CN104710175B - 一种低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料及其制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料及其制备方法，该微波介质陶瓷材料的化学组成为Li₂Mg₃ZrO₆，其介电常数为11.8～12.6，介电损耗为0.000097～0.00015，Q×f为61000～86000GHz，谐振频率温度系数为‑40～‑33ppm/℃，采用高温固相反应法制备而成。本发明微波介质陶瓷材料制备方法简单，所用原料丰富、成本低廉，有利于工业化生产，所制得的微波介质陶瓷性能稳定，可作为电子线路基板、介质谐振器、滤波器、高频卫星微波器件基板与微带线的制造材料使用，在电子线路、微波移动通信、卫星通信、雷达系统领域上具有重要应用前景及经济价值。

Description

一种低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料及其制备方法

技术领域

本发明属于电子信息材料及其器件技术领域，特别涉及一种低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料及其制备方法。

背景技术

微波介质陶瓷是指应用于微波频段(300MHz～300GHz)电路中作为介质材料完成一种或多种功能的陶瓷材料。理想微波介质陶瓷具有合适的介电常数(ε_r)、高品质因数(Q×f)以及趋于零的谐振频率温度系数(τ_f)。用微波介质陶瓷制作的谐振器、滤波器、微波集成电路基片等元器件，在移动通信、无线局域网、军事通信等现代通信技术中得到了广泛应用。此外，随着通信设备运行频率的不断提高，系统损耗和发热量随之增大，系统稳定性逐渐变差。为克服频率拓宽带来的众多问题，亟需开发高Q值和低、中ε_r(10≤ε_r≤25)以及近零τ_f值的微波介质材料。低ε_r能减小材料与电极之间的交互耦合损耗，并提高信号传输速率，低介电损耗有利于提高器件工作频率的可选择性，近零τ_f有助于提高器件的频率温度稳定特性。

传统的低ε_r陶瓷主要是由玻璃-陶瓷(微晶玻璃)、玻璃+陶瓷(多相陶瓷)等组成。玻璃陶瓷材料虽然能在较低温度下烧结，但由于大量低熔点玻璃物质的引入，增加了材料的介质损耗，很难在高频下使用。为适应电子元器件向高频、高速方向发展的需要，新型低介电常数(ε_r<15)、高Q值微波介质陶瓷材料越来越受到国内外材料学者的重视。近年来报道的典型低ε_r、高Q值材料体系主要包括：M₂SiO₄(M＝Mg、Zn)基、Al₂O₃基、A₄M₂O₉(A＝Co、Mg；B＝Nb、Ta)和尖晶石结构M₂TiO₄(M＝Cu、Zn、Ni等)基微波介质陶瓷。

发明内容

本发明所要解决的技术问题在于提供一种新型的具有低介电常数和优异微波介电性能的锆酸镁锂微波介质陶瓷材料，以及该陶瓷材料的制备方法。

解决上述技术问题所采用的技术方案是：该低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料的化学组成为Li₂Mg₃ZrO₆，其介电常数为11.8～12.6，介电损耗为0.000097～0.00015，Q×f为61000～86000GHz，谐振频率温度系数为-40～-33ppm/℃。

上述的低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料的制备方法由下述步骤组成：

1、混料

按照Li₂Mg₃ZrO₆的化学计量比称取原料纯度大于99.9％的Li₂CO₃粉、MgO粉、ZrO₂粉，将原料与氧化锆球、无水乙醇按质量比为1∶2∶2装入球磨罐中，充分混合球磨6～10小时，80～100℃干燥。

2、预烧

将步骤1干燥后的混合物在1100～1300℃预烧4～6小时，制备成预烧粉。

3、二次混料

将预烧粉与氧化锆球、无水乙醇按质量比为1∶2∶2装入球磨罐中，充分混合球磨6～10小时，80～100℃干燥。

4、造粒、成型

向步骤3干燥后的预烧粉中加入质量分数为5％的聚乙烯醇水溶液造粒，过80～120目筛，再用粉末压片机压制成圆柱形生坯。

5、烧结

将步骤4得到的圆柱形生坯在1300～1400℃烧结2～10小时，得到低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料。

上述步骤2中，优选将步骤1干燥后的混合物在1200℃预烧4小时。

上述步骤5中，优选将步骤4得到的圆柱形生坯在1380℃烧结6小时。

本发明微波介质陶瓷材料制备方法简单，所用原料丰富、成本低廉，有利于工业化生产，所制得的微波介质陶瓷具有低介电常数和优异的微波介电性能，可作为电子线路基板、介质谐振器、滤波器、高频卫星微波器件基板与微带线的制造材料使用，在电子线路、微波移动通信、卫星通信、雷达系统领域上具有重要应用前景及经济价值。

