CN105009330B - 锂电极以及包含该锂电极的锂二次电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及锂电极和包含其的锂二次电池,更具体而言,涉及包含多孔金属集流体及嵌入金属集流体上形成的孔中的锂金属的锂电极,并且涉及包含所述锂电极的锂二次电池。根据本发明,能够通过提高锂金属和集流体之间的接触面积来增强锂二次电池的性能,并且能够通过均匀化锂电极内的电子分布来防止在锂二次电池工作期间锂枝晶的生长,由此增加锂二次电池的稳定性。
Description
技术领域
本公开涉及锂电极和包含其的锂二次电池,更具体而言涉及可以防止在锂二次电池工作期间锂枝晶生长的锂电极,和包含其的锂二次电池。
本申请要求2013年9月11日在韩国提交的韩国专利申请第10-2013-0109366号和2014年9月1日在韩国提交的韩国专利申请第10-2014-0115490号的优先权,其通过引用并入本文。
背景技术
近来,对于能量储存技术的关注日益增加。在手机、摄像机、笔记本电脑、PC和电动车的领域中已广泛使用电化学装置作为能源,而导致对其的深入研究和开发。在这方面,电化学装置是极受关注的主题之一。特别地,可再充电二次电池的开发是关注的焦点。近来,这种电池的研究和开发集中在新电极和电池的设计以改善容量密度和比能量。
目前有许多二次电池可供使用。其中,20世纪90年代早期开发的锂二次电池由于其比传统的基于水性电解质的电池(例如Ni-MH、Ni-Cd和H2SO4-Pb电池)工作电压更高且能量密度高得多的优点,已引起特别的关注。
通常,二次电池通过将由阳极、阴极和置于其间的隔板组成的电极组合件以层合结构或缠绕结构的形式嵌入电池壳中且将非水性电解质溶液引入其中而构成。
作为阳极,经常使用锂电极,该锂电极通常通过将锂箔附接在平面集流体上而形成。
图1示出通过将锂箔附接在平面集流体上而制备的传统锂电极中的电子转移路径。
参照图1,在具有传统锂电极10的电池工作之时,电子通过集流体11转移进入锂箔12以产生单向流。由此看来,在锂表面上的电子密度变得不均匀,从而可能形成锂枝晶。
这些锂枝晶可能对隔板造成损坏且在锂二次电池中造成短路,从而劣化电池的安全性。
发明内容
技术问题
本公开被设计以解决现有技术的问题,因此本公开的目的为提供锂电极,其能够增加锂金属和集流体之间的接触面且使得电子能够在锂电极中均匀分布以防止在锂二次电池的工作期间锂枝晶的生长。
技术解决方案
为了实现上述目的,根据本公开的一方面,提供包含多孔金属集流体以及嵌入存在于该金属集流体中的孔中的锂金属的锂电极。
基于锂电极的总重量,该锂金属可以以1至50重量%的量嵌入。
金属集流体可以由选自铜、镍、铁、铬、锌、不锈钢及其混合物中的任一种制成。
金属集流体可以具有50至99%的孔隙率。
孔可以具有5至500μm的尺寸。
金属集流体可以呈金属网或金属泡沫的形式。
根据本公开的另一方面,提供了锂二次电池,其包括含有阴极、阳极及置于其间的隔板的电极组合件;用于接纳该电极组合件的电池壳;以及引入电池壳内以含浸于电极组合件中的非水性电解质溶液,其中所述阳极为本公开的上述锂电极。
阴极可包含选自以下的阴极活性材料:LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiCoPO4、LiFePO4、LiNiMnCoO2、LiNi1-x-y-zCoxM1yM2zO2(其中M1和M2各自独立地选自Al、Ni、Co、Fe、Mn、V、Cr、Ti、W、Ta、Mg和Mo,并且x、y和z各自独立地为形成氧化物的元素的原子分数,其中0≤x<0.5,0≤y<0.5,0≤z<0.5,且x+y+z≤1),及其混合物。
隔板可以为由选自以下的任一种制成的多孔基材:聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯、聚戊烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚酯、聚缩醛、聚酰胺、聚碳酸酯、聚酰亚胺、聚醚醚酮、聚醚砜、聚苯醚、聚苯硫醚、聚萘二甲酸乙二醇酯及其混合物。
此外,非水性电解质溶液可包含有机溶剂和电解质盐。
