CN105140117A - 稳定改善石墨烯光电性能的退火方法 - Google Patents

稳定改善石墨烯光电性能的退火方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种稳定改善石墨烯光电性能的退火方法，包括如下步骤：将制备好的石墨烯样品置于加热装置内，在空气环境中200～300℃条件下退火5～120min，最后将石墨烯样品迅速降温至10～30℃即可获得光电性能优良的石墨烯。本发明采取直接在管式炉中升温退火，然后迅速降温的方法获得了光电性能改善明显的石墨烯，该石墨烯为多晶的石墨烯薄膜，其不仅导电性能优良，且具有良好的透光率。本发明所述方法处理成本低，应用范围广，可以直接在两端敞开的管式炉内，温度可控的真空干燥箱内或热板上实现。

Description

稳定改善石墨烯光电性能的退火方法
技术领域
本发明属于材料技术领域，具体涉及一种稳定改善石墨烯光电性能的退火方法。
背景技术
近几年，薄膜石墨烯由于具有较好的透光性(从可见光到远红外的光学吸收仅为2.3％)和很高的导电性(电阻率仅为10-6ohm-cm)，在光电应用领域作为一种新型的纳米材料广受欢迎。然而，薄膜石墨烯优良的光电性能仅在理想状态下才能够完全实现，在实际应用中，由于薄膜石墨烯制备方法的限制(比如，化学气相沉积方法制备到铜箔、镍箔等过渡金属表面，或通过等离子体化学气相沉积等方法直接制备到石英，硅片，蓝宝石，二氧化硅等目标衬底上)，导致所得的石墨烯为多晶结构石墨烯，而多晶的晶体结构从本质上限制了石墨烯的导电性能，进一步影响了石墨烯的应用领域。同时，过渡金属制备的石墨烯在应用中，通常需要通过湿法转移至目标沉底上，这个转移过程无疑会给石墨烯带来褶皱，缺陷，杂质甚至撕裂，从而大大降低石墨烯的性能。并且，不同的石墨烯应用领域对石墨烯的性能具有不同的要求，例如OLED需要方阻值小于30Ω/sq，透光率超过90％；触摸屏的方阻值在50-300Ω/sq之间，透光率不低于90％，硅太阳能电池的方阻值200-800Ω/sq之间，透光率不低于85％。所以，如何对应需求制备出满足相应标准的薄膜石墨烯，是薄膜石墨烯在这些应用领域获得突破的关键。
改善石墨烯性能是满足不同领域应用的重要途径，通过退火对石墨烯进行掺杂是改善石墨烯性能的重要方法。目前报道中，退火掺杂后的石墨烯导电性能随着掺杂浓度的增加而逐渐变好，相反的是，其透光率却随着掺杂浓度的增加而降低，同时，被改善石墨烯的导电性能稳定性很差，只能保持几天甚至几分钟，而且，透光率也并不会随着时间的推迟得到恢复。基于上述问题，寻找一种退火方法，既能够改善薄膜石墨烯光电性能，又能够保持改善后薄膜石墨烯光电性能迫在眉睫。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的在于提供一种稳定改善石墨烯光电性能的退火方法，该方法操作简单，通过该方法处理后获得的石墨烯光电性能改善明显且稳定性强。
本发明采取的技术方案如下：
改善石墨烯光电性能的退火方法，包括如下步骤：将制备好的石墨烯样品置于加热装置内，在空气环境中于200～300℃条件下退火5～120min，最后将石墨烯样品迅速降温至10～30℃即可获得光电性能优良的石墨烯。
优选的，所述石墨烯样品的制备方法为化学气相沉积法、等离子体化学气相沉积法或机械剥离法。
优选的，所述加热装置为两端敞开的管式炉、热板或真空干燥箱。
优选的，所述退火温度为250℃。
本发明的有益效果在于：本发明采取直接在管式炉中升温退火，然后迅速降温的方法获得了光电性能改善明显的石墨烯，该石墨烯为多晶的石墨烯薄膜，其不仅导电性能优良，且具有良好的透光率。本发明所述方法处理成本低，应用范围广，可以直接在两端敞开的管式炉内，温度可控的真空干燥箱内或热板上实现。
附图说明
为了使本发明的目的、技术方案和有益效果更加清楚，本发明提供如下附图：
