CN104054134A - 生产具有高负载的低浓缩铀的核燃料产品的方法及相应的核燃料产品 - Google Patents
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Abstract
一种生产核燃料产品（1）的方法，所述方法包括以下步骤：提供包括铝和低浓缩铀的芯（3）；和将所述芯密封在包层（5）中；其中，所述芯（3）负载有严格大于3.0gU/cm3的低浓缩铀，并且除UAl2相、UAl3相和UAl4相之外，还包括小于10wt%的铝相和/或铝化合物。相应的核燃料产品（1）。
Description
技术领域
本发明涉及一种生产包括低浓缩铀和铝的核燃料的方法并且涉及使用所述方法获得的核燃料产品。
这种核燃料产品可特别用作生产诸如钼-99（以下称为“Mo99”）的元素的初级靶，其转而可作为标准的β-发射体的锝-99的源，并因此用于例如设备校准，并且特别是，锝-99的亚稳态核异构体（Tc99m）的源，该锝-99的亚稳态核异构体用作核医学和生物学的放射性示踪剂。
这种核燃料产品也可以用作研究型核反应堆的核燃料。
背景技术
核燃料产品一般采用具有被包层密封的芯的板状或圆柱的形状。为了回收作为浓缩铀的裂变产品的Mo99或为研究型应用提供中子，将其放入待辐照的核反应堆中。
在现有技术中，通常使用高浓缩铀（以下称为“HEU”），也就是U235含量大于20wt%，例如约93wt%。生产主要含有UAl3相和UAl4相的UAlx合金的颗粒，并将其与铝粉混合。然后将混合物压制以生产在Al基体内包括UAlx颗粒的芯，该UAlx颗粒占最终芯体积的约20-30%。然后随着热轧制该芯用包层板将其密封。结果，芯的长度以约400～600%的因子增加，这样的可塑性源自它的高铝粉含量。在圆柱体状的情况下，热轧制之后，使板弯曲并通过弧焊（诸如钨极氩弧焊（GTAW），又称为钨极惰性气体氩弧焊（TIG））、电阻焊接……来焊接。
由于对高浓缩铀的潜在滥用的日益增长的关注，需要从HEU转换为低浓缩铀（称为“LEU”），也就是说，铀235含量低于20wt%，通常为约19.75%。然而，具有LEU的核燃料产品的U235含量低于HEU核燃料产品的U235含量，从而导致初级靶中较低的Mo99回收率以及用于研究型反应堆的核燃料较低的中子发射。
为此，大多数UAlx（其中x大于或等于3）的颗粒被主要含有UAl2相的颗粒替代，它提供了高于UAl3和UAl4提供的铀合金密度的铀合金密度，因此，较高的U235含量补偿铀的较低的U235浓缩。该UAl2颗粒约占初始芯体积的20～30%。核燃料产品被轧制之后经历热处理，以通过利用Al基体的一部分在芯中使UAl2相转变成UAlx（其中x大于或等于3）。UAlx颗粒约占最终芯体积的30～40%，UAl2相、UAl3相和UAl4相总计约为芯的50wt%，以及铝相和其它铝化合物约为50wt%。该热处理产生巨大的几何变形，该巨大的几何变形导致具有包层破坏或脱层的后续风险的额外的平坦化步骤。
得到的负载在芯中的铀约为2.7gU/cm3至3.0gU/cm3，根据现有技术中所描述的制造工艺，3.0gU/cm3是由UAlx合金制得的核燃料产品可实现的技术极限。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于LEU生产具有成本效益的核燃料产品的方法，当该核燃料产品用作初级靶时，提供改进的Mo99回收率；并且，当该核燃料产品用作研究型反应堆的核燃料时，提供更多数量的中子。
为此，本发明提出一种生产核燃料产品的方法，所述方法包括以下步骤：
提供包括铝和低浓缩铀的芯；和
将所述芯密封在包层中；
