CN104328506A - 一种多元化合物多晶料双温区合成用装料装置及装料方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种多元化合物多晶料双温区合成用装料装置，同时也公开了使用该装料装置对多元化合物多晶料进行装料的方法。所述装料装置包括装料构件、真空密封构件和熔融构件，通过将需要合成的多元化合物中蒸汽压较小的单质装入装料构件的底部，再对装有该单质的装料构件进行抽真空处理与轻度熔融后将该单质固定在装料构件的底部，其后将需要合成的多元化合物中的最后一种单质装入装料构件，在对其进行抽真空密封等处理后，将装料构件倒置使最后装入的单质与首次装入的单质自然分离的方法以进行装料。本发明能较好地分离合成用原料、增加多晶料合成量，降低装料难度，降低合成用装料装置的工艺生产难度，减少成本。

Description

一种多元化合物多晶料双温区合成用装料装置及装料方法

技术领域

本发明涉及一种用于多元化合物多晶料合成的装料装置，特别涉及一种多元化合物多晶料双温区合成时使用的装料装置，本发明同时涉及了使用多晶料双温区合成用装料装置对多元化合物多晶料进行装料的方法。

背景技术

多元化合物晶体生长中最常见的方法是熔体生长法。熔体生长法是将已经合成好的多元化合物的多晶料升至熔点以上使其充分熔化后，再根据晶体的性质，采用相应的生长工艺缓慢降温至熔点以下获得相应的多元化合物单晶的方法。在合成多元化合物的多晶料时，目前常用的合成方法主要包括单温区合成法和双温区合成法，其中单温区合成法适用于合成多元化合物的单质在高温下不会产生蒸汽压或者蒸汽压较小的情况；双温区合成法则不受单质在高温下是否会产生较高蒸汽压的限制，可以解决由于高温合成过程中某些单质会产生较高的蒸汽压导致合成装置爆裂的问题。双温区合成法通过将合成用单质分别放置于合成装置的两端、然后分别控制合成装置两端的温度来使不同单质进行气相合成，得到多元化合物的多晶料。

虽然双温区合成法很好地解决了合成装置容易爆裂的问题，但其对合成装置的要求也较高，在实际使用时，常见的合成装置多存在以下问题：1)原料单质在装入后不能定位，真空封结时容易出现单质间的混合，导致部分蒸汽压高的单质也被高温加热，使得装置出现爆裂；2)合成装置一般口径较小，为了较好地装入装置中，要么在原料装入前增加了处理环节，要么在原料装入时花费了大量的装料时间，同时也使得多晶料的单次合成量较少；3)合成装置的结构复杂，一方面导致了其生产工艺复杂，生产成本较高，另一方面导致合成中抽真空的难度较大，使得装置难以进行真空封结。

发明内容

为了解决上述现有技术中的缺陷，本发明提出一种新的多元化合物多晶料双温区合成用装料装置和对应的装料方法。本发明首先借由一种新的装料装置来实现该目的：

一种多元化合物多晶料双温区合成用装料装置，该装置包括装料构件、真空密封构件和熔融构件，其中装料构件为一端为密封的封底、另一端为带有可插入或拔出的石英封帽的封口的石英管，该石英管的管体上有向管内部凹陷的环形凹槽，其中真空密封构件用于对该装料构件进行抽真空处理和密封，熔融构件用于对该装料构件进行加热。

优选的是：上述多元化合物多晶料双温区合成用装料装置中石英管壁厚3～5mm，口径30～50mm，环形凹槽向管内部凹陷1～3mm，环形凹槽与封底的距离为10～20cm。

优选的是：上述多元化合物多晶料双温区合成用装料装置中的真空密封构件由泵组、高纯氩气包、密封部分以及与这三者通过真空管道分别连通的三通换气阀组成，其中泵组位于三通换气阀的前侧，由一端与三通换气阀相连的分子泵和与分子泵另一端通过真空管道相连的前级真空泵组成；密封部分位于三通换气阀的后侧，由一端与三通换气阀相连的过滤装置和与过滤装置另一端通过可拆卸的密封装置相连的快速转换接口组成；高纯氩气包位于泵组与密封部分之间，与三通换气阀通过真空管道直接相连，在对所述装料构件进行抽真空处理和密封时，由快速转换接口与装料构件的封口相连。

在上述优选的真空密封构件中，抽真空的作用主要由泵组实现；在抽真空的过程中，从快速转换接口到泵组之间的气路整个是连通的，所以密封部分中同时含有过滤装置，以便滤除气体中的杂质；用于对装料构件进行密封的密封部分中密封装置选择为可拆卸的目的在于希望其对装料构件进行密封后可以保持在装料构件上，在必要时，可以与装料构件一并脱离真空密封构件；高纯氩气包用于当需要时，向装料构件内充入氩气；三通换气阀可以实现通过快速转换接口与真空密封构件相连的装料构件与泵组或高纯氩气包之间连接的切换。

