CN104766992A - 锂离子二次电池及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种锂离子二次电池(10)，其中，卷绕电极体(40)具备正极集电箔(51)和负极集电箔(61)。其中，正极集电箔(51)的缘部(52)在卷绕轴(WL)的一方以螺旋状露出。另外，负极集电箔(61)的缘部(62)在该卷绕轴(WL)的另一方以螺旋状露出。此外，以螺旋状露出的正极集电箔(51)的缘部(52)在与卷绕轴(WL)正交的方向上的多个间隙(S)之中的、除了包含卷绕轴(WL)的中心部(WC)的至少1个间隙被分开而集中。同样地，以螺旋状露出的负极集电箔(61的缘部(62)在与卷绕轴(WL)正交的方向上的多个间隙(S)之中的、除了包含卷绕轴(WL)的中心部(WC)的至少1个间隙被分开而集中。

Description

锂离子二次电池及其制造方法
技术领域
本发明涉及锂离子二次电池及其制造方法。其中，本说明书中所说的“二次电池”一般是指可以反复充电的电池。“锂离子二次电池”是指如下的电池，即，作为电解质离子利用锂离子，通过与正负极间的锂离子相伴随的电荷的移动来实现充放电。可以将一般被称作“锂二次电池”的电池包含于本说明书的锂离子二次电池中。
背景技术
例如，在日本特开2013－054998号公报中，公开了一种具备扁平形的卷绕电极体的角型电池。此处所公开的卷绕电极体的正极片和负极片分别在带状的金属箔上形成含有电极活性物质的合材层(此处，也称作电极活性物质层)。另外，沿着带状的金属箔的长边形成露出了金属箔的露出部。此外，正极片的金属箔的露出部和负极片的金属箔的露出部在卷绕轴的两侧相互向相反一侧从隔板中伸出。另外，在这些公报中，将正极片的金属箔的露出部和负极片的金属箔的露出部分别以卷绕中心为边界在扁平厚度方向上分为2组。此外，在扁平厚度方向上被分开的2组露出部被分别沿厚度方向集中。
其中，在日本特开2013－054998号公报中公开有如下的内容，即，对于金属箔的露出部，将卷绕起始端部固定在卷绕在外周侧的露出部的内周面中。再者，例如在日本特开2013－045636号公报中公开了具有如下形态的卷绕电极体，即，将正极片的金属箔的露出部和负极片的金属箔的露出部分别以卷绕中心为边界在扁平厚度方向上分为2组而被集中。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2013－054998号公报
专利文献2：日本特开2013－045636号公报
发明内容
然而，本发明人针对上述形态的卷绕电极体，发现例如在上市前的高温老化中，在卷绕起始端部，有时发生正极片的正极活性物质溶出、并向负极片析出的现象。当该现象进展到在负极片中析出了的正极活性物质填塞隔板的孔隙时，就可能成为检测出负极片与正极片的微短路的要因。这些微短路可以在上述的高温老化之类的上市前的检查中检测出。但是，本来高温老化之类的上市前的检查(检测工序)是检测出由混入金属异物引起的不良的检查。在高温老化之类的上市前的检查中，当由于在卷绕起始端部正极片的正极活性物质溶出、并向负极片析出的现象而检出微短路时，也会成为使材料成品率变差的要因。
此处提出的锂离子二次电池具备电池壳体、收纳于电池壳体中的卷绕电极体、和收纳于电池壳体中的电解液。其中，卷绕电极体具备在卷绕轴的一方以螺旋状露出的正极集电箔的缘部、和在卷绕轴的另一方以螺旋状露出的负极集电箔的缘部。此外，以螺旋状露出的正极集电箔的缘部，在与卷绕轴正交的方向上的多个间隙之中的、除了包含卷绕轴的中心部以外的至少1个间隙被分开而集中。此外，以螺旋状露出的负极集电箔的缘部，在与卷绕轴正交的方向上的多个间隙之中的、除了包含卷绕轴的中心部以外的至少1个间隙被分开而集中。该锂离子二次电池很难产生以在卷绕起始端部(卷绕始端部)中正极片的正极活性物质溶出、并向负极片析出为起因的微短路。
其中，从防止由正极片的正极活性物质溶出、并向负极片析出引起的微短路的观点考虑，例如也可以将以螺旋状露出的正极集电箔的缘部之中的、位于与卷绕轴正交的方向上的中心部两侧的2个缘部集中为一体。另外，也可以将以螺旋状露出的正极集电箔的缘部之中至少从卷绕起始到第一圈集中为一体。另外，也可以将以螺旋状露出的正极集电箔的缘部的卷绕始端部向内侧集中。另外，也可以将以螺旋状露出的正极集电箔的缘部之中至少从卷绕起始到第二圈集中为一体。另外，也可以将以螺旋状露出的正极集电箔的缘部，在与卷绕轴正交的方向上的多个间隙之中的、选自从包含卷绕轴的中心部起第一个到第四个间隙中的1个间隙分开。
此外，该情况下，也可以将以螺旋状露出的负极集电箔的缘部之中的、位于与卷绕轴正交的方向上的中心部两侧的2个缘部集中为一体。另外，也可以将以螺旋状露出的负极集电箔的缘部之中至少从卷绕起始到第一圈集中为一体。另外，也可以将以螺旋状露出的负极集电箔的缘部的卷绕始端部向内侧集中。另外，也可以将以螺旋状露出的负极集电箔的缘部之中至少从卷绕起始到第二圈集中为一体。也可以将以螺旋状露出的负极集电箔的缘部，在与卷绕轴正交的方向上的多个间隙之中的、选自从包含卷绕轴的中心部起第一个到第四个间隙中的1个间隙分开。
另外，卷绕电极体例如也可以具备由带状的正极集电箔保持的正极活性物质层、和由带状的负极集电箔保持的负极活性物质层。另外，可以使带状的正极集电箔与带状的负极集电箔的长度方向一致，使隔板介于正极活性物质层与负极活性物质层之间进行重叠，并且绕着卷绕轴卷绕，所述卷绕轴被设定在带状的正极集电箔的宽度方向上。其中，可以在包含卷绕轴的中心部，将负极活性物质层配置于正极活性物质层的卷绕中心侧。此外，可以在绕着卷绕轴的卷绕圆周方向上，将负极活性物质层的卷绕始端部从正极活性物质层的卷绕始端部伸出。
另外，电池壳体例如可以是具有扁平的矩形的收纳空间的角型壳体。该情况下，卷绕电极体可以沿着包含卷绕轴的一个平面以扁平的状态收纳于电池壳体中。此外，正极集电箔的集中部位和负极集电箔的集中部位可以以沿着一个平面的直线状被集中。
另外，也可以在电池壳体中安装正极端子和负极端子。该情况下，正极端子也可以具备分别保持正极集电箔的至少2个集中部位的保持部。另外，负极端子也可以具备分别保持负极集电箔的至少2个集中部位的保持部。
另外，此处提出的锂离子二次电池的制造方法可以包括：准备卷绕电极体的工序、将正极端子安装于卷绕电极体的工序、和将负极端子安装于卷绕电极体的工序。其中，所准备的卷绕电极体例如可以具备在卷绕轴的一方将缘部以螺旋状露出的正极集电箔、和在该卷绕轴的另一方将缘部以螺旋状露出的负极集电箔。另外，在将正极端子安装于卷绕电极体的工序中，可以将以螺旋状露出的正极集电箔的缘部，在与卷绕轴正交的方向上的多个间隙之中的、除了包含卷绕轴的中心部以外的至少1个间隙分开而集中，并且安装在正极端子。此外，在将负极端子安装于卷绕电极体的工序中，可以将以螺旋状露出的负极集电箔的缘部，在与卷绕轴正交的方向上的多个间隙之中的、除了包含卷绕轴的中心部以外的至少1个间隙分开而集中，并且安装在负极端子。此外，该情况下，锂离子二次电池的制造方法也可以具备检测工序，所述检测工序将采用上述的制造方法准备的锂离子二次电池进行高温老化。
附图说明
图1是表示锂离子二次电池10的剖面图。
图2是表示内置于锂离子二次电池10中的电极体40的图。
图3是表示正极集电箔51的露出部52的立体图。
图4是将卷绕电极体40展开了的示意性展开图。
图5是示意性地表示扁平的卷绕电极体40被集中前的状态的立体图。
图6是示意性地表示将卷绕电极体40在宽度方向的中央部切断了的状态的剖面图。
图7是卷绕电极体40的立体图。
图8是示意性地表示正极集电箔51的缘部52的侧视图。
图9是示意性地表示负极集电箔61的缘部62的侧视图。
图10是其他方式的卷绕电极体40的立体图。
附图标记说明
10  锂离子二次电池(非水电解质二次电池)
20  电池壳体
21  壳体主体
22  封口板
23  正极端子(电极端子)
23a  正极端子的顶端部(保持部)
24  负极端子(电极端子)
24a  负极端子的顶端部(保持部)
30  安全阀
32  注液口
33  密封材料
40  卷绕电极体(电极体)
50  正极片
50a  正极片的卷绕始端部
51  正极集电箔
51a  正极集电箔的卷绕始端部
52  正极集电箔的缘部(露出部)
52a  正极集电箔的缘部(露出部)的卷绕始端部
52c、52d  位于中心部WC两侧的正极集电箔的缘部
53  正极活性物质层
53a  正极活性物质层的卷绕始端部
60  负极片
60a  负极片的卷绕始端部
60b  负极片的终端
61  负极集电箔
62  负极集电箔的缘部(露出部)
62a  负极集电箔的缘部(露出部)的卷绕始端部
62b  负极集电箔的缘部(露出部)的卷绕终端部
63  负极活性物质层
63a  负极活性物质层的卷绕始端部
72、74  隔板
S、S1、S2  间隙
WC  卷绕中心(中心部)
WL  卷绕轴
具体实施方式
