CN104910844B - 导电性粘接剂组合物、连接体、太阳能电池模块及其制造方法 - Google Patents

导电性粘接剂组合物、连接体、太阳能电池模块及其制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种导电性粘接剂组合物、连接体、太阳能电池模块以及其制造方法。一种导电性粘接剂组合物，其含有包含熔点小于或等于220℃的金属的导电性粒子、热固性树脂以及热阳离子聚合引发剂。

Description

导电性粘接剂组合物、连接体、太阳能电池模块及其制造方法
技术领域
本发明涉及导电性粘接剂组合物、连接体、太阳能电池模块及其制造方法。特别是本发明涉及用于将太阳能电池单元的电极与配线构件电连接的导电性粘接剂组合物、使用该导电性粘接剂组合物得到的连接体和太阳能电池模块、以及该太阳能电池模块的制造方法。
背景技术
作为解决日益严重的全球变暖和化石能源枯竭问题的方法，作为使用了太阳光的发电系统的太阳能电池受到关注。就现在主流的太阳能电池而言，采用的是如下获得的结构：使用具有形成在单晶或者多晶的硅(Si)晶片上的电极的太阳能电池单元，通过金属配线构件将多个太阳能电池单元彼此串联或者并联连接。
通常，对于太阳能电池单元的电极与配线构件的连接，使用显示良好导电性且较廉价的焊料(例如，参照日本特开2002-263880号公报)。进一步，最近考虑到环境问题，已知如下方法：在作为配线构件的铜线上被覆不含铅(Pb)的Sn-Ag-Cu焊料后，将焊料加热至熔融温度以上而将太阳能电池单元的电极与配线构件连接(例如，参照日本特开2002-263880号公报和日本特开2004-204256号公报)。
但是，在使用Sn-Ag-Cu焊料将太阳能电池单元的电极与配线构件连接时，必须进行超过Sn-Ag-Cu焊料的熔点、即大于或等于260℃的加热。由此，存在如下问题：不仅会发生太阳能电池单元的特性劣化，而且由于产生太阳能电池单元的翘曲或者破裂而导致成品率降低。
特别是在已知通过大于或等于200℃的加热会使太阳能电池特性显著降低的异质接合型太阳能电池单元的电极连接中应用上述焊料被覆配线构件的情况下，存在如下问题：不仅会发生太阳能电池单元的特性劣化，而且由于因太阳能电池单元上的电极劣化所产生的连接强度降低而发生单元上的电极剥落和电极破坏，从而导致制造时的操作性显著降低。
另外，因该单元上的电极劣化所产生的连接强度降低并不限于异质接合型太阳能电池，而且对于单元上的电极本身的强度、或者电极与单元表面之间的强度脆弱的太阳能电池单元是共同问题。
就这样的太阳能电池单元的电极与配线构件的连接而言，提出了使用导电性粘接剂组合物的方案(例如，参照日本特开2005-243935号公报)。导电性粘接剂组合物为在热固性树脂中混合或者分散有金属粒子(银粒子等)的组合物，主要是通过金属粒子与太阳能电池单元的电极和配线构件进行物理接触来体现电连接。
发明内容
但是，日本特开2005-243935号公报等所记载的导电性粘接剂组合物的导电性体现机制是通过金属彼此的接触实现的，因此不一定得到充分的连接特性，存在高温高湿试验(例如85℃/85％)后连接特性降低的倾向。
另外，作为通常的太阳能电池模块的制造方法的一例，可列举下述方法。首先，在太阳能电池单元的电极面涂布助熔活性剂，然后将太阳能电池单元的电极面与配线构件相对配置并层叠，进一步进行热风加热，从而制作太阳能电池单元与配线构件的连接体(称为“太阳能电池串(strings)”)。之后，在太阳能电池串的两面层叠密封材料，然后在太阳能电池单元的受光面侧的密封材料上层叠玻璃构件并在太阳能电池单元的背面(与受光面相反侧的面)侧的密封材料上层叠保护膜，从而制作层叠体，进一步使用真空层压机对层叠体进行加热密封。
在该太阳能电池串制作时的热风加热工序中，由于高的加热温度和长的加热时间会成为太阳能电池单元的特性劣化、和起因于太阳能电池单元的翘曲或者破裂的成品率降低的直接原因，因此要求低温短时间的加热连接。特别是关于单元上的电极本身的强度、或者电极与单元表面之间的强度脆弱的太阳能电池单元，即使是低温短时间的加热，也会由于对配线连接部的热应力而出现连接强度的极度降低，因配线剥落导致的操作性和成品率降低显著。
因此，本发明的目的在于提供一种在低温短时间连接时能够得到良好的连接强度，且在高温高湿试验中能够得到良好的连接可靠性的导电性粘接剂组合物。另外，本发明的目的在于提供一种使用这样的导电性粘接剂组合物得到的连接体和太阳能电池模块、以及该太阳能电池模块的制造方法。
本发明的导电性粘接剂组合物含有包含熔点小于或等于220℃的金属的导电性粒子、热固性树脂和热阳离子聚合引发剂。
根据本发明的导电性粘接剂组合物，通过使用热阳离子聚合引发剂，从而能够在低温短时间加热中以赋予良好的连接强度的程度使热固性树脂固化。另外，根据本发明的导电性粘接剂组合物，在低温短时间加热中，利用从热阳离子聚合引发剂游离出来的酸，能够将导电性粒子的表面氧化膜、和与导电性粒子接触的连接部的表面氧化膜除去。由此，促进导电性粒子的熔融和凝聚并且表现出对于连接部的充分润湿性。因此，能够形成电导通路径，因而能够得到良好的电特性。因此，根据本发明的导电性粘接剂组合物，能够兼顾良好的连接强度和电特性，在低温短时间连接(例如，比Sn-Ag-Cu焊料的熔点更低温的短时间连接)时能够得到良好的连接强度，且在高温高湿试验(例如85℃/85％)中能够得到良好的连接可靠性。
导电性粒子的含量优选相对于导电性粘接剂组合物的总量为5～95质量％。
导电性粒子的上述金属优选包含从由铋、铟、锡和锌所组成的组中选择的至少一种。
本发明的导电性粘接剂组合物可以进一步含有助熔活性剂。助熔活性剂优选具有羟基和羧基。
热固性树脂优选包含环氧树脂。
热阳离子聚合引发剂优选通过加热放出从由包含锑原子的无机酸离子、包含磷原子的无机酸离子、和包含硼原子的有机酸离子所组成的组中选择的至少一种。
热固性树脂与热阳离子聚合引发剂的反应起始温度优选为30～200℃。
本发明的导电性粘接剂组合物可以用于将太阳能电池单元的电极与配线构件电连接。
本发明的连接体具有太阳能电池单元和隔着上述导电性粘接剂组合物或者其固化物与太阳能电池单元的电极电连接的配线构件。
本发明的太阳能电池模块的制造方法具有如下工序：隔着上述导电性粘接剂组合物将太阳能电池单元的电极与配线构件相对配置的工序；在太阳能电池单元的受光面侧和与该受光面相反侧的背面侧层叠密封材料的工序；在太阳能电池单元的受光面侧的密封材料上层叠玻璃构件的工序；在太阳能电池单元的背面侧的密封材料上层叠保护膜的工序；以及对具有上述玻璃构件和上述保护膜的层叠体进行加热，从而将太阳能电池单元的电极与配线构件电连接并将太阳能电池单元密封的工序。
本发明的太阳能电池模块具有太阳能电池单元、隔着上述导电性粘接剂组合物或者其固化物与太阳能电池单元的电极电连接的配线构件、分别层叠在太阳能电池单元的受光面侧和与该受光面相反侧的背面侧的密封材料、层叠在太阳能电池单元的受光面侧的密封材料上的玻璃构件、以及层叠在太阳能电池单元的背面侧的密封材料上的保护膜。
根据本发明，在低温短时间连接时能够得到良好的连接强度，且在高温高湿试验中能够得到良好的连接可靠性。在这样的本发明中，能够以比Sn-Ag-Cu焊料的熔点更低温度(例如小于或等于220℃)进行连接，在通过低温短时间加热进行配线连接后能够得到良好的连接强度，且在高温高湿试验(例如85℃/85％)曝露后也能够抑制导电性降低。
另外，根据本发明，在太阳能电池模块制造工序的配线连接工艺中，能够通过低温短时间加热进行连接，即使在单元上的电极本身的强度、或者电极与单元表面之间的强度脆弱的太阳能电池单元中也能够得到良好的连接强度，且由于操作性的提高而能够改善成品率。
