CN105226256A - 用于钛酸锂电池的改性阴极材料及钛酸锂电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种成本较低、环境友好的用于钛酸锂电池的改性阴极材料及钛酸锂电池。本发明的用于钛酸锂电池的改性阴极材料，包括基材和包覆在基材外表面的包覆层，所述基材为镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂或尖晶石镍锰材料中的一种或几种；所述包覆层为LiCoO2、Al2O3、ZrO2、ZnO、TiO2、CoO或Co2O3中的一种。本发明的用于钛酸锂电池的改性阴极材料及钛酸锂电池，通过包覆层材料与基材材料结合，再与钛酸锂阳极材料组成电池后，可大大改善电池循环性能及高温性能，抑制电池内部胀气现象。

Description

用于钛酸锂电池的改性阴极材料及钛酸锂电池
技术领域
本发明涉及一种锂电池材料及锂电池，尤其是一种用于钛酸锂电池的改性阴极材料及钛酸锂电池。
背景技术
目前商品化的锂离子电池负极材料大多是嵌锂碳材料，由于嵌锂后碳电极的电位与金属锂的电位很接近，当电池过充及低温充电时，碳电极表面易析出金属锂，它与电解液反应产生可燃气体混合物，因而给电池、特别是动力电池造成很大的安全隐患。同时，石墨电极还存在电解液的共嵌入问题，这也将影响电极的循环稳定性。
钛酸锂材料是一种高性能的锂二次电池负极材料。在Li嵌入或脱出过程中，晶型不发生变化，体积变化小于1%，因此被称为“零应变材料”，能够避免充放电循环中由于电极材料的来回伸缩而导致结构的破坏，从而提高电极的循环性能和使用寿命，具有比碳负极更优良的循环性能。而且钛酸锂材料电势比纯金属锂的高，不易产生锂晶枝，为保障锂电池的安全提供了基础，被认为可彻底解决锂电池的安全性。Li4Ti5O12相对于锂电极的电位为1.55V，理论比容量为175mAh/g，实际比容量150～160mAh/g。在25℃下，Li4Ti5O12的化学扩散系数为2×10-8cm2/S，比碳负极材料中的扩散系数大一个数量级，高的扩散系数使得该负极材料可以快速、多循环充放电。但是，人们发现以钛酸锂为负极的电池在循环尤其是高温时容易胀气，此种现象在铝塑膜包装电池和方形电池上尤为明显。
钛酸锂作为阳极材料，可以与多种阴极材料形成不同的电池体系。尤其是使用镍酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂、尖晶石镍锰材料时，由于这类阴极材料都具有较高的克容量或电位，因此电池的整体能量密度较高，同时上述材料不含或仅含有少量的钴元素，因此材料资源相对丰富，无毒，对环境友好，同时电池成本较低。如使用钴酸锂(LiCoO2)材料，电池的能量密度较高，电化学性能优异，但由于含有较多的钴元素，资源受限，价格昂贵，同时钴有一定的毒性。实践中发现，使用镍酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂、尖晶石镍锰材料时，电池在循环尤其是高温下均会有明显的产气问题。
因此，迫切需要寻找合适的电池体系及工艺方法从而解决钛酸锂电池的气胀问题。
目前，解决钛酸锂电池气胀的方法多集中在钛酸锂材料、电解液以及电池化成工艺等方面。
发明内容
本发明提供了一种成本较低、环境友好的用于钛酸锂电池的改性阴极材料及钛酸锂电池。
实现本发明目的之一的用于钛酸锂电池的改性阴极材料，包括基材和包覆在基材外表面的包覆层，所述基材为镍钴锰酸锂（即三元材料，NCM）、镍钴铝酸锂（即NCA）或尖晶石镍锰材料（LiNi0.5Mn1.5O4）中的一种或几种；
所述包覆层为LiCoO2、Al2O3、ZrO2、ZnO、TiO2、CoO或Co2O3中的一种。
所述包覆方法为化学沉淀法、溶胶-凝胶法或机械融合法。
所述包覆层的厚度为1~30nm。
实现本发明目的之二的钛酸锂电池，包括阳极材料和阴极材料，所述阳极材料为钛酸锂，所述阴极材料包括基材和包覆在基材外表面的包覆层，所述基材为镍钴锰酸锂（即三元材料，NCM）、镍钴铝酸锂（即NCA）或尖晶石镍锰材料（LiNi0.5Mn1.5O4）中的一种或几种；
所述包覆层为LiCoO2、Al2O3、ZrO2、ZnO、TiO2、CoO或Co2O3中的一种。
所述包覆方法为化学沉淀法、气相沉积法或机械融合法。
所述包覆层的厚度为1~30nm。
本发明的用于钛酸锂电池的改性阴极材料及钛酸锂电池的有益效果如下：
本发明的用于钛酸锂电池的改性阴极材料及钛酸锂电池，通过包覆层材料与基材材料结合，再与钛酸锂阳极材料组成电池后，可大大改善电池循环性能及高温性能，抑制电池内部胀气现象。
具体实施方式
实施例1：
本实施例的钛酸锂电池，阴极材料包括基材和包覆在基材外表面的包覆层，基材选用三元材料，即NCM，LiNixMnyCozO2，此实施例中，x=0.5，y=0.3，z=0.2，基材用机械融合法包覆LiCoO2。包覆层厚度为10nm。