以下，对针对此处提出的锂离子二次电池的一个实施方式进行说明。此处说明的实施方式当然并不是意图特别限定本发明的实施方式。另外，各图被示意性地描绘，例如各图中的尺寸关系(长度、宽度、厚度等)并不反映实际的尺寸关系。另外，对于发挥相同作用的构件·部位使用相同的标记，适当地省略或简化重复的说明。
此处，首先对可以适用的锂离子二次电池10的结构例进行说明。其后，针对锂离子二次电池10，说明此处提出的结构。
＜锂离子二次电池10＞
图1是表示锂离子二次电池10的剖面图。图2是表示内置于该锂离子二次电池10中的电极体40的图。而且，图1及图2中所示的锂离子二次电池10只不过表示可以应用本发明的锂离子二次电池的一例，并非特别地限定可以应用本发明的锂离子二次电池。
锂离子二次电池10如图1所示，具备电池壳体20和电极体40(图1中为卷绕电极体)。
＜电池壳体20＞
电池壳体20具备壳体主体21和封口板22。壳体主体21具有在一端具有开口部的箱形。此处，壳体主体21具有将相当于锂离子二次电池10的通常的使用状态下的上表面的一面开口了的有底长方体形状。该实施方式中，在壳体主体21中，形成有矩形的开口。封口板22是堵塞壳体主体21的开口的构件。封口板22由大致矩形的板构成。通过将该封口板22焊接在壳体主体21的开口周缘，而构成大致六面体形状的电池壳体20。
电池壳体20的材质例如可以优选使用以轻质且导热性良好的金属材料为主体构成的电池壳体20。作为这样的金属制材料，例如可以例示出铝、不锈钢、镀镍钢等。本实施方式的电池壳体20(壳体主体21及封口板22)由铝或以铝为主体的合金构成。
图1中所示的例子中，在封口板22中安装有外部连接用的正极端子23(外部端子)及负极端子24(外部端子)。在封口板22中，形成有安全阀30和注液口32。以在电池壳体20的内压上升到规定水平(例如设定开阀压力为0.3MPa～1.0MPa左右)以上的情况下释放该内压的方式构成安全阀30。另外，图1中，图示出注入电解液80后注液口32被密封材料33密封了的状态。在该电池壳体20中，收纳有电极体40。
＜电极体40(卷绕电极体)＞
电极体40如图2所示，具备带状的正极(正极片50)、带状的负极(负极片60)和带状的隔板(隔板72、74)。
＜正极片50＞
正极片50具备带状的正极集电箔51和正极活性物质层53。对于正极集电箔51，可以合适地使用适合于正极的金属箔。对于正极集电箔51，例如可以使用具有规定的宽度、厚度大致为15μm的带状的铝箔。沿着正极集电箔51的宽度方向一侧的缘部设定有露出部52。图示例中，除去设定于正极集电箔51中的露出部52以外，在正极集电箔51的两面形成有正极活性物质层53。其中，正极活性物质层53由正极集电箔51保持，至少含有正极活性物质。该实施方式中，正极活性物质层53是将含有正极活性物质的正极合剂涂布于正极集电箔51上而成的。另外，“露出部52”是指在正极集电箔51上没有保持(涂布、形成)正极活性物质层53的部位。
在正极活性物质中，可以没有特别限定地使用以往在锂离子电池中所用的物质的一种或两种以上。作为优选例，可以举出锂镍氧化物(例如LiNiO2)、锂钴氧化物(例如LiCoO2)、锂锰氧化物(例如LiMn2O4)等将锂和过渡金属元素作为构成金属元素含有的氧化物(锂过渡金属氧化物)、磷酸锰锂(LiMnPO4)、磷酸铁锂(LiFePO4)等将锂和过渡金属元素作为构成金属元素含有的磷酸盐等。
〈导电材料〉
作为导电材料，例如可例示碳粉末、碳纤维等碳材料。既可以单独地使用选自这样的导电材料中的一种，也可以并用两种以上。作为碳粉末，例如可以使用乙炔黑、油炉法炭黑、石墨化炭黑、炭黑、黑铅、科琴黑、石墨等粉末。
〈粘合剂〉
另外，粘合剂将正极活性物质层53中所含的正极活性物质与导电材料的各粒子粘接、将这些粒子与正极集电箔51粘接。作为该粘合剂，可以使用能够溶解或分散在所使用的溶剂中的聚合物。例如在使用了水性溶剂的正极合剂组合物中，可以优选采用纤维素系聚合物(羧甲基纤维素(CMC)、羟丙基甲基纤维素(HPMC)等)、氟系树脂(例如聚四氟乙烯(PTFE)、四氟乙烯－六氟丙烯共聚物(FEP)等)、橡胶类(苯乙烯丁二烯共聚物(SBR)、丙烯酸改性SBR树脂(SBR系胶乳)等)、聚乙烯醇(PVA)、乙酸乙烯酯共聚物等水溶性或水分散性聚合物。另外，在使用了非水溶剂的正极合剂组合物中，可以优选采用聚合物(聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚偏二氯乙烯(PVDC)、聚丙烯腈(PAN)等)。
＜负极片60＞
负极片60如图2所示，具备带状的负极集电箔61和负极活性物质层63。对于负极集电箔61，可以合适地使用适合于负极的金属箔。在该负极集电箔61中，使用具有规定的宽度、厚度约为10μm的带状的铜箔。在负极集电箔61的宽度方向一侧，沿着缘部设定有露出部62。除了设定在负极集电箔61中的露出部62以外，在负极集电箔61的两面形成有负极活性物质层63。负极活性物质层63由负极集电箔61保持，至少含有负极活性物质。该实施方式中，负极活性物质层63是将含有负极活性物质的负极合剂涂布在负极集电箔61上而成的。另外，“露出部62”是指在负极集电箔61上没有保持(涂布、形成)负极活性物质层63的部位。
〈负极活性物质〉
作为负极活性物质，可以没有特别限定地使用以往在锂离子电池中所用的物质的一种或两种以上。作为优选例，可以举出石墨碳、无定形碳等碳系材料、锂过渡金属氧化物、锂过渡金属氮化物等。
＜隔板72、74＞
隔板72、74如图2所示，是将正极片50与负极片60隔开的构件。该例中，隔板72、74由具有多个微小孔的规定宽度的带状的片材构成。对于隔板72、74，可以使用树脂制的多孔质膜，例如可以使用由多孔质聚烯烃系树脂构成的单层结构的隔板或层叠结构的隔板。该例中，如图2所示，负极活性物质层63的宽度b1略大于正极活性物质层53的宽度a1。此外，隔板72、74的宽度c1、c2略大于负极活性物质层63的宽度b1(c1、c2＞b1＞a1)。
另外，隔板72、74将正极活性物质层53与负极活性物质层63绝缘，并且容许电解质的移动。虽然省略了图示，但隔板72、74也可以在由塑料的多孔质膜形成的基材的表面形成有耐热层。耐热层包含填充剂和粘合剂。耐热层也被称作HRL(Heat Resistance Layer)。
＜电极体40的安装＞
该实施方式中，电极体40如图2所示，被沿着包含卷绕轴WL的一个平面扁平地压弯。图2所示的例中，正极集电箔51的露出部52和负极集电箔61的露出部62分别在隔板72、74的两侧以螺旋状露出。如图1所示，电极体40的从隔板72、74中伸出的正负的露出部52、62，被焊接到正负的电极端子23、24的配置于电池壳体20的内部的顶端部23a、24a。
图1所示的方式中，扁平的卷绕电极体40沿着包含卷绕轴WL的一个平面被收纳于电池壳体20中。进而向电池壳体20中注入电解液。电解液80从卷绕轴WL(参照图2)的轴向的两侧浸入电极体40的内部。
＜电解液(液态电解质)＞
作为电解液80，可以没有特别限定地使用与以往在锂离子电池中所用的非水电解液相同的电解液。在典型的情况下，该非水电解液具有在适当的非水溶剂中含有支持盐的组成。作为上述非水溶剂，例如可以使用选自碳酸亚乙酯(以下适当地称作“EC”。)、碳酸亚丙酯、碳酸二甲酯(以下适当地称作“DMC”。)、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯(以下适当地称作“EMC”。)、1，2－二甲氧基乙烷、1，2－二乙氧基乙烷、四氢呋喃、1，3－二烷等中的一种或两种以上。另外，作为上述支持盐，例如可以使用LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiCF3SO3、LiC4F9SO3、LiN(CF3SO2)2、LiC(CF3SO2)3等锂盐。作为一例，可以举出在碳酸亚乙酯与碳酸二乙酯的混合溶剂(例如组成比1：1)中以约1mol/L的浓度含有LiPF6的非水电解液。
而且，图1示意性地表示出注入电池壳体20内的电解液80，并未严格地表示出注入电池壳体20内的电解液80的量。另外，注入电池壳体20内的电解液80在卷绕电极体40的内部充分地渗透到正极活性物质层53和/或负极活性物质层63的空隙等中。
该锂离子二次电池10的正极集电箔51与负极集电箔61通过贯穿电池壳体20的电极端子23、24与外部的装置电连接。以下，对充电时和放电时的锂离子二次电池10的动作进行说明。
＜充电时的动作＞
充电时，对锂离子二次电池10的正极片50与负极片60之间施加电压，从正极活性物质层53中的正极活性物质中向电解液放出锂离子(Li)，从正极活性物质层53中放出电荷。在负极片60中蓄积电荷，同时电解液中的锂离子(Li)由负极活性物质层63中的负极活性物质吸收并贮藏。由此，会在负极片60和正极片50中产生电位差。
＜放电时的动作＞