根据本发明，能够提供一种导电性粘接剂组合物在太阳能电池中的应用。根据本发明，能够提供一种导电性粘接剂组合物在太阳能电池单元的电极与配线构件的连接中的应用。根据本发明，能够提供一种导电性粘接剂组合物在异质接合型太阳能电池(HIT(注册商标)型太阳能电池)中的应用。根据本发明，能够提供一种导电性粘接剂组合物在结晶硅型太阳能电池中的应用。根据本发明，能够提供一种导电性粘接剂组合物在背面电极型(背接触型)太阳能电池单元中的应用。
附图说明
图1是表示本发明的太阳能电池模块的一个实施方式的主要部分的示意图。
图2是用于说明本发明的太阳能电池模块的制造方法的一个实施方式的图。
图3是表示太阳能电池单元与配线构件的连接部的示意截面图。
图4是表示使用X射线透视装置观察在表面电极与配线构件之间的导电性粘接剂中的金属的凝聚状态的结果的图。
具体实施方式
下面对本实施方式进行说明，但本发明不限于下述实施方式。
＜导电性粘接剂组合物＞
本实施方式的导电性粘接剂组合物含有(A)包含熔点小于或等于220℃的金属的导电性粒子、(B)热固性树脂和(C)热阳离子聚合引发剂。
((A)成分：导电性粒子)
(A)导电性粒子包含熔点小于或等于220℃的金属。如果在导电性粘接剂组合物中使用这样的导电性粒子，则金属熔融而成的金属部能够形成强固的导电路径，因此与通过银粒子等粒子彼此的接触而形成的较细且脆弱的路径相比，能够实现伴随低电阻的发电效率的提高、和在温度循环试验中对于热变形的耐性的提高。
从容易形成强固的导电路径的观点考虑，(A)导电性粒子所含的上述金属的熔点优选为小于或等于180℃，更优选为小于或等于150℃。(A)导电性粒子所含的上述金属的熔点下限没有特别限制，例如为100℃左右。熔点例如可以通过差示扫描量热测定(Differential scanning calorimetry(DSC))进行测定。
从容易形成强固的导电路径的观点考虑，(A)导电性粒子所含的金属整体的熔点优选为小于或等于220℃，更优选为小于或等于180℃，进一步优选为小于或等于150℃。(A)导电性粒子所含的金属整体的熔点下限没有特别限制，例如为100℃左右。
从对环境的负荷小的观点考虑，(A)导电性粒子所含的金属优选为铅以外的金属。作为这样的金属，优选从由铋(Bi)、铟(In)、锡(Sn)和锌(Zn)所组成的组中选择的至少一种。这些金属可以单独使用1种或者组合2种以上使用，也可以为包含2种以上金属的合金。从得到更良好的连接可靠性的观点考虑，合金优选在(A)导电性粒子中的金属整体的熔点小于或等于220℃的范围内包含铂(Pt)、金(Au)、银(Ag)、铜(Cu)、镍(Ni)、钯(Pd)、铝(Al)等高熔点成分。
作为(A)导电性粒子所含的金属，从显示熔解后明确的凝固行为的观点考虑，优选为Sn42-Bi58焊料(熔点138℃)、Sn48-In52焊料(熔点117℃)、Sn42-Bi57-Ag1焊料(熔点139℃)、Sn90-Ag2-Cu0.5-Bi7.5焊料(熔点189℃)、Sn89-Zn8-Bi3焊料(熔点190℃)、Sn91-Zn9焊料(熔点197℃)、和Sn96.5-Ag3-Cu0.5焊料(熔点217℃)。所谓凝固行为，是指金属熔融后冷却凝结。在这些物质中，从获得容易性、低温连接性和润湿性更优异的观点考虑，更优选为Sn42-Bi58焊料。它们可以单独使用1种或者组合2种以上使用。
从抑制导电性粘接剂组合物的粘度变高、得到更良好的作业性的观点考虑，(A)导电性粒子的平均粒径优选为大于或等于0.1μm，更优选为大于或等于1μm，进一步优选为大于或等于5μm。从得到更良好的印刷性和连接可靠性的观点考虑，(A)导电性粒子的平均粒径优选为小于或等于100μm，更优选为小于或等于50μm，进一步优选为小于或等于30μm。从这样的观点考虑，(A)导电性粒子的平均粒径优选为0.1～100μm。另外，从得到导电性粘接剂组合物更良好的印刷性和作业性的观点考虑，(A)导电性粒子的平均粒径更优选为1～50μm。进一步，从提高导电性粘接剂组合物的保存稳定性和固化物的安装可靠性的观点考虑，(A)导电性粒子的平均粒径进一步优选为5～30μm。这里，平均粒径例如通过激光衍射散射法(例如神冈矿业试验法No.2)求出。
(A)导电性粒子不限于仅由熔点小于或等于220℃的金属构成的粒子，也可以包含具有比220℃更高熔点的金属。另外，(A)导电性粒子也可以为用包含熔点小于或等于220℃的金属的金属膜被覆包含陶瓷、二氧化硅、树脂材料等金属以外的固体材料的粒子表面所得的导电性粒子，还可以为多种导电性粒子的混合物。
从得到导电性粘接剂组合物的固化物更良好的导电性的观点考虑，导电性粘接剂组合物中的(A)导电性粒子的含量优选相对于导电性粘接剂组合物的总量为大于或等于5质量％，更优选为大于或等于10质量％，进一步优选为大于或等于15质量％，特别优选为大于或等于45质量％。从抑制导电性粘接剂组合物的粘度变高、得到更良好的作业性的观点以及抑制导电性粘接剂组合物中的(A)导电性粒子以外的成分(下面称为“粘接剂成分”)的含量相对减少、得到固化物更良好的安装可靠性的观点考虑，(A)导电性粒子的含量优选相对于导电性粘接剂组合物的总量为小于或等于95质量％，更优选为小于或等于90质量％，进一步优选为小于或等于85质量％。从这样的观点考虑，(A)导电性粒子的含量优选为5～95质量％。另外，从进一步提高作业性和导电性的观点考虑，(A)导电性粒子的含量更优选为10～90质量％，从进一步提高固化物的安装可靠性的观点考虑，进一步优选为15～85质量％。
另外，可以与(A)导电性粒子一起并用包含熔点比220℃更高的金属的导电性粒子。作为熔点比220℃更高的金属，例如可列举Pt、Au、Ag、Cu、Ni、Pd、Al、和包含其中2种以上金属的合金。作为这样的导电性粒子，例如可列举Au粉、Ag粉、Cu粉和镀Ag的Cu粉。作为市售品，例如可以获得作为镀银铜粉的“MA05K”(日立化成株式会社制、商品名)。
另外，在(A)导电性粒子包含具有小于或等于220℃熔点的金属a1和具有比220℃更高熔点的金属a2的情况下，从得到更良好的润湿性和导电性的观点考虑，配合比(a1：a2、质量比)优选为99:1～50:50，更优选为99:1～60:40。
在本实施方式的导电性粘接剂组合物中，从进一步有效地得到起因于(A)导电性粒子的效果的观点考虑，粘接剂成分的含量相对于(A)导电性粒子的含量的配合比(粘接剂成分的含量/(A)导电性粒子的含量)以导电性粘接剂组合物中的固体成分比(质量比)计优选为5/95～50/50。从粘接性、导电性和作业性更优异的观点考虑，配合比更优选为10/90～30/70。如果配合比率大于或等于5/95，则能够抑制粘接剂组合物的粘度变高从而得到更良好的作业性，并且能够充分地确保导电性粘接剂组合物的粘接力。如果配合比率小于或等于50/50，则容易确保导电性。
((B)成分：热固性树脂)
(B)热固性树脂具有粘接被粘物的作用，并且作为使导电性粘接剂组合物中的导电性粒子、和根据需要添加的填料彼此结合的粘合剂成分起作用。作为这样的热固性树脂，例如可列举环氧树脂、(甲基)丙烯酸树脂、马来酰亚胺树脂、氰酸酯树脂等热固化性的有机高分子化合物和它们的前驱体。这里，“(甲基)丙烯酸树脂”表示甲基丙烯酸树脂和丙烯酸树脂。在这些树脂中，优选环氧树脂、和具有来源于能够聚合的具有碳-碳双键的化合物的结构单元的聚合物(例如(甲基)丙烯酸树脂和马来酰亚胺树脂)。这些热固性树脂的耐热性和粘接性更优异，并且如果根据需要溶解或者分散在有机溶剂中，则能够以液体状态操作，因此作业性优异。另外，从获得容易性和与被粘物的粘接性更优异的观点考虑，更优选环氧树脂。(B)热固性树脂可以单独使用1种或者组合2种以上使用。
