CN103367646A - 串联白色有机发光器件 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种串联白色有机发光器件，其通过调整与由p型电荷生成层和n型电荷生成层构成的电荷生成层相邻的空穴传输层的特性而具有高效率和长寿命，所述p型电荷生成层仅仅由有机材料形成，并且所述p型电荷生成层中包含的至少一种有机材料具有-6.0eV至-4.5eV的LUMO能级。
Description
技术领域
本发明涉及白色有机发光器件，更特别地，涉及一种通过调整与电荷生成层相邻的空穴传输层的特性而具有高效率和长寿命的串联白色有机发光器件。
背景技术
随着信息时代的到来，可视地表示电子信息信号的显示器领域已经得到飞速发展。相应地，具有出色性能（诸如超薄设计、重量轻和功耗低）的各种平板显示设备已经发展并且迅速地取代了传统的阴极射线管（CRT）。
平板显示设备的示例包括液晶显示设备（LCD）、等离子显示面板设备（PDP）、场发射显示设备（FED）和有机发光器件（OLED）。
在上述平板显示设备中，OLED被认为是最有竞争力的，因为它不需要独立的光源并且实现了紧凑的设备设计和逼真的色彩重现。
这样的OLED本质上需要形成有机发光层。为了形成有机发光层，传统上一直使用的是利用荫罩的沉积技术。
然而，如果在大面积中使用荫罩，荫罩会由于其负重而下陷。因此，很难多次使用荫罩，并且在形成有机发光层图案的过程中会出现缺陷。所以，需要替换荫罩的方法。
作为替换荫罩的方法之一，提出了一种串联白色有机发光器件，以下称为白色有机发光器件。下面将描述这种白色有机发光器件。
白色有机发光器件的特征在于：在形成发光二极管的过程中，在沉积阳极和阴极之间的各个层时没有利用掩模，也就是说，包括有机发光层的多个有机层通过改变它们的成分而在真空的状态下被顺序地沉积。
同时，为了实现该白色有机发光器件，可以通过混合从至少两个发光层发出的光的颜色来实现白色光。在这种情况下，该白色有机发光器件包括在阳极和阴极之间发出多种颜色的不同发光层。在这些发光层之间沉积有电荷生成层，并且根据每个发光层来区分作为单位结构的堆（stack）。
在该白色有机发光器件中，光并不是利用单个材料产生的。实际上，该白色有机发光器件是通过组合从多个发光层发出的颜色而发出彩色光，这些发光层沉积在该白色有机发光器件中的不同位置处并且包括在不同波长下呈现出光致发光（PL）峰值的发光材料。已经提出了一种实现白色有机发光器件的方法，该白色有机发光器件包括包含有顺序堆叠的荧光发射层和磷光发射层的堆。
发明内容
因此，本发明致力于一种基本上消除了由于现有技术的限制和缺陷而导致的一个或多个问题的串联白色有机发光器件。
然而，如上所述的传统白色有机发光器件存在以下问题。
串联白色有机发光器件包括夹在两个不同堆之间的电荷生成层。该电荷生成层将电子或者空穴运输到相邻堆。然而，在该串联白色有机发光器件中，电荷生成层的空穴或者电子可能无法被运输到相邻的堆。在这种情况下，在相邻的磷光堆或荧光堆中可能无法进行正常的光发射。为了克服这样的问题，已经采用了一种与电荷生成层相邻的、具有双层结构（包括激子或者电子阻隔层）的堆的空穴传输层。然而，这种双层结构增大了接触面，使制造过程复杂并且增大了空穴运输的障碍。此外，该阻隔层可能会缩短寿命。
因此，人们进行了很多尝试来揭示妨碍电荷生成层的空穴或电子注入到相邻堆的原因。
本发明的一个目的就在于提供一种串联白色有机发光器件，其通过调整与电荷生成层相邻的空穴运输层的特性而具有高效率和长寿命。
部分本发明的其他优点、目的和特征将在以下说明书中进行阐述，部分将通过本领域普通技术人员对以下内容进行实验而变得明了或者将从本发明的实践中获知。本发明的其他目的和其他优点通过在文字描述和在此的权利要求以及所附附图中特别指出的结构而得以实现和获得。
为了实现这些目的和其他的优点，并且根据本发明的目的，如在此体现和概括描述地，提出了一种串联白色有机发光器件，其可以包括：彼此相对的第一电极和第二电极；电荷生成层，其包括堆叠在所述第一电极和所述第二电极之间的n型电荷生成层和p型电荷生成层；第一堆，其设置在所述第一电极和所述电荷生成层之间并且包括第一空穴传输层、发出蓝光的第一发光层以及第一电子传输层；第二堆，其设置在所述电荷生成层和所述第二电极之间并且包括第二空穴传输层、第二发光层和第二电子传输层，其中所述第二空穴传输层直接接触所述p型电荷生成层并且具有单层结构，所述第二发光层掺杂有磷光掺杂物以发出波长比蓝光的波长长的光。所述p型电荷生成层仅仅由有机材料形成，并且在所述p型电荷生成层中包含的至少一种有机材料具有-6.0eV至-4.5eV的LUMO能级。所述第二空穴传输层具有与在所述p型电荷生成层中包含的所述至少一种有机材料的LUMO能级之差在0.5eV以下的HOMO能级。
