CN104037209B - 具有均匀图案排列的纳米颗粒的单电子晶体管及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明关于一种单电子晶体管及其制造方法。该单电子晶体管包括：沟道区域，其包括形成于基板上的连接体及由结合至该连接体的金属离子所生长的金属纳米颗粒；配置于该沟道区域一端的源极区域；配置于该沟道区域另一端而与该源极区域对立的漏极区域；和耦合至该沟道区域且用以控制沟道区域中的电荷迁移的栅极，其中在该沟道区域中，多个金属纳米颗粒具有均匀图案排列。

Description

具有均匀图案排列的纳米颗粒的单电子晶体管及其制造方法
本发明要求在2013年3月6日所提出的第10-2013-0023963、10-2013-0023998、10-2013-0024103号韩国专利申请的优先权，其全部通过引用纳入本文。
技术领域
本发明涉及一种在沟道区域中具有均匀图案排列的纳米颗粒的单电子晶体管及其制造方法。
背景技术
为了实现半导体装置的高性能、高速度及低功耗且降低价格，现仍持续将晶体管小型化。然而，经由小型化而实现在低操作电压下稳定操作且同时显示出低漏电的晶体管是受限的。尤其是为了达到百万兆级规模的集成化，一定要改变晶体管的结构。
作为满足此要求的方式，已经开发出了如第20100327260号美国未审查专利公开所揭示的单电子晶体管。该单电子晶体管提供了低功耗及高集成密度的优点，因为晶体管的操作受单电子的迁移的控制，且操作电压明显低。
然而，为了在商业可用温度的室温下操作单电子晶体管，需要在期望位置处重现地形成尺寸为数纳米的量子点的技术，即需要在特定位置处形成一至数十个精确控制的且尺寸均匀的量子点的技术。此外，对于不必使用昂贵的设备及高度复杂的工艺即可将制造方法商业化实施的技术有不断的需求。然而，目前未曾报道过充分满足这些需求的技术的发展。
发明内容
本发明的多个具体实施方式都涉及一种可以重现及可靠的方式操作的单电子晶体管及其制造方法。
本发明的多个具体实施方式还都涉及一种可通过市售及节省成本的方法在短时间内大量制造的单电子晶体管以及其制造方法。
在一具体实施方式中，一种单电子晶体管可包括：沟道区域，其包括形成于基板上的连接体及由结合到该连接体的金属离子所生长的金属纳米颗粒；配置于该沟道区域一端的源极区域；配置于该沟道区域另一端而与该源极区域对立的漏极区域；及耦合该沟道区域而控制沟道区域中的电荷迁移的栅极，其中在该沟道区域中，多个金属纳米颗粒具有均匀的图案排列。
在该沟道区域中，金属纳米颗粒可按从源极区域至漏极区域的方向均匀分开排列。
将其中多个纳米颗粒分开聚集的聚集体定义为一单位，则在沟道区域中可排列多个聚集体。该聚集体可为带形、线形、圆形或多边形。
该连接体可为通过自我组装结合到基板表面的有机单分子。
该沟道区域可进一步包括结合或涂覆到该金属纳米颗粒表面上的绝缘有机材料。
该沟道区域可进一步包括有机表面活性剂，该有机表面活性剂与金属离子或所生长的纳米颗粒结合，且包括第一有机材料和第二有机材料中的至少任一种。第一有机材料可为含氮或含硫有机材料，并且第二有机材料可为基于相转移催化剂的有机材料。
该金属纳米颗粒可具有0.5纳米至1纳米的平均颗粒半径，且颗粒半径的标准差可为±20%或更小。
该基板可具有可结合至连接体的表面层。
该表面层可为选自于由金属、金属氧化物、半导体与半导体氧化物所组成的群组中的任一种。
该基板可为柔性基板，且该柔性基板可包括具有羟基(-OH)官能团的表面层。
该连接体可为有机单分子，且该沟道区域可进一步包括由自组装式单分子层(由多个结合到基板上的有机单分子形成)所组成的连接体层。
该沟道区域可进一步包括形成于基板上，且具有选自胺基、羧基与硫醇基中的任一种官能团的硅烷化合物层，且该选自胺基、羧基与硫醇基中的任一种官能团可为连接体的一部分。
该连接体可包括与金属离子结合的选自胺基(-NH2)、羧基(-COOH)与硫醇基(-SH)中的任一种。
该金属纳米颗粒可选自于由金属纳米颗粒、金属氧化物纳米颗粒、金属氮化物纳米颗粒、金属碳化物纳米颗粒与金属间化合物纳米颗粒所组成的群组。
该沟道区域中的金属纳米颗粒可彼此分开排列，且形成单层。
该单电子晶体管可进一步包括插入该沟道区域与该栅极间的栅极绝缘层。
在具体实施方式中，形成单电子晶体管的沟道的方法可包括：提供基板；在该基板上形成具有多个孔的多孔掩模；在通过该多孔掩模选择性曝光的该基板上形成连接体；将金属离子结合至该连接体；并施加能量而由该金属离子形成金属纳米颗粒。
该方法可进一步包括将绝缘无机材料结合到该金属纳米颗粒的表面。
该方法可进一步包括在施加能量之前及/或期间，提供包括第一有机材料及第二有机材料中的至少任一种的有机表面活性剂。
该多孔掩模可包括单层纳米粒，其为不自发性结合该连接体的材料。
在形成连接体之前，该方法可进一步包括在通过该多孔掩模选择性曝光的该基板上形成自发性结合该连接体的材料薄层；并移除该多孔掩模。
该自发性结合该连接体的材料可包括金属、金属氧化物、半导体、半导体氧化物、复合金属氧化物、或其堆栈。