作为环氧树脂，只要是1分子中具有2个以上环氧基的化合物，就可以没有特别限制地使用公知的化合物。作为这样的环氧树脂，例如可列举双酚A、双酚F、双酚AD、和由它们与环氧氯丙烷衍生所得的环氧树脂。
作为环氧树脂，可以使用市售品。作为环氧树脂，例如可列举：作为双酚A型环氧树脂的AER-X8501(旭化成工业株式会社制、商品名)、R-301(三菱化学株式会社制、商品名)、YL-980(三菱化学株式会社制、商品名)；作为双酚F型环氧树脂的YDF-170(东都化成株式会社制、商品名)、YL-983(三菱化学株式会社制、商品名)、YL-983U(三菱化学株式会社制、商品名)；作为聚亚烷基氧基化的双酚A型环氧树脂的EXA-4816(大日本油墨化学工业株式会社制、商品名)、EXA-4822(大日本油墨化学工业株式会社制、商品名)；作为双酚AD型环氧树脂的R-1710(三井石油化学工业株式会社制、商品名)；作为苯酚酚醛清漆型环氧树脂的N-730S(大日本油墨化学工业株式会社制、商品名)、Quatrex-2010(陶氏化学株式会社制、商品名)；作为甲酚酚醛清漆型环氧树脂的YDCN-702S(东都化成株式会社制、商品名)、EOCN-100(日本化药株式会社制、商品名)；作为多官能环氧树脂的EPPN-501(日本化药株式会社制、商品名)、TACTIX-742(陶氏化学株式会社制、商品名)、VG-3010(三井石油化学工业株式会社制、商品名)、1032S(三菱化学株式会社制、商品名)、1032-H60(三菱化学株式会社制、商品名)；作为具有萘骨架的环氧树脂的HP-4032(大日本油墨化学工业株式会社制、商品名)；作为脂环式环氧树脂的EHPE-3150、CEL-3000(均为大赛璐化学工业株式会社制、商品名)、DME-100(新日本理化株式会社制、商品名)、EX-216L(长濑化成工业株式会社制、商品名)；作为脂肪族环氧树脂的W-100(新日本理化株式会社制、商品名)；作为胺型环氧树脂的ELM-100(住友化学工业株式会社制、商品名)、YH-434L(东都化成株式会社制、商品名)、TETRAD-X、TETRAD-C(均为三菱瓦斯化学株式会社制、商品名)、630、630LSD(均为三菱化学株式会社制、商品名)；作为间苯二酚型环氧树脂的DENACOL EX-201(长濑化成工业株式会社制、商品名)；作为新戊二醇型环氧树脂的DENACOL EX-211(长濑化成工业株式会社制、商品名)；作为己二醇二缩水甘油醚(ヘキサンディネルグリコール)型环氧树脂的DENACOL EX-212(长濑化成工业株式会社制、商品名)；乙二醇-丙二醇型环氧树脂的DENACOL EX系列(EX-810、811、850、851、821、830、832、841、861(均为长濑化成工业株式会社制、商品名)；作为乙烯基醚型环氧树脂的EXA-4850-1000(大日本油墨化学工业株式会社制、商品名)、EXA-4850-150(大日本油墨化学工业株式会社制、商品名)；下述通式(I)所表示的环氧树脂E-XL-24、E-XL-3L(均为三井化学株式会社制、商品名)。在这些环氧树脂中，从离子性杂质少且反应性优异的观点考虑，优选双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚AD型环氧树脂和胺型环氧树脂。
[式(I)中，n1表示1～5的整数。]
上述环氧树脂可以单独使用1种或者组合2种以上使用。
在导电性粘接剂组合物含有环氧树脂作为(B)热固性树脂的情况下，可以进一步含有1分子中具有仅1个环氧基的环氧化合物作为反应性稀释剂。这样的环氧化合物可以作为市售品获得。作为这样的环氧化合物，例如可列举PGE(日本化药株式会社制、商品名)、PP-101(东都化成株式会社制、商品名)、ED-502、ED-509、ED-509S(均为旭电化工业株式会社制、商品名)、YED-122(油化Shell环氧株式会社制、商品名)、KBM-403(信越化学工业株式会社制、商品名)、TSL-8350、TSL-8355、TSL-9905(东芝有机硅株式会社制、商品名)。它们可以单独使用1种或者组合2种以上使用。在导电性粘接剂组合物中配合反应性稀释剂的情况下，反应性稀释剂的含量例如优选相对于环氧树脂的总量为0.1～30质量％。
(B)热固性树脂可以包含(甲基)丙烯酸树脂。(甲基)丙烯酸树脂为具有来源于能够聚合的具有碳-碳双键的(甲基)丙烯酸酯化合物的结构单元的聚合物。这里，“(甲基)丙烯酸酯”表示甲基丙烯酸酯和丙烯酸酯。作为这样的化合物，例如可列举单丙烯酸酯化合物、单甲基丙烯酸酯化合物、二丙烯酸酯化合物、和二甲基丙烯酸酯化合物。
作为单丙烯酸酯化合物，例如可列举丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丙酯、丙烯酸异丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸异丁酯、丙烯酸叔丁酯、丙烯酸戊酯、丙烯酸异戊酯、丙烯酸己酯、丙烯酸庚酯、丙烯酸辛酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸壬酯、丙烯酸癸酯、丙烯酸异癸酯、丙烯酸月桂酯、丙烯酸十三烷基酯、丙烯酸十六烷基酯、丙烯酸硬脂酯、丙烯酸异硬脂酯、丙烯酸环己酯、丙烯酸异冰片酯、丙烯酸二乙二醇酯、丙烯酸聚乙二醇酯、丙烯酸聚丙二醇酯、丙烯酸2-甲氧基乙酯、丙烯酸2-乙氧基乙酯、丙烯酸2-丁氧基乙酯、丙烯酸甲氧基二乙二醇酯、丙烯酸甲氧基聚乙二醇酯、丙烯酸二环戊烯氧基乙酯、丙烯酸2-苯氧基乙酯、丙烯酸苯氧基二乙二醇酯、丙烯酸苯氧基聚乙二醇酯、丙烯酸2-苯甲酰氧基乙酯、丙烯酸2-羟基-3-苯氧基丙酯、丙烯酸苄酯、丙烯酸2-氰基乙酯、γ-丙烯酰氧基乙基三甲氧基硅烷、丙烯酸缩水甘油酯、丙烯酸四氢糠基酯、丙烯酸二甲基氨基乙酯、丙烯酸二乙基氨基乙酯、丙烯酰氧基乙基磷酸酯、和丙烯酰氧基乙基苯基酸式磷酸酯。
作为单甲基丙烯酸酯化合物，例如可列举甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丙酯、甲基丙烯酸异丙酯、甲基丙烯酸正丁酯、甲基丙烯酸异丁酯、甲基丙烯酸叔丁酯、甲基丙烯酸戊酯、甲基丙烯酸异戊酯、甲基丙烯酸己酯、甲基丙烯酸庚酯、甲基丙烯酸辛酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸壬酯、甲基丙烯酸癸酯、甲基丙烯酸异癸酯、甲基丙烯酸月桂酯、甲基丙烯酸十三烷基酯、甲基丙烯酸十六烷基酯、甲基丙烯酸硬脂酯、甲基丙烯酸异硬脂酯、甲基丙烯酸环己酯、甲基丙烯酸异冰片酯、甲基丙烯酸二乙二醇酯、甲基丙烯酸聚乙二醇酯、甲基丙烯酸聚丙二醇酯、甲基丙烯酸2-甲氧基乙酯、甲基丙烯酸2-乙氧基乙酯、甲基丙烯酸2-丁氧基乙酯、甲基丙烯酸甲氧基二乙二醇酯、甲基丙烯酸甲氧基聚乙二醇酯、甲基丙烯酸二环戊烯氧基乙酯、甲基丙烯酸2-苯氧基乙酯、甲基丙烯酸苯氧基二乙二醇酯、甲基丙烯酸苯氧基聚乙二醇酯、甲基丙烯酸2-苯甲酰氧基乙酯、甲基丙烯酸2-羟基-3-苯氧基丙酯、甲基丙烯酸苄酯、甲基丙烯酸2-氰基乙酯、γ-甲基丙烯酰氧基乙基三甲氧基硅烷、甲基丙烯酸缩水甘油酯、甲基丙烯酸四氢糠基酯、甲基丙烯酸二甲基氨基乙酯、甲基丙烯酸二乙基氨基乙酯、甲基丙烯酰氧基乙基磷酸酯、和甲基丙烯酰氧基乙基苯基酸式磷酸酯。
作为二丙烯酸酯化合物，例如可列举二丙烯酸乙二醇酯；二丙烯酸1,4-丁二醇酯；二丙烯酸1,6-己二醇酯；二丙烯酸1,9-壬二醇酯；二丙烯酸1,3-丁二醇酯；二丙烯酸新戊二醇酯；二丙烯酸二乙二醇酯；二丙烯酸三乙二醇酯；二丙烯酸四乙二醇酯；二丙烯酸聚乙二醇酯；二丙烯酸三丙二醇酯；二丙烯酸聚丙二醇酯；1摩尔双酚A、双酚F或者双酚AD与2摩尔丙烯酸缩水甘油酯的反应物；双酚A、双酚F或者双酚AD的聚氧化乙烯加成物的二丙烯酸酯；双酚A、双酚F或者双酚AD的聚氧化丙烯加成物的二丙烯酸酯；双(丙烯酰氧基丙基)聚二甲基硅氧烷；双(丙烯酰氧基丙基)甲基硅氧烷-二甲基硅氧烷共聚物。
