CN104593068A - 一种由渣油生产高辛烷值汽油的方法 - Google Patents

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Abstract

一种由渣油生产高辛烷值汽油的方法。该方法将催化裂化重柴油掺入渣油加氢原料中一起加氢处理，可以降低渣油的粘度，提高渣油体系的相溶性，促进渣油的加氢脱除杂质反应，降低渣油加氢催化剂结焦。另一方面富含多环芳烃的催化裂化重柴油经加氢处理后得到富含单环芳烃的加氢柴油，与同样富含单环芳烃的催化裂化轻柴油混合后，再循环回催化裂化单元得到富含单环芳烃的高辛烷值汽油。

Description

一种由渣油生产高辛烷值汽油的方法
技术领域
本发明属于一种高辛烷值汽油的生产方法。更具体地说，是一种采用渣油加氢和催化裂化联合加工，来生产高辛烷值汽油的方法。
背景技术
石油是不可再生能源，我国进口原油正呈现迅猛增长趋势，而近几年来原油价格不断上升，因此开发更有效的渣油深度转化工艺，最大限度地利用宝贵的石油资源，不仅具有更高的经济效益，对我国能源安全也有重要意义。
渣油加氢和催化裂化技术的联合是能将渣油深度转化并做到清洁生产的渣油深加工技术。但传统的渣油加氢-催化裂化组合技术是单向组合，即渣油加氢后作为催化裂化原料，催化裂化重油在催化裂化装置中自身循环。该工艺的不足是：（1）对催化裂化，由于催化裂化重油含有大量多环芳烃，在催化裂化装置中自身循环导致轻油收率低，生焦量大，降低了RFCC装置的处理量及经济效益；（2）对渣油加氢装置，渣油加氢是扩散控制的反应，高粘度的渣油将降低扩散和反应性能，增加催化剂结焦失活倾向；但如果采用大量直馏蜡油来作为稀释油，则面临和生产乙烯原料的加氢裂化装置争原料的问题。
CN1382776公开了一种渣油加氢处理与重油催化裂化联合方法。该方法将渣油、油浆蒸出物、催化裂化重循环油、任选的馏分油一起进入加氢处理装置，在氢气和加氢催化剂的存在下进行加氢反应；反应所得的生成油蒸出汽柴油后，加氢渣油与任选的减压瓦斯油一起进入催化裂化装置，在裂化催化剂存在下进行裂化反应；反应所得重循环油进入渣油加氢装置。该方法在渣油加氢原料中掺入催化裂化重循环油，可以降低渣油的粘度，提高渣油体系的相溶性，因此能够促进渣油的加氢脱除杂质反应。对催化裂化，富含大量多环芳烃的催化裂化重循环油在渣油加氢装置中和渣油一起加氢后，可以提高其氢含量和饱和度，再回催化裂化装置进行裂化，轻质油收率提高，焦炭产率降低。
发明内容
本发明的目的是在现有技术的基础上提出一种渣油加氢处理和催化裂化联合加工生产高辛烷值汽油的方法。
为了降低催化裂化汽油的硫含量和烯烃含量，石油化工科学研究院开发了多产异构烷烃的催化裂化新技术（即MIP技术）。与采用流化催化裂化（即，FCC）技术进行催化裂化相比，在渣油加氢-催化裂化组合技术中引入MIP技术对加氢渣油进行催化裂化，能够大幅降低得到的汽油的烯烃和硫含量。但是，由于采用MIP技术，重油加工能力提高，因此产物中的干气和油浆产率也随之下降，限制了CN1382776A公开的方法的使用。
本发明的发明人在研究过程中发现：在渣油加氢-催化裂化组合技术中引入MIP技术对加氢渣油进行催化裂化时，将催化裂化产物中的重柴油分离出来并循环至加氢处理步骤中与渣油原料混合，能够降低渣油的粘度，提高渣油体系的相溶性，促进渣油的加氢脱除杂质反应，降低渣油加氢催化剂的结焦趋势。
本发明提供的方法，包括：
（l）渣油、来自催化裂化单元的重柴油和氢气一起进入渣油加氢反应器，在渣油加氢催化剂的作用下进行反应，反应物流进入热高压分离器分离为气相物流和液相物流，其中气相物流经净化、升压后循环使用，液相物流经常压分馏得到气体、加氢汽油、加氢柴油和加氢渣油；
