CN104577148A - 液流电池用碳构造体电极及其制造方法及液流电池用电极构造体 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种液流电池用碳构造体电极,其在源自聚合物的碳构造体表面及内部,形成有可让电解液流动的多个球形大孔。所述液流电池用碳构造体电极电导率非常优秀,其制造工序简化,可以降低成本。
Description
技术领域
本发明涉及液流电池用碳构造体电极,液流电池用碳构造体电极的制造方法及液流电池用电极构造体.
背景技术
液流电池是可以反复充电和放电的一种二次电池,是储藏电能的电学化学层面的蓄电装置。液流电池的原理是,基于流体电解液,让流体电解液在多孔性碳毡(carbon felt)电极之间流动,交换电荷,产生电流。
现有液流电池用碳毡电极把聚丙烯腈(polyacrylonitrile:PAN)、人造纤维(rayon)或沥青(pitch)系碳纤维组织化,通过碳化及石墨化过程制造。但由于碳毡电极内部的气孔分布不均匀,导致流体的流动性下降,发生电解液的分极化现象(polarization of electrolyte),存在电池效率下降的问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种电导率提高的液流电池用碳构造体电极。
本发明的目的在于提供一种可简化单元(cell)和堆(stack)制造过程的液流电池用碳构造体电极的制造方法。
本发明的目的在于提供一种利用所述液流电池用碳构造体电极的液流电池用电极构造体。
本发明提供一种液流电池用碳构造体电极,其在源自聚合物的碳构造体表面及内部,形成有可让电解液流动的多个球形大孔。
所述大孔具有以最密堆积结构(closest packing structure)堆积的形状。
所述大孔以蛋白石结构排列。
所述大孔的最大直径平均为0.5μm至500μm。
所述大孔相互连接,从所述电极的一面通到另一面。
所述碳构造体包括聚合树脂的碳化物。
所述碳构造体包括聚合树脂的石墨化物质。
所述聚合树脂包括选自聚丙烯腈、光刻胶(photoresist)用聚合物、人造纤维系列聚合物及它们的组合而组成的组的至少一种物质。
所述碳构造体中大孔的气孔率为70%至99%。
所述碳构造体的厚度为0.5mm至5.0mm。
所述碳构造体的电阻为0.002Ω·mm至0.02Ω·mm。
本发明提供一种液流电池用碳构造体电极的制造方法,其包括准备聚合物薄片(sheet)的步骤;在所述聚合物薄片上形成图案化的大孔的步骤;及对形成有图案化的大孔的所述聚合物薄片进行热处理,且使之碳化,从而形成碳构造体的步骤。
所述形成大孔的步骤,通过激光制图(laser patterning)、利用激光的全息光刻(Holographic Lithography)及激光蚀刻(Laser Lithography)中的至少一种方法执行。
对所述聚合物薄片热处理并进行碳化时,所述聚合物薄片的至少一部分发生石墨化。
所述聚合物薄片包括选自聚丙烯腈、光刻胶用聚合物、人造纤维系列聚合物及它们的组合而组成的组的至少一种物质。
所述热处理在1000至2500℃条件下进行。
本发明提供一种液流电池用碳构造体电极构造体,其包括双极板;及结合在所述双极板的所述液流电池用碳构造体电极。
本发明的液流电池用碳构造体电极具有图案化气孔,即气孔均匀分布的结构,因此电导率非常优秀。另外,由于所述电极本身具有图案化气孔,在形成电极的工序中,可以省略诣在提高电导率的压缩工序。从而,可以简化电极制造工序,降低制造成本。
另外,所述液流电池用碳构造体电极形成有三维图案化气孔,具有气孔均匀分布的结构,可让流体顺畅流通,可抑制电解液的分极化现象(polarization of electrolyte),可提高液流电池的效率。
附图说明
图1是本发明一实施例的液流电池用碳构造体电极制造方法中的形成图案化气孔的步骤概略模式图。
图2是本发明另一实施例的液流电池用碳构造体模式图,一同表示上部面和侧面一部分的放大示意图。
图3是利用本发明另一实施例的液流电池用碳构造体电极的电极构造体模式图。
符号说明
1:激光源
2:聚合体薄片
3:大孔
4:双极板
5:电极构造体
具体实施方式