作为二甲基丙烯酸酯化合物，例如可列举二甲基丙烯酸乙二醇酯；二甲基丙烯酸1,4-丁二醇酯；二甲基丙烯酸1,6-己二醇酯；二甲基丙烯酸1,9-壬二醇酯；二甲基丙烯酸1,3-丁二醇酯；二甲基丙烯酸新戊二醇酯；二甲基丙烯酸二乙二醇酯；二甲基丙烯酸三乙二醇酯；二甲基丙烯酸四乙二醇酯；二甲基丙烯酸聚乙二醇酯；二甲基丙烯酸三丙二醇酯；二甲基丙烯酸聚丙二醇酯；1摩尔双酚A、双酚F或者双酚AD与2摩尔甲基丙烯酸缩水甘油酯的反应物；双酚A、双酚F或者双酚AD的聚氧化乙烯加成物的二甲基丙烯酸酯；双酚F或者双酚AD的聚氧化丙烯加成物；双(甲基丙烯酰氧基丙基)聚二甲基硅氧烷；双(甲基丙烯酰氧基丙基)甲基硅氧烷-二甲基硅氧烷共聚物。
这些(甲基)丙烯酸酯化合物可以单独使用1种或者组合2种以上使用。另外，在(B)热固性树脂包含(甲基)丙烯酸树脂时，可以将(甲基)丙烯酸酯化合物预先聚合后使用，也可以在将(甲基)丙烯酸酯化合物与(A)导电性粒子混合时同时进行聚合。(甲基)丙烯酸酯化合物可以单独使用1种或者组合2种以上使用。
作为(甲基)丙烯酸树脂，可以使用市售品。作为(甲基)丙烯酸树脂，例如可列举FINEDIC A-261(大日本油墨化学工业株式会社制、商品名)、和FINEDIC A-229-30(大日本油墨化学工业株式会社制、商品名)。
在(B)热固性树脂包含(甲基)丙烯酸树脂的情况下，导电性粘接剂组合物优选含有自由基聚合引发剂。作为自由基聚合引发剂，从有效地抑制空隙的观点等考虑，优选为有机过氧化物。另外，从提高粘接剂成分的固化性和粘度稳定性的观点考虑，有机过氧化物的分解温度优选为130～200℃。
作为自由基聚合引发剂，可以使用通常使用的自由基聚合引发剂。作为自由基聚合引发剂，例如可列举过氧化苯甲酰、叔丁基过氧化-2-乙基己酸酯等过氧化物；偶氮双异丁腈、偶氮双二甲基戊腈等偶氮化合物。
自由基聚合引发剂的含量优选相对于导电性粘接剂组合物的总量为0.01～20质量％，更优选为0.1～10质量％，进一步优选为0.5～5质量％。
从得到更优异的连接强度的观点考虑，导电性粘接剂组合物中的(B)热固性树脂的含量优选相对于导电性粘接剂组合物的总量为大于或等于1质量％，更优选为大于或等于5质量％，进一步优选为大于或等于10质量％。从容易确保充分的导电性的观点考虑，(B)热固性树脂的含量优选相对于导电性粘接剂组合物的总量为小于或等于60质量％，更优选为小于或等于40质量％，进一步优选为小于或等于30质量％。
((C)成分：热阳离子聚合引发剂)
本实施方式的导电性粘接剂组合物含有通过加热产生酸等而引发聚合的(C)热阳离子聚合引发剂。在阳离子聚合引发剂中，(C)热阳离子聚合引发剂的加热工艺适用性和热固化性优异。关于(C)热阳离子聚合引发剂，除了促进(B)热固性树脂聚合而赋予充分的连接强度的效果以外，还具有如下效果：通过从(C)热阳离子聚合引发剂产生的游离酸将导电性粒子和连接部的表面氧化膜除去而促进导电性粒子的熔融和凝聚并且体现对于连接部的充分润湿性，由此形成导通路径。
作为(C)热阳离子聚合引发剂，例如可列举锍盐、噻吩鎓盐、四氢噻吩鎓(チオラニウム)盐、苄基铵盐、吡啶鎓盐、肼鎓盐、羧酸酯、磺酸酯、胺酰亚胺、重氮鎓盐、碘鎓盐和磷鎓盐。
作为(C)热阳离子聚合性引发剂的市售品，例如可列举ADEKA OPTON CP-66、ADEKAOPTON CP-77(均为株式会社ADEKA制)、SAN-AID SI-25、SAN-AID SI-45、SAN-AID SI-60L、SAN-AID SI-60LA、SAN-AID SI-60B、SAN-AID SI-80L、SAN-AID SI-100L、SAN-AID SI-110L、SAN-AID SI-180L、SAN-AID SI-110、SAN-AID SI-180(均为三新化学工业株式会社制)、CI-2855(日本曹达株式会社制)、和PI-2074(罗地亚(Rhodorsil)日本株式会社制)。
另外，SAN-AID SI-25、SAN-AID SI-45、SAN-AID SI-60L、SAN-AID SI-60LA、SAN-AID SI-60B、SAN-AID SI-80L、SAN-AID SI-100L、SAN-AID SI-110L、SAN-AID SI-180L、SAN-AID SI-110、SAN-AID SI-180(均为三新化学工业株式会社制)、CI-2855(日本曹达株式会社制)、PI-2074(罗地亚日本株式会社制)也可以作为后述的光阳离子聚合引发剂使用。
作为(C)热阳离子聚合引发剂，从加热连接工艺中低温固化温度下的快速固化性、可使用时间的长度、固化物的强韧性等优异的观点考虑，优选为锍盐。作为这样的热阳离子聚合引发剂的市售品，例如可列举“SAN-AID SI-60L”、“SAN-AID SI-80L”和“SAN-AID SI-100L”(均为三新化学工业公司制、商品名)。
作为(C)热阳离子聚合引发剂，从除去导电性粒子的表面氧化膜的效果更优异的观点考虑，优选为通过加热放出从由包含锑原子的无机酸离子、包含磷原子的无机酸离子、和包含硼原子的有机酸离子所组成的组中选择的至少一种作为游离酸的化合物。特别是从对于(B)热固性树脂的快速固化性和(A)导电性粒子的表面氧化膜的除去能力更优异的观点考虑，更优选为通过加热放出包含锑原子的无机酸离子作为游离酸的化合物。作为市售品，例如可列举“SAN-AID SI-25”、“SAN-AID SI-45”、“SAN-AID SI-60L”、“SAN-AID SI-80L”和“SAN-AID SI-100L”(均为三新化学工业公司制、商品名)。
从容易得到优异的固化性的观点考虑，(C)热阳离子聚合引发剂的含量优选相对于(B)热固性树脂100质量份为大于或等于0.01质量份，更优选为大于或等于0.1质量份。从抑制粘度变高，得到导电性粘接剂组合物优异的保存稳定性的观点考虑，(C)热阳离子聚合引发剂的含量优选为小于或等于90质量份，更优选为小于或等于50质量份。
从容易得到优异的保存稳定性的观点考虑，(B)热固性树脂与(C)热阳离子聚合引发剂的反应起始温度(聚合起始温度)优选为大于或等于30℃，更优选为大于或等于40℃，进一步优选为大于或等于60℃。特别地，即使在太阳能电池模块制造时到配线连接的设定温度的达到时间慢的情况下，如果反应起始温度处于这些温度范围内，则也容易抑制在发生(A)导电性粒子的熔融和凝聚之前进行(B)热固性树脂的固化而阻碍导电性粒子的熔融和凝聚。从通过得到(B)热固性树脂的优异固化性而在太阳能电池模块制造时的配线连接工序中容易得到充分的连接强度的观点考虑，(B)热固性树脂与(C)热阳离子聚合引发剂的反应起始温度优选为小于或等于200℃，更优选为小于或等于180℃，进一步优选为小于或等于160℃。另外，从在加热连接时进行固化而容易得到优异的连接强度的观点考虑，反应起始温度优选为30～200℃，更优选为40～180℃，进一步优选为40～160℃，特别优选为60～160℃。
(B)热固性树脂与(C)热阳离子聚合引发剂的反应起始温度是指：不使用溶剂，以与导电性粘接剂组合物中的配合比相同的配合比配合(B)热固性树脂与(C)热阳离子聚合引发剂，通过DSC测定进行升温时开始固化发热反应的温度。反应起始温度，例如可以通过下述的步骤进行测定。首先，不使用溶剂，将(B)热固性树脂与(C)热阳离子聚合引发剂混合。接着，得到显示通过DSC测定进行升温时单独固化体系的固化发热峰的DSC图表。然后，得到固化发热峰的上升温度(DSC Onset)作为反应起始温度。这里，可以将下述延长线与下述切线的交点的对应温度用作Onset温度，上述延长线是通过DSC图表的发热峰上升的点A的基线的延长线，上述切线是针对从发热峰上升的点A到发热的峰点B之间的DSC曲线的拐点的切线。
