CN104576929A - 一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池及其制备方法。电池是由透明电极、电子传输层、钙钛矿层、硫化铅量子点层和金属对电极组成。本发明的电池采用钙钛矿和硫化铅两种吸光活性层物质，不仅可拓宽电池吸光光谱范围，且具有成本低廉，制备方法简单等优点，易于规模化制备。

Description

一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及太阳能电池制备技术领域，具体是一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池及其制备方法。
背景技术
太阳电池是各种清洁能源技术中最有效的技术方案之一，它对于解决人类发展过程中的能源与环境问题具有重要的意义。近年来涌现出了很多新型太阳电池技术，钙钛矿太阳电池是其中的一个典型。2009年日本科学家Miyasaka教授首先选用有机无机叠层的钙钛矿材料CH3NH3PbI3和CH3NH3PbBr3作为量子点敏化剂，获得了效率达3.8%的液态钙钛矿敏化太阳电池。这种有机无机叠层的钙钛矿材料具有吸收光谱宽，与太阳光谱匹配好以及吸收系数高的优点，非常适合作为太阳电池的活性材料。为了克服有机无机钙钛矿材料在液体电解质中迅速降解的弱点，固态电池是一种有效的途径。瑞士的Gr?tzel教授与韩国Park教授合作，使用2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴Spiro-OMeTAD代替液态电解质，成功制备了效率超过9%的全固态钙钛矿电池。与此同时，英国牛津大学的Snaith研究组使用稍稍不同的钙钛矿材料CH3NH3PbI2Cl作为光吸收层，获得了相似的结果。更为特别的是，Snaith等发现，如果使用绝缘体Al2O3代替常用的半导体TiO2作为电池的骨架层，电池效率能够获得意想不到的提升，该结果表明，有机无机叠层的钙钛矿材料不仅具有优异的光吸收性能，而且能够进行快速地电子传导，为该种材料在太阳电池中的应用提供了更为广阔的前景。上述激动人心的成果充分鼓舞了全世界进行太阳电池研究的科学工作者，迅速掀起了一波钙钛矿太阳电池研究的浪潮。目前，Gr?tzel研究组通过在厚度为350nm 的多孔TiO2薄膜上采用两步法制备CH3NH3PbI3材料，电池效率达到15%。Snaith研究组采用双源蒸发的方法，在致密平整的TiO2薄膜上沉积CH3NH3PbI2Cl材料，获得了平板的p-i-n结构电池，最佳电池效率达到15.4%。最近，美国加州大学洛杉矶分校的Yang Yang研究组通过对器件电极、电子传输层以及钙钛矿层进行质量优化，获得了19.3%的光电转换效率。
硫化铅量子点具有吸光系数高、稳定性高等优点，特别的是，硫化铅量子点激子玻尔半径大，量子限域效应强，当其尺寸低于20 nm时，能级结构会发生显著变化，光吸收性质可调，因此特别适合于制备叠层电池。目前常用于钙钛矿太阳电池的空穴材料为有机小分子Spiro-OMeTAD，如果采用硫化铅量子点取代Spiro，可通过调节硫化铅量子点的尺寸以及进一步调节其光吸收波长范围，获得叠层电池。比如，目前钙钛矿电池中钙钛矿吸光范围在长波处一般截止到800 nm，无法吸收更长波长，而太阳光谱中有很大一部分能量是在近红外以及红外光谱范围，当硫化铅量子点尺寸为3.5 nm或者更大时，激子吸收峰大于900 nm，因此可通过钙钛矿和硫化铅两种吸光活性层拓展光谱范围，增强光电流，获得叠层电池。
发明内容    本发明的目的是提供一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池及其制备方法，可拓宽电池吸光光谱范围。
为了达到上述目的，本发明所采用的技术方案为：
一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，包括有透明电极，其特征在于：透明电极上沉积有由宽禁带半导体氧化物薄膜构成的电子传输层，电子传输层上制备有钙钛矿层，钙钛矿层上旋涂有硫化铅量子点层，硫化铅量子点层上蒸镀有金属对电极。
所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：所述的透明电极为氧化铟锡，或者是氟掺杂氧化锡覆盖的玻璃，或者是聚合物基底。
所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：所述的电子传输层厚度为30 -500 nm。
所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：作为电子传输层的宽禁带半导体氧化物薄膜，其中氧化物是氧化钛，或者是氧化锌，或者是氧化锡。
