CN104321639A - 试样分析元件以及检测装置 - Google Patents
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Abstract
提供既能够提高热点的表面密度又能够使传播表面等离子体共振与局域表面等离子体共振结合的试样分析元件。试样分析元件11具备多列金属纳米体列16。每个金属纳米体列16包含以小于入射光的波长的第一节距SP在电介质表面排列成一列的多个金属纳米体15。多列金属纳米体列16以大于第一节距SP的第二节距LP并排排列。
Description
技术领域
本发明涉及具备金属纳米粒子或金属纳米突起等金属纳米体的试样分析元件,以及使用这种试样分析元件的检测装置等。
背景技术
已知有利用了局域表面等离子体共振(LSPR)的试样分析元件。这样的试样分析元件具备例如分散在电介质表面的金属纳米体、即金属纳米结构。金属纳米结构例如形成为充分小于激发光的波长。向金属纳米粒子照射激发光时,全部电偶极子对齐诱发增强电场。其结果,在金属纳米结构的表面生成近场光。形成所谓的热点。
非专利文献1中金属纳米结构以规定的节距排列成格子状。节距的大小设定成指定的数值时,基于倏逝波引起传播表面等离子体共振(PSPR)。传播表面等离子体共振与局域表面等离子体共振结合。确立所谓的混合模式。因此,局域表面等离子体共振通过传播表面等离子体共振被增强,近场光在金属纳米结构表面被增强。
在先技术文献
非专利文献1:
Yizhou chu等著,“Experimental study of the interaction betweenlocalized and propagating surface plasmons”,OPTICS LETTERS,美国,2009年2月1日,Vol.34,No.3,p.244-246
发明内容
发明要解决的技术问题
上述的试样分析元件能够用于目标物质的检测装置。如非专利文献1所公开的,如果在引起传播表面等离子体共振的倏逝波的波长设定节距,则在电介质表面上热点的表面密度显著降低,目标物质很难附着于热点。
根据本发明的至少一个方式,能够提供既能够提高热点的表面密度又能够使传播表面等离子体共振与局域表面等离子体共振结合的试样分析元件。
解决技术问题的技术方案
(1)本发明的一个方式涉及试样分析元件,该试样分析元件在电介质表面具备多列金属纳米体列,该金属纳米体列包含以小于入射光的波长的第一节距排列成一列的多个金属纳米体。所述多列金属纳米体列以大于上述第一节距的第二节距并排排列。
在入射光的作用下,金属纳米体中引起局域表面等离子体共振。在金属纳米体列的节距(第二节距)的作用下,基于倏逝波引起传播表面等离子体共振。传播表面等离子体共振与局域表面等离子体共振结合。确立所谓的混合模式。由此,局域表面等离子体共振通过传播表面等离子体共振被增强,近场光在金属纳米体表面被增强。形成所谓的热点。而且,因为在每个金属纳米体列内配置有多个金属纳米体,所以和以与入射光共振的节距配置金属纳米体单体时相比,金属纳米体的表面密度被提高。因此,热点的表面密度被提高。
(2)上述金属纳米体列彼此之间可以形成不含金属纳米体的区域。即,由电介质表面和与电介质表面平行且与金属纳米体顶面接触的虚拟平面隔开的空间内,相邻的金属纳米体列彼此之间填充有绝缘体(包含空间)。换言之,金属材料从该空间内相邻的金属纳米体列彼此之间被排除。
(3)试样分析元件可以具备:金属膜;以及电介质,在上述金属膜的表面扩展,构成上述电介质表面。在金属膜的金属与金属纳米体的金属之间偶极如果朝向相同方向,则引起局域电场共振,近场光在金属纳米体表面被增强。同样,在金属膜的金属与金属纳米体的金属之间偶极如果朝向相反方向,则引起局域电场共振,近场光在金属纳米体表面被增强。
(4)上述第二节距的大小可以设定为,用于在比在上述金属纳米体生成的局域表面等离子体共振的共振波长短的波长确立反射率的1次极小值,并且在比局域表面等离子体共振的共振波长长的波长确立比1次高的高次的极小值。如果这样设定第二节距,则在指定的波长反射率显著降低。其结果,传播表面等离子体可靠地与局域表面等离子体结合。近场光在金属纳米体的表面可靠地被增强。
(5)如上所述的试样分析元件可以装入检测装置使用。检测装置可以具备:试样分析元件;光源,向上述金属纳米体列发射光;以及光检测器,根据上述光的照射检测从上述金属纳米体列发射的光。