优选的是：上述多元化合物多晶料双温区合成用装料装置中的熔融构件为工业电炉。

通过上述多晶料双温区合成用装料装置对多晶料进行装料的方法包括以下步骤：

1)第一原料的加入：将需要合成多元化合物的原料单质按配比分别称量，将原料中蒸汽压最大的单质之外的其它单质装入装料构件底部；

2)首次抽真空：将完成步骤1)的装料构件接入真空密封构件中进行抽真空处理，再将其密封；

3)熔融：将完成步骤2)的装料构件封底朝下竖直放入熔融构件中，控制加热温度在装料构件内部熔点最低的单质的熔点以上10～20℃，控制加热时间为20～30min，其后将装料构件从熔融构件中取出并冷却至室温；

4)第二原料的加入：将完成步骤3)的装料构件打开，向其中装入剩余的最后一种原料单质；

5)再次抽真空：将完成步骤4)的装料构件接入真空密封构件中进行抽真空处理，再将其密封；

6)完成装料：将完成步骤5)的装料构件封口端朝下竖立，装入的第二原料在重力作用下滑落到封口端，已经经过步骤3)熔融的第一原料因凹槽的阻隔保持在封底部位，其后将装料构件水平放置，则第一、第二原料分别位于装料构件的两端，完成装料。

优选的是：上述步骤2)中还包括惰性气体置换以及其与抽真空的循环，即将完成步骤1)的装料构件接入真空密封构件中进行第一次抽真空，其后向装料构件中注入惰性气体进行第一次惰性气体置换，重复以上过程一到多次后再将其密封。

优选的是：上述步骤5)中还包括惰性气体置换与抽真空的循环，即将完成步骤4)的装料构件接入真空密封构件中进行第一次抽真空，其后向装料构件中注入惰性气体进行第一次惰性气体置换，其后再对装料构件进行第二次抽真空，重复以上过程一到多次后再将装料构件进行第三次抽真空，再将其密封。

进一步优选的是：在步骤2)中第一次抽真空后装料构件中真空度为1×10^-1Pa～3×10^-1Pa。

进一步优选的是：在步骤5)中第二次抽真空后装料构件中真空度为1×10^-1Pa～3×10^-1Pa，第三次抽真空后装料构件中真空度为1×10^-4Pa～3×10^-4Pa。

通过以上技术方案，本发明具有以下有益效果：

1)本发明的合成用装置和方法可以很方便地将合成原料分布在装料装置的两端，不会造成原料间的混合；

2)本发明的合成用装置可以使用加大了的口径，降低了装料所需要的时间和难度，简化了装料环节，提高了装料效率，同时增加了多晶料的合成量；

3)本发明的合成用装置中装料构件结构简单，容易生产，降低了加工成本，同时原料容易分离，大大地降低了抽真空和密封的难度。

附图说明

图1是本发明的多晶料双温区合成用装料装置中的一种装料构件的示意图；

图2是本发明的多晶料双温区合成用装置中的一种真空密封构件的示意图；

图3是本发明的多晶料双温区合成用装置中的一种熔融构件的示意图；

其中：1-石英管管体，2-石英封帽，3-环形凹槽，4-分子泵，5-真空管道，6-三通换气阀，7-过滤装置，8-前级真空泵，9-高纯氩气包，10-密封装置，11-快速转换接口，12-工业电炉炉膛。

具体实施方式

一种多元化合物多晶料双温区合成用装料装置，该装置包括装料构件、真空密封构件和熔融构件，其中装料构件为一端为密封的封底、另一端为带有可插入或拔出的石英封帽2的封口的石英管，该石英管的管体1上靠近封底处有向管内部凹陷的环形凹槽3，其中上述多元化合物多晶料双温区合成用装料装置中的真空密封构件可以选择由泵组、高纯氩气包9、密封部分以及与这三者通过真空管道5分别连通的三通换气阀6组成，其中泵组位于三通换气阀6的前侧，由一端与三通换气阀6相连的分子泵4和与分子泵4另一端通过真空管道5相连的前级真空泵8组成；密封部分位于三通换气阀6的后侧，由一端与三通换气阀6相连的过滤装置7和与过滤装置7另一端通过可拆卸的密封装置10相连的快速转换接口11组成，其中密封装置10在未被密封(如未闭合)时，可以作为快速转换接口11与真空密封构件其它部分间的连通管路；高纯氩气包9位于泵组与密封部分之间，与三通换气阀6通过真空管道5直接相连，在对所述装料构件进行抽真空处理和密封时，由快速转换接口11与装料构件的封口相连，三通换气阀6经由后侧依次相连的过滤装置7、密封装置10、快速转换接口11接通装料构件与其前侧的泵组时，真空密封构件可以实现对装料构件的抽真空，三通换气阀6开口切换至高纯氩气包与密封部分时，真空密封构件可以实现对装料构件的氩气填充；对密封装置10进行闭合时，可以实现对装料构件的密封。所用装料构件为管壁厚3～5mm，口径30～50mm，环形凹槽向管内部凹陷1～3mm，环形凹槽与封底的距离为10～20cm的石英管。