所述p型电荷生成层可以包括：具有-6.0eV至-4.5eV的LUMO能级的有机掺杂物，其中，该LUMO能级和所述第二空穴传输层的HOMO能级相同或者与所述第二空穴传输层的HOMO能级之差在0.5eV以下；和具有-6.0eV至-4.5eV的HOMO能级的有机基质，其中该HOMO能级和所述第二空穴传输层的HOMO能级相同或者与所述第二空穴传输层的HOMO能级之差在0.5eV以下。所述有机基质可以由与用于形成所述第二空穴传输层的材料相同的材料形成。
所述有机基质的HOMO能级可以具有比所述有机掺杂物的LUMO能级大的绝对值。
所述第二空穴传输层可以具有2.5eV以上的三线态能级。
所述p型电荷生成层的厚度可以为
至
所述第二空穴传输层的厚度可以为
至
所述p型电荷生成层可以由具有-6.0eV至-4.5eV的LUMO能级的单种有机材料形成，其中，该LUMO能级和所述第二空穴传输层的HOMO能级相同或者与所述第二空穴传输层的HOMO能级之差在0.5eV以下。
所述n型电荷生成层可以包括掺杂有1A族金属或2A族金属的杂环化合物。
所述n型电荷生成层的厚度可以为
至
所掺杂的金属可以包括锂、纳、镁、钙或铯。掺杂在所述n型电荷生成层中金属的量可以在基于所述n型电荷生成层的总体积的1%至10%的范围内。
所述第二空穴生成层和所述第二电子传输层可以具有比所述第二发光层的基质的三线态能级高0.01eV至1.2e V的三线态能级。
所述第二发光层的所述磷光掺杂物可以包括黄绿色磷光掺杂物、黄色磷光掺杂物和绿色磷光掺杂物或者红色磷光掺杂物和绿色磷光掺杂物。
应当理解，对本发明的以上概述和以下具体描述都是用作示例和解释的，并且旨在对请求保护的发明提供进一步的解释。
附图说明
附图被包括在本申请中以提供对本发明的进一步理解，并结合到本申请中且构成本申请的一部分，附图示出了本发明的实施方式，且与文字说明一起用于解释本发明的技术原理。在附图中：
图1是示出了根据本发明的串联白色有机发光器件的截面图；
图2是示出了与根据本发明的串联白色有机发光器件比较的器件A的图；
图3是示出了与根据本发明的串联白色有机发光器件比较的器件B的图；
图4是示出了器件A和B的相对于驱动电压的电流密度的曲线图；
图5是示出了器件A和B的相对于波长的光强度的曲线图；
图6是示出了器件A和B的相对于亮度的电流效率的曲线图；
图7是示出了器件A和B的相对于时间的发光效率的曲线图；
图8是示出了根据本发明的串联白色有机发光器件D的图；
图9是示出了与图8中的串联白色有机发光器件D比较的器件C的图；
图10是示出了器件A、C和D的相对于驱动电压的电流密度的曲线图；
图11是示出了器件A、C和D的相对于波长的光强度的曲线图；
图12是示出了器件A、C和D的相对于亮度的电流效率的曲线图；
图13是示出了器件A、C和D的相对于时间的发光效率的曲线图。
具体实施方式
现在将具体参照附图描述本发明的优选实施方式，在附图中示出了其示例。无论何时，在整个附图中将采用相同的附图标记表示相同或相似的部件。
以下，将参照附图具体描述根据本发明的串联白色有机发光器件。
图1是示出了根据本发明的串联白色有机发光器件的截面图。
如图1所示，根据本发明的串联白色有机发光器件包括彼此相对的第一电极110和第二电极190、电荷生成层150、第一堆1100和第二堆1200。电荷生成层150设置在第一电极110和第二电极190之间，并且包括顺序堆叠的n型电荷生成层151和p型电荷生成层152。第一堆1100设置在第一电极110和电荷生成层150之间并且包括第一空穴传输层120、发出蓝光的第一发光层130和第一电子传输层140。第二堆1200设置在电荷生成层150和第二电极190之间并且包括第二空穴传输层160（其是直接接触p型电荷生成层152的单层）、掺杂有荧光掺杂物以发出波长比蓝光长的光的第二发光层170和第二电子传输层180。