该连接体为有机单分子，且可由该有机单分子形成自组装式单分子层(由该有机单分子组成)的连接体层。该连接体层可通过使基板表面接触连接体溶液而形成，在该连接体溶液中连接体溶于溶剂中。
另一种方法为该连接体层可通过原子层沉积法使用含该连接体的气体形成。该连接体层可为包括选自胺基、羧基、与硫醇基中的任一种的硅烷化合物层。
金属离子的结合可包括使金属前体接触由该连接体形成的基板。
金属离子的结合可包括将金属前体溶液涂布于由该连接体形成的基板的表面，或者对由该连接体形成的基板供给气态金属前体。
该能量可选自于由热能量、化学能量、光能量、振动能量、离子束能量、电子束能量与辐射能量所组成的群组中的至少一种。
在施加能量期间可供给不同于该金属离子的种类的元素，而将该金属纳米颗粒形成为选自于由金属纳米颗粒、金属氧化物纳米颗粒、金属氮化物纳米颗粒、金属碳化物纳米颗粒与金属间化合物纳米颗粒所组成的群组中的任一种。
附图说明
图1为显示本发明的一个具体实施方式的单电子晶体管结构的示意图。
图2至图6为显示用于形成本发明的一个具体实施方式的单电子晶体管的沟道区域的方法的示意图。
图7显示在例示性沟道区域制造期间所获得的表面修饰前的基板表面(A)、表面修饰后的基板表面(B)及化学还原后的基板表面(C)的AFM影像。
图8显示在例示性沟道区域制造中在RTP处理之后，形成于基板上的金纳米颗粒的透射电子显微镜及元素分析的结果。
图9A及图9B为显示使用多孔掩模，在沟道区域中形成图案化的金属纳米颗粒的方法的平面图。
具体实施方式
以下参考附图详细说明根据本发明的具体实施方式的单电子晶体管及其制造方法。然而，本发明可以不同的方式实现且不应理解为限于在此所述的具体实施方式。而是提供这些具体实施方式以使本发明更加充分而完整，并且将向本领域技术人员充分传达本发明的范围。另外，附图未必按比例绘制，并且在某些情况下，为了清楚地描述具体实施实施方式的特点，可能会将比例夸大。在整个公开中，相同的号码是指全部附图及本发明的具体实施例中的相同部分。
除非另外指出，否则在此使用的所有术语，包括技术或科学术语，均具有本发明所属技术领域人员所了解的相同意义。在以下的说明书中，当已知功能及结构的详细说明可能使本发明的主题模糊时，将其省略。
图1为显示本发明一个具体实施方式的单电子晶体管结构的示意图。
参考图1，本发明一个具体实施方式的单电子晶体管可包括沟道区域190、配置于沟道区域190一端的源极区域170A、配置于沟道区域另一端而与源极区域170A对立的漏极区域170B以及耦合沟道区域190而控制沟道区域190中的电荷迁移的栅极180。在沟道区域190与栅极180之间可插入栅极绝缘层160。
根据本发明的具体实施方式的单电子晶体管的沟道区域190可包括连接体120A以及由结合到连接体120A上的金属离子所生长的金属纳米颗粒140。另外，沟道区域190可进一步包括结合至金属纳米颗粒140表面的绝缘有机材料150。
根据本发明的具体实施方式的单电子晶体管的沟道区域190包括金属纳米颗粒140。以连接体120A作为媒介而将金属离子结合到基板表面上，然后施加能量以诱发晶核生成及金属离子生长，可将金属纳米颗粒140形成为一个纳米颗粒层。
将多个连接体120A结合沟道区域190表面而形成连接体层120。连接体层120可以是通过自组装而形成的自组装式单分子层，或者可以是通过沉积而形成的硅烷化合物层。
沟道区域190可具有0.1纳米RMS至4.0纳米RMS，特别是0.2纳米RMS至3.0纳米RMS的实质上低的表面粗糙度。0.1纳米RMS至4.0纳米RMS的实质上低的表面粗糙度可保证晶体管的操作稳定性、重现性及可靠性。该实质上低的表面粗糙度可通过对结合连接体的金属离子施加能量以形成纳米颗粒140(原位)而获得。RMS粗糙度可表示由原子力显微镜(AFM)所测量的平均表面粗糙度，且可为通过AFM测量沟道区域(包括彼此分开排列及/或包围该纳米颗粒的绝缘有机材料)的表面粗糙度而获得的RMS粗糙度值。另外，纳米颗粒140可在沟道区域190中以特定图案排列，且在此情形，表面粗糙度的RMS可为通过AFM测量至少配置纳米颗粒的全部区域的表面而获得的表面粗糙度的RMS。
纳米颗粒140可具有0.5纳米至1纳米的平均颗粒半径。虽然已知实现单电子晶体管通常需要尺寸为20纳米或更小的纳米颗粒，但因晶体管的操作温度随纳米颗粒的尺寸增加而降低，故有所限制。然而，根据本发明的具体实施方式，当将平均颗粒半径为0.5纳米至1纳米的过渡金属纳米颗粒在沟道区域190中彼此分开排列时，晶体管的操作温度可显著增加。具体而言，平均颗粒半径为0.5纳米至1纳米的纳米颗粒可使晶体管在室温操作。
如上所述，纳米颗粒140可具有0.5纳米至1纳米的平均颗粒半径，且颗粒半径的标准差可为±20%或更小，具体地为±0.1%至±15%。此实质上细微颗粒半径及实质上窄粒度分布可使沟道的表面粗糙度具有实质上低的值。换言之，因纳米颗粒140具有上述颗粒半径及标准差，故沟道区域的表面粗糙度可具有实质上低的值，其并非归因于包围纳米颗粒且形成沟道表面的绝缘有机材料150，而是归因于纳米颗粒140本身。
