元的空穴传输层为浓度梯度连续变化的掺杂结构，使p型材料到磷光发光主体的注入势垒降低，也可以有效降低器件的驱动电压。
对比器件1：
ITO(180nm)/HAT-CN(5nm)/NPB(30nm)/Bepp2(30nm)：BD(4％)/DPyPA(30nm)：Li(3％)/HAT-CN(10nm)/NPB(30nm)/TCTA(30nm)/TCTA(30nm)：PO-01(10％)/DPyPA(40nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)即第一电极层/空穴注入层/空穴传输层/蓝光荧光发光层/电子传输层/n型电荷生成层/第一空穴材料层(兼做p型材料层)/第二空穴材料层/磷光发光层/电子传输层/电子注入层/第二电极层。
器件1：
ITO(180nm)/HAT-CN(5nm)/NPB(30nm)/Bepp2(30nm)：BD(4％)/DPyPA(30nm)：Li(3％)/HAT-CN(10nm)/NPB(5nm)/NPB：TCTA(50nm)/TCTA(5nm)/TCTA(30nm)：PO-01(10％)/DPyPA(40nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)。即第一电极层/空穴注入层/第二空穴传输层/蓝光荧光发光层/第二电子传输层/n型电荷生成层/第一空穴材料层(兼做p型材料层)/过渡层/第二空穴材料层/黄光磷光发光层/第一电子传输层/电子注入层/第二电极层
对比器件2：
ITO(180nm)/HAT-CN(5nm)/NPB(30nm)/Bepp2(30nm)：BD(4％)/DPyPA(30nm)：Li(3％)/HAT-CN(10nm)/NPB(30nm)/PICTRZ(30nm)/TCTA(30nm)：PO-01(10％)/DPyPA(40nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)。即第一电极层/空穴注入层/第二空穴传输层/蓝光荧光发光层/第二电子传输层/n型电荷生成层/第一空穴材料层(兼做p型材料层)/第二空穴材料层/磷光发光层/第一电子传输层/电子注入层/第二电极层。
器件2：
ITO(180nm)/HAT-CN(5nm)/NPB(30nm)/Bepp2(30nm)：BD(4％)/DPyPA(30nm)：Li(3％)/HAT-CN(10nm)/NPB(5nm)/NPB：PICTRZ(50nm)/PICTRZ(5nm)/TCTA(30nm)：PO-01(10％)/DPyPA(40nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)。即第一电极层/空穴注入层/第二空穴传输层/蓝光荧光发光层/第二电子传输层/n型电荷生成层/第一空穴材料层(兼做p型材料层)/过渡层/第二空穴材料层/黄光磷光发光层/第一电子传输层/电子注入层/第二电极层。
器件3
ITO(180nm)/HAT-CN(5nm)/NPB(30nm)/Bepp2(30nm)：BD(4％)/DPyPA(30nm)：Li(3％)/HAT-CN(10nm)/NPB(10nm)/NPB：TCTA(40nm)/TCTA(10nm)/TCTA(30nm)：PO-01(10％)/DPyPA(40nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)。
器件4
ITO(180nm)/HAT-CN(5nm)/NPB(30nm)/Bepp2(30nm)：BD(4％)/DPyPA(30nm)：Li(3％)/HAT-CN(10nm)/NPB(20nm)/NPB：TCTA(20nm)/TCTA(20nm)/TCTA(30nm)：PO-01(10％)/DPyPA(40nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)。
实施例2
如图4所示，本发明的一种串联白色有机发光器件，包括基板，以及堆叠设置第一电极层1、磷光发光单元、n型电荷生成层5、蓝光荧光发光单元、n型电荷生成层5、磷光发光单元和第二电极层9；其它结构同实施例1。具体地，基板上堆叠设置有第一电极层1、空穴注入层10、第一空穴材料层61、过渡层62、第二空穴材料层63、磷光发光层7、第一电子传输层8、n型电荷生成层5、第二空穴传输层2、蓝光荧光发光层3、第二电子传输层4、n型电荷生成层5、第一空穴材料层61、过渡层62、第二空穴材料层63、磷光发光层7、第一电子传输层8、第一电极层9。其余结构同实施例1。对于OLED照明来讲，为了提高器件的效率，发光层可采用多个发光层堆叠到一起，相邻的蓝光荧光发光单元和磷光发光单元之间设置有n型材料构成的n型电荷生成层；为了减少光源的蓝光危害，可制备低色温的白光光源；光源的显色性是重要的考核指标，为了提高器件的显色性，磷光单元同样可以选择两种染料掺杂而成。同时满足以上要求的器件见器件5。
对比器件5
ITO(180nm)/HAT-CN(5nm)/NPB(30nm)/TCTA(30nm)/TCTA(30nm)：Irppy3(10％)：Ir(piq)3(1％)/DPyPA(30nm)：Li(3％)/HAT-CN(20nm)/NPB(30nm)/Bepp2(30nm)：BD(4％)/DPyPA(30nm)：Li(3％)/HAT-CN(10nm)/NPB(30nm)/TCTA(30nm)/TCTA(30nm)：Ir(ppy)3(10％)：Ir(piq)3(1％)/DPyPA(40nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)。