在此，p型电荷生成层152仅仅由有机材料制成。p型电荷生成层152中包含的至少一种有机材料具有-6.0eV至-4.5eV的最低空分子轨道（LUMO）能级。p型电荷生成层152中包含的有机材料的LUMO能级和与p型电荷生成层152直接接触的第二空穴传输层160的最高空分子轨道（HUMO）能级的差为0.5ev以下。因此，从p型电荷生成层152到第二空穴传输层160的空穴传输得以没有任何障碍地在它们之间的接触面进行。此外，单个第二空穴传输层160由具有电子阻隔或激子阻隔特性的材料制成，从而防止了注入到第二发光层170中的电子或激子（或者三线态激子：triplets）扩散到电荷生成层150中。此外，p型电荷生成层152的厚度为
至
在此，直接接触p型电荷生成层152的第二空穴传输层160的三线态能级为2.5ev以上。
第二空穴传输层160的厚度为
至
并且具有包括诸如C、N、H、O和S的芳香环。要获得空穴传输特性就需要三芳胺取代基或者具有N、O和S的杂环。第二空穴传输层160可以具有这两者或者仅仅从其中选择一种。
同时，电荷生成层（CGL）150用于控制彼此相邻的第一堆1100和第二堆1200之间的电荷平衡，因而也被称为中间连接层（ICL）。在这种情况下，电荷生成层150可以被划分为用于帮助向第一堆1100中注入电子的n型电荷生成层151和帮助向第二堆1200中注入空穴的p型电荷生成层152。
在此，p型电荷生成层152可以是由有机材料制成的单层。根据情况需要，p型电荷生成层152可以由和用于形成第二空穴传输层160的材料相同的材料作为基质（host）制成，并掺杂有p型有机掺杂物。
在后一种情况下，第二空穴传输层160的用作p型电荷生成层152基质的材料可以是具有电子或激子阻隔特性的空穴传输材料。此外，p型有机掺杂物是从具有至少一个氰化物（CN）组、至少一个氟化物（F）组以及丙烯化合物(allyl compound)的芳香环中选出的有机材料。用作p型有机掺杂物的有机材料是主要包括C、N和F且选择性地包括氢（H）但是不含有金属的有机材料。p型有机掺杂物的示例可以包括2,2'-(全氟萘-2,6-二亚基)二丙二腈、2,2'-(2,5-二溴-3,6-二氟环己-2,5-二烯-1,4-二亚基)二丙二腈、(2E,2'E,2"E)-2,2',2"-(环丙烷-1,2,3-三亚基)三(2-(2,6-二氯-3,5-二氟-4-(三氟甲基)苯基)乙腈)或者4,4',4"-环丙烷-1,2,3-三亚基三(氰基甲烷-1-基-1-亚基)三(2,3,5,6-四氟苄腈)。
此外，在n型电荷生成层151中掺杂的金属可以是1A族元素（碱金属）或者2A族元素（碱土金属）。例如，该金属可以选自由锂（Li）、钠（Na）、镁（Mg）、钙（Ca）和铯（Cs）构成的组。
根据情况需要，可以不利用金属进行掺杂，而是通过向其中注入n型有机掺杂物来形成n型电荷生成层151。
n型掺杂物的示例可以包括Cr2hpp4(hpp:1,3,4,6,7,8-六氢-2H-嘧啶并[1,2-a]嘧啶),Fe2hpp4,Mn2hpp,Co2hpp4,Mo2hpp4,W2hpp4,Ni2hpp4,Cu2hpp4,Zn2hpp4和W(hpp)4。此外，诸如4,4',5,5'-四环己基-1,1',2,2',3,3'-六甲基-2,2',3,3-四氢-1H,1'H-2,2'-联咪唑、2,2'-二异丙基-1,1',3,3'-四甲基-2,2',3,3',4,4',5,5',6,6',7,7'-十二氢-1H,1'H-2,2'-二苯并[d]咪唑、2,2'-二异丙基-4,4',5,5'-四(4-甲氧苯基)-1,1',3,3'-四甲基-2,2',3,3'-四氢-1H,1'H-2,2'-联咪唑、2,2'-二异丙基-4,5-双(2-甲氧苯基)-4',5'-双(4-甲氧苯基)-1,1',3,3'-四甲基-2,2',3,3'-四氢-1H,1'H-2,2'-联咪唑)、或者2,2'-二异丙基-4,5-双(2-甲氧苯基)-4',5'-双(3-甲氧苯基)-1,1',3,3'-四甲基-2,2',3,3'-四氢-1H,1'H-2,2'-联咪唑的有机掺杂物混合物可以用作n型掺杂物。
此外，掺杂在n型电荷生成层151中的金属或者n型有机掺杂物的量基于n型电荷生成层的体积可以在1%至10%的范围内，优选地为2%至8%，由此提高了电子或者空穴进入相邻堆的传输效率，并且防止了由于导电性引起的其侧面的泄漏。