下面结合本发明的实施例对本发明作进一步的阐述和说明

实施例一：

1)将需要合成的多元化合物的原料单质按照配比进行称量，然后将合成时不会产生高蒸汽压的单质装入多元化合物多晶料双温区合成用装料装置中装料构件的底部；

2)将装入单质的装料构件与带有三通换气阀的真空密封构件的快速转换接口11相连接，通过三通换气阀6导通快速转换接口11与前级真空泵8以及分子泵4之间的气路后，开通前级真空泵8进行抽真空，当真空度达到1×10^-1Pa后，通过三通换气阀6导通快速转换接口11与高纯氩气包9之间的气路，将高纯氩气充入装料构件中，将上述操作重复三次；

3)抽真空处理后，将装料构件通过密封装置10进行密封，这里密封装置10采用带有止血钳的厚壁氟橡胶管，当止血钳夹紧厚壁氟橡胶管时即完成密封，密封后将装料构件和密封装置10一块从真空密封构件上拆下；

4)将密封好的装料构件的环形凹槽3与封底之间的部分放入工业电炉的炉膛12中，炉温升高至所装入最低熔点单质的熔点以上10～20℃之间，保温20分钟，其后将密封好的装料构件从炉膛12中取出后进行冷却；

5)待装料构件冷却至室温后，将密封装置10取下，向装料构件中加入剩余的原料单质，再将石英封帽2插入管体1内；

6)将完成以上步骤的装料构件通过快速转换接口11接入带有三通换气阀的真空密封构件中进行抽真空，通过三通换气阀6导通快速转换接口11与前级真空泵8以及分子泵4之间的气路，开通前级真空泵8进行抽真空，当真空度达到1×10^-1Pa后，通过三通换气阀6导通快速转换接口11与高纯氩气包9之间的气路，将高纯氩气充入装料构件中，再次进行抽真空，然后将上述操作重复三次，其后将三通换气阀6将快速转换接口11与分子泵4以及前级真空泵8之间的气路导通，开通分子泵4与前级真空泵8进行抽真空(即高真空处理)，当装料构件中的真空度达到1×10^-4Pa后进行密封；

7)当真空密封完成后，将封口端竖直向下，此时最后装入的单质由于重力作用从装料构件的底部滑落到封口端，其后将装料构件回复水平放置，完成多元化合物多晶料双温区合成时的装料。

实施例二：

1)将需要合成的多元化合物的原料单质按照配比进行称量，然后将合成时不会产生高蒸汽压的单质装入多元化合物多晶料双温区合成用装料装置中装料构件的底部；

2)将装入单质的装料构件与带有三通换气阀的真空密封构件的快速转换接口11相连接，通过三通换气阀6导通快速转换接口11与前级真空泵8以及分子泵4之间的气路后，开通前级真空泵8进行抽真空，当真空度达到3×10^-1Pa后，通过三通换气阀6导通快速转换接口11与高纯氩气包9之间的气路，将高纯氩气充入装料构件中，将上述操作重复三次；

3)抽真空处理后，将装料构件通过密封装置10进行密封，这里密封装置10采用带有止血钳的厚壁氟橡胶管，当止血钳夹紧厚壁氟橡胶管时即完成密封，密封后将装料构件和密封装置10一块从真空密封构件上拆下；

4)将密封好的装料构件的环形凹槽3与封底之间的部分放入工业电炉的炉膛12中，炉温升高至所装入最低熔点单质的熔点以上10～20℃之间，保温30分钟，其后将密封好的装料构件从炉膛12中取出后进行冷却；

5)待装料构件冷却至室温后，将密封装置10取下，向装料构件中加入剩余的原料单质，再将石英封帽2插入管体1内；

6)将完成以上步骤的装料构件通过快速转换接口11接入带有三通换气阀的真空密封构件中进行抽真空，通过三通换气阀6导通快速转换接口11与前级真空泵8以及分子泵4之间的气路，开通前级真空泵8进行抽真空，当真空度达到3×10^-1Pa后，通过三通换气阀6导通快速转换接口11与高纯氩气包9之间的气路，将高纯氩气充入装料构件中，再次进行抽真空，然后将上述操作重复三次，其后将三通换气阀6将快速转换接口11与分子泵4以及前级真空泵8之间的气路导通，开通分子泵4与前级真空泵8进行抽真空(即高真空处理)，当装料构件中的真空度达到3×10^-4Pa后进行密封；