（2）步骤（1）所得的加氢渣油进入催化裂化单元，在催化裂化催化剂存在下进行裂化反应，分离反应产物得到干气、液化气、催化裂化汽油、催化裂化轻柴油和催化裂化重柴油；
（3）从步骤（2）得到的催化裂化重柴油进入渣油加氢反应器，与渣油一起进行加氢处理；步骤（2）得到的催化裂化轻柴油与步骤（1）得到的加氢柴油一起循环回催化裂化单元。
本发明的方法可以对各种来源的渣油进行处理，所述渣油例如可以为常压渣油和/或减压渣油。
根据本发明的方法能够大幅降低渣油原料的粘度，提高反应物的扩散能力和加氢反应的速率，减低加氢生成油中的硫、残炭和金属含量。并且，本发明的方法能够提高加氢生成油中轻组分（特别是加氢柴油）的含量，降低加氢渣油的量，一方面提高了加氢装置的输出量，另一方面则减轻了催化裂化装置的负担。同时，本发明的方法还能抑制加氢反应器后部催化剂床层的积炭，提高渣油加氢催化剂的活性，延长渣油加氢装置的操作周期。另外，本发明的方法还能提高催化裂化的液体产物收率。
本发明将催化裂化重柴油掺入渣油加氢原料中一起加氢处理，可以降低渣油的粘度，提高渣油体系的相溶性，促进渣油的加氢脱除杂质反应，降低渣油加氢催化剂结焦。另一方面富含多环芳烃的催化裂化重柴油经加氢处理后得到富含单环芳烃的加氢柴油，与同样富含单环芳烃的催化裂化轻柴油混合后，再循环回催化裂化单元可以得到富含单环芳烃的高辛烷值汽油。
根据本发明的方法，步骤（1）中，以所述原料油的总量为基准，所述催化裂化重柴油的含量为3-20重量%，所述渣油的含量为80-97重量%。在所述催化裂化重柴油与所述渣油之间的比例处于上述范围之内时，能够有效地降低渣油的进料粘度。在确保能够降低渣油的粘度的条件下，从兼顾加氢处理装置以及催化裂化装置的有效处理量的角度出发，以所述原料油的总量为基准，所述催化裂化重柴油的含量为5-15重量%，所述渣油的含量为85-95重量%。
所述加氢催化剂可以为常用的各种对渣油加氢处理具有催化作用的催化剂。一般地，所述加氢催化剂可以包括载体以及负载在所述载体上的第VIB族金属和第VIII族金属。所述第VIB族金属优选为钼和/或钨，所述第VIII族金属优选为钴和/或镍。所述载体可以为加氢催化剂领域中的常规选择，例如可以为常见的耐热多孔无机氧化物，所述耐热多孔无机氧化物是指是指最高使用温度不低于600℃的多孔无机氧化物。具体地，所述载体可以为氧化铝、氧化硅和无定形硅铝中的一种或多种。所述第VIB族金属和第VIII族金属的负载量可以为常规选择。
所述原料油和氢气与所述加氢催化剂的接触可以在常见的各种反应器中进行，如固定床反应器、移动床反应器或沸腾床反应器。
在本发明的一种优选实施方式中，所述原料油和氢气与所述加氢催化剂的接触在固定床反应器中进行，以物料的流动方向为基准，装填在所述固定床反应器中的加氢催化剂依次包括加氢保护剂、加氢脱金属催化剂和加氢脱硫催化剂。以所述加氢催化剂的总量为基准，所述加氢保护剂的含量为2-15重量%，优选为3-10重量%；所述加氢脱金属催化剂的含量为20-75重量%，优选为40-50重量%；所述加氢脱硫催化剂的含量为10-65重量%，优选为40-50重量%。
在该优选的实施方式中，以所述加氢保护剂的总量为基准，所述第VIB族金属的含量优选为1-8重量%，所述第VIII族金属的含量优选为0.2-2重量%。以所述加氢脱金属催化剂的总量为基准，所述第VIB族金属的含量优选为5-15重量%，所述第VIII族金属的含量优选为0.5-5重量%。以所述加氢脱硫催化剂的总量为基准，所述第VIB族金属的含量优选为8-20重量%，所述第VIII族金属的含量优选为2-8重量%。