其中，所述芯负载有严格大于3.0gU/cm3的低浓缩铀，并且除UAl2相、UAl3相和UAl4相之外，还包括小于10wt%的铝相和/或铝化合物。
在其它实施方式中，所述方法包括单独采用或以任何技术上可行的组合采用的一个或若干以下特征：
所述包层包括铝合金，诸如锆锡合金-2、锆锡合金-4或Zr-Nb合金的锆合金，诸如合金600的镍基合金，诸如AISI304L或AISI316L的不锈钢中的一种或若干种；
所述包层是包括大于95wt%的铝的铝合金；
其中，所述芯包括大于80wt%的UAl3相和UAl4相的混合物，所述混合物具有大于或等于50%重量比的UAl3相；
所述芯包括大于80wt%的UAl3相；
所述芯包括大于50wt%的UAl2相，优选包括大于80wt%的UAl2相；
提供所述芯的步骤包括使低浓缩铀和铝在炉中熔融以形成熔体的子步骤，低浓缩铀在所述熔体中的比例大于或等于68wt%且小于或等于82wt%；
低浓缩铀在所述熔体中的比例大于或等于71wt%且小于或等于75wt%；
低浓缩铀在所述熔体中的比例大于或等于73wt%且小于或等于75wt%；
低浓缩铀在所述熔体中的比例大于或等于75wt%且小于或等于82wt%，优选大于或等于78wt%且小于或等于82wt%；
提供所述芯的步骤包括以下子步骤：
由所述熔体提供锭；
研磨所述锭以产生粉末；
压实所述粉末以产生压块；和
烧结所述压块以得到芯；
提供所述芯的步骤包括，在压实所述粉末的子步骤之前，向所述粉末添加铝的子步骤，铝在粉末中的重量比例小于或等于10wt%；
将所述芯密封在所述包层中的步骤包括以下子步骤：
将所述芯封入框元件中以得到夹层；和
轧制所述夹层，以使芯的长度以1%和50%之间的因子，优选以5%和30%之间的因子，更优选以约10%的因子沿轧制方向延伸；
提供所述芯的步骤包括，铸造所述熔体以制成压块的子步骤；
所述芯还包括额外的元素，所述额外的元素在所述芯中的重量比例小于或等于3wt%；
作为使LEU和铝在炉中熔融，由所述熔体提供锭以及研磨所述锭以得到粉末的这些子步骤的替代，所述粉末由通过雾化方法得到，例如专利FR2777688中所描述的雾化方法得到。
本发明还涉及一种核燃料产品，包括：
包括铝和低浓缩铀的芯；和
密封所述芯的包层；
其中，所述芯负载有严格大于3.0gU/cm3的低浓缩铀，并且除UAl2相、UAl3相和UAl4相之外，还包括小于10wt%的铝和/或铝化合物。
在其它实施方式中，所述核燃料产品包括单独采用或以任何技术上可行的组合采用的一个或若干以下特征：
所述包层包括铝合金，诸如锆锡合金-2、锆锡合金-4或Zr-Nb合金的锆合金，诸如合金600的镍基合金，诸如AISI304L或AISI316L的不锈钢中的一种或若干种；
所述包层是包括大于95wt%的铝的铝合金；
所述芯包括大于80wt%的UAl3相和UAl4相的混合物，所述混合物具有大于或等于50%重量比的UAl3相；
所述芯包括大于80wt%的UAl3相；
所述芯包括大于50wt%的UAl2相，优选包括大于80wt%的UAl2相；
所述芯还包括额外的元素，所述额外的元素在所述芯中的重量比例小于或等于3wt%。
本发明还涉及使用所述核燃料产品作为在核研究型反应堆中的核燃料，例如，以产生中子。
本发明还涉及使用所述核燃料产品作为初级靶，例如，以产生诸如钼-99的元素。
附图说明
在阅读仅通过示例的方式并参照附图所给出的如下描述后，将会更好地理解本发明和它的优点，其中：
图1是根据本发明的核燃料产品的正视图；
图2是沿图1的II-II线所截取的核燃料产品的横截面；
图3和图4示出了密封图1和图2中所示的核燃料产品的芯的步骤。
具体实施方式
图1示出了核燃料产品1，其被用作初级靶以得到Mo99，并且可将放入核反应堆中，或者作为研究型核反应堆的核燃料以得到中子。