图1为“等离子体增强化学气相沉积法”制备“PECVD”石墨烯的系统示意图，其中，1为等离子体增强管式炉加热体系，包含温控仪表、热电偶、加热系统和保温系统；2为等离子体增强管式炉等离子体增强体系，下面配有等离子体发射器与等离子体控制器体系；3为等离子体增强管式炉的真空腔体，前端配有流量计的供气系统；4为石墨烯薄膜；5为透明基底；6为等离子体增强管式炉体系的真空泵，配有真空表。
图2为管式炉装置示意图，其中，1为管式炉的加热体系，前端配有流量计供气系统；2为高温炉体，包含温控仪表、热电偶、加热系统和保温系统；3为石墨烯薄膜；4为透明基底；
图3为实施例2在具有降低明显的方阻变化率，与方阻降低率在退火处理放置100天变化趋势图。
图4为实施例2在具有提高明显的透光率，与提高后的透光率在退火处理放置100天变化趋势图。
具体实施方式
下面对本发明的优选实施例进行详细的描述。实施例中未注明具体条件的实验方法，通常按照常规条件或按照制造厂商所建议的条件。
实施例1
一种稳定改善石墨烯光电性能的退火方法，包括以下步骤：
A.采用如图1所示的系统，通过等离子体增强化学气相沉积法(PECVD)将石墨烯制备至洁净的双面抛光的透明石英基底上；
B.应用“四探针测试仪”测试步骤A制备的“石墨烯-石英”透明样，得出其初始的方阻值(R0)；应用“紫外可见分光光度计”测试步骤A制备的“石墨烯-石英”透明样的透光率，计为初始透光率(T0)；
C.待步骤B测试记录完毕后，将测试后的“石墨烯-石英”透明样放置到两端敞开的管式炉内(如图2所示)，升温管式炉至退火温度200℃；
D.待步骤C温度稳定后，保温90min；
E.待步骤D样品退火完成后，迅速将样品降温至10-30℃，取出退火后的“石墨烯-石英”透明样，分别通过“四探针测试仪”与“紫外可见分光光度计”测试其退火后的方阻值(R)与透光率(T)；
F.待步骤E测试完毕后，将其结果与步骤B中的初始测试结果进行比较，得到“石墨烯-石英”透明样的透光率提升了约2.5％(T-T0)，方阻降低率((R-R0)/R0)约为15％；
G.将步骤F退火后“石墨烯-石英”透明样放置于干燥柜中100天，测试该样的透光率(T’)与方阻值(R’)，按照步骤F所述，将T’和R’分别与步骤B中“石墨烯-石英”透明样的初始方阻与初始透光率作比较，结果发现，其透光率的提升值(T’-T0)约1.5％，方阻降低率((R’-R0)/R0)约为15％。
实施例2
一种稳定改善石墨烯光电性能的退火方法，包括以下步骤：
A.采用如图1所示的系统，通过PECVD法将石墨烯制备至6片洁净双面抛光透明石英基底上，得到6片编号分别为1、2、3、4、5、6的“石墨烯-石英”透明样；
B.应用“四探针测试仪”测试步骤A中6片“石墨烯-石英”透明样，得出各个样品的初始方阻值(分别表示为：R10，R20，R30，R40，R50，R60)；应用“紫外可见分光光度计”测试步骤A中6个“石墨烯-石英”透明样的透光率，相应的计为初始透光率(分别表示为：T10，T20，T30，T40，T50，T60)；
C.待步骤B测试、记录完毕后，再将“石墨烯-石英”透明样放置到两端敞开的管式炉内(如图2所示)，升温管式炉至退火温度250℃；
D.待步骤C温度稳定后，保持该退火温度20min；
E.待步骤D样品退火完成后，迅速将样品降温至10-30℃，取出退火后的“石墨烯-石英”透明样，通过“四探针测试仪”与“紫外可见分光光度计”测试退火20min后的各个样品的方阻值(分别表示为：R11，R21，R31，R41，R51，R61)与透光率(分别表示为：T11，T21，T31，T41，T51，T61)，并做相应的记录，然后与步骤B中的测试结果进行比较得出第一组透光率变化值与方阻降低率，透光率变化值分别表示为：T11-T10，T21-T0，T31-T30，T41-T40，T51-T50，T61-T60；方阻降低率分别表示为：(R11-R10)/R10，(R21-R20)/R20，(R31-R30)/R30，(R41-R40)/R40，(R51-R50)/R50，(R61-R60)/R60；
