CN104871040A - 保护性组合物 - Google Patents

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Abstract

一种用于光电设备的保护性组合物，所述保护性组合物包含有机金属吸气剂，所述有机金属吸气剂能够与硫和/或硒反应以形成含有金属和硫和/或硒的晶体。所述保护性组合物可以形成层或光学部件。有利地，所述保护性组合物有效地除去硫化物气体并且导致稳定的晶体的形成，并且不只是减少所述气体的渗透速率。所生成的晶体通常具有高透明度和低光吸收。

Description

保护性组合物
技术领域
本发明涉及用于在光电设备中防护有害物质的材料和部件以及包含这种材料和部件的发光装置。
背景技术
在许多情况下，腐蚀性气体(例如H2S)的存在或形成是一个问题。例如，在使用银反射器的照明装置中，银与周围气体中存在的硫化物气体的反应导致银的变黑并且因此损坏了反射器的功能。
在一些基于荧光体转换光源的发光装置中，硫化物气体可以从含硫荧光材料，通常是基于硫化物材料(例如硫化钙(CaS)、硫化锶(SrS)、硫化锌(ZnS)或其组合例如(Ca,Sr)S)的荧光体释放出来。基于硫化物的荧光体对水特别敏感，并且可以反应形成氢氧化钙或氢氧化锶和硫化物气体。除了银反射器变黑之外，H2S的释放也是一个问题，因为H2S是一种有毒的、易燃的并且恶臭的气体。而且，基于Ca或Sr的硒化物或硫化物的荧光体与水反应还会释放出少量的高毒性的硒化物气体。
期望不仅阻止腐蚀性和/或毒性气体到达银层，而且阻止该气体从设备逃脱。
为了阻止银反射器变黑，已经提出了保护层。然而，这种保护层通常具有差的抗擦性，并且由于银通常用作电导体并且必须连接导线，直接将绝缘保护层应用于银层可能也不理想。而且，制备这种层而不含针孔(气体可以通过所述针孔泄露)几乎不可能。
US 2009/0121180建议了包含负载二氧化硅的硅氧烷组合物的保护性组合物，可用于包封光电设备。所述组合物包含硅氧烷接枝的二氧化硅颗粒并得到高度透明并且具有低的腐蚀性气体渗透速率的固化硅氧烷组合物。然而，低渗透速率并不解决问题，而是将其延迟。
因此，在防止或减少对照明装置中的毒性和/或腐蚀性气体的有害作用方面，本领域存在改善的需要。
发明内容
本发明的目的是克服该问题并提供适用于光电设备的捕获硫的手段。
根据本发明的第一方面，通过用于光电设备的保护性组合物达到了这个和其它的目的，所述保护性组合物包含有机金属吸气剂(organometallic getter)，所述有机金属吸气剂能够与硫和/或硒反应形成含有金属与硫和/或硒的晶体，通常是纳米晶体。
通常，术语“吸气剂”表示反应活性物质，所述反应活性物质通过吸收和/或化学结合与目标物质相互作用以固定所述目标物质。用于本发明的吸气剂主要通过化学结合所述目标物质起作用。在本发明中，所述目标物质通常是硫/硫化物或硒/硒化物。所述吸气剂和所述目标物质之间的化学相互作用通常可以是离子结合。
通过与吸气剂反应除去硫化物气体是有利的，因为所述反应导致稳定晶体的形成，并且不仅仅是减少所述气体的渗透速率。所生成的晶体通常具有高透明度和低光吸收。在本发明的实施方式中，包含所述吸气剂的所述组合物(与硫化物气体反应之前)还可以具有低光吸收，这使得包含所述吸气剂的所述组合物特别适用于光电设备。此外，使用常规技术容易制备所述组合物。
在本发明的实施方式中，所述有机金属吸气剂可以包含金属，所述金属选自铜、铁、镉、铅和锌。这些金属能够与硫和/或硒形成适当的晶体复合物。特别地，所述有机金属吸气剂可以包含锌。硫化锌或硫化锌晶体具有高透明度。有利地，锌是无毒材料。
在本发明的实施方式中，所述有机金属吸气剂可以包含有机阴离子。所述有机阴离子通常复合至金属，通常是金属离子(例如锌离子)上。