有机溶剂可为选自以下的任一种:碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸1,2-亚丁酯、碳酸2,3-亚丁酯、碳酸1,2-亚戊酯、碳酸2,3-亚戊酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、氟代碳酸亚乙酯(FEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯、碳酸乙基甲酯(EMC)、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯、二甲醚、乙醚、丙醚、甲基乙基醚、甲基丙基醚、乙基丙基醚、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯、γ-己内酯、σ-戊内酯、ε-己内酯及其混合物。
此外,电解质盐可包含选自以下的阴离子:F-、Cl-、Br-、I-、NO3 -、N(CN)2 -、BF4 -、ClO4 -、PF6 -、(CF3)2PF4 -、(CF3)3PF3 -、(CF3)4PF2 -、(CF3)5PF-、(CF3)6P-、CF3SO3 -、CF3CF2SO3 -、(CF3SO2)2N-、(FSO2)2N-、CF3CF2(CF3)2CO-、(CF3SO2)2CH-、(SF5)3C-、(CF3SO2)3C-、CF3(CF2)7SO3 -、CF3CO2 -、CH3CO2 -、SCN-和(CF3CF2SO2)2N-。
电池壳可为筒形、棱柱形、袋形或硬币形。
有益效果
根据本公开的锂电极可增加锂金属和集流体之间的接触面以改善锂二次电池的性能。
此外,锂电极可在其中呈现均匀的电子分布,以防止在锂二次电池的工作期间锂枝晶的生长,从而改善锂二次电池的安全性。
附图说明
附图说明本公开的优选实施方案,且与前述公开内容一起用于提供对本公开的技术精神的进一步理解。然而,本公开不应理解为受限于附图。
图1示出通过将锂箔附接在平面集流体上而制备的传统锂电极中的电子转移路径。
图2示出根据本公开的一个实施方案制备的锂电极中的电子转移路径。
图3为示出根据本公开的一个实施方案制备的锂电极表面的SEM照片。
[附图标记说明]
10、100:锂电极
11:集流体
12:锂箔
110:多孔金属集流体
120:锂金属
最佳实施方式
在下文中,将参照附图详细描述本公开的优选实施方案。在说明之前,应该理解在说明书和所附权利要求中所使用的术语不应理解为限于一般含义和字典含义,而是应基于允许发明人为了最佳解释而适当定义术语的原则,根据对应于本公开的技术方面的含义和概念来解释。
因此,附图和实施方案中所示的结构仅是只用于说明目的的优选实例,而不旨在限制本公开的范围,所以应理解可在不脱离本公开的精神和范围下对其做出其他等效方案和修改方案。
图2示出在根据本公开的一个实施方案制备的锂电极中的电子转移路径,图3为示出根据本公开的一个实施方案制备的锂电极表面的SEM照片。
参照图2和3,根据本公开一个方面的锂电极100包含多孔金属集流体110;和嵌入存在于该金属集流体110中的孔中的锂金属120。
为了将锂金属嵌入存在于多孔金属集流体中的孔中,将锂箔放在多孔金属集流体110上,接着辊压以将锂箔嵌入孔中,或将锂箔熔融和然后引入孔中。此外,将锂金属粉末和形成金属集流体的金属粉末彼此混合以获得浆料并经由逗号涂布(comma coating)法、棒涂法或夹缝式涂布法将浆料涂覆在基材上,从而制备本公开的锂电极100。
已通过将锂箔附接在平面集流体上制备了传统锂电极。在此情况下,当具有这种锂电极的电池工作时,电子通过平面集流体转移进入锂箔中以产生单向流,从而形成锂枝晶。这些锂枝晶可能对隔板造成损害且在该锂二次电池中造成短路,因此劣化电池的安全性。
本公开的锂电极具有锂金属嵌入多孔金属集流体110中的孔中的结构,这种结构可增加充当电极活性材料的锂和集流体之间的接触面,以使得电子能够均匀地分布在锂的表面上。这可以改善锂二次电池的性能,且可以防止锂枝晶的生长以改善锂二次电池的安全性。
在本公开中,基于锂电极120的总重量,锂金属120可以以1至50重量%,优选3至30重量%,更优选5至20重量%的量存在。当符合这样含量范围时,即使充电和放电过程持续超过100次循环,也可防止锂枝晶的生长,从而抑制短路的发生。同时,如果锂金属120的含量低于1重量%,其难以起到锂电极的作用,而如果锂金属120的含量超过50重量%,锂金属120可能填充多孔金属集流体110的全部孔,使得难以获得使用多孔金属集流体110的效果。
在本公开中,金属集流体110可由选自以下的任一种制成:铜、镍、铁、铬、锌、不锈钢及其混合物,但不限于此,只要其由在所使用的电压区域内稳定的金属制成即可。