阴极片制备：以包覆后的NCM为电池阴极材料，与导电炭黑(Super-P)、导电石墨（KS6）、PVDF按照92.5：3：1.5：3重量比例混合在NMP溶剂中，搅拌均匀，得到阴极浆料。将浆料涂布在15μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为3.0g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到阴极片。
阳极片制备：将钛酸锂、导电碳黑(Super-P)、PVDF93∶4∶3:的重量比例混合在NMP溶剂中，搅拌均匀，得到阳极浆料。将浆料涂布在15μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.8g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到阳极片。
电解液制备：碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸乙烯酯(EC)按照质量比1∶1∶1的比例混合均匀，加入浓度为1M六氟磷酸锂(LiPF6)作为溶质，然后再加入总重量的2wt％碳酸亚乙烯酯(VC)，总重量的1wt％丙磺酸内酯（PS），制成电解液。
锂离子电池的制备：将阴极片、阳极片和20μm厚聚烯烃多孔隔膜按次序组装成电芯，用铝塑薄膜封装电池，并留下注液口。然后从注液口灌注电解液，再经过化成、分容等工序制得型号为7268128(厚度为7.2mm、宽度68mm、长度128mm)的锂离子电池。
对比例1：与实施例1不同的是所用的阴极材料为未经包覆处理的同类型三元材料。其余同实施例1，这里不再赘述。
实施例2：
本实施例的钛酸锂电池，阴极材料包括基材和包覆在基材外表面的包覆层，基材选用镍钴铝酸锂NCA，LiNi1-x-yCoxAlyO2,此实施例中，x=0.15，y=0.05，基材用化学沉淀法包覆Al2O3，包覆层厚度为10nm。
阴极片制备：以包覆后的NCA为电池阴极材料，与导电炭黑(Super-P)、导电石墨（KS6）、PVDF按照92.5：3：1.5：3重量比例混合在NMP溶剂中，搅拌均匀，得到阴极浆料。将浆料涂布在15μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为3.5g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到阴极片。
阳极片制备：将钛酸锂、导电碳黑(Super-P)、PVDF93∶4∶3:的重量比例混合在NMP溶剂中，搅拌均匀，得到阳极浆料。将浆料涂布在15μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为1.8g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到阳极片。
电解液制备：同实施例1。
锂离子电池的制备：同实施例1。
对比例2：与实施例2不同的是所用的阴极材料为未经包覆处理的同类型NCA。其余同实施例2，这里不再赘述。
实施例3：
本实施例的钛酸锂电池，阴极材料包括基材和包覆在基材外表面的包覆层，基材选用LiNi0.5Mn1.5O4，基材用机械融合法包覆ZrO2，包覆层厚度为20nm。
阴极片制备：以包覆后的LiNi0.5Mn1.5O4为电池阴极材料，与导电炭黑(Super-P)、导电石墨（KS6）、PVDF按照91：3.5：2.5：3重量比例混合在NMP溶剂中，搅拌均匀，得到阴极浆料。将浆料涂布在15μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为3.1g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到阴极片。
阳极片制备：同实施例1。
电解液制备：同实施例1。
锂离子电池的制备：同实施例1。
对比例3：与实施例3不同的是所用的阴极材料为未经改性处理的同类型LiNi0.5Mn1.5O4。其余同实施例3，这里不再赘述。
实施例4：
本实施例的钛酸锂电池，阴极材料包括基材和包覆在基材外表面的包覆层，基材选用三元材料，即NCM，LiNixMnyCozO2(此实施例中，x=0.6，y=0.2，z=0.2)和镍钴铝酸锂NCA，LiNi1-x-yCoxAlyO2此实施例中，x=0.15，z=0.05，基材用机械融合法包覆Co2O3，包覆层厚度为30nm。将包覆后的NCM与NCA按3:7混合均匀，用混合后的材料作为阴极材料。
阴极片制备：以包覆后的混合材料为电池阴极材料，与导电炭黑(Super-P)、导电石墨（KS6）、PVDF按照92.5：3：1.5：3重量比例混合在NMP溶剂中，搅拌均匀，得到阴极浆料。将浆料涂布在15μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为3.5g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到阴极片。