以下,对本发明的实施例进行详细说明。但,下面的实施例只是本发明的示例,本发明不受限于这些实施例,本发明应由权利要求定义。
本发明一实施例提供一种液流电池用碳构造体电极,其在源自聚合物的碳构造体表面及内部,形成有可让电解液流动的多个球形大孔。
所述液流电池用碳构造体电极形成有图案化大孔,具有大孔均匀分布的结构,可以提高电导率。从而,在形成电极的工序中,可以省略诣在提高电导率的其他工序,比如压缩工序,可以简化单元(cell)和堆(stack)制造过程。
另外,所述液流电池用碳构造体电极形成有三维大孔图案,具有大孔均匀分布的结构,可让流体顺畅流通,可抑制电解液的分极化现象(polarization of electrolyte),可提高液流电池的效率。
通过以多种方式调节所述大孔的形状及图案,可以调节液流电池用碳构造体电极的物理性质。
即,本发明的液流电池用碳构造体电极,在制造过程中,调节大孔形状或各大孔之间的间隔,以此调节物理性质,与现有的把碳毡(carbon felt)作为电极材料的技术无法调节大孔的情况相比,优势明显。形成在所述碳构造体电极的各个大孔大小,相对于整体大孔平均大小,包括在约〒20%的偏差范围内。
所述大孔图案具有由一定大小的球型气孔以最密堆积结构(closest packing structure)堆积的形状。最密堆积结构有比如六方密集堆积 (hexagonal close-packing,hcp)和面心立方(face-centered cubic,fcc)结构。
一实施例中,所述大孔以蛋白石结构(opal structure)排列,所述碳构造体具有逆蛋白石结构(inverse-opal structure)。这种蛋白是结构大孔形状易于调节碳构造体的气孔率、气孔密度等。
作为一例,形成蛋白石结构的每个球形大孔,即每个大孔不一定具有同一大小和同一形状,其形状也不一定是完整的球形。由同一大小的球形大孔堆积而成的蛋白石结构来说,各大孔之间会形成接触点。但本发明的液流电池用碳构造体电极的碳构造体各大孔与相邻的大孔以面接触的方式连接(interconnected:连通)。具有这种结构的大孔,可让电解液从所述碳构造体的一面顺畅流通到另一面。
所述大孔的最大直径平均为0.5μm至500μm。对大孔进行图案化,使之具有所述范围内的大小,可以调节单位体积下的电极表面积,可以调节电解液的流动性。
所述大孔的直径定义为‘内切圆的直径’。
所述碳构造体中大孔的气孔率约为70%至99%,具体地约为80%至95%。气孔率越高,电极的表面积越大,可以提高液流电池的效率。如果气孔率不足70%,则不仅电极表面积小,且大孔之间的电解液流动性差,导致液流电池的内部压力上升,当驱动电池的泵时,会降低整个电池的效率。如果气孔率超出99%,则电解液的流动压力容易损伤碳构造体本身,导致电极内部的物理、电学上的断线(disconnected),引发电解质的分配不均匀的问题。从而,所述液流电池用碳构造体气孔率约为70%至99%为宜,更好是约为80%至95%。
所述液流电池用碳构造体电极的碳构造体包括聚合树脂的碳化物。详细的制造方法参考后述的液流电池用碳构造体电极的制造方法。
所述碳构造体包括至少一部分石墨。即,制造所述碳构造体的工序中,碳化物的一部分或全部发生石墨化。从而,所述碳构造体可以包括一部分石墨,也可以整体由石墨化物质构成。
所述聚合树脂可以进行图案化(Patterning),只要是可碳化的材料,即可无限制使用。作为所述聚合树脂的一例有聚丙烯腈、光刻胶(photoresist)用聚合物、人造纤维系列聚合物,可单独使用或混合使用2种以上这些物质。
所述液流电池用碳构造体电极由于填充在各大孔之间的碳形成一定网络,即便不进行外加压缩工序,也具有满足液流电池用碳构造体电极要求的充分电导率。
所述碳构造体具有优秀的电阻特性,比如所述碳构造体的电阻可以是约0.002Ω·mm至0.02Ω·mm。这里,所述电极的电阻可以是液流电池厚度方向上的电阻,所述“厚度方向”是只液流电池的向分离膜的方向。另外,电极的长度方向是电解液流入流出的电解液流动的方向,在所述电极长度方向上的电阻可以是约0.002Ω·mm至0.02Ω·mm。所述电极的厚度方向及长度方向上的电阻可以实质上相同。