此外,当金属集流体110具有较高孔隙率和较小尺寸时,可获得较好的防止锂枝晶生长的效果。在本公开中,金属集流体110可具有50至99%的孔隙率,且在金属集流体110中形成的孔可具有5至500μm的尺寸。因此,即使充电和放电过程持续超过100次循环,也可防止锂枝晶的生长,从而可抑制短路的发生。
该金属集流体110可呈金属网或金属泡沫的形式。
同时,根据本公开的另一方面,提供了锂二次电池,其包括含有阴极、阳极及置于其间的隔板的电极组合件;用于接纳该电极组合件的电池壳;及引入电池壳中以含浸于电极组合件的非水性电解质溶液,其中阳极为本公开的上述锂电极。
阴极包含阴极集流体和在该阴极集流体的一个或两个表面上形成的阴极活性材料层。阴极集流体的非限制性实例包括由铝、镍或其组合制成的箔。阴极活性材料层可包含选自以下的阴极活性材料:LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiCoPO4、LiFePO4、LiNiMnCoO2、LiNi1-x-y-zCoxM1yM2zO2(其中M1和M2各自独立地选自Al、Ni、Co、Fe、Mn、V、Cr、Ti、W、Ta、Mg和Mo,并且x、y和z各自独立地为形成氧化物的元素的原子分数,其中0≤x<0.5,0≤y<0.5,0≤z<0.5,且x+y+z≤1),及其混合物。
阴极活性材料层还可以包含导电材料以改善导电性。对导电材料无特别限制,只要其为在电化学装置中不引起化学变化的导电材料即可。作为导电材料,通常可使用炭黑、石墨、碳纤维、碳纳米管、金属粉末及导电金属氧化物,市售导电材料的实例包括乙炔黑系列(Chevron Chemical Company或Gulf Oil Company)、科琴黑EC系列(Armak Company)、Vulcan、XC-72(Cabot Company)及Super P(MMM Carbon Company)。特别地可以提到乙炔黑、炭黑、石墨等。
此外,作为可将阴极活性材料保留在阴极集流体中且可充当活性材料之间的连接物的粘合剂,可使用各种粘合剂,例如,聚偏二氟乙烯-共聚-六氟丙烯(PVDF-共聚-HFP)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚丙烯腈、聚甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)、羧甲基纤维素(CMC)等。
同时,本公开中可使用的隔板包括在本领域中通常使用的任一种,例如以基于聚烯烃的聚合物制成的多孔膜或非织造织物,但不限于此。
基于聚烯烃的多孔膜可由选自以下的聚合物获得:聚乙烯类例如高密度聚乙烯、线性低密度聚乙烯、低密度聚乙烯和超高分子量聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯、聚戊烯及其混合物。
非织造织物可为基于聚烯烃的非织造织物,或由选自以下的聚合物制成的非织造织物:聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚酯、聚缩醛、聚酰胺、聚碳酸酯、聚酰亚胺、聚醚醚酮、聚醚砜、聚苯醚、聚苯硫醚、聚萘二甲酸乙二醇酯及其混合物。非织造织物可为在结构上由长纤维组成的纺粘或熔喷织物。
多孔基材可具有1至100μm,优选5至50μm的厚度,但不特别限于此。
此外,多孔基材可具有0.001至50μm的孔径和10至95%的孔隙率,但不特别限于此。
同时,本公开中所使用的非水性电解质溶液包含锂盐作为电解质盐。该锂盐可为在用于锂二次电池的电解质溶液中通常使用的任一种。例如,锂盐的阴离子可为选自以下的任一种:F-、Cl-、Br-、I-、NO3 -、N(CN)2 -、BF4 -、ClO4 -、PF6 -、(CF3)2PF4 -、(CF3)3PF3 -、(CF3)4PF2 -、(CF3)5PF-、(CF3)6P-、CF3SO3 -、CF3CF2SO3 -、(CF3SO2)2N-、(FSO2)2N-、CF3CF2(CF3)2CO-、(CF3SO2)2CH-、(SF5)3C-、(CF3SO2)3C-、CF3(CF2)7SO3 -、CF3CO2 -、CH3CO2 -、SCN-和(CF3CF2SO2)2N-。
本公开中所使用的非水性电解质溶液包含用于锂二次电池的电解质溶液中通常使用的有机溶剂,例如醚类、酯类、酰胺类、线性碳酸酯类、环状碳酸酯类及其混合物。
其中,代表性地使用线性碳酸酯、环状碳酸酯或其混合物。
