CN104936694B - 催化转换器 - Google Patents

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Abstract

提供一种催化转换器，其有效利用构成催化转换器的催化剂整体，具有高的废气净化性能。催化转换器(10)，是在单元格结构的基材(1)的单元格壁面上沿着气体流通的基材(1)的长度方向形成包含贵金属催化剂的催化剂层(2A)、(2B)而成的，基材(1)由单元格密度相对高的中央区域(1A)、和单元格密度相对低的周边区域(1B)构成，周边区域(1B)的催化剂层(2B)的长度方向的长度比中央区域(1A)的催化剂层(2A)长。

Description

催化转换器
技术领域
本发明涉及被收纳固定于构成废气的排气系统的配管内的催化转换器。
背景技术
在各产业界中，对于减少环境影响负载的各种努力正在全球范围内开展，其中，在汽车产业，节油性能优异的汽油发动机车辆自不必说，面向混合动力车、电动车等所谓的环保车的普及及其进一步的性能提高的开发也在日益推进。
然而，在将车辆发动机与消声器连接的废气的排气系统中，一般配设有用于净化废气的催化转换器。
发动机有时排出CO、NOx、未燃烧的HC、VOC等对环境有害的物质，为了将这样的有害物质转换为能够允许的物质，在具备多个单元格的基材的单元格壁面形成有包含钯、铂这样的贵金属催化剂的催化剂层。更具体而言，在多个单元格的单元格壁面上，遍及基材的长度方向即废气流通的方向形成有催化剂层，使废气在具备这样结构的基材的催化转换器中通过，由此使CO转化为CO2，使NOx转化为N2和O2，使VOC燃烧而生成CO2和H2O。
然而，在具备例如蜂窝结构的单元格的基材中，一般为基材的单元格密度一样的催化转换器，但由于基材的截面中央区域的废气的流速分布比周边区域高，因此具有无法充分利用基材整体的催化剂层这样的问题。因此，考虑到这样的废气的流速分布，通过形成中央区域的单元格密度比基材的周边区域高的催化转换器，能够尽可能地降低基材截面内的流速差，能够进行有效利用了催化转换器整体的催化剂层的废气净化。
在此，专利文献1中公开了对于作为催化转换器(在此为催化剂体)的整体单元格密度一样的例如蜂窝结构的基材，通过使在其中央区域(在此为中心部)和周边区域(在此为外周部)所担载的贵金属催化剂的量变化而提高废气净化性能的技术。更具体而言，催化剂体之中，将担载于气体流动多的中心部的每单位体积的催化剂量设为外周部的1.1倍以上。但是，在该技术中，由于作为催化剂整体单元格密度是一样的，因此难以期待高的废气净化性能。
在先技术文献
专利文献1：日本特开2002-177794号公报
发明内容
本发明是鉴于上述问题而完成的，目的是提供一种有效利用构成催化转换器的催化剂整体、具有高的废气净化性能的催化转换器。
为达成所述目的，本发明的催化转换器是在单元格结构的基材的单元格壁面上沿着气体流通的基材的长度方向形成包含贵金属催化剂的催化剂层而成的，基材由单元格密度相对高的中央区域、和单元格密度相对低的周边区域构成，周边区域的催化剂层的所述长度方向的长度比中央区域长。
本发明的催化转换器，例如由单元格密度不同的中央区域和周边区域构成具备多个单元格的基材，通过使中央区域的单元格密度相对高，与单元格密度一样的基材相比，能够减小中央区域与周边区域的废气的流速的差，能够有效利用构成催化转换器的催化剂整体而进行废气净化。并且，通过使周边区域的催化剂层的长度方向的长度(废气在基材内流动的方向的长度)比中央区域长，能够期待良好的废气净化性能。
以下对其理由进行说明。即，在以沿着长度方向的截面切断基材的纵截面图中，相对于每单位体积的单元格密度一样的基材，中央区域的单元格密度相对高的基材中，向单元格密度相对低的周边区域流入的废气量增多。关于在单元格壁面上沿着基材的长度方向形成的催化剂层的长度(相对于基材的长度方向的长度，催化剂层的长度方向的长度以各种比率设定)，如果以基材整体单元格密度一样的以往的基材的催化剂层为基准应用于单元格密度不同的基材的催化剂层，则单元格密度小的周边区域与以往的单元格密度一样的基材相比流入的废气量(应净化的废气量)多，因此无法得到足够的净化性能。因此，除了使单元格密度在中央区域和周边区域相互不同以外，通过使周边区域的催化剂层的长度方向的长度比中央区域长，来使周边区域的催化剂层与废气的接触面积增加，能够提高废气净化性能。
