CN104746135A - 一种感应炉平界面大尺寸掺钕钇铝石榴石晶体生长方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种感应炉平界面大尺寸掺钕钇铝石榴石晶体生长方法，包括以下步骤：配料、装炉前的设备擦拭和设备检测、装料、化料、籽晶预热及下种、放肩、转肩、等径生长和收尾。本发明的生长方法中，放肩完成之后进入转肩工艺，转肩第二阶段将晶体下沉5mm，将这部分再次熔化，产生平界面，之后在该平界面上继续结晶生长，等径生长阶段均为平界面生长，晶体无核心，晶体整个等径面全部可以使用；同时由于采用平界面方式生长，较原有凸界面生长方式，该晶体生长过程中采用较高的晶体转速，晶体生长界面层薄，晶体的均匀性好、散射少、应力小，晶体质量相对提高，进而使得晶体生长周期大大缩短，较现有技术中凸界面生长方式缩短35~40%。

Description

一种感应炉平界面大尺寸掺钕钇铝石榴石晶体生长方法

技术领域

本发明涉及激光晶体结晶工艺学领域，具体涉及感应炉平界面大尺寸掺钕钇铝石榴石晶体生长方法。

背景技术

掺钕钇铝石榴石（Nd:YAG）是近年来最热门的固体激光器材料，具有高光学质量、高增益、低阈值、高机械硬度、低光弹性常数等优良品质。以其作为工作物质的Nd:YAG激光器技术发展迅速，在室温条件下已经可实现单次输出功率达千瓦量级，重复频率达每秒几千次，因而在军事、科研、医疗、工业、微细加工等行业得到广泛应用。

近年来，美国、西欧和日本等发达国家投入大量的人力、财力，研究如何提高激光器的效率、功率和可靠性，解决工程化问题，其中板条Nd:YAG激光器是研究的热点和重点，并已在100KW固体激光器实验中取得突破性进展。目前我国高功率固体激光器研究还处于起步阶段，鲜有成果报道。因此，探索利用平界面生长方法制备无核Nd:YAG晶体，使我国自主掌握制备大尺寸Nd:YAG板材、碟片技术，将极大的推动我国高功率固体激光器的研究工作和激光器晶体的工业化进程，具有良好的军事和国防前景。

目前，制备Nd:YAG最为常见的方法是电阻炉和感应炉提拉法，二者各有优点，电阻炉可以实现平界面无核生长，而感应炉可以制备较大尺寸的晶体。

20世纪80-90年代美国已经实现用提拉法感应加热生产直径为75mm的YAG晶体，并实现了商业化。近年来Satint-Gobain Crystal & Defector和Ⅱ-Ⅵ公司已经在实验室获得直径100mm的凸界面晶体。

国内Nd:YAG生长技术的研究发展相对较为缓慢。1977年，上海光机所利用感应炉凸界面提拉法获得了直径35-40mm的晶体；西南技物所于20世纪80年代成功获得直径50-60mm的感应炉凸界面晶体，并研发了直径40mm的平界面无核晶体，此后该技术由于条件不成熟，未进行继续研究。2003年华北光电所，获得了直径80mm的感应炉凸界面晶体。目前，国内大规模商业生产主流技术为60-66mm感应炉凸界面晶体生长工艺。

就目前国内发展现状来看，就生长技术水平而言，晶体圆片或板条的尺寸与国外还有较大差距，需要进行突破，才能及时跟上国际水平，进而从根本上弥补我国无法自主生产大尺寸晶体的现状。实现该目标的技术突破点有两个，一是使用大尺寸坩埚，生产直径大于100mm的晶体，但该方法资金占用率大，能耗高；二是使用平界面方法生长晶体，克服晶核存在导致后期切割造成一定的浪费。