F.待步骤E测试、记录完毕后，留存步骤E中的“1”号样品，将步骤E测试后的其它5个“石墨烯-石英”透明样按照步骤D的方法进行第二个20min的退火处理，再按照步骤E得出“石墨烯-石英”透明样在40min退火后的方阻(分别表示为：R22，R32，R42，R52，R62)与透光率(分别表示为：T22，T32，T42，T52，T62)，并与步骤B中的初始方阻值与透光率比较得出第二组方阻降低率与透光率变化值，方阻降低率分别表示为：(R22-R20)/R20，(R32-R30)/R30，(R42-R40)/R40，(R52-R50)/R50，(R62-R60)/R60；透光率变化值分别表示为：T22-T20，T32-T30，T42-T40，T52-T50，T62-T60；
H.按步骤F，留存“2”号样，在250℃的空气环境下对余下的4个“石墨烯-石英”透明样进行循环退火处理，以此类推，在20-120min退火时间内，得到6个样对应的退火时间分别为：“1”号20min，“2”号40min，“3”号60min，“4”号80min，“5”号100min，“6”号120min，分别经过测试、记录、计算，得出6个透光率变化值与6个方阻降低率值，分别表示为透光率变化率与退火时间的关系图(图3黑色线)，透光率变化值与退火持续时间的关系图(图4黑色线)；
I.待步骤H分析完毕后，总结得出，退火后“石墨烯-石英”透明样的光学与电学性能都得到提高，透光率随着退火时间的增加而增大，在120min退火时间约为3％；方阻降低率在80min的持续退火时间时达到最优值，“石墨烯-石英”透明样的方阻降低率达到约33％(结果见图3)；
J.将步骤H退火后的“6”个“石墨烯-石英”透明样放置于干燥柜中100天，测试这些样的透光率与方阻值，按照步骤E的方法与步骤B中“石墨烯-石英”透明样的初始方阻与初始透光率作比较，结果发现，放置100天后的透光率变化值趋势与方阻降低率的趋势几乎不变(如图3，图4的灰色线所示)，透光率最高仍在120min退火时间，约为3％；方阻降低率在80min退火时间时仍为最优值33％左右。
实施例3
一种稳定改善石墨烯光电性能的退火方法，包括以下步骤：
A.通过CVD法将石墨烯制备至洁净的铜箔上，通过湿法转移石墨烯薄膜至石英基片上，得到“石墨烯-石英”透明样；
B.应用“四探针测试仪”测试步骤A制备的“石墨烯-石英”透明样，得出其初始的方阻值(R0)；应用“紫外可见分光光度计”测试步骤A制备的“石墨烯-石英”透明样的透光率，计为初始透光率(T0)；
C.待步骤B测试记录完毕后，将测试后的“石墨烯-石英”透明样放置到热板上(如图2所示)，升温热板至退火温度300℃；
D.待步骤C的热板温度稳定后，保持该温度60min；
E.待步骤D样品退火完成后，迅速将样品降温至10-30℃，取下退火后的“石墨烯-石英”透明样，分别通过“四探针测试仪”与“紫外可见分光光度计”测试其退火后的方阻值(R)与透光率(T)；
F.待步骤E测试完毕后，将其结果与步骤B中的初始测试结果进行比较，得到“石墨烯-石英”透明样透光率提升了约1.28％(T-T0)，方阻降低率((R-R0)/R0)约为16.2％；
G.将步骤F退火后“石墨烯-石英”透明样放置于干燥柜中100天，测试该样的透光率(T’)与方阻值(R’)，按照步骤F方法与步骤B中“石墨烯-石英”透明样的初始方阻与初始透光率作比较，结果发现，其透光率的提升值(T’-T0)约2.4％，方阻降低率((R’-R0)/R0)约为31.6％。
实施例4
一种稳定改善石墨烯光电性能的退火方法，包括以下步骤：
A.通过CVD法将石墨烯制备至洁净的镍片上，通过湿法转移石墨烯薄膜至玻璃基片上，得到“石墨烯-玻璃”透明样；
B.应用“四探针测试仪”测试步骤A制备的“石墨烯-玻璃”透明样，得出其初始的方阻值(R0)；应用“紫外可见分光光度计”测试步骤A制备的“石墨烯-玻璃”透明样的透光率，计为初始透光率(T0)；