所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：所述的钙钛矿层为CH3NH3MI3-xBx，其中x=0-3,M选自Pb或Sn，B选自I或Cl或Br。
所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：所述的硫化铅量子点大小为2-10 nm。
所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：所述的硫化铅量子点层厚度为15-400 nm。
所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：所述的金属对电极为金电极或银电极。
一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
（1）、将电子传输层沉积到透明电极上，于100-500℃下加热30 min-5 h，获得30-600 nm厚的电子传输层；
（2）、在电子传输层上制备钙钛矿层，于60-180℃ 下加热15 min-2 h，获得100-600 nm厚的钙钛矿层；
（3）、将硫化铅量子点旋涂于钙钛矿层上，获得15-400 nm厚的硫化铅量子点层；
（4）、在真空条件下，蒸镀40-200 nm金属电极，获得钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池。
本发明的优点：
本发明的钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池可拓宽电池吸光光谱范围，制备方法简单，成本低廉，易于规模化制备。
附图说明
图1为钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池结构示意图。
图2为采用实施例1方法制备钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池的电流电压曲线图。
图3为采用实施例2方法制备钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池的电流电压曲线图。
具体实施方式
如图1所示，一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，包括有透明电极1，透明电极1上沉积有由宽禁带半导体氧化物薄膜构成的电子传输层2，电子传输层2上制备有钙钛矿层3，钙钛矿层3上旋涂有硫化铅量子点层4，硫化铅量子点层4上蒸镀有金属对电极5。
透明电极1为氧化铟锡，或者是氟掺杂氧化锡覆盖的玻璃，或者是聚合物基底。
电子传输层2厚度为30 -500 nm。
作为电子传输层2的宽禁带半导体氧化物薄膜，其中氧化物是氧化钛，或者是氧化锌，或者是氧化锡。
钙钛矿层3为CH3NH3MI3-xBx，其中x=0-3,M选自Pb或Sn，B选自I或Cl或Br。
硫化铅量子点层4中量子点的大小为2-10 nm。
硫化铅量子点层4厚度为15-400 nm。
金属对电极5为金电极或银电极。
一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池的制备方法，包括以下步骤：
（1）、将电子传输层沉积到透明电极上，于100-500℃下加热30 min-5 h，获得30-600 nm厚的电子传输层；
（2）、在电子传输层上制备钙钛矿层，于60-180℃ 下加热15 min-2 h，获得100-600 nm厚的钙钛矿层；
（3）、将硫化铅量子点旋涂于钙钛矿层上，获得15-400 nm厚的硫化铅量子点层；
（4）、在真空条件下，蒸镀40-200 nm金属电极，获得钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池。
实施例1：钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池的制备
（1）清洗透明电极FTO玻璃。FTO玻璃依次用玻璃清洗剂、去离子水、丙酮、异丙醇超声清洗，氮气吹干，然后FTO玻璃用紫外臭氧清洗机处理，除去表面残余有机物。
（2）电子传输层。在透明电极上用喷雾热解的方法制备TiO2致密层，然后旋涂TiO2浆料，450℃烧结，形成厚度为350 nm的电子传输层。
（3）钙钛矿层。在手套箱中将质量百分比浓度为40%的CH3NH3PbI3-xClx溶液（二甲基甲酰胺为溶剂）以2000 rpm的转速旋涂于电子传输层上，100℃加热45 min，获得厚度为350 nm的钙钛矿层。