附图说明
图1是简要示出本发明的一个实施方式的试样分析元件的立体图。
图2是示出模拟模型的单位单元的图,(a)是俯视图,(b)是侧视图。
图3是模拟模型的图,(a)是本实施方式涉及的模型的俯视图、(b)是第1比较模型的俯视图、以及(c)是第2比较模型的俯视图。
图4是示出第1比较模型的反射率的波长依赖性的曲线图。
图5是示出第1模型的反射率的波长依赖性的曲线图。
图6是示出第2模型的反射率的波长依赖性的曲线图。
图7是示出第3模型的反射率的波长依赖性的曲线图。
图8是示出第4模型的反射率的波长依赖性的曲线图。
图9是示出第5模型的反射率的波长依赖性的曲线图。
图10是示出第6模型的反射率的波长依赖性的曲线图。
图11是示出第7模型的反射率的波长依赖性的曲线图。
图12是示出根据图5~图11的反射率的极小值制成的分散关系的曲线图。
图13是示出第3模型、第5模型以及第1、第2比较模型的每个模型的电场强度的最大值的波长依赖性的曲线图。
图14是简要示出目标分子检测装置的结构的概念图。
具体实施方式
以下,参照附图对本发明的一个实施方式进行说明。此外,以下说明的本实施方式并非对权利要求范围所记载的本发明的内容进行不合理的限定,本实施方式中说明的结构作为本发明的解决方式并非全部都是必须的。
(1)试样分析元件的结构
图1简要示出本发明的一个实施方式的试样分析元件11。此试样分析元件11具备基板12。基板12例如由电介质形成。电介质例如可以使用玻璃。
基板12的表面形成金属膜13。金属膜13由金属形成。金属膜13例如可以由金形成。金属膜13例如可以在基板12的表面一整面不间断地形成。金属膜13的膜厚例如可以设定为100nm左右以上。
金属膜13的表面形成电介质膜14(电介质)。电介质膜14由电介质形成。电介质膜14例如可以由二氧化硅(SiO2)这样的氧化膜形成。电介质膜14例如可以在金属膜13的表面整个面不间断地形成。电介质膜14的膜厚例如可以设定为40nm左右。
电介质膜14的表面形成金属纳米突起15(金属纳米体)。金属纳米突起15分散在电介质膜14的表面。金属纳米突起15由金属形成。金属纳米突起15例如可以由银形成。除此之外,在形成金属纳米突起15时也可以使用金或者铝。每个金属纳米突起15形成棱柱。棱柱的水平截面例如形成正方形。正方形的一边的长度例如可以设定为1nm~1000nm左右。棱柱的高度(从电介质膜的表面起算)例如可以设定为10nm~100nm左右。棱柱的水平截面也可以形成正方形以外的多边形。金属纳米突起15也可以形成圆柱体之类的其他立体形状。
金属纳米突起15形成金属纳米突起列16(金属纳米体列)。每个金属纳米突起列16内,金属纳米突起15在电介质膜14的表面以短节距SP(第一节距)排成一列。金属纳米突起列16沿第一方向SD延伸。短节距SP设定为比入射光的波长小。
金属纳米突起列16在与第一方向SD交叉的第二方向DR以规定的长节距LP(第二节距)并列排列。此处,第二方向DR在包括电介质膜14的表面的一个虚拟平面内与第一方向SD正交。长节距LP设定为至少比短节距SP大。优选长节距LP设定为以短节距SP生成的局域等离子体共振峰波长的程度。长节距LP的大小如后所述根据倏逝波的波数进行设定。
在金属纳米突起列16彼此之间形成不含有金属纳米突起的非金属区域17(不含有金属纳米的区域)。即,在由包含金属纳米突起15的底面的虚拟平面与包含金属纳米突起15的顶面的虚拟平面夹着的空间内,相邻的金属纳米突起列16彼此之间填充有绝缘体(包含空间)。换言之,金属材料从该空间内相邻的金属纳米突起列16彼此之间被排除。此处,在金属纳米突起列16彼此之间露出电介质膜14的表面。
在试样分析元件11中,每个金属纳米突起15的大小与入射光的波长相比设定得足够小。其结果,由于入射光的作用,在金属纳米突起15引起局域表面等离子体共振(LSPR)。并且,如果入射光的偏光面被调整至第二方向DR,根据长节距LP的设定,基于倏逝波引起传播表面等离子体共振(PSPR)。传播表面等离子体共振与金属纳米突起15的局域表面等离子体共振结合。确立所谓的混合模式。由此,局域表面等离子体共振通过传播表面等离子体共振被增强,近场光在金属纳米突起15的表面被增强。形成所谓的热点。而且,因为在每个金属纳米突起列16内,金属纳米突起15彼此的间隔设定为比长节距LP小的短节距SP,因此与金属纳米突起15彼此的节距按照长节距LP设定时相比,金属纳米突起15的表面密度增高。热点的表面密度增高。