7)当真空密封完成后，将封口端竖直向下，此时最后装入的单质由于重力作用从装料构件的底部滑落到封口端，其后将装料构件回复水平放置，完成多元化合物多晶料双温区合成时的装料。

上面虽然结合实施例对本发明进行了详细的说明，但是，本领域技术人员能够理解，在不脱离本发明宗旨的前提下，在权利要求的范围内，还可以对上述实施例进行并更或改变等。

Claims (9)

1.一种多元化合物多晶料双温区合成用装料装置，其特征在于：其包括装料构件、真空密封构件和熔融构件，其中真空密封构件用于对所述装料构件进行抽真空处理和密封，所述熔融构件用于对所述装料构件进行加热，所述装料构件为一端为密封的封底、另一端为带有可插入或拔出的石英封帽(2)的封口的石英管，所述石英管的管体(1)上有向管内部凹陷的环形凹槽(3)。

2.根据权利要求1所述的多元化合物多晶料双温区合成用装料装置，其特征在于：所述石英管的管壁厚3～5mm，口径为30～50mm，环形凹槽向管内部凹陷1～3mm，环形凹槽与封底的距离为10～20cm。

3.根据权利要求1所述的多元化合物多晶料双温区合成用装料装置，其特征在于：所述真空密封构件由泵组、高纯氩气包(9)、密封部分以及与这三者通过真空管道(5)分别连通的三通换气阀(6)组成，其中泵组位于三通换气阀(6)的前侧，由一端与三通换气阀(6)相连的分子泵(4)和与分子泵(4)另一端通过真空管道(5)相连的前级真空泵(8)组成；密封部分位于三通换气阀的后侧，由一端与三通换气阀(6)相连的过滤装置(7)和与过滤装置(7)另一端通过可拆卸的密封装置(10)相连的快速转换接口(11)组成；高纯氩气包(9)位于泵组与密封部分之间，与三通换气阀(6)通过真空管道(5)直接相连，在对所述装料构件进行抽真空处理和密封时，由快速转换接口(11)与所述装料构件的封口相连。

4.根据权利要求1所述的多元化合物多晶料双温区合成用装料装置，其特征在于：所述熔融构件为工业电炉。

5.根据权利要求1～4中任一项所述的多元化合物多晶料双温区合成用装料装置的装料方法，其特征在于：包括以下步骤：

1)第一原料的加入：将需要合成多元化合物的原料单质按配比分别称量，将原料中蒸汽压最大的单质之外的其它单质装入装料构件底部；

2)首次抽真空：将完成步骤1)的装料构件接入真空密封构件中进行抽真空处理，再将其密封；

3)熔融：将完成步骤2)的装料构件封底朝下竖直放入熔融构件中，控制加热温度在装料构件内部熔点最低的单质的熔点以上10～20℃，控制加热时间为20～30min，其后将装料构件从熔融构件中取出并冷却至室温；

4)第二原料的加入：将完成步骤3)的装料构件打开，向其中装入剩余的最后一种原料单质；

5)再次抽真空：将完成步骤4)的装料构件接入真空密封构件中进行抽真空处理，再将其密封；

6)完成装料：将完成步骤5)的装料构件封口端朝下竖立，装入的第二原料在重力作用下滑落到封口端，已经经过步骤3)熔融的第一原料保持在封底部位，其后将装料构件水平放置，则第一、第二原料分别位于装料构件的两端，完成装料。

6.根据权利要求5所述的装料方法，其特征在于：所述步骤2)中还包括惰性气体置换以及其与抽真空的循环，即将完成步骤1)的装料构件接入真空密封构件中进行第一次抽真空，其后向装料构件中注入惰性气体进行第一次惰性气体置换，重复以上过程一到多次后再将其密封。

7.根据权利要求5所述的装料方法，其特征在于：所述步骤5)中还包括惰性气体置换与抽真空的循环以及高真空处理，即将完成步骤4)的装料构件接入真空密封构件中进行第一次抽真空，其后向装料构件中注入惰性气体进行第一次惰性气体置换，其后再对装料构件进行第二次抽真空，重复以上过程一到多次后再将装料构件进行第三次抽真空，再将其密封。

8.根据权利要求6所述的装料方法，其特征在于：步骤2)中第一次抽真空后装料构件中真空度为1×10^-1Pa～3×10^-1Pa。

9.根据权利要求7所述的装料方法，其特征在于：步骤5)中第二次抽真空后装料构件中真空度为1×10^-1Pa～3×10^-1Pa，第三次抽真空后装料构件中真空度为1×10^-4Pa～3×10^-4Pa。