此外，可以在n型电荷生成层151中将金属掺杂为至
的厚度，优选地，大约为
至
选择该厚度同时也是为了防止n型电荷生成层151的侧面泄漏，并提高载流子的传输效率。
n型电荷生成层151用作第一堆1100的电子传输和电子注入层。n型电荷生成层151由作为基质的电子传输材料制成，并掺杂有碱金属和碱土金属。
例如，n型电荷生成层151可以将包括杂环（hetero ring）的稠合芳族环作为电子传输材料。
同时，在发磷光的第二堆1200中，第二空穴传输层160和第二电子传输层180具有比包含在第二发光层170中的基质高了0.01eV至1.2eV的三线态能级，以防止处于激发态的三线态激子被注入到第二空穴传输层160或者第二电子传输层180，从而将该三线态激子限制在第二发光层170内。
此外，发蓝色荧光的第一堆1100是基于三线态-三线态淬灭过程(triplet-tripletannihilation，TTA)的效率高、寿命长的器件。
也就是说，由于通过TTA迟滞的荧光，第一堆1100将荧光器件的受限内部量子效率（IQE）从25%提高到大约50%。因此，该器件被设计为使得能够有效地在第一发光层130中出现TTA，以通过TTA提高IQE。
也就是说，由于第一发光层130的基质和掺杂物各自的单线态-三线态交换能量ΔEst减小了，所以通过TTA得以更高效地进行从三线态激子到单线态激子的转变。为了更有效的将三线态激子限制在第一发光层130中，第一空穴传输层120和第二空穴传输层140的三线态激子能级必须比荧光基质的三线态激子的能级要高。通过使满足上述条件的第一空穴传输层120和第二空穴传输层140的载流子迁移率最优，可以获得高效的蓝色荧光堆。
此外，第二堆1200被设计为向包括空穴传输基质和电子传输基质的混合基质施加磷光掺杂物，诸如黄绿色磷光掺杂物、包括黄色和绿色磷光掺杂物的混合掺杂物、或者包括红色和绿色磷光掺杂物的混合掺杂物。
在这种情况下，第一电极110用作阳极，第二电极190用作阴极。第一电极110可以是透明电极，而第二电极190可以是反射电极。或者，第一电极110可以是反射电极，而第二电极190可以是透明电极。
根据情况需要，在第一电极110和第一空穴传输层120之间可以进一步设置空穴注入层，并且在第二电子传输层180和第二电极190之间可以进一步设置电子注入层。
此外，尽管第二空穴传输层160为单层结构，但是第一空穴传输层120、第一电子传输层140和第二电子传输层180可以分别为如图1所示的单层结构或者多层结构。此外，可以通过混合或者同时沉积具有不同功能的多种材料来形成该单层。此外，如果需要，空穴传输层或电子传输层都可以按照对应的堆而一体地形成。
这样的白色有机发光器件通过从第一堆1100的第一发光层130发出的蓝光和从第二堆1200发出的磷光的混合效果而实现白光。从第二堆1200发出的光的颜色由包含在第二发光层170中的磷光掺杂物来决定，例如，单独的黄绿色磷光掺杂物、或者包括黄色磷光掺杂物和绿色磷光掺杂物的混合掺杂物、或者包括红色磷光掺杂物和绿色磷光掺杂物的混合掺杂物。然而，也可以使用其他任何磷光掺杂物，只要该磷光掺杂物在与从第一堆1100发出的蓝光混合时能够实现白光即可。
在第一发光层130中可以使用蓝色荧光材料或者蓝色磷光材料。然而，考虑到目前为止开发出的材料的特点，利用蓝色荧光材料进行以下实验。
在此，第二发光层170除了磷光掺杂物，还包括作为主要材料的基质。该基质可以为单独基质，或者包括至少两种基质的混合基质以提高空穴传输和电子传输性能。为了发出磷光，通过掺杂大约15%的掺杂物而形成第二发光层170。
同时，图1所示的第一电极110将阳极构成为由氧化铟锡ITO或者类似的物质制成的透明电极，而第二电极190将阴极构成为由铝Al制成的反射电极。
然而，本发明并不限于此，而是可以相反地放置第一堆1100和第二堆1200。也就是说，作为蓝色荧光堆的第一堆可以布置在上部，而作为磷光堆的第二堆可以布置在下部。每个层的厚度可以根据这些堆的位置而改变。
此外，可以顺序地将第一堆和第二堆堆叠在沉积在基板（未示出）上的第一电极110上。另选地，在沉积了第二电极190之后，可以以相反的顺序将第二堆和第一堆堆叠在其上。
第一电极110和第二电极190中的一个可以是从由ITO、IZO、ITZO和AZO构成的组中选出的材料所制成的透明电极，而另一个为由Al、Mg等制成的反射材料。