沟道区域190在从源极区域170A延伸至漏极区域170B的方向的长度可为5纳米至200纳米。就方法的简易型及可实现性而言，该沟道区域长度可为5纳米或更大。为了改良晶体管的操作稳定性，在原位形成纳米颗粒的本发明具体实施方式中保证在沟道区域190中形成的纳米颗粒的尺寸均匀性，及与当通过扫描施加能量时相比达成更快速的颗粒形成，该沟道区域长度可为200纳米或更小。当沟道区域具有5纳米至200纳米的长度时，该沟道区域的宽度可为5纳米至1000纳米，特别是10纳米至500纳米，且更特别是10纳米至200纳米。
在根据本发明的具体实施方式的单电子晶体管中，纳米颗粒密度，即每单位面积的沟道区域190的纳米颗粒140的数量可为0.2x1014至2.0x1014个纳米颗粒/平方厘米，及当将纳米颗粒均匀分布于沟道的长度方向时，由沟道的长度方向观看为一至数百个纳米颗粒会被配置于沟道中。
在根据本发明的具体实施例的单电子晶体管中，配置于沟道区域190中的纳米颗粒140的相邻纳米颗粒间的分开距离(大部分相邻纳米颗粒间的分开距离)可为0.2纳米至5纳米。沟道区域190可具有其中将纳米颗粒140嵌入绝缘基质中，或者在作为核的纳米颗粒周围形成绝缘壳的结构。在此，绝缘体可为绝缘有机材料150本身。纳米颗粒140间的分开距离可决定在纳米颗粒140间所形成的隧道效应屏障的距离。纳米颗粒140间的分开距离为可使电子的隧道效应及/或跳跃效应容易地由于施加栅极电压而诱发，且防止闲置状态晶体管的操作失误及漏电的距离。另外，其中将平均颗粒半径为0.5纳米至1纳米的纳米颗粒140在沟道区域190中排列而彼此均匀分开0.2纳米至5纳米的结构，可通过经由上述结合连接体的金属离子的原位还原及生长形成纳米颗粒140而实现。
配置于沟道区域190中的金属纳米颗粒140的原子总数可满足以下关系方程式1，特别是以下关系方程式1-1，更特别是以下关系方程式1-2。
(关系方程式1)
0.8Nml≤Nnp≤1Nml
(关系方程式1-1)
0.9Nml≤Nnp≤1Nml
(关系方程式1-2)
0.98Nml≤Nnp≤1Nml
在关系方程式1、关系方程式1-1、及关系方程式1-2中，Nml为以连接体的媒介而结合基板的金属离子的原子(包括离子)总数，及Nnp为形成所有配置于沟道区域中的金属纳米颗粒的金属原子总数。
配置于沟道区域190中的纳米颗粒140的尺寸及分开距离可为正比关系。具体而言，在施加能量(包括化学还原能量)之前，被结合金属离子的连接体层是由沟道区域中的单分子层组成。因为此单分子层的金属离子作为供给用于纳米颗粒的晶核生成及生长的材料的单独来源，故纳米颗粒间的分开距离会随其尺寸增加而增加，且纳米颗粒间的分开距离会随其尺寸减小而缩短。纳米颗粒的尺寸及纳米颗粒之间的分开距离可能因对单分子层施加能量而受金属原子(或离子)的扩散距离的控制。即也就是说，类似地，金属原子(或离子)的扩散距离因施加能量而增加，那么可促进过渡金属的晶核生长的材料来源扩大。
如上所述，当使用结合连接体的金属离子在沟道区域190中原位形成纳米颗粒140成为单一材料来源时，配置于沟道区域中的纳米颗粒的尺寸以及颗粒间的分开距离可实质上均匀。
在根据本发明的具体实施方式的单电子晶体管中，沟道区域可包括彼此分开排列的纳米颗粒140及包围纳米颗粒140的绝缘有机材料150。具体而言，沟道区域190可具有将纳米颗粒140嵌入绝缘基质中的结构、或包括绝缘壳包围作为核的纳米颗粒140的核-壳颗粒的结构。具体而言，沟道区域190的纳米颗粒与绝缘体之间的重量比可为1:0.5至5。此过渡金属纳米颗粒与绝缘体之间的重量比为提供稳定的隧道效应屏障、防止漏电并可通过栅极电压可靠地控制晶体管操作的重量比。
在根据本发明的具体实施方式的单电子晶体管中，由于沟道区域190所含的绝缘体(包括绝缘有机材料150)提供纳米颗粒之间及纳米颗粒与源极/漏极区域之间的隧道效应屏障，故该绝缘体可被均匀分布于沟道区域190，且存在于纳米颗粒140间的绝缘体可具有均匀的厚度。关于此点，沟道区域190的绝缘体可为化学结合纳米颗粒的金属的绝缘有机材料150。即沟道区域190所含的绝缘体可为化学结合配置于纳米颗粒表面上的金属元素，且形成包围纳米颗粒的绝缘壳的绝缘有机材料150。因绝缘有机材料150自发性与纳米颗粒的金属形成化学键，故可在纳米颗粒上形成实质上均匀绝缘层，且该绝缘层在纳米颗粒上的厚度也可维持实质上恒定水平。绝缘有机材料150为具有结合金属的官能团且为绝缘性的有机材料即可。在一具体实例中，自发性结合金属的绝缘有机材料150可在一端具有如硫醇基(-SH)、羧基(-COOH)和/或胺基(-NH2)的官能团，其可自发地与金属形成化学键，而在另一端具有如甲基的官能团，其不与金属反应，且在主干中可包括可形成均匀绝缘层的链烷。在此，绝缘层的厚度会受该链烷的碳原子数的控制。当考虑到施加能量而在沟道区域190中形成以0.5纳米至1纳米的分开距离排列的纳米颗粒140时，绝缘有机材料150可为具有以-(CnHn+2)(n为3至20)表示的链烷的有机化合物。
在根据本发明的具体实施方式的单电子晶体管中，配置于沟道区域190中的纳米颗粒140可在形成单层时彼此分开排列。如果纳米颗粒140彼此接触，则会对单电子晶体管的电特性及操作温度施加显著负面影响。然而，根据本发明的精神，其中原位形成通过连接体的媒介而结合到基板上的金属离子而形成纳米颗粒，基本上可防止沟道区域190中纳米颗粒140之间的任何不期望的物理接触，且可形成单层纳米颗粒140。