发明内容

针对上述现有技术中使用感应炉生长大尺寸Nd:YAG晶体时，因凸界面生长在后期切割过程中带来的不必要的浪费，本发明旨在公开一种感应炉平界面大尺寸掺钕钇铝石榴石晶体生长方法，该方法晶体生长方式为凸界面放肩，等径阶段平界面生长，晶体生长完成后整个等径面均可以使用，水平界面应力较小；同时其生长周期较短，晶体均匀性好、散射少，是一种高效的新型Nd:YAG激光晶体生长方法。

为实现上述技术目的，本发明采用以下技术方案：一种感应炉平界面大尺寸掺钕钇铝石榴石晶体生长方法，包括以下工艺：

步骤一、配料：（1）原料干燥：1000-1200℃处理3-4小时，除去水分和部分杂质，（2）将原料Y₂O₃、Nd₂O₃、Al₂O₃按Nd:YAG晶体配比进行调配，（3）压料：将原料装入乳胶袋，并在冷等静压机中压实，体积其压缩，使其可以放入铱金坩埚中；

步骤二、装炉前的设备擦拭和设备检测；

步骤三、装料:按照需要将氧化铝、氧化锆定制温场装入炉体内，之后将步骤一中的原料放入铱金坩埚中，放入温场正中位置；

步骤四、化料：启动机械泵和真空阀门，抽真空至10Pa时开中频，手动升欧陆表到直流电压为80V，1h后升直流电压到100V，待真空抽至5Pa时关闭真空阀门和机械泵，手动将欧陆值降为0，开始充入氩气至-0.01MPa，充好气后马上升温化料，升温速率为0.6mV/h，升温到9mV时停止加热，开机械泵抽真空至-0.1MPa后停止，进行第二次充气至0.01MPa，第二次充气结束后根据料的熔化程度升温；

步骤五、籽晶预热、下种：在料熔化可看见料的顶部时可下摇籽晶预热，每次下摇一圈每次下摇2-3mm，间隔5~10min后再次下摇籽晶，化料完成后让籽晶与原料熔化形成的液面接触，观察温度是否合适并进行调节，调节至合适温度后后调至合适温度，下种完成后籽晶与原料熔化形成的液面完全融合，之后在籽晶表面进行晶胞生长；

步骤六、放肩：由程序自动控制温度进行生长，此时，放肩角度为16~30°，晶体转速为10~15转/分，拉速为0.9mm/h~0.2mm/h，晶体直径由10mm左右放大至50~60mm；

步骤七、转肩：分为两个阶段进行，第一阶段，拉速为0.2mm/h~0.3mm/h，晶体转速恒定为10~15转/分，晶体生长长度5~20mm，第二阶段，8min~10min内将拉速逐步升高至0.5 mm/h ~0.7mm/h，晶体转速逐步升高到至80~110转/分，停止提拉，开始进行界面反转，即升高拉速和晶体转速2h后，逐步下沉晶体，共计下沉晶体5mm之后再恒温2h，确保界面已经完全变成平界面；

步骤八、等径生长：拉速保持为0.5mm/h~0.7mm/h，晶体转速可随晶体长度在70转/分~110转/分调整，该阶段晶体生长长度为100mm~150mm；

步骤九、收尾：晶升调0，晶体转速切换为手动控制，设置晶体转速为70转/分，快速上摇晶体约5mm~10mm，确保晶体与液面脱离，以防止粘料造成晶裂，10min后调整转速为10转/分~15转/分，以0.6~1mV/h开始降温，当mV值降为0.5mV时关闭中频；

步骤十、出炉：待晶体冷却后取出晶体。

采用上述的激光晶体生长方法，放肩完成之后进入转肩工艺，转肩第二阶段将晶体下沉5mm，将这部分再次熔化，产生平界面，之后在该平界面上继续结晶生长，这样以来，等径生长阶段均为平界面生长方式，晶体无核心，晶体整个等径面全部可以使用，晶体可以切割成超大板条和圆片，浪费较少；同时由于采用平界面方式生长，较原有凸界面生长方式，该晶体生长过程中采用较高的晶体转速，晶体生长界面层薄，晶体的均匀性好、散射少、应力小，晶体质量相对提高，进而使得晶体生长周期大大缩短，较现有技术中凸界面生长方式缩短35~40%。