((D)成分：助熔活性剂)
从进一步提高电导通性的观点考虑，本实施方式的导电性粘接剂组合物除了(C)热阳离子聚合引发剂以外还可以进一步含有(D)助熔活性剂。(D)助熔活性剂是显示除去形成在(A)导电性粒子表面的氧化膜的能力的物质。通过使用这样的助熔活性剂，进一步促进阻碍(A)导电性粒子的熔融和凝聚的氧化膜的除去，电导通性进一步提高。(D)助熔活性剂只要是不妨碍(C)热阳离子聚合引发剂的固化反应的化合物就可以没有特别限制地使用公知的化合物。
作为(D)助熔活性剂，例如可列举松香系树脂和分子内具有羧基、酚羟基或者醇羟基的化合物。在这些物质中，从显示良好的助熔活性、且显示与能够用作上述(B)热固性树脂的环氧树脂的反应性出发，优选为分子内具有羟基和羧基的化合物，更优选为脂肪族二羟基羧酸。具体地说，优选为下述通式(II)所表示的化合物或者酒石酸。
这里，式(II)中，R2表示碳原子数1～5的烷基，从进一步有效地得到良好的连接强度和连接可靠性的观点考虑，优选为甲基、乙基或者丙基。另外，n21和n22各自独立地表示0～5的整数，从进一步有效地得到良好的连接强度和连接可靠性的观点考虑，优选n21为0且n22为1，或者n21和n22两者为1。
作为上述通式(II)所表示的化合物，例如可列举2,2-双(羟甲基)丙酸、2,2-双(羟甲基)丁酸、和2,2-双(羟甲基)戊酸。
在连接部的表面氧化膜的量多的情况下，从抑制金属的熔融性降低、容易得到优异的导电性的观点考虑，(D)助熔活性剂的含量优选相对于(A)导电性粒子的总量100质量份为大于或等于0.5质量份，更优选为大于或等于1质量份。从容易得到优异的保存稳定性和印刷性的观点考虑，(D)助熔活性剂的含量优选相对于(A)导电性粒子的总量100质量份为小于或等于20质量份，更优选为小于或等于15质量份，进一步优选为小于或等于10质量份。从进一步有效地得到良好的连接强度和连接可靠性的观点考虑，(D)助熔活性剂的含量优选相对于(A)导电性粒子的总量100质量份为0.5～20质量份，更优选为0.5～15质量份。从保存稳定性和导电性更优异的观点考虑，(D)助熔活性剂的含量进一步优选为1～10质量份。
(其它成分)
本实施方式的导电性粘接剂组合物可以含有通过紫外线等能量射线的照射产生能够引发阳离子聚合的酸的光阳离子聚合引发剂(也可用作热阳离子聚合引发剂的化合物除外)。作为光阳离子聚合引发剂，例如可列举芳香族锍盐、芳香族碘鎓盐、芳香族重氮鎓盐和芳香族铵盐。
作为光阳离子聚合性引发剂的市售品，例如可列举CPI-100P、CPI-110P、CPI-101A、CPI-200K、CPI-210S(均为SAN-APRO株式会社制)、CYRACURE光固化引发剂UVI-6990、CYRACURE光固化引发剂UVI-6992、CYRACURE光固化引发剂UVI-6976(均为陶氏化学日本株式会社制)、ADEKA OPTOMER SP-150、ADEKA OPTOMER SP-152、ADEKA OPTOMER SP-170、ADEKA OPTOMER SP-172、ADEKA OPTOMER SP-300(均为株式会社ADEKA制)、CI-5102(日本曹达株式会社制)、ESACURE 1064、ESACURE 1187(均为Lamberti公司制)、OMNICAT 550(IGM树脂公司制)、和IRGACURE 250(汽巴精化株式会社制)。
从控制固化速度的观点考虑，本实施方式的导电性粘接剂组合物除了(C)热阳离子聚合引发剂以外还可以进一步含有固化催化剂。固化催化剂具有促进(B)热固性树脂聚合的作用。作为这样的固化催化剂，从可使用时间的长度、固化物的耐热性等优异的观点考虑，优选为咪唑化合物。其中，优选为咪唑系环氧树脂固化剂。作为市售品，例如可列举作为咪唑系环氧树脂固化剂的2P4MHZ-PW(2-苯基-4-甲基-5-羟甲基咪唑)、2PHZ-PW(2-苯基-4,5-二羟甲基咪唑)、C11Z-CN(1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑)、2E4MZ-CN(1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑)、2PZ-CN(1-氰基乙基-2-苯基咪唑)、2MZ-A(2,4-二氨基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三嗪)、2E4MZ-A(2,4-二氨基-6-[2’-乙基-4’甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三嗪)、和2MAOK-PW(2,4-二氨基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三嗪异氰脲酸加成物)(均为四国化成工业株式会社制、商品名)。这些固化催化剂可以单独使用1种或者组合2种以上使用。
从容易得到优异的固化性的观点考虑，固化催化剂的含量优选相对于(B)热固性树脂100质量份为大于或等于0.01质量份，更优选为大于或等于0.1质量份。从抑制粘度增大、容易得到操作导电性粘接剂组合物时的优异作业性的观点考虑，固化催化剂的含量优选为小于或等于90质量份，更优选为小于或等于50质量份。
本实施方式的导电性粘接剂组合物除上述各成分以外还可以根据需要含有用于应力缓和的可挠剂、或者用于提高作业性的添加剂(从由稀释剂、粘接力提高剂、润湿性提高剂和消泡剂所组成的组中选择的至少一种添加剂)。另外，除这些成分以外，还可以在不妨碍本实施方式的效果的范围内含有各种添加剂。
作为可挠剂，例如可列举液状聚丁二烯(宇部兴产株式会社制、商品名“CTBN-1300×31”、“CTBN-1300×9”；日本曹达株式会社制、商品名“NISSO-PB-C-2000”)、氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物(新中村化学工业株式会社制、商品名“NK Oligo U-200PA”、“NK Oligo UA-4200”；日本化药株式会社制、商品名“UXF-4001-M35”、“UXF-4200”、“UX-3204”、“UX-0937”、“UX-4101”；共荣社化学株式会社制、商品名“UF-B01P”、“UF-B01X”、“UF-B01T”、“UF-A01P”、“UF-07DF”)。在使用可挠剂的情况下，可挠剂的含量优选相对于(B)热固性树脂的总量100质量份为0.01～500质量份。在使用上述氨基甲酸酯丙烯酸酯低聚物的情况下，导电性粘接剂组合物可以含有自由基聚合引发剂。
从粘接力提高的观点考虑，本实施方式的导电性粘接剂组合物可以含有硅烷偶联剂、钛偶联剂等偶联剂作为粘接力提高剂。作为硅烷偶联剂，例如可列举信越化学工业株式会社制、商品名“KBM-573”。另外，从润湿性提高的观点考虑，本实施方式的导电性粘接剂组合物可以含有阴离子系表面活性剂、氟系表面活性剂等润湿性提高剂。进一步，导电性粘接剂组合物可以含有硅油等作为消泡剂。上述粘接力提高剂、润湿性提高剂和消泡剂可以分别单独使用1种或者组合2种以上使用。在使用这些添加剂的情况下，各添加剂的含量优选相对于导电性粘接剂组合物的总量为0.1～10质量％。