以下参考图2至图6，在制造方法的具体实施方式中进一步详细描述组成沟道区域190及沟道区域190的结构的特定材料。
此时，首先在基板上形成单电子晶体管的沟道区域之后，可形成源极/漏极区域与栅极。在另一具体实施方式中，首先在基板上形成源极区域、漏极区域与栅极中的至少任一种后，可形成沟道区域。
沟道区域190可为在基板上彼此分开且对立的源极与漏极区域之间的基板表面区域，且可为根据晶体管的设计而预先界定的区域。沟道区域190的形状可为一维线形、或二维或三维多边形。此外，对应沟道区域的基板表面可被配置于源极与漏极区域下的基板表面成同一条线，或者可被配置于形成了源极与漏极区域的基板表面上或之下。换言之，从几何上而言，沟道区域190可具有完全平坦的形状或突出或凹下的结构。
源极与漏极区域的功能可为在绝缘体中以平行沟道的方向形成电场，且该沟道的长度可由彼此对立的源极与漏极区域之间的分开距离决定。此源极与漏极区域之间的分开距离可依晶体管的设计而适当改变。就单电子的隧道效应及/或跳跃效应所驱动的可靠晶体管操作而言，及就本发明原位形成过渡金属纳米颗粒而形成库仑岛的制造方法的容易性而言，源极与漏极区域之间的分开距离可为5纳米至200纳米。
源极与漏极区域可通过涂布或蒸气沉积导电性材料来形成，或者通过植入杂质使其彼此分开预定距离且具有设计形状而形成。具体而言，导电性材料的涂布可通过使用导电性印墨的印刷法进行，且此印刷法的非限制实例包括喷墨印刷、网版印刷、凹版印刷等。具体而言，导电性材料的蒸气沉积可通过化学蒸气沉积、物理蒸气沉积、或热蒸气沉积进行，其通常用以在半导体制程中制造电极。化学蒸气沉积可包括等离子体辅助化学蒸气沉积。栅极的材料可为金属；金属合金；导电性金属氧化物；导电性金属氮化物；金属硅化物；导电性聚合物；导电性纳米材料，如石墨烯或金属碳纳米管；或其混合物，但是应了解，本发明的范围不受源极与漏极区域的材料限制。当基板为例如硅(Si)基板时，源极及/或漏极区域可由Al、Cu、Ag、Au、Pt、Ti、TiN、TiAlN、Ta、TaN、W、WN、Pd、Zr、Ni、Co、Cr、Sn、Zn、ITO(氧化铟锡)、或它们的两种或更多种的混合物，或如多晶硅、导电性聚乙炔、导电性聚苯胺、或导电性3,4-亚乙基二氧基噻吩的导电性材料制成。如上所述，沟道区域可由源极与漏极区域界定，具体而言，沟道区域可表示彼此分开且对立的源极与漏极区域间的基板表面。
栅极180可具有单一栅极或双重栅极的结构。另外，也可将栅极180配置于沟道区域190上方。
图2至图6为显示用于形成本发明一个具体实施方式的单电子晶体管的沟道区域的方法的示意图。
形成本发明一个具体实施方式的单电子晶体管的沟道区域的方法可包括：提供基板110(参见图2)，将连接体120A结合至基板110(参见图3)，将金属离子130结合至连接体120A(参见图4A及图4B)，并施加能量而由金属离子130形成金属纳米颗粒140(参见图5)。另外，该方法可进一步包括对其上形成金属纳米颗粒140的结构供给绝缘有机材料150(参见图6)。另外，该方法可进一步包括在施加能量之前或之后供给一种或多种有机表面活性剂。
图2显示所提供的基板110。参考图2，基板110可具有可结合连接体的表面层114。例如基板110可为具有氧化硅(SiO2)作为表面层114的硅基板112。表面层114的功能可为作为形成于单电子晶体管的栅极与沟道区域间的栅极绝缘层。
基板110可为半导体基板或柔性基板。其功能可为作为物理上支撑单电子晶体管的源极区域、漏极区域与栅极之中任一个的支撑体，或者可为这些组件的原料。
宏观上来看，基板110可具有晶圆或膜的形状，且就所设计的单电子晶体管的物理形状而言，其表面可被纳米图案化，如具有凹下结构或三维结构的晶体管。
实际上，基板110可由半导体材料、陶瓷材料、金属、或聚合物制成，或者可为由选自以上材料的不同材料制成的二层或更多层的堆栈。该堆栈的具体非限制例子包括由不同材料制成的层的堆栈、由不同陶瓷材料制成的层的堆栈、分别由半导体与金属制成的层的堆栈、及分别由半导体与陶瓷材料制成的层的堆栈。
半导体基板的非限制例子包括由选自第4族半导体的材料制成的基板，其包括硅(Si)、锗(Ge)与硅锗(SiGe)；由选自第3-5族半导体的材料制成的基板，其包括砷化锗(GaAs)、磷化铟(InP)与磷化锗(GaP)；由选自第2-5族半导体的材料制成的基板，其包括硫化镉(CdS)与碲化锌(ZnTe)；由选自第4-6族半导体的材料制成的基板，其包括硫化铅(PbS)；及由选自这些材料的不同材料制成的二或更多层的堆栈。陶瓷材料的非限制实例包括由半导体氧化物、半导体氮化物、半导体碳化物、金属氧化物、金属碳化物、金属氮化物、或由选自这些材料的不同材料制成的二层或更多层的堆栈所制成的基板。在此，半导体氧化物、半导体氮化物、或半导体碳化物的实例可包括第4族半导体、第3-5族半导体、第2-6族半导体、第4-6族半导体、及它们的混合物。