在本发明的实施方式中，所述保护性组合物进一步包含基质，所述基质包含聚合物。所述基质作为用于有机金属吸气剂的载体起作用。所述有机金属吸气剂可以化学连接至聚合物，例如利用有机部分(有机阴离子)，所述有机部分可以作为侧链连接至所述聚合物。例如，所述聚合物可以包含硅氧烷或硅氧烷衍生物或基于丙烯酸酯的聚合物。
在本发明的实施方式中，所述保护性组合物可以进一步包含波长转换材料。因此，所述组合物可以将硫化物或硒化物气体的防护与波长转换性质相结合。当波长转换材料本身包含硫或硒的时候，这种实施方式可能特别有用。
在本发明的实施方式中，所述保护性组合物可以是层的形式。
因此，另一方面，本发明提供一种包含本文描述的保护性组合物的保护层。
另一方面，本发明提供层组件，所述层组件包含保护性组合物或本文描述的保护层和波长转换层，所述波长转换层包含波长转换材料。作为分离的层提供或被包含在保护性组合物或保护层中的所述波长转换材料可以包含硫和/或硒。
另一方面，本发明提供光学部件，所述光学部件包含本文描述的保护性组合物。所述光学部件因此可以将光学功能与硫化物或硒化物气体的防护相结合。
另一方面，本发明提供发光装置，所述发光装置包含至少一个固态光源和本文描述的保护性组合物、保护层或层组件。通过将保护性组合物包含在发光装置内，可以有效地阻止硫化物气体损害所述装置内的敏感结构以及泄露至外部。
在本发明的实施方式中，所述发光装置进一步包含银层，所述银层至少被所述保护性组合物或保护层部分覆盖。所述银层可以是银反射器。而且，在本发明的实施方式中，可以布置波长转换材料接收由所述固态光源发出的光，其中所述波长转换材料至少被所述保护层部分覆盖。在一些实施方式中，所述保护性组合物可以被布置在银层和波长转换层之间。
最后，本发明提供有机金属吸气剂用于捕获由波长转换材料释放的腐蚀性或毒性气体，特别是硫化物或硒化物气体的用途。
值得注意的是本发明涉及权利要求中记载的特征的所有可能组合。
附图说明
参考显示本发明的实施方式的附图，将更详细地描述本发明的这个和其它方面。
图1表示H2S气体和键合至聚合物基质的有机金属吸气剂之间的反应流程图。
图2是根据本发明实施方式的发光装置的横截面侧视图，包括保护性组合物薄层。
图3是根据本发明实施方式的发光装置的横截面侧视图，包括保护性组合物，所述保护性组合物可以起密封剂作用。
图4是根据本发明实施方式的发光装置的图解式侧视图，包括光源、波长转换层和保护层。
图5是根据本发明实施方式的发光装置的横截面侧视图，包括布置在反光室内的多个光源和保护层。
图6显示更换灯泡的灯的侧视图，其可以包含根据本发明的实施方式的发光装置。
图7显示泛光灯的透视图，所述泛光灯可以包含根据本发明的实施方式的发光装置。
如图所示，为了说明的目的，层和区域的大小被放大并因此用来说明本发明的实施方式的通用结构。全文中相同的标号指代相同的元件。
具体实施方式
在下文中将参考附图更全面地描述本发明，所述附图中显示当前优选的本发明的实施方式。然而，本发明可以体现为多种不同的形式并且不应被解释为限于此处陈述的实施方式；更确切地说，这些实施方式是为了彻底和完整而提供，并且向本领域的技术人员充分传达本申请的范围。
本发明基于认识到能够与硫形成晶体复合物的有机金属吸气剂可以用于捕获H2S气体。因此，这种气体的副作用可以被减少，特别是在发光装置中。有利地，所述有机金属吸气剂还可以与硒形成晶体复合物，因此还捕获H2Se气体。若干金属可以与硫和/或硒形成晶体复合物，甚至是纳米晶体，所述晶体不具有或仅具有低的光吸收。
有机金属吸气剂的合适金属的例子包括铜、铁、镉、铅和锌。锌可能是特别有利的因为硫化锌纳米颗粒几乎没有光吸收并且还因为锌是无毒的。
所述有机金属吸气剂的有机部分是有机阴离子，通常是有机盐的阴离子。合适的阴离子的例子包括丙酮酸盐阴离子、羧酸盐阴离子、邻苯二甲酸盐阴离子和磺酸盐阴离子，它们可以形成金属复合物(通常是盐)。这种盐的例子包括醋酸锌、醋酸镉、苯甲酸锌、萘二甲酸铅、醋酸亚铁(II)、丙酮酸铁和三氟甲磺酸锌。