C.待步骤B测试记录完毕后，将测试后的“石墨烯-玻璃”透明样放置到真空干燥箱内(常压，空气氛围)，升温热板至退火温度250℃；
D.待步骤C的热板温度稳定后，保持该温度60min；
E.待步骤D样品退火完成后，迅速将样品降温至10-30℃，取下退火后的“石墨烯-玻璃”透明样，分别通过“四探针测试仪”与“紫外可见分光光度计”测试其退火后的方阻值(R)与透光率(T)；
F.待步骤E测试完毕后，将其结果与步骤B中的初始测试结果进行比较，得到“石墨烯-玻璃”透明样透光率提升了约2.65％(T-T0)，方阻降低率((R-R0)/R0)约为29.5％；
G.将步骤F退火后“石墨烯-石英”透明样放置于干燥柜中100天，测试该样的透光率(T’)与方阻值(R’)，按照步骤F方法与步骤B中“石墨烯-玻璃”透明样的初始方阻与初始透光率作比较，结果发现，其透光率的提升值(T’-T0)2.65％，最高方阻降低率((R’-R0)/R0)为29.5％。
实施例5
一种稳定改善石墨烯光电性能的退火方法，包括以下步骤：
A.通过CVD法将石墨烯制备至洁净的铜箔上，通过湿法转移石墨烯薄膜至聚酰亚胺有机薄膜(PolyimideFilm：PI薄膜)上，得到“石墨烯-PI”透明样；
B.应用“四探针测试仪”测试步骤A制备的“石墨烯-PI”透明样，得出其初始的方阻值(R0)；应用“紫外可见分光光度计”测试步骤A制备的“石墨烯-PI”透明样的透光率，计为初始透光率(T0)；
C.待步骤B测试记录完毕后，将测试后的“石墨烯-PI”透明样放置到真空干燥箱内(常压，空气氛围)，升温热板至退火温度200℃；
D.待步骤C的热板温度稳定后，保持该温度10min；
E.待步骤D样品退火完成后，迅速将样品降温至10-30℃，取下退火后的“石墨烯-PI”透明样，分别通过“四探针测试仪”与“紫外可见分光光度计”测试其退火后的方阻值(R)与透光率(T)；
F.待步骤E测试完毕后，将其结果与步骤B中的初始测试结果进行比较，得到“石墨烯-PI”透明样其透光率提升了2.2％(T-T0)，方阻降低率((R-R0)/R0)为32.5％；
G.将步骤F退火后“石墨烯-石英”透明样放置于干燥柜中100天，测试该样的透光率(T’)与方阻值(R’)，按照步骤F方法与步骤B中“石墨烯-玻璃”透明样的初始方阻与初始透光率作比较，结果发现，其透光率的提升值(T’-T0)2.2％，方阻降低率((R’-R0)/R0)为32.5％。
最后说明的是，以上优选实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制，尽管通过上述优选实施例已经对本发明进行了详细的描述，但本领域技术人员应当理解，可以在形式上和细节上对其作出各种各样的改变，而不偏离本发明权利要求书所限定的范围。

Claims (4)

1.改善石墨烯光电性能的退火方法，其特征在于，包括如下步骤：将制备好的石墨烯样品置于加热装置内，在空气环境中于200～300℃条件下退火5～120min，最后将石墨烯样品迅速降温至10～30℃即可获得光电性能优良的石墨烯。
2.根据权利要求1所述的改善石墨烯光电性能的退火方法，其特征在于，所述石墨烯样品的制备方法为化学气相沉积法、等离子体化学气相沉积法或机械剥离法。
3.根据权利要求1所述的改善石墨烯光电性能的退火方法，其特征在于，所述加热装置为两端敞开的管式炉、热板或真空干燥箱。
4.根据权利要求1所述的改善石墨烯光电性能的退火方法，其特征在于，所述退火温度为250℃。
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RJ01 Rejection of invention patent application after publication

Application publication date: 20151209

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