金属基板的金属的非限制例子包括过渡金属，其包括贵重属、金属及它们的混合物。在此，金属的例子包括Sc、Y、La、Ac、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Te、Re、Fe、Ru、Os、Co、Rh、Ir、Ni、Pd、Pt、Cu、Ag、Au及它们的混合物，且金属的实例包括Li、Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Zn、Cd、Al、Ga、In、Tl、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Po、及它们的混合物。
柔性聚合物的材料的非限制实子包括聚对苯二甲酸乙二酯(PET)、聚萘二甲酸乙二酯(PEN)、聚酰亚胺(PI)、聚碳酸酯(PC)、聚丙烯(PP)、三乙酰纤维素(TAC)、聚醚砜(PES)、聚二甲基硅氧烷(PDMS)及它们的混合物。
当基板110为柔性聚合物基板时，基板的表面层114可由具有可结合连接体的官能团(例如-OH官能团)的有机材料制成。
表面层114可为薄金属层。在此，该薄金属层的厚度可为100纳米或更小，特别是1～100纳米。如果该薄金属层具有小于1纳米的非常薄的厚度，则薄层的均匀性会降低，且沟道区域190中可能有不形成薄层的不期望的区域。
图3显示形成于基板110上的连接体层120。连接体层120可由多个连接体120A组成。连接体层120可为通过自组装结合基板110表面的自组装式单分子层。
连接体120A可为有机连接体，其可被化学结合或吸附于基板110表面上，且可化学结合金属离子。具体而言，连接体120A可为具有被化学结合或吸附于基板的表面层114的官能团122、及化学结合金属离子(以后形成)的官能团126的有机连接体。在此，该化学键可包括共价键、离子键、或配位键。例如金属离子与连接体间的键可为带正电(或带负电)的金属离子与至少一端带负电(或带正电)的连接体间的离子键。例如基板110的表面层与连接体之间的键可为因自组装而产生的键，或者可为连接体的官能团122与基板表面之间的自发化学键。
更具体而言，连接体120A可为形成自组装式单层的有机单分子。换言之，连接体120A可为具有结合表面层114的官能团122、及可结合金属离子的官能团126的有机单分子。另外，连接体120A可包括链基124，其连接官能团122与官能团126，且可形成因范德华相互作用而对齐的单分子层。
自组装可通过适当设计基板表面的材料及有机单分子的第一官能团122而达成，且可对该材料使用一组通常已知会自组装的端基。
在一特定非限制具体实施方式中，当基板110的表面层114是由氧化物、氮化物、氧氮化物或硅酸盐制成时，连接体的有机单分子可为由以下式1所表示的化合物。
(式1)
R1-C-R2
在式1中，R1表示结合基板的官能团，C表示链基，及R2表示结合金属离子的官能团。具体而言，R1可为一种或多种选自于由乙酰基、乙酸、膦、膦酸、醇、乙烯基、酰胺、苯基、胺、丙烯酸基、硅烷、氰基与硫醇基所组成的群组的官能团。C为具有1至20个碳原子的直链或支链碳链。R2可为一种或多种选自于由羧酸、羧基、胺、膦、膦酸与硫醇基所组成的群组的官能团。
在非限制具体实施方式中，连接体120A的有机单分子可选自辛基三氯硅烷(OTS)、六甲基二硅氮烷(HMDS)、十八基三氯硅烷(ODTS)、(3-胺基丙基)三甲氧基硅烷(APS)、(3-胺基丙基)三乙氧基硅烷、N-(3-胺基丙基)-二甲基乙氧基硅烷(APDMES)、全氟癸基三氯硅烷(PFS)、巯基丙基三甲氧基硅烷(MPTMS)、N-(2-胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基硅烷、(3-三甲氧基硅烷基丙基)二亚乙基三胺、十八基三甲氧基硅烷(OTMS)、(十七氟-1,1,2,2-四氢癸基)三氯硅烷(FDTS)、二氯二甲基硅烷(DDMS)、N-(三甲氧基硅烷基丙基)亚乙基二胺三乙酸、十六基硫醇(HDT)和乙氧基己基三乙氧基硅烷中的一种或多种。
就确保纳米颗粒与基板间的稳定隔离而言，连接体的有机单分子可包括链烷基，尤其是具有3至20个碳原子的链烷基，且可进一步包括含氧部分。该含氧部分的例子包括乙二醇(-O-CH2-CH2-)、羧酸(-COOH)、醇(-OH)、醚(-O-)、酯(-COO-)、酮(-CO-)、醛(-COH)和/或酰胺(-NH-CO-)等。
连接体120A的附着可通过将基板110接触连接体120A于溶剂中的溶液而进行。用以形成连接体溶液的溶剂可为任何可溶解连接体且可易于通过蒸发移除的溶剂。如本技术领域众所周知的那样，当连接体含有硅烷基时，可将促进水解的水加入连接体溶液。应了解，基板与连接体溶液间的接触可使用任何通常用以在基板上形成自组装式单分子层的已知方法进行。在非限制具体实施方式中，连接体溶液与基板间的接触可使用浸泡、微接触印刷、旋涂、辊涂、网涂、喷涂、旋转流延、流动涂覆、网版印刷、喷墨涂覆或滴落流延法进行。
当通过连接体120A将金属离子固定于基板时，其优点为可防止损坏基板的表面层114，且可通过自组装形成具有均匀分布的金属离子的金属离子层，并可稳定地固定通过施加能量而形成的纳米颗粒。