根据本发明，通过以下实验观察到串联白色有机发光器件的性能随着与p型电荷生成层相邻的第二空穴传输层的性能而改变，从而使电荷生成层与第二空穴传输层之间的接触面得以优化。
在以下实验中，参照图1的截面图，蓝色荧光层被用作第一堆的荧光发射层，而发出具有比蓝光波长更长的黄绿色磷光的黄绿色磷光层被用作第二堆（磷光堆）的发光层。这些层的厚度以及其中所包含的染料或者掺杂物的量被调整为使得：通过混合从蓝色荧光层发出的光和从磷光发射层发出的光能产生白光。
图2是示出了与根据本发明的串联白色有机发光器件比较的器件A的图。图3是示出了与根据本发明的串联白色有机发光器件比较的器件B的图。下面的表1示出了器件A和B的效率。这些实验是在当前密度为10mA/cm2的条件下进行的。
图2和图3分别示出了每种器件的HOMO-LUMO能带隙，特别是每层的HOMO-LUMO能带隙。在此，示意性地例示了第一堆。
如图2和3所示，除了与p型电荷生成层（P-CGL）52相邻的第二空穴传输层之外，比较器件A和B具有相同的结构。器件A和B都具有第一电极10、第一堆（蓝色荧光堆）、n型电荷生成层（n-CGL）51、p型电荷生成层（P-CGL）52、第二发光层70、电子传输层（ETL）80、电子注入层（EIL）85和第二电极90。也就是说，在比较器件A中，第二空穴传输层是由不同材料形成的双层结构。第二空穴传输层包括由诸如NPD的空穴传输材料制成的第一层（HTL1）61和由电子或激子阻隔材料制成的第二层（HTL2）62。在比较器件B中，第二空穴传输层65是由单独的电子或激子阻隔材料制成的单层结构。在这种情况下，第二空穴传输层65由和比较器件A的第二层62的材料相同的材料形成为与第一层61和第二层62的总厚度相当的厚度。如图2所示，第二层62具有比第一层61略低的HOMO-LUMO范围。
此外，在这些实验中，比较器件A的第二层62由与比较器件B的空穴传输层65相同的材料制成。在这种情况下，比较器件B的p型电荷生成层（P-CGL）52具有-6.0eV到-4.5eV的分子最低空余轨道（LUMO）能级，并由单独的有机材料制成，以使得第二空穴传输层65的最高被占用分子轨道（HOMO）能级与该分子最低空余轨道（LUMO）能级之差在0.5eV以下。
表1
| ID | HTL1 | HTL2 | 电压 | Cd/A | EQE(%) | CIEx | CIEy |
| 器件A | 0 | 0 | 7.3 | 74.8 | 30.6 | 0.320 | 0.325 |
| 器件B | X | 0 | 11.1 | 63.6 | 27.5 | 0.303 | 0.304 |
如表1所示，就驱动电压、亮度和外部量子效率而言，器件A具有优于器件B的性能。此外，就色彩坐标特性而言，器件B的第二堆的白光具有比器件A的第二堆的白光略低的波长纯度。
图4是示出了器件A和B的相对于驱动电压的电流密度的曲线图。
如图4所示，随着驱动电压增大，电流密度增大。然而，要获得相同的电流密度，器件B的驱动电压比器件A的驱动电压要大。关于这个方面，如表1所示，在相同的10mA/c m2下，对于器件A需要7.3V的驱动电压，而对于器件B需要11.1V的驱动电压。因此，从数字上可以确定器件B所需的驱动电压比器件A所需的驱动电压要大。
以下将分析器件A和器件B的这种在相同电流密度下的驱动电压差。也就是说，因为单层结构的空穴传输层65与p型电荷生成层52之间的高HOMO-LUMO能级差以及p型电荷生成层52和与之相邻的空穴传输层65之间的接触面的高阻碍（该高阻碍是由用于形成p型电荷生成层52和空穴传输层65的材料之间的结构差异所引起的），器件B的驱动电压需求比器件A的驱动电压需求要高。
图5是示出了器件A和B的相对于波长的光强度的曲线图。
如图5所示，由于器件A和器件B在第一电极和第二电极之间分别包括具有相同厚度的有机层，因此，器件A和器件B的空穴特性彼此相同。因此，在相同的位置处观察到器件A和器件B的主峰。然而，器件B的第二堆的磷光器件由于驱动电压的增加和载波不平衡而减少，导致效率降低。
图6是示出了器件A和B的相对于亮度的电流效率的曲线图。
参照图6，如上所述，在相同的亮度下器件B具有比器件A低的电流效率。
图7是示出了器件A和B的相对于时间的发光效率的曲线图.