根据该优选的实施方式能够更好的脱除渣油原料中的杂质，并达到装填在反应器中的系列催化剂同步失活的效果。
所述加氢处理条件可以为常规选择。一般地，氢分压可以为5-22MPa，优选为8-18MPa；温度可以为330-450℃，优选为350-420℃。所述原料油的体积空速可以根据原料油的性质进行选择，一般可以为0.1-3h-1，优选为0.2-2h-1。氢气与所述原料油的体积比可以为250-2000：1，优选为400-1200：1，更优选为500-800：1。
可以采用常用的各种方法从加氢混合物中分离出加氢渣油。所述加氢渣油一般为加氢混合物中沸点（1标准大气压下）为高于350℃的组分。一般地，可以先将加氢混合物分离成为气相物流和液相物流，然后从所述液相物流中分离出加氢渣油。分离出的气相物流含有加氢处理过程中残留的氢气，因此可以将分离出的气相物流进行净化（主要是除去其中的H2S）和升压后，作为至少部分氢源循环送入步骤（1）中。
可以通过将所述液相物流进行常压蒸馏，得到加氢渣油。在进行常压蒸馏的过程中，同时可以分离出所述液相物流中的气体产物、加氢汽油和加氢柴油，并将分离出的气体产物、加氢汽油和加氢柴油输出。其中，所述气体产物可以作为制氢原料或混入炼厂气中，所述加氢石脑油可以作为重整或制乙烯装置的原料。
所述加氢柴油的馏程范围在180℃～390℃之间。步骤（1）得到的加氢柴油去催化裂化单元进行裂化反应。
所述MIP催化裂化工艺条件是指多产异构烷烃的催化裂化工艺条件。所述MIP催化剂裂化工艺是本领域所公知的，以首先使裂化原料与催化裂化催化剂进行以裂化为主的反应，接着使得到的油剂混合物进行以氢转移和异构化为主的反应为特征，其中，以裂化为主的反应一般在较高的温度和较大的剂油比下进行，以氢转移和异构化为主的反应一般在较低的反应温度下进行且反应时间也更长。具体地，可以将加氢渣油和催化裂化催化剂在530-620℃反应0.5-2秒，接着将得到的油剂混合物在460-530℃反应2-30秒。
MIP催化裂化工艺一般在包括第一反应区和第二反应区的反应器中进行，以物料在反应器中的流动方向为基准，所述第一反应区位于所述第二反应区之前，所述第一反应区用于进行以裂化为主的反应，所述第二反应区用于进行以氢转移和异构化为主的反应。所述反应器可以为提升管反应器和/或流化床反应器，优选为提升管反应器。所述提升管反应器可以为等直径提升管反应器，也可以为变径提升管反应器。在所述反应器为提升管反应器时，可以使用水蒸汽作为提升介质，水蒸汽的用量可以为常规选择。一般地，水蒸汽与加氢渣油的重量比（即，水油比）可以为0.03-0.3：1。
另外，对于MIP催化裂化工艺及其操作条件，本领域技术人员也可以参考例如CN1076751C公开的内容。
通常，在MIP催化裂化工艺条件下进行催化裂化，得到的催化裂化柴油的密度高且十六烷值低（一般为小于20）。本发明的方法将催化裂化柴油与渣油混合后进行加氢，一方面能够获得较好的加氢处理效果；另一方面能够提高催化裂化产物中的液体产物含量；同时还能改善催化裂化重柴油的性质。
所述催化裂化催化剂可以为各种对渣油催化裂化反应具有催化作用的催化剂。具体地，所述催化裂化催化剂可以包括沸石、耐热无机氧化物以及任选的粘土，以所述催化裂化催化剂的总量为基准，所述沸石的含量可以为1-50重量%，所述耐热无机氧化物的含量可以为5-99重量%，所述粘土的含量可以为0-70重量%。