此时，连接体可为化学结合金属离子的官能团本身。具体而言，可修改基板110表面而形成官能团(连接体)，然后可将金属前体施加于经表面修饰的基板而可将金属离子结合该官能团。在此，该官能团可为选自于由羧酸、羧基、胺、膦、膦酸与硫醇基所组成的群组中的一种或多种。在基板表面上形成官能团可使用任何方法进行。用以在基板表面上形成官能团的方法的特定例子包括等离子体改性、化学改性及蒸气沉积(涂布)具有官能团的化合物。就防止将杂质引入表面层中，表面层质量退化，或损坏表面层而言，基板表面的修饰可通过蒸气沉积(涂布)具有官能团的化合物而进行。
在特定非限制具体实施方式中，当基板110表面的材料为氧化物、氮化物、氧氮化物或硅酸盐时，官能团(连接体)可通过在基板110上形成硅烷化合物层而形成。
具体而言，硅烷化合物层可由具有一种或多种选自羧酸、羧基、胺、膦、膦酸与硫醇基的官能团的烷氧基硅烷化合物制成。
更具体而言，该硅烷化合物可由以下式2表示：
(式2)
R1 n(R2O)3-nSi-R
在式2中，R1为氢、羧酸基、羧基、胺基、膦基、膦酸基、硫醇基、或具有1至10个碳原子的直链或支链烷基；R2为具有1至10个碳原子的直链或支链烷基；R为具有1至10个碳原子的直链或支链烷基；R中的烷基可经选自羧酸、羧基、胺、膦、膦酸与硫醇基的一种或多种取代；R1中的烷基及R2中的烷基可各自独立地被选自卤素、羧酸、羧基、胺、膦、膦酸与硫醇基的一种或多种取代；且n为0、1或2。
更具体而言，该硅烷化合物可由以下式3至5的任一表示：
(式3)
(R3)3Si-R4-SH
(式4)
(R3)3Si-R4-COOH
(式5)
(R3)3Si-R4-NH2
在式3、式4、及式5中，R3基团各自独立地为烷氧基或烷基，且一个或以上的R3基可为烷氧基；且R4为具有1至10个碳原子的二价烃基。具体而言，式3、4、或5中的R3基团可各自独立地为烷氧基(如甲氧基、乙氧基或丙氧基)或烷基；且R4可为具有1至20个碳原子的二价烃基，如-CH2-、-CH2-CH2-、-CH2-CH2-CH2-、-CH2-CH(CH3)-CH2-或-CH2-CH2-CH(CH3)-。
羧基硅烷化合物的非限制例子包括甲基二乙酰氧基硅烷、1,3-二甲基-1,3-二乙酰氧基二硅氧烷、1,2-二甲基-1,2-二乙酰氧基二硅烷、1,3-二甲基-1,3-二丙氧基二硅甲烷、与1,3-二乙基-1,3-二乙酰氧基二硅甲烷。氨基硅烷化合物的非限制实子包括N-(2-氨基乙基)氨基丙基三(甲氧基)硅烷、N-(2-氨基乙基)氨基丙基三(乙氧基)硅烷、N-(2-氨基乙基)氨基丙基甲基二(甲氧基)硅烷、N-(2-氨基乙基)氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷、3-氨基丙基三(甲氧基)硅烷、3-氨基丙基三(乙氧基)硅烷、3-氨基丙基甲基二(甲氧基)硅烷、与3-氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷。巯基硅烷化合物的非限制例子包括巯基丙基三甲氧基硅烷、巯基丙基三乙氧基硅烷、巯基乙基三甲氧基硅烷与巯基乙基三乙氧基硅烷。
可将上述硅烷化合物涂布或沉积在基板110表面上而形成官能团(由硅烷化合物层所生成的官能团)。具体而言，该硅烷化合物层可通过涂布硅烷化合物溶液并干燥而形成。或者可通过向基板表面供给气态硅烷化合物而沉积硅烷化合物。
因硅烷化合物的官能团会与随后供给的金属前体反应而可将金属离子固定于基板，故优选形成作为均匀层的硅烷化合物层，其中官能团均匀暴露于表面。关于此点，该硅烷化合物层可通过原子层沉积法(ALD)形成。
上述具有官能团的硅烷化合物，特别是式2的硅烷化合物，且特别是式3及4的硅烷化合物，可属于上述自组装式分子基团。具体而言，(R3)3Si可对应结合基板表面的官能团，R4可对应链基，及R(式2中的R)，如-SH、-COOH或-NH2，可对应结合金属离子的官能团。硅烷化合物层可为由该硅烷化合物所形成的单分子层。
图4A及图4B显示结合至连接体120A的金属离子130。金属离子130可结合至连接体120A的官能团126。
金属离子130可通过对基板(其上已形成连接体)供给金属前体而形成。具体而言，金属离子130可通过对基板涂布(或浸渍)金属前体溶液，或者对基板涂布气态金属前体而形成。
金属前体可关于期望的纳米颗粒的材料而设计。例如金属前体可为一种或多种选自过渡金属、后过渡金属及类金属的金属。在非限制具体实施方式中，过渡金属前体可为过渡金属盐。具体而言，该过渡金属可选自Au、Ag、Ru、Pd与Pt的一种或多种，且该过渡金属盐可选自该过渡金属的卤化物、硫族化合物、氢氯化物、硝酸盐、硫酸盐、乙酸盐或铵盐。当过渡金属前体的过渡金属为Au时，过渡金属前体的非限制例子包括但不限于HAuCl4、AuCl、AuCl3、Au4Cl8、KAuCl4、NaAuCl4、NaAuBr4、AuBr3、AuBr、AuF3、AuF5、AuI,AuI3、KAu(CN)2、Au2O3、Au2S、Au2S3、AuSe、Au2Se3等。