为了使糊状组合物制作时的作业性和使用时的涂布作业性更良好，本实施方式的导电性粘接剂组合物的粘接剂成分可以根据需要含有稀释剂。作为这样的稀释剂，优选为γ-丁内酯、乙酸乙酯、丁基溶纤剂、卡必醇、乙酸丁基溶纤剂、乙酸卡必醇、二丙二醇单甲基醚、乙二醇二乙基醚、α-松油醇等沸点较高的有机溶剂。在含有这些稀释剂的情况下，稀释剂的含量优选相对于导电性粘接剂组合物的总量为0.1～30质量％。
本实施方式的导电性粘接剂组合物可以含有填料。作为填料，例如可列举有机硅橡胶、丙烯酸橡胶、聚苯乙烯等聚合物粒子；金刚石、氮化硼、氮化铝、氧化铝、二氧化硅等无机粒子。这些填料可以单独使用1种或者组合2种以上使用。
作为上述填料，从连接部的冲击吸收性优异的观点考虑，优选为有机硅橡胶粉末、有机硅复合粉末、和有机硅树脂粉末。作为有机硅橡胶粉末，例如可列举信越有机硅株式会社制的商品名“KMP-597”、“KMP-598”、“KMP-594”和“X52-875”。作为有机硅复合粉末，例如可列举信越有机硅株式会社制的商品名“KMP-600”、“KMP-601”、“KMP-605”和“X52-7030”。作为有机硅树脂粉末，例如可列举信越有机硅株式会社制的商品名“KMP-590”、“KMP-701”、“X-52-854”和“X52-1621”。
作为上述填料，从导电性粘接剂组合物的沉降防止优异的观点考虑，优选为二氧化硅填料。作为二氧化硅填料，例如可列举日本AEROSIL株式会社制的商品名“R972”、“R972V”、“R972CF”、“R974”、“R202”、“R805”、“R812”、“R812S”、“RX200”和“RY200”。
本实施方式的导电性粘接剂组合物可以为了调整(B)热固性树脂(例如环氧树脂)的固化速度而含有固化剂。
作为固化剂，只要是以前使用的固化剂就没有特别限制，可以获得市售品。作为市售的固化剂，例如可列举作为苯酚酚醛清漆树脂的H-1(明和化成株式会社制、商品名)、VR-9300(三井东压化学株式会社制、商品名)；作为苯酚芳烷基树脂的XL-225(三井东压化学株式会社制、商品名)；作为下述通式(III)所表示的对甲酚酚醛清漆树脂的MTPC(本州化学工业株式会社制、商品名)；作为烯丙基化苯酚酚醛清漆树脂的AL-VR-9300(三井东压化学株式会社制、商品名)；作为下述通式(IV)所表示的特殊酚醛树脂的PP-700-300(日本石油化学株式会社制、商品名)。
式(III)中，R3各自独立地表示1价烃基(优选为甲基或者烯丙基)，n3表示1～5的整数。另外，式(IV)中，R41表示烷基(优选为甲基或者乙基)，R42表示氢原子或者1价烃基，n4表示2～4的整数。
作为固化剂，可以使用双氰胺等那样以前用作固化剂的固化剂，可以获得市售品。作为市售品，例如可列举作为下述通式(V)所表示的二元酸二酰肼的ADH、PDH、SDH(均为日本肼工业株式会社制、商品名)、和作为包含环氧树脂与胺化合物的反应物的微胶囊型固化剂的NOVACURE(旭化成工业株式会社制、商品名)。这些固化剂可以单独使用1种或者组合2种以上使用。
式(V)中，R5表示2价的芳香族基、或者碳原子数1～12的直链或者支链的亚烷基，优选表示间亚苯基或者对亚苯基。
从保存稳定性和固化时间优异的观点考虑，优选实质上在导电性粘接剂组合物中不含固化剂。所谓实质上是指相对于导电性粘接剂组合物的总量小于或等于0.05质量％。
在本实施方式中，上述各成分可以组合各自所例示的物质中的任一种。
关于本实施方式的导电性粘接剂组合物，通过将上述各成分一次或者分为多次进行混合、溶解、解粒混炼或者分散从而使各成分均匀地分散，制成糊状的组合物而得到。在这样得到糊状的组合物时，可以根据需要进行加热。作为分散·溶解装置，例如可列举公知的搅拌器、混砂器、3辊研磨机和行星式混合机。
根据以上说明的本实施方式的导电性粘接剂组合物，能够得到良好的导电性，且高温高湿试验(例如85℃/85％)后也能兼顾规定的粘接力和导电性。进一步，本实施方式的导电性粘接剂组合物可用于将太阳能电池单元的电极与配线构件电连接，即使在低温短时间的加热工序中也能够兼顾良好的连接强度和导电性。
＜连接体、太阳能电池模块及它们的制造方法＞
接着，对本实施方式的连接体、太阳能电池模块及它们的制造方法进行说明。本实施方式的连接体具有太阳能电池单元和隔着本实施方式的导电性粘接剂组合物或者其固化物与配置在太阳能电池单元的电极面的电极电连接的配线构件，可以通过使用本实施方式的导电性粘接剂组合物将太阳能电池单元的电极与配线构件电连接而得到。本实施方式的连接体可以具有多个太阳能电池单元，可以通过配线构件将多个太阳能电池单元彼此连接而得到。
本实施方式的太阳能电池模块具有太阳能电池单元、隔着本实施方式的导电性粘接剂组合物或者其固化物与配置在太阳能电池单元的电极面的电极电连接的配线构件、分别层叠在太阳能电池单元的受光面侧和与该受光面相反侧的背面侧的密封材料、层叠在太阳能电池单元的受光面侧的密封材料上的玻璃构件、和层叠在太阳能电池单元的背面侧的密封材料上的保护膜。本实施方式的太阳能电池模块，如后所述，可以通过使用本实施方式的导电性粘接剂组合物将太阳能电池单元的电极与配线构件电连接，并且配置密封材料、玻璃构件和保护膜而得到。本实施方式的太阳能电池模块可以具有多个太阳能电池单元，可以通过配线构件将多个太阳能电池单元彼此连接，并且配置密封材料、玻璃构件和保护膜而得到。
作为太阳能电池单元，例如可列举异质接合型太阳能电池单元、结晶硅型太阳能电池单元、和背面电极型(背接触型)太阳能电池单元。
图1是表示本实施方式的太阳能电池模块的主要部分的示意图，显示了将多个太阳能电池单元彼此进行配线连接的结构的概略。图1(a)表示太阳能电池单元的表面(受光面)侧，图1(b)表示背面(与受光面相反侧的面)侧，图1(c)表示侧面侧。
如图1所示，太阳能电池模块100具有多个太阳能电池单元20，多个太阳能电池单元20通过配线构件4而多个彼此连接。太阳能电池单元20具有基板6、配置在基板6的表面侧的栅电极7和汇流电极(母线电极、表面电极)3a、配置在基板6的背面侧的背面电极8和汇流电极(母线电极、表面电极)3b。配线构件4的一端与一个太阳能电池单元20的汇流电极3a通过导电性粘接剂10或者其固化物进行连接。配线构件4的另一端与另一个太阳能电池单元20的汇流电极3b通过导电性粘接剂10或者其固化物进行连接。由此，将太阳能电池单元20串联连接。导电性粘接剂10含有本实施方式的导电性粘接剂组合物。
图2是用于说明本实施方式的太阳能电池模块的制造方法的一例的图。本实施方式的太阳能电池模块的制造方法，例如依次具有粘接剂涂布工序、连接体制作工序、第1层叠工序(密封材料层叠工序)、第2层叠工序(透光构件层叠工序和保护膜层叠工序)以及加热工序。
在粘接剂涂布工序中，在太阳能电池单元20的电极面(例如，配置有汇流电极3a的表面和配置有汇流电极3b的背面)或者配线构件4上涂布导电性粘接剂10。在电极面上涂布的情况下，至少在汇流电极3a、3b上涂布导电性粘接剂10。导电性粘接剂10含有本实施方式的导电性粘接剂组合物。作为导电性粘接剂10的涂布方法，例如可列举通过分配法、丝网印刷法、压印法等在汇流电极3a、3b或者配线构件4上涂布导电性粘接剂10的方法。
在连接体制作工序中，将太阳能电池单元20的汇流电极3a、3b和与汇流电极3a、3b电连接的配线构件4相对配置并且进行层叠而得到连接体。在连接体制作工序中，例如隔着导电性粘接剂10，将一个配线构件4与汇流电极3a相对配置并且将另一个配线构件4与汇流电极3b相对配置而层叠上述一个配线构件4、基板6和上述另一个配线构件4，从而制作连接体30。
在第1层叠工序中，在太阳能电池单元20的受光面侧和与该受光面相反侧的背面侧层叠密封材料2，从而在连接体30的两面层叠密封材料2。密封材料2在受光面侧和背面侧分别隔着配线构件4配置在太阳能电池单元20上。