通常，核燃料产品1为板的形状，其具有用于初级靶的长度例如180mm至用于研究型反应堆的核燃料的约800mm的长度，例如60mm至90mm的宽度，以及例如2mm的厚度。为了得到圆柱体状的核燃料产品1，使上述板弯曲并在直径通常为约20mm至50mm，例如30mm处焊接。
如图2所示，核燃料产品1包括：
包括铝和LEU的芯3；和
密封所述芯3的包层5。
“LEU”指的是铀中U235的比例小于20wt%，例如约19.75wt%。芯3负载有严格大于3.0gU/cm3的LEU，优选大于4.0gU/cm3，并且，除了由制造过程所产生的不可避免的杂质外，还包括小于10wt%的除UAlx相（其中x大于或等于2）之外的铝相和/或铝化合物。
有利地，芯3包括大于90%的UAl2相、UAl3相和UAl4相的混合物。
在具体实施方式中，核燃料产品1可被用作初级靶或被用作例如在研究型反应堆中的核燃料，芯3包括大于80wt%的UAl3相和UAl4相的混合物，所述混合物具有大于或等于50%重量比的UAl3相，并且优选芯3包括大于80wt%的UAl3相。
在另一具体实施方式中，核燃料产品1专用于初级靶，并且芯3包括大于50wt%的UAl2，优选包括大于80wt%，甚至大于90wt%的UAl2。
有利地，芯3还包括额外的元素，诸如硅、钽、铌，或更常见的在专利FR1210887中所公开的任何元素，或者它们的混合物。所述额外的元素在芯3中的重量比例小于或等于3wt%，优选小于或等于1wt%。
包层5防止LEU从芯3迁移到核燃料产品1的外面。它还束缚（hold）其辐照期间在芯3中产生的裂变产物。
用于包层5的材料可以是通常用在核反应堆中的任何材料，即，铝合金，诸如锆锡合金-2、锆锡合金-4或Zr-Nb合金的锆合金，诸如合金600的镍基合金，或诸如AISI304L或AISI316L的不锈钢。
有利地，用于包层5的材料是包括大于95wt%的铝的铝合金。
例如可使用下面的合金：
包括约3wt%的镁的EN AW-5754，也被称为AG3（ASTM B209/B308M），包括约1wt%的镁和0.6wt%的硅的EN AW-6061（ASTM B308/B308M），或AlFe1Ni1合金。
用于生产核燃料产品1的方法一般包括两个主要步骤：
提供芯3的第一步骤，和
将所述芯3密封在保护性包层5中的第二个步骤。
现将公开用于生产核燃料产品1的方法的实施例。
首先通过若干子步骤来生产芯3。
在第一子步骤中，使LEU和铝在炉中，例如在电弧炉、感应炉或电阻炉中熔融以得到U-Alx合金。有利地，LEU在所述熔体中的比例大于或等于68wt%且小于或等于82wt%，优选大于或等于71wt%且小于或等于75wt%，更优选大于或等于73wt%且小于或等于75wt%。
在替代方案中，LEU在所述熔体中的比例大于或等于75wt%且小于或等于82wt%，更优选大于或等于78wt%且小于或等于82wt%。
如果存在额外的元素，可以在该第一子步骤中将上述额外的元素添加到熔体中。
在第二子步骤中，将熔体倒入模具中，以形成锭。
在第三子步骤中，研磨上述锭，以得到U-Alx粉末。
有利地，U-Alx粉末颗粒的平均尺寸小于100μm，例如约40～70μm。
有利地，根据NF ISO13320标准，可使用激光粒度测定法来确定铝粉末颗粒尺寸。
有利地，使用40μm筛孔和125μm筛孔的两个筛来设置U-Alx颗粒尺寸。使用上述筛将U-Alx粉末分成三部分（小于40μm，40～125μm之间，以及大于125μm）。除去大于125μm的部分，并将0～40μm之间以及40～125μm之间的部分以给定比例混合在一起，例如60wt%的0～40μm和40wt%的40～125μm的比例混合，从而得到约40～70μm的平均颗粒尺寸。