通常，包括金属离子的有机金属吸气剂与硫化物气体之间的反应可以如下(式I)：
H2S+MX→MS+XH2 式I
其中M代表有机金属吸气剂的金属原子，X代表有机金属吸气剂的有机阴离子。根据金属和有机阴离子的氧化态，可能不得不在M、X和H2S的相对量方面调整式I。有机金属吸气剂和硒化物气体之间的相应反应式可以如下(式II)：
H2Se+MX→MSe+XH2 式II
其中M代表有机金属吸气剂的金属原子，X代表有机金属吸气剂的有机阴离子。根据金属和有机阴离子的氧化态，可能不得不在M、X和H2S的相对量方面调整式I。
作为例子，包含锌(II)的有机金属吸气剂和H2S之间的反应可以如下(式Ia)：
H2S+ZnX→ZnS+XH2 式Ia
其中X代表有机金属吸气剂的有机阴离子。锌和硒化物气体之间的相应反应可以如下(式IIa)：
H2Se+ZnX→ZnSe+XH2 式IIa
其中X代表有机金属吸气剂的有机阴离子。
例如，作为有机金属吸气剂的醋酸锌和H2S之间的反应如下(式Ib)：
H2S+Zn(CH3CO2)2→ZnS+(CH3CHO2)2 式Ib.
通过所述有机金属吸气剂分别与硫化物气体或硒化物气体的反应形成的金属硫化物或金属硒化物反应产物可以以晶体形式(例如纳米晶体)存在。有利地，这种晶体，特别是纳米晶体，可以具有高透明度并且可以具有低的或没有光吸收。当吸收带随着颗粒大小的减小向更小波长移动的时候，纳米晶体是特别有利的。
根据本发明的实施方式，包含镉的有机金属吸气剂和H2S气体之间的反应可以如图1概述的那样。在与H2S反应之前，所述有机金属吸气剂包含键合至丙烯酸酯聚合物网络的苯甲酸镉。与H2S反应时，形成硫化镉(CdS)纳米晶体，所述晶体被含有连接至丙烯酸酯聚合物网络的苯甲酸的聚合物基质包围。
所述有机金属吸气剂通常并入载体基质中，所述载体基质可以是聚合物基质或硅氧烷基基质。适当地，所述基质材料可能够与有机金属吸气剂的金属离子形成复合物。预期用于本发明实施方式中的基质材料的例子包括聚硅氧烷基材料，例如聚(二甲基硅氧烷)和其衍生物。聚硅氧烷基材料可以交联。例如，下面的材料能够与锌形成复合物，并因此有利地与有机金属吸气剂联合使用，所述有机金属吸气剂包含锌：羧基癸基二甲基封端的聚(二甲基硅氧烷)、羧基丙基封端的聚(二甲基硅氧烷)、三甲基甲硅烷基丙酸、1,3-双(3-羧基丙基)四甲基二硅氧烷和2-(三甲基甲硅烷基)乙酸。
通常，所述基质材料可以是可以形成为层、任选自支持片的材料。包括有机金属吸气剂的基质材料的组合物可以使用常规的表面涂布技术应用于表面(例如LED的表面或波长转换元件或层的表面)以形成涂布层。或者，所述组合物可以挤出、注塑或模压。所述组合物可以形成功能性光学部件例如任选地与LED直接接触的屋顶、透镜或瞄准仪。任选地，通常是层形式的所述组合物可以与一个或多个其它功能层(例如波长转换层或反射层)联合，进而形成层组件。例如，可以例如通过丝网印刷术或其它常规涂布技术在波长转换层或反射层的顶部施用包含有机金属吸气剂和基质的组合物。至于封装的LED，承载有机金属吸气剂的基质可以以液体形式(通常，不是完全聚合的)被带入含有LED的杯中，然后通过聚合作用和/或交联固化所述基质。
任选地并入载体基质的有机金属吸气剂可以作为保护层提供，覆盖或包封发光装置的至少一部分或部件。图2图示说明了发光装置，所述发光装置包含根据本发明实施方式的保护层。在图2(横截面侧视图)中示出发光二极管(LED)包装200，其包含布置在反射杯202中的LED201。安装LED的反射杯的底部具有反射性银层203。反射性银层203和LED201被厚度基本上均匀的薄保护层204覆盖，所述薄保护层204包含通常分布在如上所述的载体基质内的有机金属吸气剂。所述保护层可以是透明的或半透明的。所述保护层204的有机金属吸气剂能够捕获从波长转换层释放的或以其它方式存在于所述发光装置内的H2S气体和/或H2Se气体。