参照图7，在电流密度为50mA/cm2的时刻观察亮度L与初始亮度L0之比的变化。器件B的L/L0减小至95%需要5个小时，这大约是器件A的L/L0减小至95%所需时间的1/8，器件A的L/L0减小至95%需要大约40个小时。
以下将描述根据本发明的具有比器件A更高的效率和更长的寿命的串联白色有机发光器件。
图8是示出了根据本发明的串联白色有机发光器件D的图。图9是示出了与图8中的串联白色有机发光器件D比较的器件C的图。
如图8所示，根据本发明的串联白色有机发光器件D包括p型电荷生成层152，其包括有机掺杂物D：152b和有机基质H：152，其中，有机掺杂物D：152b具有-6.0eV至-4.5eV并且与第二空穴传输层160的HOMO能级之差在0.5ev以下的LUMO能级，而有机基质H：152具有-6.0eV至-4.5eV并且与第二空穴传输层（HTL2）160的HOMO能级之差在0.5ev以下的HOMO能级。在此情况下，有机基质可以由于第二空穴传输层160相同的材料制成。
除了p型电荷生成层152之外，包括第一电极110、第一堆单元1100、n型电荷生成层151、第二空穴传输层160、第二发光层170、第二电子传输层180、第二电子注入层185以及第二电极190的器件D的其他构成部件与图3中示出的器件B的那些部件都是相同的。因此，在此不再对它们进行具体描述。
表2中示出的实验是在有机基质152a用与第二空穴传输层160相同的材料制成的条件下进行的。然而，本发明并不限于此，也可以采用能够提供图8所示能级的其他任何材料。
此外，如图8所示，在p型电荷生成层152中，有机基质152a的HOMO能级可以在其边界处部分地覆盖有机掺杂物152b的LUMO能级，使得有机基质152a的HOMO能级的绝对值比有机掺杂物152b的LUMO能级的绝对值要高。另选地，根据情况需要，其能级也可以被设计为使得这些HOMO-LUMO能级可以彼此略微分开。有机掺杂物152b的LUMO能级和有机基质152a的HOMO能级可以被设计为与第二空穴传输层160的HOMO能级之差为0.5ev以下。因此，通过利用具有高阻隔性能的单层来形成第二空穴传输层160并且将p型电荷生成层152的有机基质152a和第二空穴传输层160的HOMO能级调整为彼此相似，可以有效地注入空穴。此外，通过防止三线态激子从第二发光层170扩散到第二空穴传输层160和电荷生成层150中，可以防止效率降低。
有机掺杂物的LUMO能级和有机基质的HOMO能级可以在图8中箭头表示的范围内改变。
图9是示出了与图8中的串联白色有机发光器件D比较的器件C的图，其中第二空穴传输层被划分为第一层61和第二层62。
具体地，参照表2对器件C和D进行比较。
表2
| ID | HTL1 | HTL2 | 电压（V） | Cd/A | EQE(%) | CIEx | CIEy |
| 器件C | 0 | 0 | 7.2 | 73.4 | 30.3 | 0.318 | 0.323 |
| 器件D | X | 0 | 7.2 | 73.9 | 30.4 | 0.318 | 0.322 |
如表2所示，参照电流密度为10mA/cm2时的驱动电压、亮度、外部量子效率和色彩坐标，根据本发明的串联白色有机发光器件D与比较器件C相比，具有相同或相似的驱动电压和CIEx坐标以及改善的亮度（Cd/A）和外部量子效率（EQE）。此外，在第一堆和第二堆都发光时，器件C和串联白色有机发光器件D的CIEy坐标值分别为0.323和0.322。因此，器件C和D具有相似的白光波长纯度。
也就是说，器件D的效率与器件C相同或者略高于器件C。器件C和器件D的色彩坐标彼此相似。
图10是示出了器件A、C和D的相对于驱动电压的电流密度的曲线图。
如表2和图10所示，器件A、C和D在电流密度为10mA/cm2时具有相似的特性。然而，观察到随着驱动电压升高，在该图表上器件D的电流密度相对于驱动电压几乎变为处于最上面的位置。这意味着随着驱动电压升高电流密度效率提高了。
图11是示出了器件A、C和D相对于波长的光强度的曲线图。
如图11所示，由于器件A、C和D分别包括在第一电极110和第二电极190之间具有相同厚度的有机层，因此器件A、C和D的空穴特性相同。因此，在相同的位置观察到了器件A、C和D的主峰。器件A、C和D的第二堆的EL峰类似地与上面描述的器件B不同。这意味着由于p型电荷生成层包括具有上述HOMO-LUMO特性的有机基质和有机掺杂物，所以器件D在不增加驱动电压的情况下也具有优化的空穴传输效率。
图12是示出了器件A、C和D相对于亮度的电流效率的曲线图。
如图12所示，参照相对于亮度的电流效率，虽然器件A、C和D具有类似的电流效率，但是器件D在相同亮度下具有最高的电流效率。
图13是示出了器件A、C和D相对于时间的发光效率的曲线图。
参照图13，在根据本发明的器件D中，亮度L与初始亮度L0之比改变至95%所需的时间段最长。因此，可以看出，器件D较之比较器件A和C具有更长的寿命。器件D的寿命比器件A的寿命长了大约50%以上。在器件D中，由于在p型电荷生成层与第二空穴生成层之间存在低的阻碍差并且被传输至第二发光层的空穴所遇到的接触面通过去除缓冲层而被去除（由于第二空穴传输层被配置为p型电荷生成层与第二发光层之间的单层），因此其寿命延长了。