在第四子步骤中，将铝粉末添加到U-Alx粉末中，所添加的铝被分散在U-Alx粉末中，并且在混合的粉末中占小于10wt%。
如果存在额外的元素并且如果没有在子步骤1中添加，可以在该第四子步骤期间添加上述额外的元素。
在第五子步骤中，压实该混合的粉末以得到压块，例如具有平行六面体形状的压块。有利地，该压块具有约为核燃料产品1中芯3的最终宽度，芯3的最终长度的80%～90%，以及芯3的最终厚度的约两倍。
在第六子步骤中，有利地，在真空下，在500℃和1000℃之间的温度范围内，烧结上述压块以得到芯3，芯3具有小于或等于10%的孔隙率，优选小于5%的孔隙率。有利地，芯3具有其将被包括在内的核燃料产品1的厚度的110%至120%之间的厚度。
有利地，压块的孔隙率通过在空气中称量该压块，然后在水中称量来确定。在水中称量期间，将压块完全浸没在水中，在悬架机构上或在压块上没有气泡。知晓制成颗粒的UAlx材料的理论密度的话，然后就可以计算孔隙率。
作为替代方案，为缩短处理时间和/或降低残余孔隙的数量，烧结子步骤可以在高压下进行，有利地在200巴至1000巴之间，并在400℃～900℃的温度范围内进行。
作为第一、第二和第三子步骤的替代方案，U-Alx粉末可以通过雾化方法得到，例如，在专利FR2777688中所描述的雾化方法。
作为第五和第六子步骤的替代方案，可以将混合的粉末冷喷涂到表面上，优选冷喷涂到包层5的表面上，有利地在300℃～500℃之间的温度下冷喷涂。冷喷涂产生致密且高质量的沉积。
作为替代方案，在第四子步骤中可以不添加铝粉末。
作为第二至第六子步骤的替代方案，熔体可被直接浇铸到恰好具有芯3尺寸的模具中，如果存在额外的元素，在第一子步骤中添加额外的元素。
用包层5密封芯3的步骤也包括若干子步骤。
在第一子步骤中，如图3所示，将芯3放入沿芯3的侧面10放置的框7中，框7由与包层5相同的材料制成，或由使框和包层能进一步粘结的材料制成。应该注意的是，在图3和图4中，板9和框7的宽度被放大了。
框7可包括若干个块，并优选由一个块组成。
在第二子步骤中，芯3和框7被形成包层的上板和下板9封入，以形成包括芯3、框7，以及上板和下板9的夹层11。如下文所述，一旦将夹层11封闭，上板和下板9将形成包层5。
框7以及上板和下板9也被称为“框元件”。
如图3和图4所示，上板和下板9可以通过折叠片材来得到。在图4中，通过按压板9的两个外部表面，夹层11处于被关闭的过程中。
当使用如图3和图4中所示的那样一种经折叠的片材时，仅须将经折叠的片材的三个侧面结合在一起以密封夹层11。当使用两个独立的板时，必须将四个侧面结合在一起来密封夹层11。
在第三子步骤中，将夹层11热轧制以使框7以及上板和下板9结合在一起。热轧制优选在高于或等于300℃的温度下进行，并优选在400～450℃之间进行，并优选沿方向R进行。
有利地，被定义为在第三子步骤期间沿轧制方向R的芯3的长度的增加的轧制率包括在1%和50%之间，优选包括在5%和30%之间，更优选包括在8～15%之间。
第三子步骤（在该实施例中是热轧制）使芯3成为其最终厚度和尺寸，并确保在由框7以及上板和下板9形成的包层5内的芯3的合适密封。
在第四子步骤中，通过切割（通过任何切割手段，诸如按压切割、水切割、激光切割……）其边缘来调整核燃料产品1的最终大小。
在第五子步骤中，根据已知的方法对核燃料产品1进行化学清洗。
可选地，在第三子步骤和第四子步骤之间可进行室温下的冷轧制以调整芯3的厚度和长度。
如果需要的话，在第四子步骤之后可以增加额外的子步骤以调整核燃料产品1的厚度，例如，通过机械加工、化学蚀刻……。
作为替代方案，在第二子步骤中，可以将中间材料，例如镍合金，放置在芯3周围，以避免在第三子步骤期间芯3粘结到包层5上。