放电时，锂离子二次电池10通过负极片60与正极片50的电位差，从负极片60向正极片50传送电荷，同时将贮存在负极活性物质层63中的锂离子向电解液中放出。另外，正极中，电解液中的锂离子进入到正极活性物质层53中的正极活性物质中。
这样，在锂离子二次电池10的充放电中，由正极活性物质层53中的正极活性物质、负极活性物质层63中的负极活性物质吸贮或放出锂离子。此外，锂离子经由电解液在正极活性物质层53与负极活性物质层63之间往返。
＜车辆用途的特征＞
但是，这样的锂离子二次电池10例如能够实现小型、轻质以及高输出。由此，特别适合作为起步时或加速时要求高输出的电动车辆或混合动力车辆的驱动用电源使用。另外，锂离子二次电池10的充电效率高，还可以适用于快速的充电，例如，还能够适用于在车辆的减速时(制动时)将动能再生为电能而充电的能量再生系统中。另外，在车辆用途中，特别是在街上的行驶等时，会反复进行加速、减速。与之相伴，在电动车辆或混合动力车辆的驱动用电源中使用锂离子二次电池10的情况下，会反复进行高输出的放电、快速充电。由此，在该反复进行高速率的充放电的用途中，希望可以压低电池电阻的增加、并且维持高输出。
在该车辆用途中，例如在插电式混合动力车辆(PHV)、电动车辆(EV)等用途中，也要求增大通过充电蓄积的容量，延长利用1次充电可以行驶的距离。由此，希望增大容量。在上述的具备卷绕电极体40的锂离子二次电池10(非水电解质二次电池)中，认为要实现高容量化，例如要增多卷绕电极体40的卷绕数。
〈卷绕数多的卷绕电极体40的安装结构〉
要将卷绕数多的卷绕电极体40的卷绕轴WL的两侧的露出部52、62分别集中为一体，例如需要过分地伸长外侧的露出部52、62。由此，对于卷绕数多的卷绕电极体40，很难将在卷绕轴WL的两侧露出的正极集电箔51和负极集电箔61的露出部52、62分别集中为一体。在卷绕数多的卷绕电极体40中，将正极集电箔51和负极集电箔61的露出部52、62分别以包含卷绕轴WL的卷绕中心部WC(以下简称为“中心部WC”。)为边界，在扁平的卷绕电极体40的厚度方向上分为2组地分别集中。该方式例如公开在上述的专利文献1、2中。
图3是表示将正极集电箔51的露出部52以包含卷绕轴WL的中心部WC为边界，在扁平的卷绕电极体40的厚度方向上分为2组地集中的状态的立体图。再者，如果以包含卷绕轴WL的中心部WC为边界，则能够将露出部52、62均等地分开，并且容易进行分为2个的操作。由此，以包含卷绕轴WL的中心部WC为边界将露出部52、62分为2个是合理的。再者，将正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62分别集中而焊接在电极端子上。图3中的箭头W示意性地表示被焊接的位置。该情况下，既可以沿着将箭头W所指的位置相连的直线焊接，也可以沿着该直线焊接多个位置。
〈高温老化〉
但是，为了确保安全性，有时会将锂离子二次电池10在上市前进行预先设定的高温老化。此处，上市前的高温老化例如为如下的试验，即，在80℃左右的高温下，将锂离子二次电池10维持为预先设定的充电状态(例如SOC90％左右)，放置预先设定的时间(例如20小时以上)。该高温老化在上市前的检测工序中实施。高温老化的条件并不限定为上述例示。
卷绕电极体40的制造工序中，有时会有金属异物进入锂离子二次电池10的内部。在金属异物进入卷绕电极体40的情况下，由于正极的电位变高而使进入正极活性物质层53中的金属异物向电解液中溶出(离子化)，向负极活性物质层63侧析出。该情况下，在进入锂离子二次电池10的内部的金属异物多的情况下，在负极活性物质层63侧析出的金属异物会填塞隔板的孔隙而到达正极侧，产生微短路。通过检测出该微短路，可以检测出金属异物进入了锂离子二次电池10的内部的不合格品。
〈正极片50的卷绕始端部50a的微短路〉
但是，在如图3所示以包含卷绕轴WL的中心部WC为边界将露出部52、62分为2个地集中的方式中，例如在上市前的高温老化中，存在容易检测出正极片50与负极片60的微短路的倾向。因而，本发明人针对该方式调查了高温老化中的微短路的要因。
此处，图4是将卷绕电极体40展开了的示意性展开图。其中，为了容易理解地表示正极片50和负极片60的配置，方便起见，隔板72、74省略了图示。图5是针对扁平的卷绕电极体40示意性地表示将正极集电箔51的露出部52集中前的状态的立体图。图6是示意性地表示卷绕电极体40在宽度方向的中央部被切断的状态的剖面图。换言之，是将图5中的VI－VI的剖面中的卷绕电极体40的中央部放大了的向视图。再者，图6中，为了图示的方便，正极片50中的正极集电箔51及负极片60中的负极集电箔61除了卷绕始端部51a、61a以外省略了图示。另外，图4中，标记52b表示正极集电箔51的缘部52的卷绕终端部，标记62b表示负极集电箔61的缘部62的卷绕终端部。
此处，如图4所示，卷绕电极体40(参照图1及图2)的负极集电箔61比正极集电箔51长。此外，负极活性物质层63的卷绕始端部63a从正极活性物质层53的卷绕始端部53a伸出。另外，如图5所示，在卷绕轴WL的一侧，正极集电箔51的缘部52(露出部52)从隔板72、74中以螺旋状伸出。负极集电箔61的缘部62(露出部62)虽然在图5中没有显示，但与正极集电箔51相同，在卷绕轴WL的相反一侧从隔板72、74中以螺旋状伸出。另外，如图6所示，在卷绕中心WC，隔板72、74折叠。此外，图6所示的例子中，在卷绕中心WC的隔板72、74的周围，负极片60、隔板74、正极片50、隔板72在依次叠加的同时被卷绕。
图3所示的方式中，卷绕电极体40的正极集电箔51的露出部52以包含卷绕轴WL的中心部WC为边界，在扁平的卷绕电极体40的厚度方向上被分为2组地集中。虽然未图示，但负极集电箔61的露出部62与正极集电箔51的露出部52相同，以包含卷绕轴WL的中心部WC为边界，在扁平的卷绕电极体40的厚度方向上被分为2组地集中。
该方式中，如果调查高温老化中产生的微短路，则在正极片50的卷绕始端部50a(卷绕起始的端部)及其附近，有时产生微短路。另外，在该部位中，即使在尚未达到微短路的情况下，也存在正极活性物质(具体而言是正极活性物质中所含的过渡金属)从正极活性物质层53中过度地溶出的情况。此外，在该部位产生了微短路的情况下，溶出的过渡金属会向该卷绕始端部50a中的与正极活性物质层53相对的负极活性物质层63中析出，在该部位填塞隔板72、74的孔隙，产生微短路。
对于这样在正极片50的卷绕始端部50a产生的微短路，有时混入金属异物并非要因。因而想要尽可能地抑制像这样由正极片50的卷绕始端部50a中正极活性物质溶出引起的微短路。另外，根据本发明人的见解，在将卷绕电极体40的正极片50及负极片60的各自的露出部52、62沿厚度方向集中为一体的设计中，基本上不会产生在正极片50的卷绕始端部50a中正极活性物质溶出的现象。也就是说，在正极片50的卷绕始端部50a中正极活性物质溶出的现象是在以包含卷绕轴WL的中心部WC为边界、并将正极片50及负极片60的各自的露出部52、62分为2个地沿厚度方向集中的设计中特别容易产生的现象。
对于在以包含卷绕轴WL的中心部WC为边界、并将正极片50及负极片60的各自的露出部52、62分为2个地沿厚度方向集中的设计中容易产生这样的溶出现象的原因，本发明人如下所示地推测。
正极片50的卷绕始端部50a在卷绕的内侧，夹隔着隔板72或隔板74分别与负极片60的卷绕始端部60a相对。当展开卷绕电极体40时，负极片60的卷绕始端部60a会比正极片50的卷绕起始的端部更向卷绕的内侧A(图4中的箭头A的方向)伸长。也就是说，负极片60的卷绕始端部60a从正极片50的卷绕始端部50a伸出。在正极片50从负极片60中伸出的部位，负极活性物质层63没有与正极活性物质层53相对。另外，在该负极片60中在两面设有负极活性物质层63。包含卷绕电极体40的卷绕轴WL的卷绕电极体40的中心部WC(卷绕电极体40的中心部的空隙)由隔板72、74覆盖，然而在隔板72、74的外侧，存在负极活性物质层63。
由此，在充电时，在正极片50的卷绕始端部50a，从该部位的正极活性物质层53中放出的Li(锂离子)被隔着隔板72、74相对的负极活性物质层63吸收。其中，负极片60的卷绕始端部60a从正极片50的卷绕始端部50a伸出。另外，相对于从正极片50的卷绕始端部50a中放出Li的正极活性物质层53中所含的正极活性物质的量而言，吸收该被放出的Li的负极活性物质的量较多。
此外，在该正极片50的卷绕始端部50a中接收从正极活性物质层53中放出的Li的不仅是与正极片50的卷绕始端部50a相对的一侧的负极活性物质层63a1(参照图6：卷绕始端部的卷绕外侧的负极活性物质层63)。基于本发明人的见解，该Li还可以绕进负极片60的卷绕始端部60a的相反一侧的面(不与正极片50的卷绕始端部50a相面对的一侧的面)，由保持在该相反一侧的面的负极活性物质层63a2(参照图6：卷绕始端部的中心部WC侧的负极活性物质层63)吸收。像这样，接收该卷绕始端部50a的正极活性物质层53在充电时放出的Li的负极活性物质层63，与正极活性物质层53的其他部位相比极多。