作为形成于单元格壁面的催化剂层的实施方式，可以应用设为由单元格壁面侧的下层及其上方的上层构成的2层结构，由作为贵金属催化剂的Pd、Pt、Rh的任一种或两种以上形成了各个层的方式。
在此，作为所使用的单元格结构的基材，除了包含堇青石、碳化硅等的陶瓷材料以外，也可以使用金属材料等的陶瓷材料以外的材料，所述堇青石包含氧化镁、氧化铝和二氧化硅的复合氧化物。另外，该构成可以应用具备四边形、六边形、八边形等的多个格子轮廓的单元格的所谓的蜂窝结构体。
另外，关于催化剂层的比率，可举出优选中央区域的催化剂层的长度方向的长度相对于基材的该长度方向的长度的比率为65％以上的方式的催化转换器。
通过本发明人等，确定了在中央区域的催化剂层的长度方向的长度相对于基材的该长度方向的长度的比率为65％以上时，具有优异的性能。
另外，可举出优选中央区域的催化剂层的长度方向的长度相对于基材的该长度方向的长度的比率为80％、周边区域的催化剂层的长度方向的长度相对于基材的该长度方向的长度的比率为85～100％的方式的催化转换器。
通过本发明人等，确定了在具有这样的中央区域的催化剂层的长度方向的长度的比率、和周边区域的催化剂层的长度方向的长度的比率的方式中，具有优异的性能。
并且，优选中央区域的单元格密度相对于周边区域的单元格密度为大于1倍且2倍以下的范围的方式。
通过本发明人等，关于催化剂层的长度，中央区域和周边区域都以80％固定，相对于单元格密度没有变化的实施例，可知单元格密度比为大于1倍且2倍以下时性能优异。由此，作为优选方式的催化转换器，中央区域的单元格密度相对于周边区域的单元格密度规定为大于1倍且2倍以下的范围。
在单元格密度的比率为1倍以下的情况下，由中央区域与周边区域的单元格密度的相互不同带来的流入各区域的单元格的废气量的控制变得不充分，如果单元格密度的比率超过2倍，则流入周边区域的废气量过多，有可能使净化性能降低，这是数值范围的上下限值的设定依据。
本发明的催化转换器优选具有耐热冲击性优异的堇青石蜂窝载体，但除此以外也可以是电加热式的催化转换器(EHC:Electrically Heated Converter)。该电加热式的催化转换器，例如将一对电极安装于蜂窝催化剂，通过将电极通电来加热蜂窝催化剂，提高蜂窝催化剂的活性，使通过它的废气无害化，通过应用于将车辆发动机与消声器连接的废气的排气系统，除了将常温时的废气净化以外，还能够在冷态时通过电加热使催化剂活性化来净化废气。
由以上的说明能够理解，根据本发明的催化转换器，通过作为其构成要素的基材由单元格密度相对高的中央区域和单元格密度相对低的周边区域构成、并且使周边区域的催化剂层的长度方向的长度比中央区域长，能够提供一种废气净化性能优异的催化转换器。
附图说明
图1是说明本发明的催化转换器的实施方式的示意图。
图2(a)是说明基材的周边区域的单元格壁面的长度方向的长度、与2层结构的催化剂层的上层和下层的长度方向的长度的示意图，(b)是说明基材的中央区域的单元格壁面的长度方向的长度、与2层结构的催化剂层的上层和下层的长度方向的长度的示意图。
图3是说明单元格密度一样的基材、和在中央区域与周边区域的单元格密度不同的基材的废气的流速分布的图。
图4是表示实施例和比较例的关于NOx50％净化率到达温度的实验结果的图。
图5是将图4中所示的实施例和比较例的关于NOx50％净化率到达温度的实验结果替换为关于周边区域的催化剂层的长度(相对于基材的长度的比率)和NOx50％净化率到达温度的实验结果而表示的图。
具体实施方式
以下，参照附图对本发明的催化转换器的实施方式进行说明。
(废气的排气系统)
首先，对本发明的催化转换器所存在的废气的排气系统进行概述。应用本发明的催化转换器的废气的排气系统，配置有发动机、催化转换器、三元催化转换器、副消声器和主消声器并相互由系统管连接，发动机中生成的废气经由系统管而在各部分流通，进行排气。接着，以下对催化转换器的实施方式进行说明。
(催化转换器的实施方式)
图1是说明本发明的催化转换器的实施方式的示意图，图2a是说明基材的周边区域的单元格壁面的长度方向的长度、与2层结构的催化剂层的上层和下层的长度方向的长度的示意图，图2b是说明基材的中央区域的单元格壁面的长度方向的长度、与2层结构的催化剂层的上层和下层的长度方向的长度的示意图。另外，图3是说明单元格密度一样的基材、和在中央区域与周边区域中单元格密度不同的基材的废气的流速分布的图。