作为第三子步骤的替代方案，在真空下，通常通过电子束焊接将包层5焊接到框7上，以将芯3密封在包层5内。为了降低芯3的孔隙率和组件之间的间隙，随后对焊接的夹层11进行热等静压处理（HIP）。
有利地在1%和50%之间，优选在5%至30%之间，更优选为约10%的相对小的轧制率，使得尽管铝粉末相对低的含量，事实上芯3中不存在铝粉末，但可以进行轧制而不使芯3破裂。轧制过程中包层材料朝向芯3端部堆积（在本领域中被称为“哑钤式（dog-boning）”）的风险降低，导致可能减少包层5的厚度。
由于芯3中降低量的铝粉末或不存在铝粉末，对于芯3中80wt%的UAl3相和UAl4相的混合物（其中，该混合物具有大于或等于50%重量比的UAl3），对于在芯3中负载铀可达到的技术限制从3.0gU/cm3改变为严格大于3.0gU/cm3。芯3中UAl3相大于80wt%时，技术限制甚至改变为大于4.5gU/cm3，以及芯3中UAl2相大于90wt%时，技术限制甚至改变为大于或等于6.0gU/cm3，使能够在U235同位素中补偿铀浓缩的降低。
由于在芯3中负载了相对高的LEU，当用作初级靶时，核燃料产品1提供改进的Mo99回收率；当用作核研究型反应堆中的核燃料时，核燃料产品1提供更多数量的中子。
此外，由于核燃料产品1的总铝含量低，所以在溶解已被辐照过的用作初级靶以回收Mo99的核燃料产品1后的排放物中铝的量是适中的。
由于提高的Mo99回收率和排放物中少量的铝，用作初级靶的核燃料产品1是非常有成本效益的。
在核燃料产品1被用作核研究型反应堆中的核燃料的情况下，因为芯3中UAl2相的含量低，所以在辐照期间不稳定的风险降低。
因为在熔体中添加额外的元素，诸如硅、钽、铌……，所述额外的元素在芯3中的重量比例小于或等于3wt%，使得与没有该额外的元素的熔体相比，UAl4相在熔体中的重量比例减小。
将LEU在熔体中的比例调整为大于或等于68wt%且小于或等于82wt%的程度，在不对核燃料产品1进行任何额外的热处理的情况下，能够得到包括至少90wt%的UAl2、UAl3和UAl4的混合物的芯3。
将LEU在熔体中的比例调整为大于或等于71wt%且小于或等于75wt%的程度，能够得到包括至少80wt%的UAl3和UAl4的混合物的芯3。
将LEU在熔体中的比例调整为大于或等于73wt%且小于或等于75wt%的程度，能够得到包括至少80wt%的UAl3的芯3。
使用没有UAl2相的核燃料产品1避免了对现有的制造方法、辐照方法和溶解方法及相关的设备和反应堆的任何修改。
将LEU在熔体中的比例调整为大于或等于78wt%且小于或等于82wt%的程度，能够得到包括至少80wt%的UAl2但没有U金属相的芯3。
鉴于进一步的轧制，向研磨后得到的U-Alx粉末中添加少量，小于10wt%的铝粉末，改善压块的可塑性。
将锭研磨成粉末，然后烧结由该粉末制成的压块提供了良好均匀性的芯3，并使它的孔隙率降低至期望的程度。将孔隙率水平设置为小于10%，优选小于5%，有助于增加芯3中LEU负载。
芯3的直接铸造导致通过简单生产路径得到的具有降低的Al含量（不添加铝粉末）的无孔芯3。
HIP方法使直接在芯几何构造中工作，避免了在轧制步骤期间核燃料产品1的破坏。
Claims (19)
1.一种生产核燃料产品（1）的方法，所述方法包括以下步骤：
提供包括铝和低浓缩铀的芯（3）；和
将所述芯密封在包层（5）中；
其中，所述芯（3）负载有严格大于3.0gU/cm3的低浓缩铀，并且除UAl2相、UAl3相和UAl4相之外，还包括小于10wt%的铝相和/或铝化合物。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述包层（5）包括铝合金，诸如锆锡合金-2、锆锡合金-4或Zr-Nb合金的锆合金，诸如合金600的镍基合金，诸如AISI304L或AISI316L的不锈钢中的一种或若干种。