另外，基于本发明人的见解，特别是在负极活性物质层63与电池壳体20(参照图1)内所含的空气(具体而言是氧)接触的部位，Li过度扩散的倾向明显。例如，在负极活性物质层63与电池壳体20(参照图1)内所含的空气(具体而言是氧)接触的部位，有时锂离子与空气中的氧反应而变为氧化锂。当该反应中锂离子被消耗时，锂离子会向该部位进一步扩散。
在以包含卷绕轴WL的中心部WC为边界、并将正极片50的露出部52及负极片60的露出部62分别分为2个地沿厚度方向集中的情况下，中心部WC会张开。中心部WC越是张开，则中心部WC侧的负极活性物质层63a2(参照图6)就越容易与电池壳体20内的空气(氧)接触。由此，向该中心部WC侧的负极活性物质层63a2扩散大量的Li。
该情况下，例如在高温老化时，在正极片50的卷绕始端部50a中，从正极活性物质层53中放出过多的Li，使电位局部地变高。此外，由于负极活性物质层63的卷绕始端部63a与氧接触，因此锂离子会被进一步扩散。在正极活性物质层53的卷绕始端部53a中，锂离子被过度地放出，该卷绕始端部53a的电位进一步升高。其结果是，当电位升高到正极活性物质的过渡金属溶出的程度时，在该部位局部地从正极活性物质的过渡金属中溶出金属元素。其结果是，从正极活性物质层53中的正极活性物质的过渡金属中溶出的金属元素在相对的负极活性物质层63中析出，产生微短路。
〈沿厚度方向集中为一体的设计〉
再者，如上所述，在将正极片50的露出部52及负极片60的露出部62分别沿厚度方向集中为一体的设计中，基本上不会产生正极活性物质在正极片50的卷绕始端部50a溶出的现象。对于这一点，本发明人如下所示地推测。在将正极片50的露出部52及负极片60的露出部62分别沿厚度方向集中为一体的设计中，形成中心部WC被关闭的状态。该情况下，在中心部WC各种片紧密地重叠。在该狭小的间隙中，可发挥毛细管现象，形成充分地渗透电解液80(参照图1)的状态。由此，形成在负极活性物质层63的卷绕始端部63a及其附近也充分地渗透电解液的状态。
对于在该集中为一体的设计中基本上不会产生正极活性物质在正极片50的卷绕始端部50a溶出的现象的理由，本发明人如下所示地推测。也就是说，根据本发明人的见解，在负极活性物质层63不与电池壳体20(参照图1)内所含的空气(具体而言是氧)接触的部位，有难以产生过度的Li的扩散的倾向。在将正极片50的露出部52及负极片60的露出部分别沿厚度方向集中为一体的设计中，负极活性物质层63的卷绕始端部63a1、63a2(参照图6)及其附近充分地渗透了电解液80。由此，在该卷绕始端部63a1、63a2及其附近，有难以产生过度的Li的扩散的倾向。此外，难以产生因正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a中溶出而引起的微短路。
但是，如前所述，对于卷绕电极体40，有时无法应用将正极片50的露出部52及负极片60的露出部62分别沿厚度方向集中为一体的设计。
〈所提出的新结构〉
依据上述的研究，本发明人对于锂离子二次电池10(例如参照图1))提出新的结构。图7是针对此处提出的锂离子二次电池示意性地表示将正极集电箔51的露出部52集中了的状态的立体图。
此处提出的锂离子二次电池10如图1所示，具备电池壳体20、收纳于电池壳体20中的卷绕电极体40、和收纳于电池壳体20中的电解液80。其中，卷绕电极体40具备正极集电箔51和负极集电箔61。其中，正极集电箔51的缘部52(图1所示的例子中是露出部52)，在卷绕轴WL(参照图5)的一方以螺旋状露出。另外，负极集电箔61的缘部62(图1所示的例子中是露出部62)，在该卷绕轴WL的另一方以螺旋状露出(参照图5)。此外，以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52如图7所示，在与卷绕轴WL正交的方向上的多个间隙之中的、除了包含卷绕轴WL的中心部WC以外的至少1个间隙S中被分开而集中。同样地，以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62，在与卷绕轴WL正交的方向上的多个间隙之中的、除了包含卷绕轴WL的中心部WC以外的至少1个间隙被分开而集中。再者，图7图示出将卷绕电极体40的正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62用后述的图8、图9的间隙S1分开而集中的方式。被集中了的正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62分别被焊接在电极端子上。图7中的箭头W与图3相同，示意性地表示出其焊接部位。
根据本发明人的见解，在该方式中，在高温老化中，检测不到由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。对于该结果，本发明人如下所示地推测。也就是说，从隔板72、74中伸出的正极集电箔51的缘部52及负极集电箔61的缘部62的中心部WC分别被关闭。另外，与之相应地，负极活性物质层63的卷绕始端部63a(参照图6)的周围的空隙变小。
由此，负极活性物质层63的卷绕始端部63a(参照图6)的周围的空气(氧)为少的状态。此外，电解液80通过毛细管现象向负极片60的两侧的负极活性物质层63的卷绕始端部63a1、63a2充分地渗透。由此，该负极活性物质层63的卷绕始端部63a1、63a2为基本上不与空气(氧)接触的状态。因而，在该卷绕始端部63a1、63a2及其附近，难以产生过度的Li的扩散。此外，在上市前的高温老化中基本上不产生由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。
另外，该方式可以将从隔板72、74中伸出的正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62分为2个以上的多个而集中。由此，此处提出的锂离子二次电池10的结构可以适用于卷绕数多的卷绕电极体40中。
这样，此处提出的锂离子二次电池10在卷绕数多的大型锂离子二次电池10中也可以适用。此外，在上市前的高温老化中基本上不会产生由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。由此，能够防止伴随着在上市前的高温老化中检测出微短路而使材料成品率降低的情况。以下，对此处提出的锂离子二次电池10，说明更具体的结构例。
作为可以合适地获得上述的作用效果的方式，例如可以如图5所示，将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52之中与卷绕轴WL正交的方向上的位于中心部WC的两侧的2个缘部52c、52d集中为一体。例如，如图5所示，在位于中心部WC两侧的2个缘部52c、52d中，包含正极集电箔51的卷绕始端部51a。该情况下，可以无论卷绕圆周方向上的正极集电箔51的卷绕始端部51a的位置如何，都将位于中心部WC两侧的2个缘部52c、52d集中。例如，如图5所示，在卷绕电极体40是沿着包含卷绕轴WL的一个平面的扁平形状的情况下，可以将夹隔着沿着该包含卷绕轴WL的一个平面的中心部WC相对的两侧的缘部52c、52d集中。该情况下，虽然也根据正极集电箔51的缘部52的卷绕始端部52a的位置而定，但有时在夹隔着中心部WC相对的两侧的缘部52c、52d的任一个中包含正极集电箔51的缘部52的卷绕始端部52a。该情况下，可以在将夹隔着中心部WC相对的两侧的缘部52c、52d(52d1、52d2)集中的部分，包含该正极集电箔51的缘部52的卷绕始端部52a。
另外，作为其他优选方式，例如也可以将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52之中至少从卷绕起始到第一圈集中为一体。该情况下，如图5所示，可以将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52的卷绕始端部52a(卷绕圆周方向上的内侧的端部)作为基准，在卷绕圆周方向上，设定从卷绕起始起的转弯数(卷绕数)。该情况下，从卷绕起始起的转弯数(卷绕数)例如可以将正极集电箔51的卷绕始端部51a作为基准，将直到沿卷绕圆周方向卷绕一周的地方设为从卷绕起始起第一圈。再者，负极集电箔61的缘部62的卷绕数也可以同样地设定。