该试样分析元件11中,长节距LP的大小设定为,用于在比在金属纳米突起15生成的局域表面等离子体共振的共振波长短的波长确立反射率的1次极小值,并且在比局域表面等离子体共振的共振波长长的波长确立比1次高的高次的极小值。如果这样设定长节距LP,则在指定的波长反射率显著降低。其结果,传播表面等离子体共振可靠地与局域表面等离子体共振结合。近场光在金属纳米突起15的表面可靠地被增强。
(2)电场强度的验证
本发明人验证了试样分析元件11的电场强度。验证时使用了FDTD(Finite-Difference Time-Domain:时域有限差分)法的模拟软件。如图2(a)以及图2(b)所示,本发明人基于Yee元胞构筑了模拟模型的单位单元。该单位单元中形成120nm见方的金属膜13。金属膜13设定为金。金属膜13上形成电介质膜14。电介质膜14设定为二氧化硅(SiO2)。电介质膜14的膜厚设定为40nm。电介质膜14上形成80nm见方的金属纳米突起15。金属纳米突起15设定为银。金属纳米突起15的高度(从电介质膜14的表面起算)设定为20nm。
如图3(a)所示,由一列单位单元、即金属纳米突起15构成一个金属纳米突起列16。多列金属纳米突起列16平行排列。在X轴方向金属纳米突起列16之间设定为长节距LP。在第1~第7模型中长节距LP分别设定为240nm、360nm、480nm、550nmp、600nm、720nm以及840nm。其结果,金属纳米突起列16彼此之间在一列的空隙单位单元形成非金属区域17。空隙单位单元由120nm见方的空隙构成。在排头的金属纳米突起15计算出电场强度Ex。设定周边折射率ns=1。设定为直线偏光的入射光。偏振面被调整至X轴方向。入射光设定为垂直入射。在金属纳米突起15,电场沿着与电介质膜14的表面正交的棱线集中。
如图3(b)所示,本发明人准备了第1比较模型。第1比较模型中省略了非金属区域17。即,没有设定金属纳米突起列16。金属纳米突起15单纯以短节距SP配置成成格子状。与上述相同,在选择的一个金属纳米突起15计算出电场强度Ex。同样,如图3(c)所示,本发明人准备了第2比较模型。在第2比较模型中,在金属纳米突起15彼此之间,在第一方向DR以及第二方向SD分别设定为600nm的节距。
图4示出第1比较模型的反射率的波长依赖性。图5~图11示出第1~第7模型的反射率的波长依赖性。如果引起局域电场共振,则观察到反射率降低。可以认为在高频率出现的极小值(相当于1次极小值)是金(Au)以及银(Ag)中偶极朝向相同方向,可以认为在比1次极小值低的频率出现的极小值(相当于比1次高的高次极小值)是金(Au)以及银(Ag)中偶极朝向相反方向。如图5以及图6所示,在第1模型以及第2模型中在波长683nm以及696nm附近分别观察到2次极小值。如图7~图9所示,在第3~第5模型中在波长555nm、590nm以及620nm观察到1次极小值,在波长715nm、730nm以及745nm观察到2次极小值。第3模型中示出在波长715nm反射率几乎接近“0(零)”。第4模型中在波长590nm以及730nm各自反射率几乎接近“0”。第5模型中示出在波长620nm反射率几乎为“0”。
图12示出根据各模型的反射率的极小值制成的分散关系。在多个长节距LP共同出现的波长(=683nm)相当于局域表面等离子体共振的共振波长。这是因为,分散关系的倾斜度表示传播等离子体的移动速度,在第1模型(LP=240nm)中表示高次极小值的角频率的倾斜度表示为0(零),同样,第6模型(LP=720nm)以及第7模型(LP=840nm)中表示1次极小值的角频率的倾斜表示为0(零)。局域表面等离子体共振的共振波长能够根据金属纳米突起15的体积和电介质膜14的膜厚度来决定。另外,可以认为每个长节距LP在局域表面等离子体的共振波长(=683nm)之外示出反射率的极小值的波长主要是传播表面等离子体。这是随着每单位面积中金属纳米突起15的排列增加,金属纳米突起15之间的相互作用增加,共振波长红移、即向长波长侧移动的结果。共振峰波长的长波长化或者红移表示金属纳米突起15之间的相互作用的强度。根据该波长683nm和金Au(ns=1)的传播表面等离子体共振的分散关系曲线,与非专利文献1相同观察到反交叉行为(Anti-Crossing Behavior)(已知为混合模式的指标)。