环状碳酸酯可选自碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸1,2-亚丁酯、碳酸2,3-亚丁酯、碳酸1,2-亚戊酯、碳酸2,3-亚戊酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、其卤化物及其混合物。卤化物的实例包括氟代碳酸亚乙酯(FEC)等,但不限于此。
线性碳酸酯可选自碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯、碳酸乙基甲酯(EMC)、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯及其混合物,但不限于此。
特别地,上述基于碳酸酯的有机溶剂中,环状碳酸酯例如碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯具有高粘度和高介电常数,以更容易使电解质溶液中的锂盐离解。这种环状碳酸酯可与具有低粘度和低介电常数的线性碳酸酯(例如碳酸二甲酯和碳酸二乙酯)以适当比例混合以提供具有高导电性的电解质溶液。
此外,可用作有机溶剂的醚为选自以下的任一种:二甲醚、二乙醚、丙醚、甲基乙基醚、甲基丙基醚、乙基丙基醚及其混合物,但不限于此。
此外,可用作有机溶剂的酯为选自以下的任一种:乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯、γ-己内酯、σ-戊内酯、ε-己内酯及其混合物,但不限于此。
根据制造方法和最终产品的期望物理性质,非水性电解质的引入可在电化学装置的制造期间在任何适当的步骤进行。特别地,电解质可在组装电池之前或在组装的最后步骤中引入。
此外,本公开的锂二次电池可通过隔板和电极的堆叠(层压)、折叠和堆叠/折叠以及传统的缠绕方法制备。此外,电池壳可为筒形、棱柱形、袋形或硬币形。
在下文中,将通过特定实施例详细描述本公开。然而,本文提出的描述仅是只为说明目的的优选实施例,而不旨在限制本发明的范围,所以应该理解实施例是为了向本领域普通技术人员更好地说明而提供。
1.实施例1
(1)阴极的制备
将作为阴极活性材料的LiCoO2、作为导电材料的Super P、聚偏二氟乙烯(PVDF)分别以95重量%、2.5重量%和2.5重量%的量混合,以获得阴极活性材料的浆料,并将该浆料涂覆在铝集流体上,接着干燥以制备阴极。
(2)阳极的制备
将锂箔放在呈泡沫铜形式并具有400μm的平均孔径和90%的孔隙率的集流体上,并通过辊压将锂箔嵌入泡沫铜的孔中以制备阳极。此时,基于阳极的总重量,锂的量为5重量%。
(3)锂二次电池的制备
将基于丙烯的多孔膜置于上述制备的阴极和阳极之间以获得电极组合件。将电极组合件嵌入袋型电池壳中,将非水性电解质溶液(1M LiPF6,EC∶EMC=3∶7(体积/体积))注入电池壳中,接着完全密封,以制备锂二次电池。
2.实施例2
重复实施例1的步骤以制备锂二次电池,不同之处为基于阳极的总重量在阳极的制备中锂的量是10重量%。
3.实施例3
重复实施例1的步骤以制备锂二次电池,不同之处为基于阳极的总重量在阳极的制备中锂的量是20重量%。
4.实施例4
重复实施例1的步骤以制备锂二次电池,不同之处为基于阳极的总重量在阳极的制备中锂的量是30重量%。
5.实施例5
重复实施例1的步骤以制备锂二次电池,不同之处为基于阳极的总重量在阳极的制备中锂的量是50重量%。
6.比较例1
重复实施例1的步骤以制备锂二次电池,不同之处为基于阳极的总重量在阳极的制备中锂的量是60重量%。
7.比较例2
重复实施例1的步骤以制备锂二次电池,不同之处为基于阳极的总重量在阳极的制备中锂的量是70重量%。
8.比较例3
重复实施例1的步骤以制备锂二次电池,不同之处为使用一般的铜箔替代泡沫铜形式作为集流体,将锂箔层压在其上。
9.评估锂二次电池的短路
评估在实施例和比较例中制备的锂二次电池发生短路的时间。为此,使电池重复地经历用0.1C的电流密度充电和用0.1C的电流密度放电。其结果显示于表1。
[表1]
发生短路(循环) | |
实施例1 | 190 |
实施例2 | >400 |
实施例3 | 320 |
实施例4 | 250 |
实施例5 | 200 |
比较例1 | 130 |
比较例2 | 130 |
比较例3 | 130 |