另外，作为其他优选方式，例如也可以将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52的卷绕始端部52a(参照图5)向内侧集中。也就是说，可以以进入正极集电箔51的缘部52的卷绕始端部52a受到集中的集中部位的内侧的方式，将卷绕始端部52a集中。该情况下，负极活性物质层63的卷绕始端部63a(参照图6)的周围的空隙更切实地变小。并且，形成空气(氧)不与该负极活性物质层63的卷绕始端部63a1、63a2接触的状态。由此，就可以在上市前的高温老化中，更切实地抑制由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。
另外，作为其他方式，虽然省略了图示，但例如也可以将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52之中至少从卷绕起始到第二圈集中为一体。其中，可以将正极集电箔51的卷绕始端部51a作为基准，将直到沿卷绕圆周方向卷绕2周的地方设为从卷绕起始起第二圈。该情况下，可以在上市前的高温老化中，更切实地抑制由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。但是，在卷绕电极体40的中心部WC，隔板72、74以重叠的状态被夹入。
另外，在将从卷绕起始到第二圈集中为一体的方式中，利用从卷绕起始到第二圈的片，将卷绕电极体40的中心部WC关闭。由此，与将直到第一圈集中为一体的方式相比，利用更多的片将卷绕电极体40的中心部WC关闭。换言之，将卷绕电极体40的中心部WC关闭的正极片50和负极片60及隔板72、74的卷绕数多。这样，根据至少将从卷绕起始到第二圈集中为一体的方式，容易获得对于将卷绕电极体40的中心部WC关闭的片所需的强度。另外，该情况下，例如即使在正极集电箔51的缘部52的卷绕始端部52a处于靠近扁平的卷绕电极体40的R部(R)的位置的情况下，也可以切实地将卷绕始端部52a集中。
另外，例如可以将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52，在与卷绕轴WL正交的方向上的多个间隙S之中的、选自从包含卷绕轴WL的中心部WC起第一个到第四个间隙中的1个间隙分开。该情况下，卷绕电极体40在靠近中心部WC的间隙被分开。也就是说，即使在将卷绕电极体40的以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52集中为2个的情况下，也可以将正极集电箔51的缘部52大致均等地平衡良好地分开。
以上，对于锂离子二次电池10的以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52例示出优选方式。对于锂离子二次电池10的以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62，可以也与正极集电箔51的缘部52相同地集中。再者，对于此处提出的锂离子二次电池10，省略了将被卷绕的负极集电箔61的缘部62集中的结构的图示。但是，对于此处提出的锂离子二次电池10，将被卷绕的负极集电箔61的缘部62集中的结构是与图7中所示的正极集电箔51的缘部52大致相同的结构。另外，可以适当地参照图4、图5及图6。
负极集电箔61的缘部62之中的、与卷绕轴WL正交的方向上的位于中心部WC的两侧的2个缘部没有图示。为了理解该部分，可以适当地参照图5中的正极集电箔51的缘部52c、52d。对于负极集电箔61的卷绕始端部61a，在被卷绕的状态下没有图示。为了理解该部分，可以适当地参照图5中的正极集电箔51的卷绕始端部51a。此外对于以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62，对于与卷绕轴WL正交的方向上的多个间隙S，可以适当地参照图5中的正极集电箔51的间隙S。
其中，作为优选方式，也可以将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62至少从卷绕起始到第一圈集中为一体。另外，也可以将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62的卷绕始端部62a(参照图4)向内侧集中。另外，也可以将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62之中至少从卷绕起始到第二圈集中为一体。另外，也可以将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62在与卷绕轴WL正交的方向上的多个间隙S(参照图5中的正极集电箔51的间隙S)之中的、选自从包含卷绕轴的中心部起第一个到第四个间隙中的1个间隙分开。此外，上述的将正极集电箔51的缘部52集中的结构、和将负极集电箔61的缘部62集中的结构，可以分别将所例示出的结构适当地组合。
另外，对于此处提出的锂离子二次电池10，涉及卷绕电极体40的结构例。
此处提出的锂离子二次电池10中，例如如图2所示，卷绕电极体40可以具备由带状的正极集电箔51保持的正极活性物质层53、和由带状的负极集电箔61保持的负极活性物质层63。也可以使带状的正极集电箔51与带状的负极集电箔61的长度方向一致，使隔板72、74介于正极活性物质层53与负极活性物质层63之间进行重叠。此外，也可以将带状的正极集电箔51和带状的负极集电箔61绕着卷绕轴WL卷绕，所述卷绕轴WL被设定在带状的正极集电箔51的宽度方向上。此处，如图6所示，也可以在包含卷绕轴WL的中心部WC中，将负极活性物质层63配置在正极活性物质层53的卷绕中心WC侧。此外，也可以在绕着卷绕轴WL的卷绕圆周方向，负极活性物质层63的卷绕始端部63a从正极活性物质层53的卷绕始端部53a伸出。
该情况下，此处提出的锂离子二次电池10可以如上述的任一方式所示，将正极集电箔51的缘部52及负极集电箔61的缘部62集中。例如，以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52可以在与卷绕轴WL正交的方向上的多个间隙S之中的、除了包含卷绕轴WL的中心部WC的至少1个间隙被分开而集中。另外，以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62可以在与卷绕轴WL正交的方向上的多个间隙S之中的、除了包含卷绕轴WL的中心部WC的至少1个间隙被分开而集中。
该情况下，卷绕电极体40之中、特别是正极活性物质层53的卷绕始端部53a(参照图4)及其附近的间隙、和负极活性物质层63的卷绕始端部63a(参照图4)及其附近的间隙中，形成电解液80(参照图1)充分地渗透的状态。由此，负极活性物质层63的卷绕始端部63a及其附近充分地渗透了电解液80，负极活性物质层63难以与电池壳体20内的空气(氧)接触，从而有Li难以过度地扩散的倾向。此外，在正极活性物质层53的卷绕始端部63a及其附近，有难以产生由正极活性物质溶出引起的微短路的倾向。
另外，如图1所示，电池壳体20也可以是具有扁平矩形的收纳空间的角型壳体。该情况下，卷绕电极体40可以在沿着包含卷绕轴WL的一个平面扁平的状态下收纳于电池壳体20中。此外，也可以将正极集电箔51的集中部位和负极集电箔61的集中部位，以沿着上述一个平面(也就是与卷绕电极体40的扁平的状态对应的包含卷绕轴WL的一个平面)的直线状集中。
另外，例如，也可以如图1所示，具备安装于电池壳体20的正极端子23、和安装于电池壳体20的负极端子24。该情况下，正极端子23可以具备分别保持正极集电箔51的、至少2个集中部位的保持部23a。负极端子24可以具备分别保持负极集电箔61的、至少2个集中部位的保持部24a。
此外，此处提出的锂离子二次电池10的制造方法可以包括：准备卷绕电极体40的工序、将正极端子23安装于卷绕电极体40的工序、和将负极端子24安装于卷绕电极体40的工序。其中，所准备的卷绕电极体40在卷绕轴WL的一方具备缘部52以螺旋状露出的正极集电箔51，在卷绕轴WL的另一方具备缘部62以螺旋状露出的负极集电箔61。
此外，在将正极端子23安装于卷绕电极体40的工序中，首先，将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52在与卷绕轴WL正交的方向上的多个间隙S之中的、除了包含卷绕轴WL的中心部WC的至少1个间隙分开而集中。此后，将正极端子23安装于该被集中了的缘部52。另外，在将负极端子安装于卷绕电极体的工序中，将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62在与卷绕轴WL正交的方向上的多个间隙S之中的、除了包含卷绕轴WL的中心部WC的至少1个间隙分开而集中。此后，将负极端子24安装于该被集中了的缘部62。由此，就可以实现此处提出的锂离子二次电池10。该情况下，对于将正极端子23安装于卷绕电极体40的工序、和将负极端子24安装于卷绕电极体40的工序，其工序的顺序的前后也可以特意地更换，另外，也可以同时地进行。