所述沸石可以为中孔沸石和/或大孔沸石。优选地，所述沸石含有中孔沸石和大孔沸石，以所述沸石的总量为基准，所述中孔沸石的含量可以为20-80重量%，所述大孔沸石的含量可以为20-80重量%。所述中孔沸石和大孔沸石的种类可以为常规选择。一般地，所述中孔沸石可以为ZSM系列沸石和/或ZRP沸石，所述ZSM系列沸石具体可以为但不限于ZSM-5、ZSM-11、ZSM-12、ZSM-23、ZSM-35、ZSM-38、ZSM-48以及其它具有类似结构的沸石中的一种或多种。所述中孔沸石也可以含有常见的各种改性元素。所述改性元素可以为非金属改性元素和/或金属改性元素，所述非金属改性元素如磷，所述金属改性元素如铁、钴和镍中的一种或多种。所述大孔沸石可以为Y型沸石中的一种或多种，例如可以为超稳Y沸石和/或高硅Y沸石。
所述耐热无机氧化物是指在氧气或含氧气氛下，分解温度不低于300℃（例如：分解温度为300-1000℃）的无机含氧化合物。所述耐热无机氧化物可以为常用的各种适于作为粘结剂将沸石粘结在一起的耐热无机氧化物。具体地，所述耐热无机氧化物可以为氧化铝、氧化硅、氧化钛和氧化镁中的一种或多种。优选地，所述耐热无机氧化物为氧化铝和/或氧化硅。
所述粘土可以是各种天然和/或人工合成的、经或不经各种化学和/或物理方法处理的通常用作裂化催化剂粘合剂的粘土，如高岭土和/或多水高岭土（即，埃洛石）。
所述催化裂化催化剂的用量可以为常规选择。本发明中，所述催化裂化催化剂与所述加氢渣油的重量比（即，剂油比）一般为3-15：1。
MIP催化裂化工艺得到的一般为油剂混合物，可以采用本领域常用的各种方法将所述油剂混合物进行油剂分离，从而得到催化裂化产物以及积炭的催化裂化催化剂。具体地，例如：可以将得到的油剂混合物用旋风分离器进行分离，从而得到积炭的催化裂化催化剂和催化裂化产物。得到的积炭的催化裂化催化剂可以经汽提后进行再生并循环使用。
可以采用常用的各种方法从所述催化裂化产物中分离出催化裂化重柴油。具体地，可以将所述催化裂化产物进行蒸馏切割，从而得到所述催化裂化重柴油。
步骤（2）中所述催化裂化轻柴油和催化裂化重柴油的切割点为180℃～350℃。优选，步骤（2）中所述催化裂化轻柴油和催化裂化重柴油的切割点为220℃～330℃。所述催化裂化重柴油的馏程一般可以处于180～380℃的范围内。优选地，所述催化裂化重柴油的初馏点为220℃以上，如240℃以上。尽管催化裂化柴油的初馏点越低，对于改善渣油的粘度的效果越好，但是与将初馏点低于260℃的催化裂化重柴油与渣油混合制备原料油相比，将初馏点为260℃以上的催化裂化重柴油与渣油混合制备原料油，不仅能够获得更好的渣油加氢处理效果，而且催化裂化的液体收率也更高。因此，本发明中，所述催化裂化重柴油的初馏点更优选为260℃以上。所述催化裂化重柴油的终馏点优选为360℃以下，如350℃以下。
所述催化裂化轻柴油的馏程范围在80℃～350℃，优选100℃～310℃。
步骤（2）得到的催化裂化轻柴油与步骤（1）得到的加氢柴油一起循环回催化裂化单元。富含单环芳烃的加氢柴油，与同样富含单环芳烃的催化裂化轻柴油混合后再进行催化裂化，可以得到富含单环芳烃的高辛烷值汽油。
根据本发明的方法，还可以分离出催化裂化产物中除催化裂化轻柴油，催化裂化重柴油外的其余组分，例如干气、液化气、催化裂化汽油和催化裂化油浆，并将其输出。
本发明的优点在于：
1、在渣油中掺入催化裂化柴油，可大幅度降低进料粘度，提高反应物的扩散能力和脱杂质反应速率，降低了生成油中的硫、残炭和金属含量。
2、催化裂化柴油的加入可抑制加氢反应器后部床层的积炭，提高渣油加氢催化剂活性，延长渣油加氢装置操作周期。
3、催化裂化柴油经加氢处理后，得到富含单环芳烃的加氢柴油，与同样富含单环芳烃的催化裂化轻柴油混合后再进行催化裂化，可以得到富含单环芳烃的高辛烷值汽油。
附图说明
附图1是本发明实施例的工艺流程示意图。
具体实施方式
下面通过附图1对本发明的方法予以进一步说明，但并不因此而限制本发明。如图所示：