通过连接体120A结合(附着)基板的金属离子130可为一种或多种选自过渡金属、后过渡金属及类金属的离子。依金属前体的种类而定，金属离子130可为上述金属离子本身或包括上述金属的单分子离子。金属离子本身可结合有机单分子(连接体)的官能团126(参见图4A)，或者含金属的单分子离子可结合有机单分子的第二官能团126(参见图4B)。在此，含金属的单分子离子可为源自金属前体的离子(由有机单分子与官能团间的反应所生成的离子)。
图5显示施加能量将金属离子130还原及使其生长所形成的金属纳米颗粒140。金属纳米颗粒140可通过连接体120A在基板110上形成。
先进的合成技术可合成由数十至数百个原子所组成的非常细微的纳米颗粒，但是就热动力学而言，合成的纳米颗粒未必具有均匀的粒度分布，且纳米颗粒之间的尺寸差会随合成期间反应域的尺寸的增加而增加。另外，使用由上而下程序蚀刻而制备纳米颗粒的方法可通过先进的光刻技术制备尺寸为20纳米或更小的颗粒，但是难以在商业上应用，因为该程序复杂且需要精确的控制。
然而，在根据本发明的具体实施方式的制备方法中，纳米颗粒是在对应基板表面区域的非常小的反应域中直接制备，如此可以高密度形成具有非常均匀及精密控制的尺寸的纳米颗粒。另外，因为纳米颗粒是将金属离子通过连接体固定于基板，然后对金属离子施加能量而形成，故可在短时间内以简单、容易、及节省成本的方式制造纳米颗粒。此外，因为在将金属原子(离子)通过连接体固定于基板的状态施加能量而诱发晶核生成及生长(形成纳米颗粒)，故可均匀控制金属原子(离子)的迁移，且可形成更均匀及细微的纳米颗粒。具体而言，用于晶核生成及生长以形成纳米颗粒的金属材料仅可由结合连接体的金属原子(离子)供给。换言之，待形成的纳米颗粒的材料供给仅由结合连接体的金属原子(离子)的扩散产生。由于金属原子(离子)结合连接体，故金属原子(离子)难以迁移超过预定的距离且参与晶核生成及生长，因此可将各纳米颗粒的反应域限于核附近。因此，可在基板上以高密度形成具有更均匀及更精细尺寸的纳米颗粒，且所形成的纳米颗粒之间的分开距离可均匀。在此维持金属纳米颗粒与连接体结合，如此可通过连接体将纳米颗粒稳定固定于基板。纳米颗粒之间的分开距离也可对应参与纳米颗粒的晶核生成及生长的金属原子的扩散距离。
形成纳米颗粒而施加的能量可为选自热能量、化学能量、光能量、振动能量、离子束能量、电子束能量与辐射能量中的一种或多种。
具体而言，热能量可包括焦耳热。热能量可直接或间接施加。直接施加热能量可在热源与已有金属离子固定的基板彼此实体接触的状态实施，并且间接施加热能量可在热源与已有金属离子固定的基板不彼此实体接触的状态下实施。直接施加的非限制例子包括：一种包括将通过电流流动而产生焦耳热的加热组件置于基板下方并将热能量经由基板转移至金属离子的方法。间接施加的非限制实例包括一种使用常规的热处理炉的方法，其包括安置待热处理物体(如管子)的空间、包围该空间以防止热损失的绝热材料、及置于该绝热材料内部的加热组件。另外，间接施加的非限制例子包括：一种将加热组件置于已有金属离子固定的基板上方，其距离该金属离子为预定距离，并将热能量经由存在于金属离子与加热组件之间的流体(包括空气)转移至金属离子的方法。
具体而言，光能量可包括波长范围为深紫外线至远红外线的光，且施加光能量可包括以光照射。在非限制具体实施方式中，可将光源置于已有金属离子固定的基板上方，其距离该金属离子为预定距离，并可将来自光源的光照射在金属离子上。
具体而言，振动能量可包括微波及/或超声波。施加振动能量可包括以微波及/或超声波照射。在非限制具体实施方式中，可将微波及/或超声波源置于已有金属离子固定的基板上方，其距离该金属离子为预定距离，并可将来自该来源的微波及/或超声波照射在金属离子上。
具体而言，辐射能量可包括选自α射线、β射线与γ射线中的一种或多种，且就金属离子还原而言，可为β射线和/或γ射线。在非限制具体实施方式中，可将辐射能量置于已有金属离子固定的基板上方，其距离该金属离子为预定距离，并可将来自该来源的辐射照射在金属离子上。
具体而言，能量可为粒子束的动能，且该粒子束可包括离子束及/或电子束。就金属离子还原而言，该束粒子可为带负电的离子。在非限制具体实施方式中，可将离子或电子源置于已有金属离子固定的基板上方，其距离该金属离子为预定距离，并可使用提供将离子或电子按金属方向加速的电场(磁场)的加速组件，将离子束及/或电子束施加于金属离子。
具体而言，化学能量可表示化学反应前后间的吉布斯(Gibbs)自由能差，且化学能量可包括还原能量。具体而言，化学能量可包括使用还原剂的还原反应的能量，且可表示其中金属离子被还原剂还原的还原反应的能量。在非限制具体实施例中，施加化学能量可为将还原剂接触已有金属离子固定的基板的还原反应。在此，该还原剂可以液态或气态供给。
在根据本发明的具体实施方式的制造方法中，施加能量可包括同时或循序施加选自热能量、化学能量、光能量、振动能量、离子束能量、电子束能量与辐射能量中的两种或多种。
在同时施加的特定具体实施方式中，施加热可随施加粒子束同时进行。在此应了解，粒子束的粒子可被热能量加热。在同时施加的另一特定具体实施方式中，施加热可随施加还原剂同时进行。在同时施加的又一特定具体实施方式中，施加粒子束可随施加红外线或施加微波同时进行。