3.根据权利要求2所述的方法，其中，所述包层（5）是包括大于95wt%的铝的铝合金。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的方法，其中，所述芯（3）包括大于80wt%的UAl3相和UAl4相的混合物，所述混合物具有大于或等于50%重量比的UAl3相。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的方法，其中，所述芯（3）包括大于80wt%的UAl3相。
6.根据权利要求1至3中任一项所述的方法，其中，所述芯（3）包括大于50wt%的UAl2相，优选包括大于80wt%的UAl2相。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的方法，其中，提供所述芯（3）的步骤包括使低浓缩铀和铝在炉中熔融以形成熔体的子步骤，低浓缩铀在所述熔体中的比例大于或等于68wt%且小于或等于82wt%。
8.根据权利要求7和4的组合所述的方法，其中，低浓缩铀在所述熔体中的比例大于或等于71wt%且小于或等于75wt%。
9.根据权利要求7和5的组合所述的方法，其中，低浓缩铀在所述熔体中的比例大于或等于73wt%且小于或等于75wt%。
10.根据权利要求7和6的组合所述的方法，其中，低浓缩铀在所述熔体中的比例大于或等于75wt%且小于或等于82wt%，优选大于或等于78wt%且小于或等于82wt%。
11.根据权利要求7至10所述的方法，其中，提供所述芯（3）的步骤包括以下子步骤：
由所述熔体提供锭；
研磨所述锭以产生粉末；
压实所述粉末以产生压块；和
烧结所述压块以得到芯（3）。
12.根据权利要求11所述的方法，其中，提供所述芯（3）的步骤包括：
在压实所述粉末的子步骤之前，向所述粉末添加铝的子步骤，铝在粉末中的重量比例小于或等于10wt%。
13.根据权利要求1至12中任一项所述的方法，其中，将所述芯（3）密封在所述包层（5）中的步骤包括以下子步骤：
将所述芯（3）封入框元件（7，9）中以得到夹层（11）；和
轧制所述夹层（11），以使芯（3）的长度以1%和50%之间的因子，优选以5%和30%之间的因子，更优选以约10%的因子沿轧制方向（R）延伸。
14.一种核燃料产品（1），包括：
包括铝和低浓缩铀的芯（3）；和
密封所述芯（3）的包层（5）；
其中，所述芯（3）负载有严格大于3.0gU/cm3的低浓缩铀，并且除UAl2相、UAl3相和UAl4相之外，还包括小于10wt%的铝和/或铝化合物。
15.根据权利要求14所述的核燃料产品（1），其中，所述包层（5）包括铝合金，诸如锆锡合金-2、锆锡合金-4或Zr-Nb合金的锆合金，诸如合金600的镍基合金，诸如AISI304L或AISI316L的不锈钢中的一种或若干种。
16.根据权利要求15所述的核燃料产品（1），其中，所述包层（5）是包括大于95wt%的铝的铝合金。
17.根据权利要求14至16中任一项所述的核燃料产品（1），其中，所述芯（3）包括大于80wt%的UAl3相和UAl4相的混合物，所述混合物具有大于或等于50%重量比的UAl3相。
18.根据权利要求14至17中任一项所述的核燃料产品（1），其中，所述芯（3）包括大于80wt%的UAl3相。
19.根据权利要求14至16中任一项所述的核燃料产品（1），其中，所述芯（3）包括大于50wt%的UAl2相，优选包括大于80wt%的UAl2相。
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