阳极片制备：同实施例1。
电解液制备：同实施例1。
锂离子电池的制备：同实施例1。
对比例4：与实施例4不同的是所用的阴极材料为未经包覆处理的同类型NCM与NCA按同比例混合。其余同实施例4，这里不再赘述。
实施实例5：本实施例的钛酸锂电池，阴极材料包括基材和包覆在基材外表面的包覆层，基材选用三元材料，即NCM，LiNixMnyCozO2(此实施例中，x=0.6，y=0.2，z=0.2)。此实施例中，使用溶胶-凝胶法包覆ZnO，包覆层厚度约10nm。将包覆后的NCM材料作为阴极材料。
阴极片制备：以包覆后的混合材料为电池阴极材料，与导电炭黑(Super-P)、导电石墨（KS6）、PVDF按照92.5：3：1.5：3重量比例混合在NMP溶剂中，搅拌均匀，得到阴极浆料。将浆料涂布在15μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为3.6g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到阴极片。
阳极片制备：同实施例1。
电解液制备：同实施例1。
锂离子电池的制备：同实施例1。
对比例5：与实施例5不同的是所用的阴极材料为未经包覆处理的同类型NCM材料。其余同实施例5，这里不再赘述。
实施实例6：本实施例的钛酸锂电池，阴极材料包括基材和包覆在基材外表面的包覆层，基材选用三元材料，即NCM，LiNixMnyCozO2(此实施例中，x=0.6，y=0.2，z=0.2)。此实施例中，使用机械融合法包覆TiO2，包覆层厚度约10nm。将包覆后的NCM材料作为阴极材料。
阴极片制备：以包覆后的混合材料为电池阴极材料，与导电炭黑(Super-P)、导电石墨（KS6）、PVDF按照92.5：3：1.5：3重量比例混合在NMP溶剂中，搅拌均匀，得到阴极浆料。将浆料涂布在15μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为3.6g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到阴极片。
阳极片制备：同实施例1。
电解液制备：同实施例1。
锂离子电池的制备：同实施例1。
对比例6：同实施例5。
实施实例7：本实施例的钛酸锂电池，阴极材料包括基材和包覆在基材外表面的包覆层，基材选用三元材料，即NCM，LiNixMnyCozO2(此实施例中，x=0.6，y=0.2，z=0.2)。此实施例中，使用机械融合法包覆CoO，包覆层厚度约20nm。将包覆后的NCM材料作为阴极材料。
阴极片制备：以包覆后的混合材料为电池阴极材料，与导电炭黑(Super-P)、导电石墨（KS6）、PVDF按照92.5：3：1.5：3重量比例混合在NMP溶剂中，搅拌均匀，得到阴极浆料。将浆料涂布在15μm的铝箔上，干燥，冷压，得到压实密度为3.6g/cm3的极片，再经过裁片、焊接极耳，得到阴极片。
阳极片制备：同实施例1。
电解液制备：同实施例1。
锂离子电池的制备：同实施例1。
对比例7：同实施例5。
上述实施例中的电池，测量电池在高温下的高温储存性能和常温循环性能等，结果如下表所示：
综上所述，本发明通过采用改性阴极材料制作钛酸锂电池，明显改善了电池的产气问题，同时提高了锂离子电池的电化学性能。
上面所述的实施例仅仅是对本发明的优选实施方式进行描述，并非对本发明的范围进行限定，在不脱离本发明设计精神前提下，本领域普通工程技术人员对本发明技术方案做出的各种变形和改进，均应落入本发明的权利要求书确定的保护范围内。

Claims (6)

1.一种用于钛酸锂电池的改性阴极材料，包括基材和包覆在基材外表面的包覆层，所述基材为镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂或尖晶石镍锰材料中的一种或几种；
所述包覆层为LiCoO2、Al2O3、ZrO2、ZnO、TiO2、CoO或Co2O3中的一种。
2.根据权利要求1所述的用于钛酸锂电池的改性阴极材料，其特征在于：所述包覆方法为化学沉淀法、气相沉积法或机械融合法。
3.根据权利要求1或2所述的用于钛酸锂电池的改性阴极材料，其特征在于：所述包覆层的厚度为1~30nm。
4.一种钛酸锂电池，包括阳极材料和阴极材料，所述阳极材料为钛酸锂，所述阴极材料包括基材和包覆在基材外表面的包覆层，所述基材为镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂或尖晶石镍锰材料中的一种或几种；
所述包覆层为LiCoO2、Al2O3、ZrO2、ZnO、TiO2、CoO或Co2O3中的一种。
5.根据权利要求4所述的钛酸锂电池，其特征在于：所述包覆方法为化学沉淀法、气相沉积法或机械融合法。
6.根据权利要求4或5所述的钛酸锂电池，其特征在于：所述包覆层的厚度为1~30nm。
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