器件5
ITO(180nm)/HAT-CN(5nm)/NPB(10nm)/NPB：TCTA(40nm)/TCTA(10nm)/TCTA(30nm)：Irppy3(10％)：Ir(piq)3(1％)/DPyPA(30nm)：Li(3％)/HAT-CN(20nm)/NPB(30nm)/Bepp2(30nm)：BD(4％)/DPyPA(30nm)：Li(3％)/HAT-CN(10nm)/NPB(10nm)/NPB：TCTA(40nm)/TCTA(10nm)/TCTA(30nm)：Ir(ppy)3(10％)：Ir(piq)3(1％)/DPyPA(40nm)/LiF(1nm)/Al(150nm)。
上述器件1-5以及对比器件1、对比器件2和对比器件5在10mA/cm2电流密度下的实验结果如下表所示：
对比器件1和对比器件2中，从电荷产生层产生的空穴，经由HTL1/HTL2传输到磷光发光层，由于空穴的势垒呈现阶梯状，导致需要施加较高的电压才能实现空穴的有效注入；而器件1和器件2中，HTL1和HTL2的连续变化的浓度梯度掺杂结构，使空穴的势垒变得平缓，空穴注入到发光层的效率提高，表现到器件上面即为电压降低。
如图5所示，在50mA/cm2电流密度下，对比器件1、2、器件1、2的亮度L与初始亮度L0之比L/L0随时间变化的曲线如图5所示，对比器件1衰减到90％需要150小时，器件1的90需要365小时；对比器件290需要56小时，器件290需要200小时。究其原因，由于掺杂结构的空穴注入效率提高，使器件的复合区域变宽，从而导致器件1的器件寿命变长。
对比器件1、器件3、器件4，可以发现，随着非掺杂层NPB和TCTA厚度的增加，器件的电压先降低后升高，寿命先变好后变差。电压改变主要是由于NPB迁移率低和掺杂层厚度变化共同作用导致。由于TCTA厚度增加，该层能有效阻挡激子，从而使器件寿命提升。
器件5和对比器件5为3层发光层结构，色温3000K。与对比器件5相比，器件5的电压降低，效率提高，寿命提升，可见该梯度掺杂结构在多发光层白光中也适用。本发明蓝光荧光发光单元和磷光发光单元也可以包括空穴注入层、电子注入层等。
显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围之中。

Claims (9)

1.一种串联白色有机发光器件，包括基板，以及堆叠设置的第一电极层(1)、若干蓝光荧光发光单元、若干电荷产生层、若干发光波长大于500nm的磷光发光单元和第二电极层(9)，其特征在于，
相邻的蓝光荧光发光单元和磷光发光单元之间设置有n型材料构成的n型电荷生成层(5)；
所述的磷光发光单元包括第一空穴传输层(6)、磷光发光层(7)和第一电子传输层(8)；所述的第一空穴传输层(6)包括第一空穴材料层(61)，由第一空穴传输材料和第二空穴传输材料构成的过渡层(62)和第二空穴材料层(63)；所述第一空穴材料层(61)与所述n型电荷生成层(5)接触；
所述的过渡层中所述的第二空穴传输材料的掺杂浓度沿远离所述第一空穴材料层(61)的方向逐渐升高；
所述第一空穴传输材料HTL1的HOMO能级与n型材料的LUMO相差在0.3eV以内，即HTL1HOMO-NLUMO≤0.3eV；
所述第二空穴传输材料HTL2的三线态能级T1大于2.5eV，HOMO与磷光发光层的主体材料的HOMO能级差小于0.3eV，即HTL2HOMO-HOSTHUMO≤0.3eV。
2.根据权利要求1所述的串联白色有机发光器件，其特征在于，在所述过渡层中，沿远离所述第一空穴材料层(61)的方向，所述第二空穴传输材料的分布浓度由0％逐渐升高至100％。
3.根据权利要求2所述的串联白色有机发光器件，其特征在于，所述的第一空穴传输材料为HOMO低于4.0eV的芳胺类空穴传输材料，第二空穴传输材料为三苯胺类衍生物或TADF材料。
4.根据权利要求3所述的串联白色有机发光器件，其特征在于，所述芳胺类空穴传输材料为NPB、B-NPB、TPD、BPD中的一种或其中几种的混合物；所述的三苯胺类衍生物为TCTA；所述的TADF为PICTRZ。
5.根据权利要求1所述的串联白色有机发光器件，其特征在于，所述n型材料为电子亲和势EA满足4.0eV＜EA＜6.5eV的有机材料。
6.根据权利要求5所述的串联白色有机发光器件，其特征在于，所述n型材料选自HAT-CN、PTCBI和PTCDA中的一种或任意组合。
7.根据权利要求1-6任一项所述的串联白色有机发光器件，其特征在于，所述的蓝光荧光发光单元为1-5层，和所述磷光发光单元为1-5层。
8.根据权利要求7所述的串联白色有机发光器件，其特征在于，所述过渡层(62)是由第一空穴传输材料和第二空穴传输材料线性蒸发源蒸镀制备而成，其中蒸镀过程中第一空穴传输材料所占比例由100％逐渐降至0％，所述第二空穴传输材料所占比例由0％逐渐升至100％。
9.根据权利要求8所述的串联白色有机发光器件，其特征在于，所述的第一空穴材料层(61)的厚度5-20nm，过渡层(62)厚度为20～50nm，第二空穴材料层(63)的厚度为5-20nm。
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