参照图1的截面图和图8中示出的每个层的能级，在上述实验中，蓝色荧光层被用作第一堆（荧光堆）的发光层，黄绿色磷光层被用作第二堆（磷光堆）的发光层。
以下，将简要描述在下面的实验中所使用的器件的结构。比较器件C除了第二空穴传输层之外，还在p型电荷生成层与第二空穴传输层之间进一步设置了由氮磷检测器（NPD）形成并且用作空穴传输层的缓冲层，除此之外，比较器件C具有与根据本发明的器件D相同的结构。除了p型电荷生成层是由一种有机材料制成之外，比较器件B具有与根据本发明的器件D相同的结构。因此，将不再对器件B和器件C进行具体的描述。
此外，除了在其中进一步设置了由氮磷检测器（NPD）形成并且用作空穴传输层的缓冲层之外，器件A具有与器件B相同的结构。因此，将不再对其进行具体的描述。
器件D的实验示例
以下，将简要描述根据本发明的串联白色有机发光器件D的形成。
然而，这只是示例，并且以下描述的材料也并不限于这些。还可以使用任何其他材料，只要这些材料能够保持这些层的性能即可。
在透明基板（未示出）上形成包括在矩阵形式的每个像素中排列的薄膜晶体管（未示出）的薄膜晶体管矩阵。
然后，如图1和8所示，利用阳极材料形成与薄膜晶体管接触的第一电极110。通常氧化铟锡（ITO）被用作阳极材料。
然后，在第一电极110上形成第一空穴传输层120。通过连续地执行以下操作来形成第一空穴传输层120：将HAT-CN(化学式1)沉积至的厚度、将4,4'-bis[N-1-萘基)-N-苯基]-联苯(NPD,化学式2)和N,N'-联苯-N-萘基-N'-联苯-1,1'-联苯-4,4"-二胺)沉积至1600至
的厚度，并且将TCTA(化学式3)或者具有电子或者激子阻隔特性并且与第二空穴传输层的材料相同的材料（以下描述）沉积至
的厚度。
然后，在第一空穴传输层120上形成发出蓝色荧光的第一发光层130。第一发光层130包括AND（化学式4）和tBu-二萘嵌苯（化学式5），并且具有大约
的厚度。
然后，在第一发光层130上形成第一电子传输层140。第一电子传输层140是具有大约
厚度的LGC ETL（化学式6）。
然后，顺序地沉积n型电荷生成层151和p型电荷生成层152。n型电荷生成层151由掺杂有3%的锂、厚度大约
的Bphen（化学式7）制成。p型电荷生成层152是利用具有电子或激子阻隔特性的空穴传输材料作为有机基质并掺杂了10%至20%的p型有机掺杂物制成的且厚度大约
然后，利用与有机基质相同的材料在p型电荷生成层152上形成第二空穴传输层160。第二空穴传输层160被沉积为大约
至
的厚度。
然后，在第二空穴传输层160上形成第二发光层170。第二发光层170被形成为厚度为大约
包含BAlq（化学式8）和黄绿色掺杂物(化学式9)的发光层。
然后，在第二发光层170上形成第二电子传输层180。通过将LGC ETL沉积至大约的厚度而形成第二电子传输层180。接下来，沉积氟化锂至大约
的厚度来形成电子注入层185。
然后，在由氟化锂制成的电子注入层185上利用诸如铝（Al）的反射金属形成作为阴极的第二电极190。
化学式1
化学式2
化学式3
化学式4
化学式5
化学式6
化学式7
化学式8
化学式9
在根据上述实施方式的p型电荷生成层中，有机基质具有大约-5.5eV的HOMO能级，有机掺杂物具有大约-5.2eV的LUMO能级，并且与之相邻的第二空穴传输层具有大约-5.5eV的HOMO能级。第二空穴传输层的HOMO能级与有机掺杂物的LUMO能级之差大约为0.3eV，并且第二空穴传输层的HOMO能级与有机基质的HOMO能级相同。表2中示出的效果是根据该实验性示例被验证的。然而，本发明的实施方式并不限于此。第二空穴传输层的HOMO能级与有机基质的HOMO能级和有机掺杂物的LUMO能级之差可以大约为0.5eV。
在根据本发明的串联白色有机发光器件中，n型电荷生成层具有有机基质-有机n型掺杂物结构或者有机基质-碱金属或者碱土金属掺杂物结构，并且p型电荷生成层具有有机基质-有机p型掺杂物结构。此外，p型有机掺杂物的LUMO能级被调整为和与之相邻的第二空穴传输层的HOMO能级相似，或者p型有机基质的HOMO能级被调整为与第二空穴传输层的HOMO能级相似。因此，空穴可以高效地传输至第二空穴传输层。也就是说，由于没有利用由空穴传输材料制成的缓冲层来形成第二空穴传输层并且通过防止驱动电压增加，使串联白色有机发光器件具有简化的结构和高的空穴传输效率。此外，通过利用电子或激子阻隔材料形成作为单层的第二空穴传输层防止了电子或者激子从第二发光层流入电荷生成层，由此提高了发光效率。这样，串联白色有机发光器件就具有长寿命和高效率。
传统的串联白色有机发光器件一共有14层。然而，根据本发明的串联白色有机发光器件一共有12至13层。这样，串联白色有机发光器件的结构可以得到简化。上述技术问题可以通过与掺杂有金属的n型电荷生成层或者有机基质-掺杂物n型电荷生成层相结合，由此获得具有高效率、低驱动电压和长寿命的器件而得到克服。