图1中示出的催化转换器10，由具有多个单元格的筒状的基材1、和形成于构成单元格的单元格壁面的2层结构的催化剂层大致构成。
在此，作为基材1的材料，可举出包含氧化镁、氧化铝和二氧化硅的复合氧化物的堇青石、碳化硅等的陶瓷材料、金属材料等的陶瓷材料以外的材料。另外，作为构成形成于基材的单元格壁面的催化剂层的载体，可举出以多孔质氧化物即CeO2、ZrO2、Al2O3的至少一种为主成分的氧化物，可举出包含二氧化铈(CeO2)、二氧化锆(ZrO2)和氧化铝(Al2O3)的任一种的氧化物、包含两种以上的复合氧化物(所谓的CZ材料即CeO2-ZrO2化合物、作为扩散阻隔导入了Al2O3的Al2O3-CeO2-ZrO2三元系复合氧化物(ACZ材料)等)。
基材1包含具备四边形、六边形、八边形等多个格子轮廓的单元格的蜂窝结构体，使废气在各单元格内流通(X1方向)。
基材1由单元格密度相对高的中央区域1A、和单元格密度相对低的周边区域1B这2个区域构成。
在此，参照图3对废气的流速分布进行说明。再者，图3中示出的流速分布，以截面圆形的基材的中心0为中心，将直径的2个端点设为-1、1，由相对于半径的比率表示其中途位置，由相对于基材的单元格密度一样的催化转换器的基材中心的流速的比率表示各位置的废气的流速。
在基材的单元格密度一样的催化转换器中，如图3的虚线所示，在基材的截面中央区域的废气的流速分布比周边区域高得多。因此，具有难以充分利用基材整体的催化剂层这样的问题。与此相对，如本发明的催化转换器10那样，由单元格密度不同的2个区域形成基材1，使周边区域1B的单元格密度相对低，由此如该图的实线所示，能够格外降低基材1的中央区域1A与周边区域1B的流速的差，能够进行高效利用了具有催化转换器10的催化剂层整体的废气净化。
并且，图示的催化转换器10，在基材1的周边区域1B与中央区域1A，使形成于各区域的单元格壁面的催化剂层的长度变化。
在此，图2a中示出的形成于周边区域1B的单元格壁面1Ba的表面的催化剂层2B，是由单元格壁面1Ba侧的下层2Ba与其上方的直接接触废气的上层2Bb构成的2层结构，各个层是由作为贵金属催化剂的Pd、Pt、Rh的任一种或两种以上形成的。同样地，图2b中示出的形成于中央区域1A的单元格壁面1Aa表面的催化剂层2A，也是由单元格壁面1Aa侧的下层2Aa与其上方的上层2Ab构成的2层结构，各个层是由作为贵金属催化剂的Pd、Pt、Rh的任一种或两种以上形成的。
将基材1的长度方向的长度(废气流动的方向的长度)设为t1时，单元格壁面1Aa、1Ba的长度也同样为t1，与此相对，催化剂层2A、2B的上层2Ab、2Bb的长度t4、t2为t1＞t2＞t4的关系，催化剂层2A、2B的下层2Aa、2Ba的长度t5、t3为t1＞t3＞t5的关系。
像这样，除了在中央区域1A和周边区域1B使单元格密度相互不同以外，还使周边区域1B的催化剂层2B(的上层2Bb、下层2Ba)的长度方向的长度比中央区域1A的催化剂层2A(的上层2Ab、下层2Aa)长，由此能够期待催化转换器10的良好的排气净化性能。
另外，关于单元格密度，可以将中央区域1A的单元格密度相对于周边区域1B的单元格密度设定为大于1倍且2倍以下的范围。在单元格密度的比率为1倍以下的情况下，由中央区域1A和周边区域1B的单元格密度的相互不同带来的流入各区域的单元格的废气量的控制变得不充分，如果单元格密度的比率超过2倍则流入周边区域1B的废气量过多，净化性能有可能降低，这是数值范围的上下限值的设定依据。
再者，催化剂层除了如图示例那样为2层结构以外，也可以是1层结构的形态、3层以上的结构的形态。
[关于周边区域的催化剂层的长度(相对于基材的长度的比率)和NOx50％净化率温度的实验及其结果]
本发明人等制作了以下所示的实施例1～3和比较例1、2的蜂窝结构基材，进行了测定使周边区域的催化剂层的长度(相对于基材的长度的比率)变化时的NOx50％净化率温度的实验。
(实施例1)
通过挤出成形制作了堇青石制的蜂窝结构基材，在中央区域和周边区域使单元格密度相互不同。蜂窝结构体的尺寸中，与废气的流动方向正交的圆形截面的直径为φ103mm，长度方向的长度t1为105mm，单元格密度相对低的周边区域的单元格密度为400cpsi(62个/cm2)，单元格密度相对高的中央区域的单元格密度为600cpsi(93个/cm2)，中央区域与周边区域的切换线在φ70mm的位置，单元格的格子形状为四边形。并且，催化剂层为2层结构，下层为Pt担载层，担载量为0.3g/L，上层为Rh担载层，担载量为0.1g/L，关于催化剂层的长度，中央区域的上层和下层的长度(相对于基材长度t1的比率为100％)都为80％，周边区域的上层和下层的长度(相对于基材长度t1的比率为100％)都为90％。