图3显示发光装置的另一个实施方式，其类似于图2中显示的实施方式，但是用所述保护性组合物的更厚的层205代替了所述薄保护层204，所述层205填充反射杯202的内部，因此作为密封剂起作用。
预期在所谓的载芯片板包装中，多个LED可以被合适厚度的，均匀的或不均匀的保护层覆盖，所述LED被布置在印刷电路板上，所述印刷电路板安装在反射层上(而不是显示于图1和2中的单独的LED201)。
通常并入基质的包含有机金属吸气剂的组合物可以进一步包含至少一种波长转换材料，通常称为荧光体。这种组合物因此可以形成保护层，所述保护层也具有波长转换性质。此外或作为替换，包含有机金属吸气剂的组合物可以包含散射元素，例如散射颗粒诸如Al2O3或TiO2颗粒。
通常，用于本发明实施方式中的波长转换材料可以是无机波长转换材料或有机波长转换材料。无机波长转换材料的例子可以包括但不限于掺杂铈(Ce)的钇铝石榴石(Y3Al5O12:Ce3+,也被称为YAG:Ce或掺杂Ce的YAG)或镥铝石榴石(LuAG,Lu3Al5O12)、α-SiAlON:Eu2+(黄色)和M2Si5N8:Eu2+(红色)，其中M是选自钙Ca、Sr和Ba的至少一种元素。而且，YAG:Ce的铝的一部分可以被钆(Gd)或镓(Ga)取代，其中更多的Gd导致黄光发射的红移。其它合适的波长转换材料可以包括(Sr1-x-yBaxCay)2-zSi5-aAlaN8-aOa:Eu2+，其中0≤a<5,0≤x≤1,0≤y≤1并且0<z≤1，并且(x+y)≤1，例如Sr2Si5N8:Eu2+，其在红色范围内发光。
无机波长转换材料的例子包括量子点或量子棒。量子点是半导体材料的小晶体，其通常具有仅几个纳米的宽度或直径。当被入射光激发时，量子点发出具有颜色的光，这由晶体的大小和材料决定。因此，特定颜色的光可以通过调整点的大小产生。大部分已知的在可见光范围发射的量子点基于带壳(例如硫化镉(CdS)和硫化锌(ZnS))的硒化镉(CdSe)。也可以使用无镉的量子点，例如磷化铟(InP)和硫化铜铟(CuInS2)和/或硫化银铟(AgInS2)。量子点显示非常窄的发射带，并且因此它们显示饱和色。而且通过调整量子点的大小可以容易地调整发射颜色。
本领域已知的任何类型的量子点都可用于本发明。然而，因为环境安全的原因可以优选考虑使用无镉量子点或至少具有非常低的镉含量的量子点。
合适的有机荧光材料的例子是基于二萘嵌苯衍生物的有机发光材料，例如由BASF以名称售卖的化合物。合适的化合物的例子包括但不限于Red F305、Orange F240、Yellow F083和F170。
在本发明的实施方式中，可以非常有利地使用窄带发射材料，包括基于硫化物的波长转换材料，任选地掺杂铕。
事实上，当波长转换材料含有硫和/或硒化物并因此可能产生硫化物和/或硒化物气体的时候，将波长转换材料并入包含有机金属吸气剂的组合物中可能特别地有利。该波长转换材料的例子包括基于例如硫化钙、硫化锶、硫化锶钙、硫硒化钙和硫硒化锶钙的荧光体。
本发明的另一个实施方式图示描述于图4中。该图显示发光装置400的通用层结构的侧视图，所述发光装置400包括固态光源401和层组件402，所述层组件402包含波长转换层403和保护层404。调整光源401以在波长转换层403的方向发出基色光。所述波长转换层403接收通过光源401发出的光并将该光转换为二次转换光。
所述保护层404包含有机金属吸气剂406，其通常分布在如上所述的基质中。所述波长转换层可以布置在光源401和保护层404之间，所述波长转换层可以含有波长转换材料，所述波长转换材料包含硫和/或硒。因此，将所述保护层布置在所述波长转换层的光输出侧面上，即在打算面对所述发光装置400的观察者的一侧。任选地，所述波长转换层可以被部分地或全部地覆盖，或甚至被所述保护性组合物嵌入。