第2层叠工序具有在太阳能电池单元20的受光面侧的密封材料2上层叠玻璃构件(透光构件)1的透光构件层叠工序、和在太阳能电池单元20的背面侧的密封材料2上层叠背板(保护膜、保护构件)5的保护膜层叠工序。透光构件层叠工序和保护膜层叠工序的顺序没有特别限制，也可以同时进行。
在加热工序中，对通过第2层叠工序得到的层叠体(具有玻璃构件1、密封材料2、背板5和太阳能电池单元20的层叠体)进行加热，从而一边将太阳能电池单元20的汇流电极3a、3b与配线构件4电连接并且进行粘接，一边密封太阳能电池单元20。加热温度例如为140～190℃，加热时间例如为1～30分钟。在加热工序中，可以对层叠体进行加热压接，压力例如为0.1～0.3MPa。可以通过加热工序进行太阳能电池单元20的汇流电极3a、3b与配线构件4之间的电连接和通过热固性树脂的固化进行粘接，同时进行太阳能电池单元20的密封，从而一并制造太阳能电池模块。
本实施方式的太阳能电池模块的制造方法可以在连接体制作工序后具有临时压接工序，即在140～190℃、0.1～6.0MPa的压力下加热压接0.5～60秒钟，从而进行太阳能电池单元20的汇流电极3a、3b与配线构件4的电连接。通过进行临时压接来进行太阳能电池单元20与配线构件4的连接，因此连接体30变得容易操作，太阳能电池模块制造时的作业性提高。通过该方法电连接而成的连接体30被称为太阳能电池串。
作为进行临时压接工序的方法，例如可列举：在低压下以引脚固定的状态对包含太阳能电池单元20的汇流电极3a、3b与配线构件4的连接部吹送热风进行加热的热空气方式；按压平滑热板的热棒方式。这时，上述连接部在140～190℃的温度下以0.1～6.0MPa的压力被加热压接0.5～60秒钟，形成电连接的连接体30。
在进行临时压接的情况下，例如可以通过在130～180℃的温度下以0.1～6MPa的压力将层叠体加热压接1～30分钟将太阳能电池单元密封，从而制造太阳能电池模块，所述层叠体通过在通过临时压接工序得到的连接体30的两面上配置密封材料2，在太阳能电池单元20的受光面侧的密封材料2上配置玻璃构件1并且在太阳能电池单元20背面的密封材料2上配置背板5而得到。
作为玻璃构件1，例如可列举带太阳能电池用凹坑的白板强化玻璃。作为密封材料2，例如可列举使用了乙烯-乙酸乙烯酯共聚树脂(EVA)和/或聚乙烯醇缩丁醛的密封树脂。作为配线构件4，例如可列举在铜线上浸渍或者镀敷有焊料的TAB线。作为背板5，例如可列举PET系或者TEDLAR-PET层叠材料、和金属箔-PET层叠材料。作为基板6，例如可列举硅晶片。
即使在使用具有配置在塑料基板上的金属配线的膜状配线基板的情况下，本实施方式的导电性粘接剂组合也可以通过与上述同样的工序进行与太阳能电池单元的电极的连接。
图3是表示太阳能电池单元与配线构件的连接部的示意截面图。通过本实施方式的导电性粘接剂组合物的固化物连接的太阳能电池单元20和配线构件4的连接部(配线接合部。例如包含上述连接体30的太阳能电池串的连接部)，具有如下结构：在观察与配线构件4延长方向垂直的截面(例如，配线构件4延长方向的中央截面)时，如图3(a)所示，汇流电极3通过金属部M电连接于配线构件4。连接部具有金属部M和树脂部R，所述金属部M具有(A)导电性粒子熔融和凝聚而形成的金属导通路径，所述树脂部R具有粘接增强效果且由(B)热固性树脂的固化物构成。
在与配线构件4延长方向垂直的截面中，金属部的面积与树脂部的面积的面积比[金属部]：[树脂部]优选为5：95～90：10，更优选为10：90～75：25，进一步优选为20：80～70：30。如果该面积比大于或等于5：95(即，金属部的量不会过少)，则容易抑制电阻增大。如果上述面积比小于或等于90：10(即，金属部的量不会过多)，则容易得到优异的连接强度和操作性。
即使金属部M不是单一的部分而是将金属部M分离为多个部分，也不会对导通性和粘接增强效果有任何障碍。例如如图3(b)所示，在金属部M之间嵌入有树脂部R的形态中，通过促进对连接部的应力缓和效果而提高连接强度，因此可靠性提高。这样的形态可以通过利用(C)热阳离子聚合引发剂进行(B)热固性树脂的快速固化而使树脂部R增粘，抑制导电性粒子的熔融一体化来实现。这时[金属部]：[树脂部]的最适面积比与上述的比率同样。
图3所示的上述配线接合部的结构通过如下来实现：利用(C)热阳离子聚合引发剂使(B)热固性树脂的聚合反应迅速地进行，在汇流电极3与配线构件4之间形成具有充分的粘接力的树脂固化物，并且由游离的酸表现除去金属的表面氧化膜的效果，通过(A)导电性粒子的熔融和凝聚而形成金属导通路径。通过该结构，树脂固化物增强金属导通路径和汇流电极的周围，同时承担汇流电极与配线构件之间的充分粘接力，因此能够明显改善太阳能电池串的配线部分的连接强度。
本实施方式的导电性粘接剂组合物也可以用于背面电极型(背接触型)太阳能电池单元的电极与配线构件(配线基板)的连接。在这种情况下，首先在配线基板的电极上或者太阳能电池单元的背面电极上涂布本实施方式的导电性粘接剂组合物。接着，将按照配线基板的电极部(导电性粘接剂组合物涂布部)露出的方式挖空的密封材料层叠在配线基板上后，在其上按照太阳能电池单元的背面电极与配线基板的电极部通过导电性粘接剂组合物连接的方式配置太阳能电池单元。进一步，在太阳能电池单元的受光面上配置密封材料和玻璃构件，在太阳能电池单元的背面侧配置密封材料与背板后，对层叠体进行加热压接，从而能够一并进行太阳能电池单元的背面电极与配线基板的电极的连接和粘接以及太阳能电池单元的密封。作为玻璃构件和密封材料，可以使用上述太阳能电池模块的制造方法中列举的材料。
[实施例]
下面通过实施例进一步详细地说明本发明，但本发明不限于这些实施例。
＜导电性粘接剂的准备＞
在实施例和比较例中使用的材料为通过下述方法制作的材料或者获得的材料。实施例1示出导电性粘接剂的调制方法的详细内容，其它实施例和比较例的树脂组成、配合比如表1和表2所示，关于调制方法与实施例1同样。
(实施例1)
将YL-980(三菱化学株式会社制、双酚A型环氧树脂的商品名)27.3质量份和SAN-AID SI-60L(三新化学工业株式会社制、商品名、热阳离子聚合引发剂)2.7质量份混合后，通过3辊研磨机3次而调制粘接剂成分。
接着，相对于上述粘接剂成分30质量份，添加70质量份作为导电性粒子的Sn42-Bi58焊料粒子(平均粒径20μm、三井金属矿业株式会社制、熔点138℃)后，使用行星式混合机进行搅拌。进一步在小于或等于500Pa下进行10分钟脱泡处理，从而得到导电性粘接剂组合物作为导电性粘接剂。
(实施例2～10、比较例1～7)
除了设为表1和表2所示的组成以外与实施例1同样地操作，得到实施例2～10和比较例1～7的导电性粘接剂组合物作为导电性粘接剂。表1和表2中各材料的配合比例的单位为质量份。表1和表2中成分的详细情况如下所述。
YDF-170：双酚F型环氧树脂、东都化成株式会社制
630LSD：胺型环氧树脂、三菱化学株式会社制
SAN-AID SI-80L：热阳离子聚合引发剂、三新化学工业株式会社制
SAN-AID SI-100L：热阳离子聚合引发剂、三新化学工业株式会社制
2P4MHZ-PW：咪唑化合物、四国化成工业株式会社制
2PZ-CN：咪唑化合物、四国化成工业株式会社制
BHPA：2,2-双(羟甲基)丙酸
Sn42-Bi57-Ag1焊料粒子：平均粒径20μm、三井金属矿业株式会社制、熔点139℃
Sn96.5-Ag3-Cu0.5焊料粒子：平均粒径20μm、三井金属矿业株式会社制、熔点217℃
Sn99.3-Cu0.7焊料粒子：平均粒径20μm、三井金属矿业株式会社制、熔点227℃
(比较例8～9)