(实施例2)
关于催化剂层的长度，周边区域的上层和下层的长度为基材长度的85％，除此以外与实施例1相同。
(实施例3)
关于催化剂层的长度，周边区域的上层和下层的长度为基材长度的100％，除此以外与实施例1相同。
(比较例1)
关于催化剂层的长度，周边区域的上层和下层的长度为基材长度的80％(因此，中央区域与周边区域的催化剂层(的上层、下层)的长度相同)，除此以外与实施例1相同。
(比较例2)
关于催化剂层的长度，周边区域的下层的长度为基材长度的70％，除此以外与实施例1相同。
(实验方法)
在净化性能评价试验中，使用实机发动机，测定了A/F为理论空燃比时的NOx50％净化温度。
试验结果示于以下的表1、和图4、5中。再者，图4是示出了实施例和比较例的关于NOx50％净化率到达温度的实验结果的图，图5是示出了将图4中所示的实施例和比较例的关于NOx50％净化率到达温度的实验结果替换为关于周边区域的催化剂层的长度(相对于基材的长度的比率)和NOx50％净化率到达温度的实验结果的图。
表1
由表1和图4、5可知，实施例1～3与比较例1相比能够实现2～8℃的温度降低，与比较例2相比能够实现10～16℃的温度降低。
以上，利用附图对本发明的实施方式进行了详细描述，但具体的构成并不限定于该实施方式，即使存在不脱离本发明的主旨的范围内的设计变更等，其也包括在本发明中。
附图标记说明
1…基材，1A…中央区域，1Aa…单元格壁面，1B…周边区域，1Ba…单元格壁面，2A…催化剂层(中央区域的催化剂层)，2Aa…下层，2Ab…上层，2B…催化剂层(周边区域的催化剂层)，2Ba…下层，2Bb…上层，10…催化转换器

Claims (11)

1.一种催化转换器(10)，包含基材(1)和催化剂层，所述基材(1)是具有单元格结构且气体流通的基材(1)，所述催化剂层沿着所述基材的长度方向在基材的单元格壁面(1Aa、1Ba)上形成并且包含贵金属催化剂，所述催化转换器(10)的特征在于，
所述基材由单元格密度相对高的中央区域(1A)、和单元格密度相对低的周边区域(1B)构成，
所述催化剂层包含设置在所述中央区域的第1催化剂层(2A)、和设置在所述周边区域的第2催化剂层(2B)，
所述第1催化剂层(2A)和所述第2催化剂层(2B)，分别由层数相同的2层或3层以上的层构成，
在所述长度方向上，构成所述第2催化剂层的层比与其对应的构成所述第1催化剂层的层长。
2.根据权利要求1所述的催化转换器，其中，在所述长度方向上，构成所述第1催化剂层的层的长度相对于所述基材的长度的比率为65％以上。
3.根据权利要求1或2所述的催化转换器，其中，在所述长度方向上，构成所述第1催化剂层的层的长度相对于所述基材的长度的比率为80％，
在所述长度方向上，构成所述第2催化剂层的层的长度相对于所述基材的长度的比率为85～100％。
4.根据权利要求1或2所述的催化转换器，其中，中央区域的单元格密度相对于周边区域的单元格密度为大于1倍且2倍以下的范围。
5.根据权利要求3所述的催化转换器，其中，中央区域的单元格密度相对于周边区域的单元格密度为大于1倍且2倍以下的范围。
6.根据权利要求1或2所述的催化转换器，其中，所述第1、2催化剂层的各层中最下层的催化剂层从所述基材的上游侧端部起设置。
7.根据权利要求3所述的催化转换器，其中，所述第1、2催化剂层的各层中最下层的催化剂层从所述基材的上游侧端部起设置。
8.根据权利要求1或2所述的催化转换器，其中，所述第1、2催化剂层由多层构成，所述第1、2催化剂层的长度是与所述基材相同的长度。
9.根据权利要求3所述的催化转换器，其中，所述第1、2催化剂层由多层构成，所述第1、2催化剂层的长度是与所述基材相同的长度。
10.根据权利要求1或2所述的催化转换器，其中，所述第1、2催化剂层的各层中，构成所述第1、2催化剂层的上层相对于下层在下游侧错开配置。
11.根据权利要求3所述的催化转换器，其中，所述第1、2催化剂层的各层中，构成所述第1、2催化剂层的上层相对于下层在下游侧错开配置。
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