附图说明

图1是实施例1～6制备的低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料的X射线衍射图。

具体实施方式

下面结合附图和实施例对本发明进一步详细说明，但本发明的保护范围不仅限于这些实施例。

实施例1

1、混料

按照Li₂Mg₃ZrO₆的化学计量比，称取原料纯度大于99.9％的Li₂CO₃粉2.751g、MgO粉4.414g、ZrO₂粉4.496g，将原料与氧化锆球、无水乙醇按质量比为1∶2∶2装入球磨罐中，360转/分钟充分混合球磨8小时，80～100℃干燥12小时。

2、预烧

将步骤1干燥后的混合物置于氧化铝坩埚内，以2℃/分钟的升温速率升温至1200℃，恒温预烧4小时，制备成预烧粉。

3、二次混料

将预烧粉与氧化锆球、无水乙醇按质量比为1∶2∶2装入球磨罐中，充分混合球磨8小时，80～100℃干燥。

4、造粒、成型

向步骤3干燥后的预烧粉中加入其质量5％的质量分数为5％的聚乙烯醇水溶液造粒，过120目筛，再用粉末压片机在4MPa压强下将其压制成直径为11.5mm、厚度为5.5mm的圆柱形生坯。

5、烧结

将步骤4得到的圆柱形生坯在1380℃烧结6小时，得到低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料。

实施例2

在实施例1的步骤5中，将圆柱形生坯在1300℃烧结6小时，其他步骤与实施例1相同，得到低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料。

实施例3

在实施例1的步骤5中，将圆柱形生坯在1340℃烧结6小时，其他步骤与实施例1相同，得到低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料。

实施例4

在实施例1的步骤5中，将圆柱形生坯在1400℃烧结6小时，其他步骤与实施例1相同，得到低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料。

实施例5

在实施例1的步骤5中，将圆柱形生坯在1380℃烧结2小时，其他步骤与实施例1相同，得到低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料。

实施例6

在实施例1的步骤5中，将圆柱形生坯在1380℃烧结10小时，其他步骤与实施例1相同，得到低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料。

采用RagukuD/Max2550(Japan)型X射线衍射仪对实施例1～6制备的低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料进行表征，结果见图1。由图1可见，实施例1～6制备的微波介质陶瓷材料的物相为Li₂Mg₃ZrO₆，同时含有微量的ZrO₂杂相。

发明人将实施例1～6制备的低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料研磨抛光后加工成直径为9～10mm、高5mm的圆柱，用矢量网络分析仪、闭腔谐振法配合高低温温箱测试陶瓷微波介电性能，结果见表1。

表1本发明微波介质陶瓷材料的介电性能和烧结特性

由表1可见，实施例1～6制备的钛酸镁锂微波介质陶瓷材料均具有低介电常数，高Q×f值，其烧结温度范围宽(1300～1400℃之间)且性能稳定，是一种新型的具有低介电常数和优异的微波介电性能的微波介质陶瓷材料。

Claims (3)

1.一种低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料，其特征在于：该陶瓷材料的化学组成为Li₂Mg₃ZrO₆，其介电常数为11.8～12.6，介电损耗为0.000097～0.00015，Q×f为61000～86000GHz，谐振频率温度系数为-40～-33ppm/℃；它由下述方法制备而成：

(1)混料

按照Li₂Mg₃ZrO₆的化学计量比称取原料纯度大于99.9％的Li₂CO₃粉、MgO粉、ZrO₂粉，将原料与氧化锆球、无水乙醇按质量比为1∶2∶2装入球磨罐中，充分混合球磨6～10小时，80～100℃干燥；

(2)预烧

将步骤(1)干燥后的混合物在1100～1300℃预烧4～6小时，制备成预烧粉；

(3)二次混料

将预烧粉与氧化锆球、无水乙醇按质量比为1∶2∶2装入球磨罐中，充分混合球磨6～10小时，80～100℃干燥；

(4)造粒、成型

向步骤(3)干燥后的预烧粉中加入质量分数为5％的聚乙烯醇水溶液造粒，过80～120目筛，再用粉末压片机压制成圆柱形生坯；

(5)烧结

将步骤(4)得到的圆柱形生坯在1300～1400℃烧结2～10小时，得到低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料。

2.根据权利要求1所述的低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料，其特征在于：所述步骤(2)中，将步骤(1)干燥后的混合物在1200℃预烧4小时。

3.根据权利要求1所述的低介电常数锆酸镁锂微波介质陶瓷材料，其特征在于：所述步骤(5)中，将步骤(4)得到的圆柱形生坯在1380℃烧结6小时。