图13同样示出电场强度Ex的波长依赖性。此处,电场强度Ex的最大值被指定。当计算出最大值时使用第3~第6模型、第1比较模型以及第2比较模型。由图13可知,在第3~第5模型中对应于金属纳米突起列16的形成,与第1比较模型相比观察到大的最大值。特别是第4模型以及第5模型观察到比第1比较模型以及第2比较模型大的最大值。此时,认为第4模型以及第5模型与第2比较模型相比,金属纳米突起15的表面密度高。由图8以及图9可知,第4模型以及第5模型的长节距LP相当于在比在金属纳米突起15生成的局域表面等离子体共振的共振波长短的波长确立折射率的1次极小值,且在比局域共振等离子体共振的共振波长长的波长确立比1次高的高次极小值的大小。
(3)试样分析元件的制造方法
试样分析元件11可以通过已知的制造方法进行制造。即,在制造试样分析元件11时准备玻璃晶片。在玻璃晶片的表面依次层叠金膜以及二氧化硅膜。层叠时例如可以使用电镀法或溅射法。在二氧化硅膜的表面用金属纳米突起15的材料一整面地形成层叠膜。层叠膜的表面上形成模仿金属纳米突起15的掩膜。掩膜例如使用光致抗蚀剂。在掩膜的周围除去层叠膜后,各个金属纳米突起15从层叠膜成形。在这样的成形过程中可以进行蚀刻处理和铣削处理。从玻璃晶体中切出各个基板12。
(4)一个实施方式的检测装置
图14简要示出一个实施方式的目标分子检测装置(检测装置)31。目标分子检测装置31包括传感器单元32。传感器单元32分别与导入通道33与排出通道34相连接。气体从导入通道33导入传感器单元32。气体从传感器单元32排出到排出通道34。在导入通道33的通道入口35设置过滤器36。过滤器36例如可以去除气体中的尘埃和水蒸气。在排出通道34的通道出口37处设置吸引单元38。吸引单元38由排风扇构成。随着排风扇的运转气体依次流过导入通道33、传感器单元32以及排出通道34。这种气体流通路径内在传感器单元32的前后设置关闭器(未图示)。对应于关闭器的打开和关闭可以将气体封闭在传感器单元32内。
目标分子检测装置31具备拉曼散射光检测单元41。拉曼散射光检测单元41向传感器单元32照射光并检测拉曼散射光。拉曼散射光检测单元41中安装有光源42。光源42可以使用激光光源。激光光源可以以指定波长(单一波长)发射直线偏光的激光。
拉曼散射光检测单元41具备受光元件43。受光元件43例如可以检测光的强度。受光元件43可以根据光的强度输出检测电流。因此,根据从受光元件43输出的电流大小可以指定光的强度。
光源42与传感器单元32之间,以及传感器元件32与受光元件43之间构筑有光学系统44。光学系统44在光源42与传感器单元32之间形成光路,并在传感器单元32与受光单元43之间形成光路。在光学系统44的工作下光源42的光导入传感器单元32。传感器单元32的反射光在光学系统44的工作下导入受光元件43。
光学系统44具备准直透镜45、分色镜46、物镜47、聚光透镜48、凹透镜49、光学过滤器51以及分光器52。分色镜46例如配置在传感器单元32与受光元件43之间。物镜47配置在分色镜46与传感器单元32之间。物镜47汇聚从分色镜46供给的平行光并传导至传感器单元32。传感器单元32的反射光通过物镜47转换为平行光并透过分色镜46。分色镜46与受光元件43之间设置聚光透镜48、凹透镜49、光学过滤器51以及分光器52。物镜47、聚光透镜48以及凹透镜49的光轴被调整为同轴。由聚光透镜48汇聚的光通过凹透镜49再次转换为平行光。光学过滤器51去除瑞利散射光。拉曼散射光通过光学过滤器51。分光器52例如选择指定波长的光并使其透过。由此,在受光元件43针对每个指定波长检测光的强度。分光器52例如可以使用标准具。
光源42的光轴与物镜47以及聚光透镜48的光轴正交。分色镜46的表面与这些光轴成45度角交叉。分色镜46与光源42之间设置准直透镜45。由此,使准直透镜45朝向光源42。准直透镜45的光轴被调整为与光源42的光轴同轴。
目标分子检测装置31具备控制单元53。控制单元53与光源42、分光器52、受光元件43、吸引单元38以及其他设备相连接。控制单元53控制光源42、分光器52以及吸引单元38的动作,并处理受光元件43的输出信号。信号连接器54与控制单元53连接。控制单元53能够通过信号连接器54与外部进行信号交换。