该情况下，例如在将正极端子23安装于卷绕电极体40的工序中，也可以将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52之中的、位于与卷绕轴WL正交的方向上的、中心部WC两侧的2个缘部52c、52d集中为一体。另外，作为其他方式，也可以将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52之中的、至少从卷绕起始到第一圈集中为一体，安装正极端子23。另外，作为其他方式，也可以在以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52，将正极集电箔51的缘部52的卷绕始端部52a向内侧集中，安装正极端子23。此外，作为其他方式，也可以将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52之中的、至少从卷绕起始到第二圈集中为一体，安装正极端子23。
利用该工序，负极活性物质层63的卷绕始端部63a(参照图6)的周围的空隙更切实地变窄。并且，形成空气(氧)不与该负极活性物质层63的卷绕始端部63a1、63a2接触的状态。由此，在上市前的高温老化中，可抑制由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。
另外，例如，以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52可以在与卷绕轴WL正交的方向上的多个间隙S之中的、选自从包含卷绕轴WL的中心部起第一个到第四个的间隙中的1个间隙被分开。该情况下，卷绕电极体40的正极集电箔51的缘部52在靠近中心部WC的间隙被分开。也就是说，在将卷绕电极体40的以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52集中为2个的情况下，该缘部52被大致均等地平衡良好地分开。
另外，在将负极端子24安装于卷绕电极体40的工序中，例如可以将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62之中的、位于与卷绕轴WL正交的方向上的中心部WC两侧的2个缘部集中为一体。此后，可以将负极端子安装于该被集中了的缘部。另外，也可以在相同工序中，将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62之中的、至少从卷绕起始到第一圈集中为一体。另外，作为其他方式，也可以将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62的卷绕始端部62a向内侧集中而安装负极端子24。此外，作为其他方式，也可以将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62之中的、至少从卷绕起始到第二圈集中为一体而安装负极端子24。
通过该工序，负极活性物质层63的卷绕始端部63a(参照图6)的周围的空隙更切实地变窄。并且，形成空气(氧)不与该负极活性物质层63的卷绕始端部63a1、63a2接触的状态。由此，在上市前的高温老化中，可抑制由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。
此外，也可以将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62在与卷绕轴WL正交的方向上的多个间隙S之中的、选自从包含卷绕轴WL的中心部WC起第一个到第四个间隙中的1个间隙分开。该情况下，正极集电箔51的缘部52在靠近中心部WC的间隙被分开。也就是说，在将卷绕电极体40的以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52集中为2个的情况下，可以将该缘部52大致均等地平衡良好地分开。
本发明人试制了锂离子二次电池，进行了各种试验。以下，对该试验进行说明。
此处准备的锂离子二次电池的正极，具体而言，使用了作为正极活性物质粉末的Li[Ni1/3Co1/3Mn1/3]O2粉末(LNCM)、作为导电材料的乙炔黑(AB)、作为粘合剂的聚偏二氟乙烯(PVdF)。并且，将这些材料以质量比为LNCM：AB：PVdF＝92：5：3的方式与N－甲基吡咯烷酮(NMP)混合，制备出浆液状组合物。准备宽度：大约130mm、厚度：大约15μm的长条状铝箔(正极集电体)，在其一侧的边缘设定露出部(未涂布部)。此后，除了该露出部，在箔上分别以115mm宽度沿长度方向连续地涂布上述的浆液状组合物后，使之干燥(干燥温度80℃、1分钟)而形成正极活性物质层。通过将其用辊压机轧制，而得到长的长条状的正极片。为了正极片用途，在正极集电箔的两面涂布了正极活性物质层。使上述的浆液状组合物(正极合剂)的单位面积量在正极集电箔的两面大致相同。此处，将该长条状的正极片以适当的长度切断，准备出为制作卷绕电极体40所用的长条状的正极片(总厚度110μm、长度6000mm)。
然后，准备作为负极活性物质的具有非晶态涂层的球形化石墨的粉末(C)、作为粘合剂的苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)、和作为增粘剂的羧甲基纤维素(CMC)。并且，将这些材料以质量比为C：SBR：CMC＝98：1：1的方式与离子交换水混合，制备出浆液状组合物。准备宽度：大约135mm、厚度：大约10μm的长条状铜箔(负极集电体)，在其一侧的边缘设定露出部(未涂布部)。此后，除了该露出部，在箔上分别以120mm宽度沿长度方向连续地涂布该浆液状组合物后，使之干燥(干燥温度120℃、1分钟)而形成负极活性物质层。通过将其用辊压机轧制，而得到长的长条状的负极片。为了负极片用途，在负极集电箔的两面涂布了负极活性物质层。使上述的浆液状组合物(负极合剂)的单位面积量在负极集电箔的两面大致相同。此处，将该长条状的负极片以适当的长度切断，准备出为了制作卷绕电极体40所用的长条状的负极片(总厚度120μm、长度6150mm)。
将上述准备的长条状的正极片和长条状的负极片隔着隔板重叠而卷绕，制作出扁平形状的卷绕电极体。此处，在将正极片与负极片重叠时，在卷绕电极体的卷绕圆周方向的始端侧，使负极片以大约40mm左右从正极片的卷绕始端伸出。再者，作为隔板，使用了如下的材料，即，在聚乙烯(PE)层的两面层叠聚丙烯(PP)层，在所得的三层结构的基材的一侧的表面，具备包含氧化铝(Al2O3)粒子和作为粘合剂的丙烯酸树脂的多孔质耐热层。再者，卷绕电极体首先卷绕成圆筒形。此后，将大于负极活性物质层的宽度、并且小于隔板72、74的宽度的止卷带卷绕在卷绕电极体的最外周。其后，将所得的卷绕电极体压成扁平状。
此后，将从隔板中伸出的正极集电箔的缘部集中，与正极端子焊接。另外，对于从隔板中伸出的负极集电箔的缘部，也同样地集中，与负极端子焊接。
负极片60的卷绕始端部60a与配置于卷绕电极体40上侧的R部(上R部)相比以2mm以上配置于下方。正极片50的卷绕始端部50a与配置于卷绕电极体40上侧的R部相比以6mm以上配置于下方。另外，将负极片60的终端60b配置于上R部。隔板72、74的终端配置于下R部。另外，正极集电箔51的缘部52将变为扁平的直线部的2处集中而分别与正极端子焊接。负极集电箔61的缘部62将变为扁平的直线部的2处集中而与负极端子。配置于卷绕电极体40上侧的R部(上R部)的基准位置，在该R部以卷绕在最靠内径侧的最内周的负极片的内侧的位置为基准。换言之，配置于卷绕电极体40上侧的R部(上R部)的基准位置是负极片的上R部的顶部。再者，此处，在后述的高温老化中，以罐底为下地配置电池壳体20。由此，方便起见，将电池壳体20的封口板22(盖)侧规定为上，将电池壳体的罐底侧规定为下，将配置于电池壳体20的封口板22(盖)侧的R部称作“上R部”，将配置于电池壳体的罐底侧的R部称作“下R部”。但是，锂离子二次电池的上下或卷绕电极体的上下并不特别限定为上述规定。
如图6所示，对于“R部”，在从卷绕轴WL的方向观察扁平的卷绕电极体40的情况下，是指形成于正极片50和负极片60分别以直线状延伸的“直线部(L1、L2)”的两侧的弯曲了的部位C1、C2。另外，对于“下R部(C2)”，在形成于扁平的卷绕电极体40的“直线部”的两侧的2个“R部”之中，是指在收纳于电池壳体20中的状态下、朝向电池壳体20的壳体主体21的罐底配置的一侧的“R部”。另外，对于“上R部(C1)”，在形成于扁平的卷绕电极体40的“直线部”的两侧的2个“R部”之中，是指在收纳于电池壳体20中的状态下、朝向电池壳体20的壳体主体21的罐底配置的一侧的“R部”。