附图说明

图 1为本发明晶体生长方法流程图。

具体实施方式

为了使本发明的目的及技术方案的优点更加清楚明白，以下结合附图及实例，对本发明进行进一步详细说明。

结合图1（本发明晶体生长方法流程图），一种感应炉平界面大尺寸掺钕钇铝石榴石晶体生长方法，包括以下工艺：

步骤一、配料：（1）原料干燥：1000~1200℃处理3~4h，除去水分和部分杂质，（2）将原料Y₂O₃、Nd₂O₃、Al₂O₃按Nd:YAG晶体配比进行调配，（3）压料：将原料装入乳胶袋，并在冷等静压机中压实，体积其压缩，使其可以放入铱金坩埚中。

所用铱金坩埚直径大小可是是120~180mm，在本实施例中，铱金坩埚直径为150mm，将原料在1100℃干燥处理3h后，除去水分和部分杂质，按实际生产的需要将原料Y₂O₃、Nd₂O₃、Al₂O₃按Nd:YAG晶体配比进行调配，再将原料装入乳胶袋，并在冷等静压机中压实，体积其压缩，使其可以放入铱金坩埚中。

步骤二、装炉前的设备擦拭和设备检测，确保炉内无杂质，无水分残留，确认设备正常稳定工作。

步骤三、装料：按照需要将氧化铝、氧化锆定制温场装入炉体内，之后将步骤一中的原料放入铱金坩埚中，放入温场正中位置。

步骤四、化料：启动机械泵和真空阀门，抽真空至10Pa时开中频，手动升欧陆表到直流电压为80V，1h后升直流电压到100V，待真空抽至5Pa时关闭真空阀门和机械泵，手动将欧陆值降为0，开始充入氩气至-0.01MPa，充好气后马上升温化料，升温速率为0.6mV/h，升温到9mV时停止加热，开机械泵抽真空至-0.1MPa后停止，进行第二次充气至0.01MPa，第二次充气结束后根据料的熔化程度升温。

步骤五、籽晶预热、下种：在料熔化可看见料的顶部时可下摇籽晶预热，在料熔化可看见料的顶部时可下摇籽晶预热，每次下摇2-3mm，间隔5~10min后再次下摇籽晶，化料完成后籽晶与原料熔化形成的液面接触，观察温度是否合适并进行调节，调节至合适温度后在籽晶表面进行晶胞生长。

步骤六、放肩：由程序自动控制温度进行生长，此时，放肩角度为16~30°，晶体转速为10~15转/分，拉速为0.9mm/h~0.2mm/h，晶体直径由10mm左右放大至50~60mm。

步骤七、转肩：分为两个阶段进行，第一阶段，拉速为0.2mm/h~0.3mm/h，晶体转速恒定为10~15转/分，晶体生长长度为5~20mm，第二阶段，8min~10min内将拉速逐步升高至0.5 mm/h ~0.7mm/h，晶体转速逐步升高到至80~110转/分，停止提拉，开始进行界面反转，即升高拉速和晶体转速2h后，逐步下沉晶体，共计下沉晶体5mm之后再恒温2h，确保界面已经完全变成平界面。

在本实施例中，界面反转，即升高拉速和晶体转速2h后，逐步下沉晶体，将这部分再次熔化，产生平界面，之后在该平界面上继续结晶生长，这样以来，等径生长阶段均为平界面生长方式，晶体无核心，晶体整个等径面全部可以使用，晶体可以切割成超大板条和圆片，浪费较少；同时由于采用平界面方式生长，较原有凸界面生长方式，该晶体生长过程中采用较高的晶体转速，晶体生长界面层薄，晶体的均匀性好、散射少、应力小，晶体质量相对提高。