（4）硫化铅量子点层。在手套箱中将浓度为40 mg mL-1的硫化铅量子点溶液（辛烷为溶剂）以2500 rpm的转速旋涂于钙钛矿层上，获得厚度为20 nm的硫化铅量子点层。
（5）金属对电极制备。把旋涂好硫化铅量子点的样品放在真空蒸镀设备（压力低于10-4 Pa）里通过热蒸镀制备厚度为60 nm的金电极。
（6）测试。在AM1.5，100 mWcm-2的光强下，活性层有效面积为0.09 cm2的条件下对电池进行测试。电池开路电压为0.63 V，短路电流密度为14.17 mAcm-2，填充因子为0.52，光电转换效率4.72%。
实施例2：钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池的制备
（1）清洗透明电极FTO玻璃。FTO玻璃依次用玻璃清洗剂、去离子水、丙酮、异丙醇超声清洗，氮气吹干，然后FTO玻璃用紫外臭氧清洗机处理，除去表面残余有机物。
（2）电子传输层。在透明电极上用喷雾热解的方法制备TiO2致密层，然后旋涂TiO2浆料，450℃烧结，形成厚度为350 nm的电子传输层。
（3）钙钛矿层。在手套箱中将浓度为1molL-1的PbI2溶液（二甲基甲酰胺为溶剂）以6500 rpm的转速旋涂于电子传输层上，70℃加热30 min，再将其在10 mg ml-1的CH3NH3I溶液（异丙醇为溶剂）中浸泡20 s，70℃加热30 min，获得厚度为300 nm的钙钛矿层。
（4）硫化铅量子点层。在手套箱中将浓度为40 mg mL-1的硫化铅量子点溶液（辛烷为溶剂）以2500 rpm的转速旋涂于钙钛矿层上，获得厚度为20 nm的硫化铅量子点层。
（5）金属对电极制备。把旋涂好硫化铅量子点的样品放在真空蒸镀设备（压力低于10-4 Pa）里通过热蒸镀制备厚度为60 nm的金电极。
（6）测试。在AM1.5，100 mWcm-2的光强下，活性层有效面积为0.09 cm2的条件下对电池进行测试。电池开路电压为0.86 V，短路电流密度为18.18 mAcm-2，填充因子为0.45，光电转换效率7.11%。

Claims (9)

1.一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，包括有透明电极，其特征在于：透明电极上沉积有由宽禁带半导体氧化物薄膜构成的电子传输层，电子传输层上制备有钙钛矿层，钙钛矿层上旋涂有硫化铅量子点层，硫化铅量子点层上蒸镀有金属对电极。
2.根据权利要求1所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：所述的透明电极为氧化铟锡，或者是氟掺杂氧化锡覆盖的玻璃，或者是聚合物基底。
3.根据权利要求1所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：所述的电子传输层厚度为30 -500 nm。
4.根据权利要求1所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：作为电子传输层的宽禁带半导体氧化物薄膜，其中氧化物是氧化钛，或者是氧化锌，或者是氧化锡。
5.根据权利要求1所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：所述的钙钛矿层为CH3NH3MI3-xBx，其中x=0-3,M选自Pb或Sn，B选自I或Cl或Br。
6.根据权利要求1所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：所述的硫化铅量子点大小为2-10 nm。
7.根据权利要求1所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：所述的硫化铅量子点层厚度为15-400 nm。
8.根据权利要求1所述的一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池，其特征在于：所述的金属对电极为金电极或银电极。
9.一种钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
（1）、将电子传输层沉积到透明电极上，于100-500℃下加热30 min-5 h，获得30-600 nm厚的电子传输层；
（2）、在电子传输层上制备钙钛矿层，于60-180℃下加热15 min-2 h，获得100-600 nm厚的钙钛矿层；
（3）、将硫化铅量子点旋涂于钙钛矿层上，获得15-400 nm厚的硫化铅量子点层；
（4）、在真空条件下，蒸镀40-200 nm金属电极，获得钙钛矿-硫化铅量子点叠层太阳电池。
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