在比较例8中，使用市售的Sn42-Bi58膏状焊料作为导电性粘接剂。在比较例9中，使用市售的Ag糊作为导电性粘接剂。另外，这些导电性粘接剂不含热阳离子聚合引发剂。
＜特性评价＞
通过下述方法评价上述实施例和比较例的导电性粘接剂的特性。
[太阳能电池串的制作]
(实施例1～8、比较例1～9)
准备10个异质接合型太阳能电池单元(125mm×125mm、厚度210μm)。接着，使用金属掩模(厚度100μm、开口尺寸1.2mm×125mm)在形成于异质接合型太阳能电池单元(125mm×125mm、厚度210μm)的受光面上的表面电极(材质：银糊、2mm×125mm)上印刷实施例1～8和比较例1～9的液状导电性粘接剂后，配置焊料被覆TAB线(日立电线株式会社制、商品名：A-TPS)作为配线构件。对太阳能电池单元的背面电极进行同样的处理，配置焊料被覆TAB线。然后，使用太阳能电池用热空气加热连接装置(株式会社NPC制、商品名：NTS-150-M)，将加热部分的温度设定为160℃，进行30秒钟加热，使太阳能电池的表面电极与焊料被覆TAB线、以及太阳能电池的背面电极与焊料被覆TAB线分别通过导电性粘接剂进行连接，制作10串太阳能电池串。另外，将热空气加热的条件变更为160℃/10秒、160℃/2秒、220℃/2秒，与上述同样地制作太阳能电池串。
(实施例9～10)
使用结晶硅型太阳能电池单元代替异质接合型太阳能电池单元，并且使用实施例9～10的导电性粘接剂，与上述同样地制作太阳能电池串。
[连接强度评价]
使用仅将通过上述方法制作的太阳能电池串的焊料被覆TAB线部分相对于太阳能电池串的水平面垂直地提起的方法，评价连接部的连接强度。在焊料被覆TAB线与太阳能电池串提起时未因自重而剥落的情况被认为维持了充分的连接强度，评价为“A”。将因自重仅端部剥落的情况评价为“B”。在提起焊料被覆TAB线时，太阳能电池串不跟着上升，因自重导致TAB线从连接部完全剥离的情况评价为“C”。将结果示于表1和表2中。
[金属凝聚状态评价]
使用X射线透射装置(株式会社岛津制作所制、微焦X射线透视装置、SMX-1000)观察通过上述方法制作的太阳能电池串(比较例2除外)的表面电极与配线构件之间的导电性粘接剂中的金属凝聚状态(参照作为观察照片的图4)。将导电性粒子完全熔融和凝聚的情况评价为“A”，将在熔融金属路径之间有树脂嵌入的情况评价为“B”，将导电性粒子未熔融和凝聚的情况评价为“C”。导电性粒子未熔融和凝聚的情况(不凝聚)如图4所示，在X射线透射装置图像中观测到黑色粒状的金属粒子。另外，在导电性粒子熔融和凝聚的情况下，未观测到不凝聚时所看到的黑色粒状的金属粒子，可看到导电性粒子熔融形成的块状金属凝聚体成为一片黑影。另外，在完全熔融的“A”和嵌入树脂的“B”的情况下，由于导电路径面积实质上没有变化，因此关于导通性未见差异。将结果示于表1和表2中。
[太阳能电池模块的制作]
关于通过上述方法制作的太阳能电池串，在太阳能电池单元的背面层叠密封树脂(三井化学Fabro株式会社制、商品名：SOLAR EVA SC50B)和保护膜(株式会社小林制、商品名：KOBATECH PV)，在太阳能电池单元的表面(受光面)层叠密封树脂(三井化学Fabro株式会社制、SOLAR EVA SC50B)和玻璃构件(200×200×3mm)，得到层叠体。接着，按照真空层压机(株式会社NPC制、商品名：LM-50×50-S)的热板侧与玻璃构件接触的方式搭载层叠体并在0.1MPa的减压下放置5分钟后，在解除了真空层压机的真空的状态下在140℃加热10分钟，制作太阳能电池模块。这时，到达140℃的时间为8分钟。
[高温高湿试验]
使用太阳模拟器(Wacom电创公司制、商品名：WXS-155S-10、AM：1.5G)测定通过上述方法制作的太阳能电池模块的I-V曲线。另外，在85℃、85％RH的高温高湿气氛下将太阳能电池模块静置1500小时后，同样地测定I-V曲线。由各自的I-V曲线分别导出表示太阳能电池的电特性的曲线因子(Fill Factor：下面简称为“F.F”)。算出在高温高湿气氛下静置之前的F.F(0h)与在高温高湿气氛下静置之后的F.F(1500h)的变化率ΔF.F(＝[F.F(1500h)×100/F.F(0h)]、单位“％”)作为评价指标。另外，通常如果ΔF.F的值大于或等于95％则判断连接可靠性良好。将结果示于表1和表2中。
[表1]
[表2]
确认到：实施例1～10在220℃的加热连接中均显示良好的连接强度、金属凝聚状态和ΔF.F(％)，在低温短时间连接中得到良好的连接强度且在高温高湿试验中得到良好的连接可靠性。另外，实施例1～9即使在160℃的加热连接中也均显示良好的连接强度、金属凝聚状态和ΔF.F(％)。
在比较例1和4中，金属粒子不熔融，连接强度也降低。确认到：在比较例2和3中，连接强度良好，但由于ΔF.F(％)降低因此有连接性问题。在比较例5～8中，连接强度均降低，但对于比较例6和7，ΔF.F(％)显示较良好的值。这是受到在层压工序中进行了热固性树脂的固化的影响。确认到：在比较例9中，连接强度较良好，但由于ΔF.F(％)降低因此有连接性问题。

Claims (10)

1.一种导电性粘接剂组合物，其含有包含熔点小于或等于220℃的金属的导电性粒子、热固性树脂和热阳离子聚合引发剂，所述导电性粒子的所述金属包含从由铋、铟、锡和锌所组成的组中选择的至少一种，所述热固性树脂包含环氧树脂，所述热阳离子聚合引发剂包含锍盐，导电性粘接剂组合物中的所述导电性粒子以外的成分的含量的配合比相对于所述导电性粒子的含量以固体成分比计为5/95～50/50，所述固体成分比为质量比。
2.根据权利要求1所述的导电性粘接剂组合物，所述导电性粒子的含量相对于导电性粘接剂组合物的总量为5～95质量％。
3.根据权利要求1或者2所述的导电性粘接剂组合物，进一步含有助熔活性剂。
4.根据权利要求3所述的导电性粘接剂组合物，所述助熔活性剂具有羟基和羧基。
5.根据权利要求1或者2所述的导电性粘接剂组合物，所述热阳离子聚合引发剂通过加热放出从由包含锑原子的无机酸离子、包含磷原子的无机酸离子、和包含硼原子的有机酸离子所组成的组中选择的至少一种。
6.根据权利要求1或者2所述的导电性粘接剂组合物，所述热固性树脂与所述热阳离子聚合引发剂的反应起始温度为30～200℃。
7.根据权利要求1或者2所述的导电性粘接剂组合物，其用于将太阳能电池单元的电极与配线构件电连接。
8.一种连接体，其具有太阳能电池单元和配线构件，所述配线构件隔着权利要求1～7中任一项所述的导电性粘接剂组合物或者其固化物与所述太阳能电池单元的电极电连接。
9.一种太阳能电池模块的制造方法，其具有如下工序：
隔着权利要求1～7中任一项所述的导电性粘接剂组合物将太阳能电池单元的电极与配线构件相对配置的工序；
在所述太阳能电池单元的受光面侧和与该受光面相反侧的背面侧层叠密封材料的工序；
在所述太阳能电池单元的所述受光面侧的所述密封材料上层叠玻璃构件的工序；
在所述太阳能电池单元的所述背面侧的所述密封材料上层叠保护膜的工序；以及
对具有所述玻璃构件和所述保护膜的层叠体进行加热，从而将所述太阳能电池单元的电极与所述配线构件电连接并将所述太阳能电池单元密封的工序。
10.一种太阳能电池模块，其具有太阳能电池单元、隔着权利要求1～7中任一项所述的导电性粘接剂组合物或者其固化物与所述太阳能电池单元的电极电连接的配线构件、分别层叠在所述太阳能电池单元的受光面侧和与该受光面相反侧的背面侧的密封材料、层叠在所述太阳能电池单元的所述受光面侧的所述密封材料上的玻璃构件、和层叠在所述太阳能电池单元的所述背面侧的所述密封材料上的保护膜。
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