步骤八、等径生长：拉速保持为0.5mm/h~0.7mm/h，晶体转速可随晶体长度在70转/分~110转/分调整，该阶段晶体生长长度为100mm~150mm。

由于上述步骤中的平界面生长方式，晶转较高，进而使得晶体生长周期大大缩短，较现有技术中凸界面生长方式生长周期缩短35~40%。

步骤九、收尾：晶升调0，晶体转速切换为手动控制，设置晶体转速为70转/分，快速上摇晶体约5mm~10mm，确保晶体与液面脱离，以防止粘料造成晶裂，10min后调整转速为10转/分~15转/分，以0.6~1mV/h开始降温，当mV值降为0.5mV时关闭中频；

步骤十、出炉：待晶体冷却后取出晶体，获得高质量的大尺寸Nd:YAG激光晶体。

以上，仅为本发明的较佳实施实例，但本发明的保护范围并不止于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内，因此，本发明的保护范围应该以权力要求书所界定的保护范围为准。

Claims (1)

1.一种感应炉平界面大尺寸掺钕钇铝石榴石晶体生长方法，其特征在于该晶体生长方法包括以下工艺：

步骤一、配料：（1）原料干燥：1000-1200℃处理3-4小时，除去水分和部分杂质，（2）将原料Y₂O₃、Nd₂O₃、Al₂O₃按Nd:YAG晶体配比进行调配，（3）压料：将原料装入乳胶袋，并在冷等静压机中压实，体积其压缩，使其可以放入铱金坩埚中；

步骤二、装炉前的设备擦拭和设备检测；

步骤三、装料:按照需要将氧化铝、氧化锆定制温场装入炉体内，之后将步骤一中的原料放入铱金坩埚中，放入温场正中位置；

步骤四、化料：启动机械泵和真空阀门，抽真空至10Pa时开中频，手动升欧陆表到直流电压为80V，1h后升直流电压到100V，待真空抽至5Pa时关闭真空阀门和机械泵，手动将欧陆值降为0，开始充入氩气至-0.01MPa，充好气后马上升温化料，升温速率为0.6mV/h，升温到9mV时停止加热，开机械泵抽真空至-0.1MPa后停止，进行第二次充气至0.01MPa，第二次充气结束后根据料的熔化程度升温；

步骤五、籽晶预热、下种：在料熔化可看见料的顶部时可下摇籽晶预热，每次下摇一圈每次下摇2-3mm，间隔5~10min后再次下摇籽晶，化料完成后让籽晶与原料熔化形成的液面接触，观察温度是否合适并进行调节，调节至合适温度后后调至合适温度，下种完成后籽晶与原料熔化形成的液面完全融合，之后在籽晶表面进行晶胞生长；

步骤六、放肩：由程序自动控制温度进行生长，此时，放肩角度为16~30°，晶体转速为10~15转/分，拉速为0.9mm/h~0.2mm/h，晶体直径由10mm左右放大至50~60mm；

步骤七、转肩：分为两个阶段进行，第一阶段，拉速为0.2mm/h~0.3mm/h，晶体转速恒定为10~15转/分，晶体生长长度：5-20mm,第二阶段，8min~10min内将拉速逐步升高至0.5 mm/h ~0.7mm/h，晶体转速逐步升高到至80~110转/分，停止提拉，开始进行界面反转，即升高拉速和晶体转速2h后，逐步下沉晶体，共计下沉晶体5mm之后再恒温2h，确保界面已经完全变成平界面；

步骤八、等径生长：拉速保持为0.5mm/h~0.7mm/h，晶体转速可随晶体长度在70转/分~110转/分调整，该阶段晶体生长长度为100mm~150mm；

步骤九、收尾：晶升调0，晶体转速切换为手动控制，设置晶体转速为70转/分，快速上摇晶体约5mm~10mm，确保晶体与液面脱离，以防止粘料造成晶裂，10min后调整转速为10转/分~15转/分，以0.6~1mV/h开始降温，当mV值降为0.5mV时关闭中频；

步骤十、出炉：待晶体冷却后取出晶体。