将该卷绕电极体收纳于铝制的角型壳体中，注入非水电解液。此时，非水电解液的注液量是在上述卷绕电极体中浸渗非水电解液、而且在上述卷绕电极体与上述角型壳体的间隙存在剩余的非水电解液的量。将剩余的非水电解液的量调整为大约角型壳体的1/2的高度。再者，作为非水电解液，使用如下得到的非水电解液，即，在将碳酸亚乙酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)和碳酸甲乙酯(EMC)以EC：DMC：EMC＝3：3：4的体积比包含的混合溶剂中，以1mol/L的浓度溶解作为支持盐的LiPF6，以4质量％的比例添加环己基苯。
此处，3种样品A～C分别准备了10个。图8是示意性地表示从隔板72、74(参照图2及图5)中伸出的正极集电箔51的缘部52的侧视图。另外，图9是示意性地表示从隔板72、74中伸出的负极集电箔61的缘部62的侧视图。再者，正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部52相对于卷绕轴WL彼此向相反一侧伸出。如图8和图9所示，正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部52看起来左右反转，但如图6所示，正极片50和负极片60被沿相同的方向卷绕。此处，参照图8及图9，在各样品A～C中，对在将正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62集中并与正极端子和负极端子焊接时，分开正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62的间隙进行说明。
此处，样品A如图3所示，是将正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62集中以将中心部WC张开的样品。也就是说，样品A中，在包含卷绕轴WL(参照图5)的中心部WC的空隙中，将正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62分别分开而集中。换言之，从中心部WC观察，在具有卷绕始端部52a、62a的一侧的第一片缘部501和相反一侧的第一片缘部502的空隙(也就是中心部WC的空隙)中，将正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62分别分开而集中。
另外，样品B、C是将正极集电箔51的缘部52及负极集电箔61的缘部62分别在与卷绕轴WL正交的方向上的多个间隙之中的、除了包含卷绕轴WL的中心部WC的1个间隙S1、S2分开而集中的样品。具体而言，样品B中，从隔板72、74中露出的正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62从中心部WC观察，在具有卷绕始端部52a、62a的一侧的第一片缘部501、与该侧的第二片缘部503之间的间隙S1(参照图8及图9)中被分开(参照图7)。另外，样品C中，从隔板72、74中露出的正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62从中心部WC观察，在没有卷绕始端部52a的一侧的第一片缘部502、与该侧的第二片缘部504之间的间隙S2(参照图8及图9)中被分开。图10显示出将卷绕电极体40的正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62在后述的图8、图9的间隙S2分开而集中的方式。正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62分别被集中而与电极端子焊接。图10中的箭头W与图3相同，表示出其焊接部位。
＜初期充电处理、高温老化＞
对如上所述地准备的样品A～C进行了初期充电处理和高温老化。此处，将上述构建的锂离子二次电池用夹具夹住，以使约束压力为400kgf的方式推压、约束。然后，在以20A的恒流进行恒流充电直到电池电压达到3.95V后，再以该电压进行恒压充电直到电流成为0.1A。此后，将电池电压被调整为3.95V的锂离子二次电池设置在温度控制恒温槽内而升温到80℃，进行高温老化，直至从升温开始算起的经过时间达到20小时。此后，在高温老化后，测定电压，放置1周，再次测定电压。此后，测定出该放置1周的前后的电压的变化(ΔV)。
上述的结果是，样品A中，10个单元电池中的10个单元电池都确认到由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。样品B中，在任意一个单元电池中都没有看到由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。但是，在一部分中，在正极片50的卷绕始端部50a的附近，在隔板72、74焦黑后可以看到。对此认为是由于在该正极片50的卷绕始端部50a正极活性物质溶出而引起。也就是说，虽然微短路被抑制，但确认可以看到正极活性物质略微溶出的痕迹。另外，样品C中，在任意一个单元电池中，对于由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路、及该卷绕始端部50a的正极活性物质的溶出都没有看到其痕迹。
这样，样品A中，确认到由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。也就是说可以认为，在包含卷绕轴WL(参照图5)的中心部WC的空隙，将正极集电箔51的缘部52和负极集电箔61的缘部62分别分开而集中的方式中，容易检测到微短路。
另外，样品B、C中，没有检测到由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。也就是说可以认为，在分别与卷绕轴WL正交的方向上的多个间隙之中的、除了包含卷绕轴WL的中心部WC的1个间隙S1、S2中将正极集电箔51的缘部52及负极集电箔61的缘部62分开而集中的情况下，难以产生微短路。另外，换言之，可以将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52之中的、位于与卷绕轴WL正交的方向上的中心部WC两侧的2个缘部集中为一体。此外，可以将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62之中的、位于与卷绕轴WL正交的方向上的中心部WC两侧的2个缘部集中为一体。
此外还认为，与样品B相比，样品C更难以产生由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。也就是说，在与卷绕轴WL正交的方向上，与靠近包含卷绕轴WL的中心部WC的间隙S1相比，在略微远离包含卷绕轴WL的中心部WC的间隙S2分开而集中时更难以产生上述的微短路。另外，样品B中，将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52的卷绕始端部52a向内侧集中。此外，将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62的卷绕始端部62a向内侧集中。由此还可以认为，负极活性物质层63的卷绕始端部63a(参照图4及图6)更切实地形成难以与空气接触的状态，形成更难产生微短路的状态。
另外，从防止由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路的观点考虑，可以将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52之中的、至少从卷绕起始到第一圈集中为一体，并且将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62之中的、至少从卷绕起始到第一圈集中为一体。此外，认为可以将以螺旋状露出的正极集电箔51的缘部52之中的、至少从卷绕起始到第二圈集中为一体，并且将以螺旋状露出的负极集电箔61的缘部62之中的、至少从卷绕起始到第一圈集中为一体。
虽然以上对此处提出的锂离子二次电池及其制造方法进行了说明，但本发明并不限定于上述的实施方式。
例如，此处，例示出具有扁平的卷绕电极体的角型(方形)电池，但锂离子二次电池的结构只要没有特别提及，就不限定于此，可以应用于各种结构的电池中。例如，也可以应用于圆筒型的卷绕电极体中。此处，在圆筒型的卷绕电极体中，可以将以螺旋状露出的正极集电箔的缘部在与卷绕轴正交的方向上的多个间隙之中的、除了包含卷绕轴的中心部以外的至少1个间隙分开而集中。另外，可以将以螺旋状露出的负极集电箔的缘部在与卷绕轴正交的方向上的多个间隙之中的、除了包含卷绕轴的中心部以外的至少1个间隙分开而集中。
锂离子二次电池可以具备卷绕电极体。例示出锂离子二次电池的电池壳体为金属制的壳体(硬壳)的锂离子二次电池。电池壳体并不限定于此。电池壳体例如也可以是由层压片外装了的层压型的电池。