所述保护层404的有机金属吸气剂能够捕获从所述波长转换层释放或以其它方式邻近所述保护层存在的H2S气体407和任选的H2Se气体。
尽管未在图4中显示，但是发光装置可以包括图2和3所示的反射杯，并且可以任选地被保护层404密封。在本发明的实施方式中，如图5图示说明的，发光装置500可以包含布置在反光室505内的多个固态光源501，所述反光室505也称作光混合室，由至少一个反射墙506限定。保护层502形成所述光混合室505的光出射窗507的一部分，所述保护层502包含如上所述的有机金属吸气剂508。在图5的实施方式中，波长转换层503被直接提供在每个光源501的顶部，但是作为替换的或额外的，波长转换材料可以被包括在保护层内，或布置为邻近保护层502的波长转换层。确实，在本发明的实施方式中，层组件402、波长转换层403、503和/或保护层404、502可以形成光出射窗的一部分，通过所述光出射窗光可以离开光混合室。
再次参考图4，层组件402包含至少如上所述的保护层。通常它还包含至少一个附加层，所述附加层可以是波长转换层403。或者，在所述保护层还含有如上所述的波长转换材料的实施方式中，所述附加层可以是另外的光学功能层，例如散射层。在本发明的一些实施方式中，至少一个附加层可以包含支持层，例如包含不含任何有机金属吸气剂的基质材料。至少一个附加层可以放置于所述保护层404的任何合适的侧面上。
在本发明的实施方式中，所述层组件可以包含保护层和至少一个布置为互相直接接触的附加层，进而形成多层结构。然而在另一些实施方式中，所述层组件可以包含至少两个在空间上相互分离的层。例如，如图4所示，所述保护层404和所述波长转换层403可以相互之间被间隔分开一定距离布置。或者，在包含多于两个层(例如保护层、波长转换层和其它层)的实施方式中，这些层中的任何两个可以被布置为相互之间直接接触，而第三层可以与所述两个层隔开。
此外，在本发明的实施方式中，包含如上所述的保护层和至少一个附加层的层组件可以被直接布置在光源例如LED的顶部。或者所述层组件的一个或多个层以及任选地整个层组件可以以距离光源有一定距离布置。
类似的，在其中除了有机金属吸气剂，所述保护层还包含波长转换材料的本发明实施方式中，所述保护层可以直接地布置在光源上，或距离光源有一定距离布置，所述光源通常是LED。
根据本发明实施方式的发光装置通常可以包含固态光源。所述固态光源可以是发光二极管(LED)或激光二极管。或者所述光源可以是有机发光二极管(OLED)。在一些实施方式中，所述固态光源可以是发蓝光的LED，诸如基于GaN或InGaN的LED，例如发射440至460nm波长的基色光。或者，所述固态光源可以发射UV或紫色光。蓝色、紫色或UV LED可以与一种或多种波长转换材料联合使得光源的光被波长转换材料转换为更长波长的光。
根据本文描述的本发明的实施方式的保护层和发光装置可以应用于各种光应用和设备。例如根据本发明的实施方式的发光装置可被用于基于LED的更换灯泡的灯中，用于替换传统的白炽灯泡。更换灯泡的灯通常包含发光装置，所述发光装置可以是如本文所述的发光装置。图6显示更换灯泡的灯600的侧视图，所述更换灯泡的灯600包含适于允许电连接至光源的基部构件(base member)601，其包括用于常规插槽的配件。在基部构件的顶部表面上安装发光装置(未显示)。通常，所述发光装置可以包含多个光源，通常是LED。任选地形状像常规灯泡的透明或半透明壳体602可以连接至基部构件601以覆盖发光装置。根据本发明的实施方式的保护层或层组件可以布置在光源和壳体602之间的任何合适的位置。预期根据本发明的实施方式的保护层或层组件可以被布置在透明或半透明壳体602的内表面上。