渣油原料和催化裂化重柴油与氢气混合后经管线1进入渣油加氢反应器2，在渣油加氢催化剂的作用下进行反应，反应产物经管线3进入热高压分离器4。分离得到液相产物和气相产物，其中液相产物经管线5进入冷高压分离器6，分离得到液相产物和气相产物，气相产物脱除H2S后经管线7进入循环氢压缩机8，升压后与来自管线9的新氢混合经管线10与原料混合。热高压分离器液相产物和冷高压分离器液相产物分别经管线12和11进入分馏塔13，分离得到气体、加氢汽油、加氢柴油和加氢渣油，其中气体和加氢汽油分别由管线14和15出装置。加氢渣油经管线17进入催化裂化装置18，在催化裂化催化剂存在的条件下进行裂化反应，得到干气、液化气、汽油、轻柴油、重柴油和油浆。其中干气、液化气、汽油和油浆分别经管线19、20、21和24出装置。催化裂化重柴油经管线23循环回渣油加氢装置与渣油原料一起作为渣油加氢单元的进料。催化裂化轻柴油经管线22与来自管线16的加氢柴油一起循环回催化裂化装置18。
下面的实施例将对本发明予以进一步的说明，但并不因此限制本发明。
实施例中采用的渣油原料A和B，性质见表1。渣油加氢试验采用的加氢保护剂、加氢脱金属催化剂、加氢脱硫催化剂由中国石化催化剂分公司长岭催化剂厂生产，商品牌号分别为RG-30A、RDM-32、RMS-30，装填比例为5:45:50。催化裂化试验所使用的催化裂化催化剂由中石化催化剂分公司齐鲁催化剂厂生产，商品牌号为MLC-500。
实施例1
加热后的渣油原料A和催化裂化重柴油与氢气混合后进入渣油加氢反应器，在渣油加氢催化剂的作用下进行反应，渣油加氢单元的试验条件见表2。反应物流进入高压分离器分离为气相物流和液相物流，其中气相物流经净化、升压后循环使用。液相物流经常压分馏得到气体、汽油、加氢柴油和加氢渣油，其产品性质见表2。加氢渣油作为MIP催化裂化单元的原料，在催化裂化催化剂存在下进行裂化反应，分离反应产物得到干气、液化气、汽油、轻柴油、重柴油和油浆。
催化裂化轻柴油和催化裂化重柴油的切割点为260℃。催化裂化重柴油与渣油进料混合后进入渣油加氢反应器。催化裂化轻柴油与加氢柴油混合后循环回催化裂化装置。MIP催化裂化单元试验条件、产品分布及催化裂化汽油性质见表3。
实施例2
实施例2采用渣油原料B。工艺流程与实施例1相同。催化裂化轻柴油和催化裂化重柴油的切割点为310℃。渣油加氢单元的试验条件见表2。催化裂化单元试验条件、产品分布及催化裂化汽油性质见表3。
从表3可见，采用渣油原料A和B，催化裂化汽油收率分别为59.45％和64.90％，辛烷值分别为93.0和93.5。
对比例1
对比例1与实施例1的区别在于：进入渣油加氢反应器的原料油为仅渣油原料A，MIP催化裂化单元得到的催化裂化重柴油直接输出。试验结果在表2、表3中列出。
表1
原料油编号 A B
密度(20℃),千克/米3 990.6 970.0
运动粘度（100℃）,毫米2/秒 986 453
残炭，重% 17.2 13.9
氮，重% 0.33 0.26
硫，重% 4.7 3.5
四组分，重%
饱和烃 11.6 20.5
芳烃 53.4 51.1
胶质 26.5 21.7
沥青质(C7不溶物) 8.5 6.7
金属含量，ppm
镍 41 64
钒 118 5
表2
实施例1 对比例1 实施例2
原料组成
渣油 85 100 95
催化裂化重柴油 15 0 5
工艺条件
氢分压，MPa 17.0 17.0 14.0
温度，℃ 395 395 380
体积空速，h-1 0.235 0.235 0.21
氢油体积比，v/v 600 600 500
生成油性质
硫，重% 0.5 0.8 0.4
残炭，重％ 6.5 8.4 4.8