如表1中所示,在比较例的电池中发生短路的时间比在实施例中的那些更短。即,由于实施例的电池包含具有多孔金属集流体的锂电极,其已被证实防止了锂枝晶的生长,从而减少电池的短路。同时,在锂的量超过50重量%的比较例1和2中,在与不具有多孔金属集流体的比较例3相同的循环中发生短路。由这些结果可知,过量的锂覆盖了多孔金属集流体的所有孔,使得难以获得可由使用多孔金属集流体产生的效果。
上述公开仅通过说明的方式给出,且在本公开的精神和范围内的各种改变和修改将根据该详细描述对本领域技术人员变得明显。因此,应该理解本公开的实施例仅为了说明目的和对本领域普通技术人员更好地说明而提供,而不旨在限制本公开的范围。所要保护的本发明的范围应由权利要求限定,其所有等效的技术精神应理解为落在本公开的范围内。
Claims (11)
1.一种锂电极,包含:
多孔金属集流体;以及
嵌入存在于所述金属集流体中的孔中的锂金属,
其中基于所述锂电极的总重量,所述锂金属以10至30重量%的量嵌入,所述金属集流体由选自以下的任一种制成:铜、镍、铁、铬、锌、不锈钢及其混合物。
2.根据权利要求1所述的锂电极,其中所述金属集流体具有50%至99%的孔隙率。
3.根据权利要求1所述的锂电极,其中所述孔具有5μm至500μm的尺寸。
4.根据权利要求1所述的锂电极,其中所述金属集流体呈金属网或金属泡沫的形式。
5.一种锂二次电池,包含:
电极组合件,其包含阴极、阳极及置于其间的隔板;
用于接纳所述电极组合件的电池壳;以及
被引入所述电池壳中以含浸于所述电极组合件中的非水性电解质溶液,
其中所述阳极为根据权利要求1至4中任一项所述的锂电极。
6.根据权利要求5所述的锂二次电池,其中所述阴极包含选自以下的阴极活性材料:LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiCoPO4、LiFePO4、LiNiMnCoO2、LiNi1-x-y-zCoxM1yM2zO2及其混合物,其中M1和M2各自独立地选自Al、Ni、Co、Fe、Mn、V、Cr、Ti、W、Ta、Mg和Mo,且x、y和z各自独立地为形成氧化物的元素的原子分数,其中0≤x<0.5,0≤y<0.5,0≤z<0.5,且x+y+z≤1。
7.根据权利要求5所述的锂二次电池,其中所述隔板为由选自以下的任一种制成的多孔基材:聚乙烯、聚丙烯、聚丁烯、聚戊烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚酯、聚缩醛、聚酰胺、聚碳酸酯、聚酰亚胺、聚醚醚酮、聚醚砜、聚苯醚、聚苯硫醚、聚萘二甲酸乙二醇酯及其混合物。
8.根据权利要求5所述的锂二次电池,其中所述非水性电解质溶液包含有机溶剂和电解质盐。
9.根据权利要求8所述的锂二次电池,其中所述有机溶剂为选自以下的任一种:碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸1,2-亚丁酯、碳酸2,3-亚丁酯、碳酸1,2-亚戊酯、碳酸2,3-亚戊酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、氟代碳酸亚乙酯(FEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯、碳酸乙基甲酯(EMC)、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯、二甲醚、二乙醚、二丙醚、甲基乙基醚、甲基丙基醚、乙基丙基醚、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、γ-丁内酯、γ-戊内酯、γ-己内酯、σ-戊内酯、ε-己内酯及其混合物。
10.根据权利要求8所述的锂二次电池,其中所述电解质盐包含选自以下的阴离子:F-、Cl-、Br-、I-、NO3 -、N(CN)2 -、BF4 -、ClO4 -、PF6 -、(CF3)2PF4 -、(CF3)3PF3 -、(CF3)4PF2 -、(CF3)5PF-、(CF3)6P-、CF3SO3-、CF3CF2SO3 -、(CF3SO2)2N-、(FSO2)2N-、CF3CF2(CF3)2CO-、(CF3SO2)2CH-、(SF5)3C-、(CF3SO2)3C-、CF3(CF2)7SO3 -、CF3CO2 -、CH3CO2 -、SCN-和(CF3CF2SO2)2N-。
11.根据权利要求5所述的锂二次电池,其中所述电池壳呈筒形、棱柱形、袋形或硬币形。
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