另外，此处提出的锂离子二次电池10能够防止由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。特别是能够防止在上市前的高温老化中产生由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。由此，在上市前的高温老化中，可以减少判定为不良的情况，材料成品率提高。此外，并不限定于此，在此处提出的锂离子二次电池10中，负极活性物质层63的卷绕始端部63a(参照图4及图6)更切实地变为难以与空气接触的状态。由此，在制造工序中，即使在大量的空气残留于电池壳体20内的情况下，也能够防止微短路，可以使之发挥出稳定的性能。另外，此处提出的锂离子二次电池10能够在高电位的使用状态下防止微短路，因此特别适合于反复进行高速率的充放电的用途。
如上所述，此处提出的锂离子二次电池10，与正极片50的卷绕始端部50a相对的负极片60的卷绕始端部60a置于被集中的部位的内侧而被关闭，使负极活性物质层63的卷绕始端部63a(参照图4及图6)更切实地形成难以接触空气的状态。另外，形成电解液80通过毛细管现象向负极活性物质层63的卷绕始端部63a渗透的状态。由此，在高温老化时，难以产生由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。该情况下，无论高温老化时的锂离子二次电池的配置如何，都难以产生由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。
相对于此，如图3所示，如果是正极集电箔51的露出部52及负极集电箔61的露出部62以包含卷绕轴WL的中心部WC为边界，在扁平的卷绕电极体40的厚度方向被分为2组而集中的方式，则难以管理负极片60的卷绕始端部60a。也就是说，在与正极片50的卷绕始端部50a相对的负极片60的卷绕始端部60a在高温老化时浸渍在电解液80中的情况下，难以产生高温老化时的、由正极活性物质从正极片50的卷绕始端部50a溶出引起的微短路。由此，图3的方式中，例如为了将负极片60的卷绕始端部60a在高温老化时浸渍在电解液80中，需要精心设计高温老化的电池的配置方法，以使负极片60的卷绕始端部60a置于下侧。另外，为了将负极片60的卷绕始端部60a切实地浸渍在电解液中，要加入大量电解液80，需要事先增多剩余电解液的对策。
此外，高温老化时由正极活性物质溶出引起的微短路在正极片50的卷绕终端部50b、或与之相对的负极片60的卷绕终端部60b也可能成为问题(参照图4)。由此，在图3的方式中，需要同时地管理卷绕电极体40的卷绕始端部50a、60a、和卷绕终端部50b、60b。并且，与之相伴地卷绕电极体40的卷绕数、电池壳体中的卷绕电极体40的配置、高温老化中的锂离子二次电池10的配置方法等设计上或制造上的限制变大。
此处提出的锂离子二次电池10可减轻高温老化时的卷绕始端部50a、60a的管理。由此，与之相伴地卷绕电极体40的卷绕数、电池壳体中的卷绕电极体40的配置、高温老化中的锂离子二次电池10的配置方法等设计上或制造上的限制变小。另外，对于剩余电解液，也不需要考虑将负极片60的卷绕始端部60a切实地浸渍在电解液中而超过必要地加入许多的剩余电解液。
因而，此处提出的锂离子二次电池10例如特别适于用作要求稳定的性能的车辆驱动用电池。此处，车辆驱动用电池可以是将锂离子二次电池10串联多个而形成的电池组的形态。在作为电源具备该车辆驱动用电池的车辆中，典型的情况下包括汽车、特别是混合动力车(包括插电式混合动力车)、电动车之类的具备电动机的汽车。
以上对本发明的具体例进行了详细说明，但它们只不过是例示，并不限定请求保护的范围。在请求保护的范围中记载的的技术中，包含对以上例示的具体例进行各种变形、变更的技术。

Claims (16)

1.一种锂离子二次电池，具备：
电池壳体、
收纳于所述电池壳体中的卷绕电极体、和
收纳于所述电池壳体中的电解液，
所述卷绕电极体具备：
在卷绕轴的一方以螺旋状露出的正极集电箔的缘部、和
在该卷绕轴的另一方以螺旋状露出的负极集电箔的缘部，
以所述螺旋状露出的所述正极集电箔的所述缘部，在与所述卷绕轴正交的方向上的所述多个间隙之中的、除了包含所述卷绕轴的中心部以外的至少1个间隙被分开而集中，
以所述螺旋状露出的所述负极集电箔的所述缘部，在与所述卷绕轴正交的方向上的所述多个间隙之中的、除了包含所述卷绕轴的中心部以外的至少1个间隙被分开而集中。
2.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，以所述螺旋状露出的所述正极集电箔的缘部之中的、位于与所述卷绕轴正交的方向上的所述中心部两侧的2个缘部被集中为一体。
3.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，以所述螺旋状露出的所述正极集电箔的缘部之中至少从卷绕起始到第一圈被集中为一体。
4.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，以所述螺旋状露出的所述正极集电箔的缘部的卷绕始端部向内侧集中。
5.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，以所述螺旋状露出的所述正极集电箔的缘部之中至少从卷绕起始到第二圈被集中为一体。
6.根据权利要求1所述的锂离子二次电池，以所述螺旋状露出的所述正极集电箔的缘部，在与所述卷绕轴正交的方向上的所述多个间隙之中的、选自从包含所述卷绕轴的中心部起第一个到第四个间隙中的1个间隙被分开。
7.根据权利要求1～6的任一项所述的锂离子二次电池，以所述螺旋状露出的所述负极集电箔的缘部之中的、位于与所述卷绕轴正交的方向上的所述中心部两侧的2个缘部被集中为一体。
8.根据权利要求1～6的任一项所述的锂离子二次电池，以所述螺旋状露出的所述负极集电箔的缘部之中至少从卷绕起始到第一圈被集中为一体。
9.根据权利要求1～6的任一项所述的锂离子二次电池，以所述螺旋状露出的所述负极集电箔的缘部的卷绕始端部向内侧集中。
10.根据权利要求1～6的任一项所述的锂离子二次电池，以所述螺旋状露出的所述负极集电箔的缘部之中至少从卷绕起始到第二圈被集中为一体。
11.根据权利要求1～6的任一项所述的锂离子二次电池，以所述螺旋状露出的所述负极集电箔的缘部，在与所述卷绕轴正交的方向上的所述多个间隙之中的、选自从包含所述卷绕轴的中心部起第一个到第四个间隙中的1个间隙被分开。
12.根据权利要求1～11的任一项所述的锂离子二次电池，所述卷绕电极体具备：
保持在带状的所述正极集电箔上的正极活性物质层、和
保持在带状的所述负极集电箔上的负极活性物质层，
使带状的所述正极集电箔与带状的所述负极集电箔的长度方向一致，使隔板介于所述正极活性物质层与所述负极活性物质层之间进行重叠，并且绕着卷绕轴卷绕，所述卷绕轴被设定在带状的所述正极集电箔的宽度方向上，
其中，在包含所述卷绕轴的中心部，所述负极活性物质层被配置在与所述正极活性物质层相比靠所述卷绕中心侧，并且，
在绕着所述卷绕轴的卷绕圆周方向上，所述负极活性物质层的卷绕始端部从所述正极活性物质层的卷绕始端部伸出。
13.根据权利要求1～12的任一项所述的锂离子二次电池，所述电池壳体是具有扁平的矩形收纳空间的角型壳体，
所述卷绕电极体在沿着包含所述卷绕轴的一个平面扁平的状态下收纳于所述电池壳体中，并且，
所述正极集电箔的集中部位和所述负极集电箔的集中部位，以沿着所述一个平面的直线状被集中。
14.根据权利要求1～13的任一项所述的锂离子二次电池，具备：
安装于所述电池壳体的正极端子、和
安装于所述电池壳体的负极端子，
所述正极端子具备分别保持所述正极集电箔的至少2个集中部位的保持部，并且，
所述负极端子具备分别保持所述负极集电箔的至少2个集中部位的保持部。
15.一种锂离子二次电池的制造方法，包括：
准备卷绕电极体的工序、
将正极端子安装于所述卷绕电极体的工序、和
将负极端子安装于所述卷绕电极体的工序，
其中，所准备的所述卷绕电极体具备：
缘部在卷绕轴的一方以螺旋状露出的正极集电箔、和
缘部在该卷绕轴的另一方以螺旋状露出的负极集电箔，
在将正极端子安装于所述卷绕电极体的工序中，
将以所述螺旋状露出的所述正极集电箔的所述缘部，在与所述卷绕轴正交的方向上的所述多个间隙之中的、除了包含所述卷绕轴的中心部以外的至少1个间隙分开而集中，并且安装于所述正极端子，并且，
在将负极端子安装于所述卷绕电极体的工序中，
将以所述螺旋状露出的所述负极集电箔的所述缘部，在与所述卷绕轴正交的方向上的所述多个间隙之中的、除了包含所述卷绕轴的中心部以外的至少1个间隙分开而集中，并且安装于所述负极端子。
16.根据权利要求15所述的锂离子二次电池的制造方法，还具备检测工序，所述检测工序将采用权利要求15所述的制造方法准备的锂离子二次电池进行高温老化。
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