所述碳构造体的厚度约为0.5mm至5.0mm。所述电极的厚度如果不足0.5mm,则通过所述电极内部的电解液体积小,流动压力上升,有可能引发泵的驱动损失。另外,所述电极的厚度如果超出约5.0mm,则所述电极厚度方向上的电解液流动性下降,与电解液膜(membrane)之间的连接性下降,会降低电池的效率。
所述液流电池用碳构造体电极,可以通过下面说明的液流电池用碳构造体电极制造方法制造。
本发明提供一种液流电池用碳构造体电极的制造方法,其包括准备聚合物薄片(sheet)的步骤;在所述聚合物薄片上形成图案化的大孔的步骤;及对形成有图案化的大孔的所述聚合物薄片进行碳化处理,形成碳构造体的步骤。
所述聚合物薄片碳化形成的碳化物,构成所述碳构造体。
对所述形成有图案化的大孔的聚合物薄片进行热处理,执行碳化工序。在所述碳化工序中,可通过提高热处理问题,让所述聚合物薄片的一部分或全部发生石墨化。比如,所述热处理,可在惰性气体氛围下,以1000至2000℃条件进行。另外,在惰性气体氛围下,以2000至2500℃条件进行热处理时,所述聚合物薄片的一部分或全部发生石墨化。这里,所述碳构造体可以包括由碳化工序形成的石墨。包含于所述碳构造体中的石墨,以XRD(X-ray diffraction:X线衍射)检测的结果,可以具有<002>晶格结构。这里晶格结构的面间距可以是 (anstrom:埃)-c轴上的晶格大小可以是具体地可以是
为了向聚合体薄片上形成大孔,可以利用激光进行图案化(patterning)。
所述聚合体薄片比如可以通过激光制图(laser patterning)、利用激光的全息光刻(Holographic Lithography)及激光蚀刻(Laser Lithography)等方法,形成图案化大孔。本发明不受限于上面的方法,可以组合一种以上方法适用。
所述聚合体薄片可以具有薄片、膜状、块状形状,厚度可以是约0.5mm至5mm。
所述聚合体薄片可以进行图案化,只要是可碳化或石墨化,即可适用任何聚合物材料,比如,可以使用选自聚丙烯腈、光刻胶用聚合物、人造纤维系列聚合物及这些物质的混合物的至少一种物质。
图1是本发明一实施例的液流电池用碳构造体电极制造方法中的形成图案化气孔的步骤概略模式图。
图1表示向聚合体薄片2照射激光源(Laser Source)1发射的激光,形成图案化大孔的过程,图1的(a)是侧面角度示意图,图1的(b)是从上观察的俯视图,图1的(c)是图案化部分放大示意图。
图2是以上述方式形成的液流电池用碳构造体模式图,一同表示上部面和侧面一部分的放大示意图。
通过所述液流电池用碳构造体电极制造方法制造的所述液流电池用碳构造体电极,即便不追加实施现有技术的压缩工序,也能呈现优秀的电导率。从而,本发明的液流电池用碳构造体电极制造方法可以省略压缩工序,简化工序,以此可以降低制造成本。
本发明的另一实施例提供一种液流电池用碳构造体电极构造体,其包括双极板;及结合在所述双极板的所述液流电池用碳构造体电极。
向所述液流电池用碳构造体电极结合双极板(bipolar plate)可以制造液流电池用碳构造体电极构造体。
图3是利用本发明另一实施例的液流电池用碳构造体电极的电极构造体模式图。
下面,说明本发明的具体实施例。下面的实施例只是用于说明本发明,其不应限制本发明。
实施例1
准备厚度0.5mm的基于环氧树脂的负性光刻胶(Epoxy based negative photoresist)聚合体薄片后,把聚合体薄片放在基板上,照射分为4个的Nd:YVO4(λ=532nm)激光。这里,分为4个的激光中,除中央光束之外的其他3条光束环保中央光束,通过改变与中央光束之间的线形角度,调节了大孔的大小及形状。在40°角度下,以重叠干涉光暴露5秒后,利用丙二醇甲醚醋酸酯(Propylene glycol monomethyl ether acetate:PGMEA,ALDRICH公司)洗涤,在空气中干燥。把如此形成的三维结构物,在惰性气体环境下,以10℃/分钟升温速度,加热到1500℃后,进行1小时碳化过程,再次在1900℃条件下进行30分钟石墨化处理,制造了本发明实施例1的电极材料。
比较例1
作为电极材料准备了石墨毡(Graphite felt)(GFD4.6,SGL carbon)。
电极特性评估实验