镍，ppm 5 9 8
钒，ppm 8 11 2
产品分布，重量%
气体+加氢石脑油 9.2 8.6 8.1
加氢柴油 27.3 10.5 17.3
加氢渣油 63.5 80.9 74.6
表3

Claims (13)

1.一种由渣油生产高辛烷值汽油的方法，包括：
（l）渣油、来自催化裂化单元的重柴油和氢气一起进入渣油加氢反应器，在渣油加氢催化剂的作用下进行反应，反应物流进入热高压分离器分离为气相物流和液相物流，其中气相物流经净化、升压后循环使用，液相物流经常压分馏得到气体、加氢汽油、加氢柴油和加氢渣油；
（2）步骤（1）所得的加氢渣油进入催化裂化单元，在催化裂化催化剂存在下进行裂化反应，分离反应产物得到干气、液化气、催化裂化汽油、催化裂化轻柴油和催化裂化重柴油；
（3）从步骤（2）得到的催化裂化重柴油进入渣油加氢反应器，与渣油一起进行加氢处理；步骤（2）得到的催化裂化轻柴油与步骤（1）得到的加氢柴油一起循环回催化裂化单元。
2.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（1）中所述的渣油是常压渣油和/或减压渣油。
3.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（l）中渣油加氢工艺条件为：氢分压5.0MPa～22.0MPa、反应温度330℃～450℃、体积空速0.1h-1～3.0h-1、氢气与原料油的体积比350～2000。
4.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的催化裂化单元为MIP催化裂化工艺。
5.按照权利要求1或5所述的方法，其特征在于，在催化裂化单元，将所述加氢渣油与催化裂化催化剂在提升管反应器内接触，包括：将所述加氢渣油与所述催化裂化催化剂在530-620℃接触0.5-2秒，然后将得到的油剂混合物在460-530℃反应2-30秒。
6.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（2）中所述的催化转化催化剂包括沸石、无机氧化物和任选的粘土，各组分分别占催化剂总重量：沸石1重%-50重%、无机氧化物5重%-99重%、粘土0重%-70重%。
7.按照权利要求6所述的方法，其特征在于，其中沸石作为活性组分，选自中孔沸石和/或任选的大孔沸石，中孔沸石占沸石总重量的20重%-80重%，大孔沸石占沸石总重量的20重%-80重%。
8.按照权利要求7所述的方法，其特征在于，中孔沸石选自ZSM系列沸石和/或ZRP沸石。
9.按照权利要求7所述的方法，其特征在于，大孔沸石选自Y型沸石中的一种或多种。
10.按照权利要求1所述的方法，其中，步骤（1）中，以所述原料油的总量为基准，所述催化裂化重柴油的含量为3-20重量%，所述渣油的含量为80-97重量%。
11.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（2）中所述催化裂化轻柴油和催化裂化重柴油的切割点为180℃～350℃。
12.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（2）中所述催化裂化轻柴油和催化裂化重柴油的切割点为220℃～330℃。
13.按照权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤（1）中所述加氢柴油的馏程范围在180℃～390℃之间。
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