同时，在具有上述结构的比较器件B中，通过改变空穴生成层的材料，驱动电压可以减小并且效率可以提高为与采用由单独有机材料形成的p型电荷生成层的比较器件A相似，并且已经对这些材料进行了研究。
根据本发明的串联白色有机发光器件具有以下效果：
首先，由于形成在相邻堆之间的接触面处的电荷生成层是通过堆叠n型电荷生成层和p型电荷生成层以获得二极管效应而形成的，所以电子或空穴不会陷入电荷生成层中，从而提高了将电子或空穴传输到相邻堆中的效率。
其次，由于具有单层结构的第二空穴传输层被形成为直接接触p型电荷生成层，所以可以省略在p型电荷生成层和第二空穴传输层之间使用单独的缓冲层，从而简化了制造工艺，并且可以减小接触面，从而减小空穴传输的阻碍。因此，可以提高有机材料的使用和效率。
再次，由于p型电荷生成层仅仅是由有机材料制成的，并且第二空穴传输层的HOMO能级与p型电荷生成层中包含的至少一种有机材料的LUMO能级之间的差被调整为0.5eV以下，所以进入第二发光层的空穴传输效率、驱动电压特性和寿命可以得到改善。
对于本领域普通技术人员显见的是在本发明中可以进行各种修改和变型而不偏离本发明的精神和范围。因此，只要本发明的这些修改和变型落入了所附权利要求及其等同物的范围内，本发明将涵盖这些修改和变型。
本申请请求在2012年4月5日提交的韩国专利申请No.10-2012-0035336的优先权，在此通过引入的方法将其全文并入于此。
Claims (16)
1.一种串联白色有机发光器件，该串联白色有机发光器件包括：
彼此相对的第一电极和第二电极；
电荷生成层，其包括堆叠在所述第一电极和所述第二电极之间的n型电荷生成层和p型电荷生成层；
第一堆，其设置在所述第一电极和所述电荷生成层之间并且包括第一空穴传输层、发出蓝光的第一发光层以及第一电子传输层；以及
第二堆，其设置在所述电荷生成层和所述第二电极之间并且包括第二空穴传输层、第二发光层以及第二电子传输层，其中，所述第二空穴传输层直接接触所述p型电荷生成层并且为单层结构，所述第二发光层掺杂有磷光掺杂物以发出波长比蓝光的波长更长的光；
其中，所述p型电荷生成层仅由有机材料制成，并且所述p型电荷生成层中包含的至少一种有机材料具有-6.0eV至-4.5eV的LUMO能级；
其中，所述第二空穴传输层的HOMO能级与所述p型电荷生成层中包含的所述至少一种有机材料的LUMO能级之差在0.5eV以下。
2.根据权利要求1所述的串联白色有机发光器件，其中，所述p型电荷生成层包括：
具有-6.0eV至-4.5eV的LUMO能级的有机掺杂物，其中，该LUMO能级与所述第二空穴传输层的HOMO能级相同或者与所述第二空穴传输层的HOMO能级之差在0.5eV以下；以及
具有-6.0eV至-4.5eV的HOMO能级的有机基质，其中，该HOMO能级与所述第二空穴传输层的HOMO能级相同或者与所述第二空穴传输层的HOMO能级之差在0.5eV以下。
3.根据权利要求2所述的串联白色有机发光器件，其中，所述有机基质是由与用于形成所述第二空穴传输层的材料相同的材料制成的。
4.根据权利要求2所述的串联白色有机发光器件，其中，所述有机基质的HOMO能级具有比所述有机掺杂物的LUMO能级大的绝对值。
5.根据权利要求1所述的串联白色有机发光器件，其中，所述第二空穴传输层具有2.5eV以上的三线态能级。
6.根据权利要求1所述的串联白色有机发光器件，其中，所述p型电荷生成层的厚度为至
7.根据权利要求1所述的串联白色有机发光器件，其中，所述第二空穴传输层的厚度为
至
8.根据权利要求1所述的串联白色有机发光器件，其中，所述p型电荷生成层是由LUMO能级为-6.0eV至-4.5eV的单种有机材料制成的，其中，该LUMO能级与所述第二空穴传输层的HOMO能级相同或者与所述第二空穴传输层的HOMO能级之差在0.5eV以下。
9.根据权利要求1所述的串联白色有机发光器件，其中，所述n型电荷生成层包括掺杂有1A族金属或2A族金属的杂环化合物。
10.根据权利要求9所述的串联白色有机发光器件，其中，所述n型电荷生成层的厚度为至
11.根据权利要求9所述的串联白色有机发光器件，其中，所掺杂的金属包括锂、纳、镁、钙或铯。
12.根据权利要求9所述的串联白色有机发光器件，其中，掺杂在所述n型电荷生成层中的金属的量在基于所述n型电荷生成层的总体积的1%至10%的范围内。
13.根据权利要求1所述的串联白色有机发光器件，其中，所述第二空穴传输层和所述第二电子传输层的三线态能级比所述第二发光层的基质的三线态能级高0.01eV至1.2eV。
14.根据权利要求1所述的串联白色有机发光器件，其中，所述第二发光层的所述磷光掺杂物包括黄绿色磷光掺杂物。
15.根据权利要求1所述的串联白色有机发光器件，其中，所述第二发光层的所述磷光掺杂物包括黄色磷光掺杂物和绿色磷光掺杂物。
16.根据权利要求1所述的串联白色有机发光器件，其中，所述第二发光层的所述磷光掺杂物包括红色磷光掺杂物和绿色磷光掺杂物。
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