目标分子检测装置31具备电源单元55。电源单元55与控制单元53相连接。电源单元55向控制单元53供给工作电力。控制单元53能够从电源单元55接收电力的供给进行工作。电源单元55例如可以使用一次电池与二次电池。二次电池例如可以具有用于充电的电源连接器56。
控制单元53具备信号处理控制部。信号处理控制部例如可以由中央处理器(CPU)、RAM(随机存取存储器)和ROM(只读存储器)等存储电路构成。ROM例如可以存储处理程序和光谱数据。光谱数据中指定目标分子的拉曼散射光的光谱。CPU临时在RAM一边取得处理程序和光谱数据一边执行处理程序。CPU将在分光器以及受光元件的动作下指定的光的光谱与光谱数据对照。
传感器单元32具备传感器芯片11。使传感器芯片11朝向基板58。传感器芯片11与基板58之间形成气体室59。气体室59一端与导入通道33相连接,另一端与排出通道34相连接。气体室59内设置金属纳米突起15。从光源42射出的光线通过准直透镜45转换为平行光。直线偏光的光被分色镜46反射。反射后的光通过物镜47汇聚后向传感器单元32照射。此时,光能够沿与传感器芯片11的表面正交的垂直方向入射。能够确立所谓的垂直入射。光的偏光面被调整至与凸筋14平行。由于照射光的作用在金属纳米突起15引起局域表面等离子体共振。近场光在金属纳米突起15彼此之间被增强。形成所谓的热点。
此时,如果目标分子在热点付着于金属纳米突起15,则从目标分子生成瑞利散射光以及拉曼散射光。实现所谓的表面增强拉曼散射。其结果,在对应于目标分子的种类的光谱向物镜47发射光。
由此,从传感器单元32发射的光通过物镜47转换为平行光,然后通过分色镜46、聚光透镜48、凹透镜49以及光学过滤器51。拉曼散射光射入分光器52。分光器52将拉曼散射光进行分光。由此,针对每个指定的波长受光元件43检测光的强度。将光的光谱与光谱数据进行对照。按照光的光谱可以检测出目标分子。由此,目标分子检测装置31根据表面增强拉曼散射,可以检测例如腺病毒或鼻病毒、HIV病毒、流感病毒等目标物质。
此外,虽然如上所述对本实施方式进行了详细说明,但是在实质上不脱离本发明的新内容和效果的前提下,可以进行多种多样的变形,这对于本领域技术人员来说是容易理解的。因而,这种变形例均包含在本发明的范围内。例如,说明书或者附图中,至少一次与更加广义或同义的不同术语一起被记载的术语,在说明书或附图中的任何位置,均能够替换成该不同术语。另外,试样分析元件11和目标分子检测装置31等的结构和动作也不局限于本实施方式中所说明的内容,而可以进行各种变形。
符号说明
11试样分析元件,13金属膜,14电介质(电介质膜),15金属纳米体(金属纳米突起),16金属纳米体列(金属纳米突起列),17不含有金属纳米体的区域(非金属区域),31检测装置(目标分子检测装置),42光源,43光检测器(受光元件),LP第二节距(长节距),SP第一节距(短节距)。
Claims (5)
1.一种试样分析元件,其特征在于,
在电介质表面具备多列金属纳米体列,所述金属纳米体列包含以小于入射光的波长的第一节距排列成一列的多个金属纳米体,
所述多列金属纳米体列以大于所述第一节距的第二节距并排排列。
2.根据权利要求1所述的试样分析元件,其特征在于,
所述金属纳米体列彼此之间形成有不含金属纳米体的区域。
3.根据权利要求2所述的试样分析元件,其特征在于,
所述试样分析元件具备:
金属膜;以及
电介质,在所述金属膜的表面扩展并构成所述电介质表面。
4.根据权利要求3所述的试样分析元件,其特征在于,
所述第二节距的大小设定为,用于在比在所述金属纳米体生成的局域表面等离子体共振的共振波长短的波长确立反射率的1次极小值,并且在比局域表面等离子体共振的共振波长长的波长确立比1次高的高次的极小值。
5.一种检测装置,其特征在于,
所述检测装置具备:
根据权利要求1至4中任一项所述的试样分析元件;
光源,向所述金属纳米体列发射光;以及
光检测器,根据所述光的照射检测从所述金属纳米体列发射的光。
Applications Claiming Priority (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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