此外，根据本发明的实施方式的保护层或发光装置可以应用于更换发光管的灯(也称作TL更换灯或管)。TL更换灯通常包含细长的，例如管状的，至少部分透明或半透明外壳，所述外壳包封发光装置，所述发光装置可以是本文描述的发光装置。细长的外壳通常提供有电接触，允许电连接至光源。通常，所述发光装置可以包含多个光源，通常为LED。根据本发明的实施方式的保护层或层组件可以布置在光源与外壳之间任何合适的位置。预期根据本发明实施方式的保护层或层组件可以布置在所述外壳的内表面上。
此外，根据本发明实施方式的保护层或发光装置还可以应用于包含固态光源的泛光灯(例如基于LED的泛光灯)中。这样的泛光灯可以具有任何适当的设计并且适合于从上面(例如屋顶，如图7)悬挂，安装在墙上或位于表面。图7显示悬挂泛光灯700的透视图，所述泛光灯700包含框架701和光出射窗702。箭头表示光从泛光灯700发出的方向。包括至少一个光源，通常是多个LED的发光装置(未显示)可以安装在框架内、光出射窗的后面以在光出射窗702的方向发光。根据本发明实施方式的保护层或层组件可以布置在光源和光出射窗702之间任何合适的位置。预期根据本发明实施方式的保护层或层组件可以布置在所述光出射窗的内表面或形成光出射窗的一部分。
根据本发明实施方式的发光装置还可以应用于LED模块，所述LED模块用于各种类型的光应用。
本领域技术人员认识到本发明绝不限于上述优选的实施方式。相反，在附随的权利要求的范围内可以有许多变型和变化。例如，根据本发明的发光装置的任何实施方式可以包含多个固态光源。此外，包含所述有机金属吸气剂的保护层不必仅是例如发光装置的保护层。确实，所述保护层，通常与其它组分(例如光源、反射器、波长转换材料等)一起，可以被包含在密封的或假装密封的隔室中。可以通过本领域已知的一种或多种其它密封材料或密封层实现密封。
此外，本领域的技术人员在实施所要求保护的发明的时候，根据对附图、说明书和附随的权利要求的研究可以理解并进行被公开的实施方式的变化。在权利要求中，词语“包含”不排除其他要素或步骤，未用数量词修饰不排除多个。某些措施在相互不同的从属权利要求中描述的这一事实并不表示不能使用这些措施的组合得益。

Claims (15)

1.一种用于光电设备的保护性组合物，所述保护性组合物包含有机金属吸气剂，所述有机金属吸气剂能够与硫和/或硒反应形成含有金属和硫和/或硒的晶体。
2.根据权利要求1所述的保护性组合物，其中所述有机金属吸气剂包含选自铜、铁、镉、铅和锌的金属。
3.根据权利要求1所述的保护性组合物，其中所述的有机金属吸气剂包含锌。
4.根据权利要求1所述的保护性组合物，其中所述的有机金属吸气剂包含有机阴离子。
5.根据权利要求1所述的保护性组合物，其进一步包含基质，所述基质包含聚合物。
6.根据权利要求5所述的保护性组合物，其中所述的有机金属吸气剂化学连接至所述聚合物。
7.根据权利要求1所述的保护性组合物，其进一步包含波长转换材料。
8.一种包含根据权利要求1所述的保护性组合物的保护层。
9.一种包含根据权利要求8所述的保护层和波长转换层的层组件，所述波长转换层包含波长转换材料。
10.根据权利要求7所述的保护性组合物，或者根据权利要求8所述的层组件，其中所述波长转换材料包含硫和/或硒。
11.一种光学部件，其包含根据权利要求1所述的保护性组合物。
12.一种发光装置，其包含至少一种固态光源和根据权利要求1所述的保护性组合物。
13.根据权利要求12所述的发光装置，其进一步包含银层，其中所述银层至少被所述保护性组合物部分覆盖。
14.根据权利要求12所述的发光装置，其进一步包含布置为接收由所述固态光源发出的光的波长转换材料，其中所述波长转换材料至少被所述保护性组合物部分覆盖。
15.有机金属吸气剂用于捕获从波长转换材料释放的腐蚀性或毒性气体的用途。
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