为了检测实施例1及比较例1各电极材料的厚度方向上的电阻,准备了同一面积的电极,在厚度方向上的两个面上接触以铜板构成的电阻检测触点后,为了调节厚度,安装垫片(spacer)后,记录了与铜板连接的电阻检测仪的电阻值。这里,电阻检测仪把厚度和电阻值以每长度单位的电阻值表示。其结果如下表1所示。
【表1】
区分 | 电阻(Ω·mm) |
实施例1 | 0.004 |
比较例1 | 0.04 |
如表1所示,比较例1的电极材料具有0.04Ω·mm的电阻值,而本发明实施例1的电极材料的电阻为0.004Ω·mm。即,本发明实施例1的电极材料的电阻与比较例1的电极材料电阻相比,仅为1/10,非常低。从而可知,本发明实施例1的电极材料,与比较例1的电极材料相比,电导率高约10倍。
尤其,表1是实施例1及比较例1的电极材料压缩率为0%时的电阻。如果比较例1的电极材料以压缩率约20%压缩时,电阻会下降到约0.008Ω·mm水平, 以压缩率约50%压缩时,电阻会下降到约0.005Ω·mm水平,即呈现与本发明实施例1的电极材料相近的特性。但,这要执行诣在降低电阻、提高电导率的压缩工序,如果压缩率超出约50%则会超出临界压力,会引发电极碎裂的问题,其降低电阻方面存在局限性。
最后应说明的是:以上实施例仅用以说明本发明的技术方案,而非对其限制;尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明,本领域的普通技术人员应当理解:其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改,或者对其中部分技术特征进行等同替换;而这些修改或者替换,并不使相应技术方案的本质脱离本发明各实施例技术方案的范围。
Claims (17)
1.一种液流电池用碳构造体电极,其中:
在源自聚合物的碳构造体表面及内部,形成有可让电解液流动的多个球形大孔。
2.根据权利要求1所述的液流电池用碳构造体电极,其中:
所述大孔具有以最密堆积结构堆积的形状。
3.根据权利要求1所述的液流电池用碳构造体电极,其中:
所述大孔以蛋白石结构排列。
4.根据权利要求1所述的液流电池用碳构造体电极,其中:
所述大孔的最大直径平均为0.5μm至500μm。
5.根据权利要求1所述的液流电池用碳构造体电极,其中:
所述大孔相互连接,从所述电极的一面通到另一面。
6.根据权利要求1所述的液流电池用碳构造体电极,其中:
所述碳构造体包括聚合树脂的碳化物。
7.根据权利要求1所述的液流电池用碳构造体电极,其中:
所述碳构造体包括聚合树脂的石墨化物质。
8.根据权利要求6所述的液流电池用碳构造体电极,其中:
所述聚合树脂包括选自聚丙烯腈、光刻胶用聚合物、人造纤维系列聚合物及它们的组合而组成的组的至少一种。
9.根据权利要求1所述的液流电池用碳构造体电极,其中:
所述碳构造体中大孔的气孔率为70%至99%。
10.根据权利要求1所述的液流电池用碳构造体电极,其中:
所述碳构造体的厚度为0.5mm至5.0mm。
11.根据权利要求1所述的液流电池用碳构造体电极,其中:
所述碳构造体的电阻为0.002Ω·mm至0.02Ω·mm。
12.一种液流电池用碳构造体电极的制造方法,其中,包括:
准备聚合物薄片的步骤;
在所述聚合物薄片上形成图案化的大孔的步骤;及
对形成有图案化的大孔的所述聚合物薄片进行热处理,且使之碳化,从而形成碳构造体的步骤。
13.根据权利要求12所述的液流电池用碳构造体电极的制造方法,其中:
所述形成大孔的步骤,
通过激光制图、利用激光的全息光刻及激光蚀刻中的至少一种方法执行。
14.根据权利要求12所述的液流电池用碳构造体电极的制造方法,其中:
对所述聚合物薄片热处理并进行碳化时,所述聚合物薄片的至少一部分发生石墨化。
15.根据权利要求12所述的液流电池用碳构造体电极的制造方法,其中:
所述聚合物薄片包括选自聚丙烯腈、光刻胶用聚合物、人造纤维系列聚合物及它们的组合而组成的组的至少一种。
16.根据权利要求12所述的液流电池用碳构造体电极的制造方法,其中:
所述热处理在1000至2500℃条件下进行。
17.一种液流电池用碳构造体电极构造体,其中,包括:
双极板;及
结合在所述双极板的根据权利要求1至权利要求11项中的任一项所述的液流电池用碳构造体电极。
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