循序施加可表示施加一种能量，继而施加另一种能量。具体而言，其可表示将不同种类的能量连续或不连续施加于金属离子。优选可在形成纳米颗粒之前将通过连接体固定于基板的金属离子还原，因此在循序施加的特定具体实施方式中，可在添加还原剂后或在施加带正电的粒子束后施加热。
在非限制的实际具体实施方式中，施加能量可使用快速热处理(RTP)系统进行，其包括钨-卤素灯，且快速热处理可以50至150℃/秒的加热速率进行。使用快速热处理系统的快速热处理可在还原气氛中或在惰性气氛中进行。
在非限制的实际具体实施方式中，施加能量可通过将还原剂于溶剂中的溶液接触金属离子，继而使用快速热处理系统在还原气氛中或在惰性气氛中热处理而进行。
在非限制的实际具体实施方式中，施加能量可通过在真空槽中从电子束产生器产生电子束，且将所产生的电子束对金属离子加速而进行。在此，电子束产生器可为方型或线状枪型。电子束可通过从电子束产生器产生等离子体，及使用屏蔽膜从该等离子体摘取电子而制造。另外应了解，可在真空槽中对用以支撑基板的夹持器提供加热组件，且可在施加电子束之前、期间及/或之后，通过此加热组件将热能量施加于基板。
当期望的纳米颗粒为金属纳米颗粒时，该金属纳米颗粒可因如上所述施加能量而保持原位。当待制备的纳米颗粒不为金属纳米颗粒，而是金属化合物纳米颗粒时，该金属化合物纳米颗粒可通过在施加上述能量期间或之后供给异于金属离子的元素而制备。具体而言，该金属化合物纳米颗粒可包括金属氧化物纳米颗粒、金属氮化物纳米颗粒、金属碳化物纳米颗粒或金属间化合物纳米颗粒。更具体而言，该金属化合物纳米颗粒可通过在施加上述能量期间或之后，供给气态或液态的不同元素而制备。在特定具体实施方式中，代替金属纳米颗粒的金属氧化物纳米颗粒可通过在施加能量期间供给包括氧气的氧来源而制备，而代替金属纳米颗粒的金属氮化物纳米颗粒可通过在施加能量期间供给包括氮气的氮来源而制备。另外，金属碳化物纳米颗粒可通过在施加能量期间供给包括C1-C10烃气体的碳来源而制备，而金属间化合物纳米颗粒可通过在施加能量期间，供给含有提供金属间化合物的不同元素的前体气体而制备。更具体而言，金属间化合物纳米颗粒可通过将施加上述能量而制备的金属纳米颗粒碳化、氧化、氮化或合金化而制备。
纳米颗粒的密度(每单位表面积的沟道区域的纳米颗粒数量)及纳米颗粒的粒度与粒度分布，可通过一个或多个选自能量施加条件的因素控制，其中包括所施加的能量的种类与规模、及施加能量的时间与温度。
所形成的纳米颗粒优选具有0.5～1纳米的非常小的平均颗粒半径，且颗粒半径的标准差优选±20%或更小，其表示该纳米颗粒具有非常均匀的粒度分布。另外，每单位表面积的沟道区域的所形成的纳米颗粒数量，即所形成的纳米颗粒的密度，优选0.2x1014个/平方厘米至2.0x1014个/平方厘米。在达成此性质的特定具体实施方式中，当待施加的能量为电子束时，该电子束可以是1μGy至100KGy，特别是1μGy至50KGy，更特别是0.001至20KGy，甚至更特别的是0.01至10KGy，并且甚至更特别的是0.05至5KGy的剂量照射。另外，当待施加的能量为热能量时，通过在还原气氛中于100～500℃的温度进行热处理历时0.1-4小时，或者通过对结合连接体的金属离子供给还原剂，且在惰性气氛中于100～500℃的温度进行热处理历时0.1～4小时，可形成细微及均匀的纳米颗粒。换言的，可在还原气氛中施加热能量，或者可循序施加化学能量及热能量。当在还原气氛中施加热能量时，该还原气氛可含有氢。在特定具体实施方式中，该还原气氛可为含有1～5mol%氢的惰气。就提供均匀还原而言，可在其中还原气体流动的气氛中施加热能量。在特定具体实施方式中，该气氛可为其中还原气体以10～100cc/分钟的流速流动的气氛。当待循序施加化学能量及热能量时，可将还原剂接触金属离子，继而在惰性气氛中施加热能量。还原剂可为任何将金属离子还原成金属的化合物。当添加还原剂而施加化学能量时，也可通过还原反应形成过渡金属纳米颗粒。当待通过还原反应由金属离子形成纳米颗粒时，该还原反应非常快速且在全部沟道区域中均匀发生，而可形成尺寸更均匀的过渡金属纳米颗粒。关于此点，可使用具有强还原力的还原剂，而在优选具体实施方式中，该还原剂可为NaBH4、KBH4、N2H4H2O、N2H4、LiAlH4、HCHO、CH3CHO、或它们中两种或更多种的混合物。金属离子与还原剂间的接触可通过对沟道区域涂布还原剂于溶剂中的溶液，或者通过将基板以还原剂于溶剂中的溶液浸渍，或者通过对基板供给气相还原剂而达成。在特定非限制具体实施方式中，还原剂与金属离子之间的接触可在室温进行1～5小时。
如上所述，过渡金属纳米颗粒的晶核生成及生长可通过一个或多个选自所施加的能量的种类与规模、及施加能量的时间的因素控制。
此时，在根据本发明的具体实施方式的制造方法中，纳米颗粒的尺寸可通过供给待被结合或吸附于金属离子的有机表面活性剂并继而施加能量而控制。除了此种控制法，纳米颗粒的尺寸可在其生长期间，通过在施加能量期间供给待被结合或吸附于金属离子的有机表面活性剂而控制。此有机表面活性剂供给可在制造方法期间视情况进行。在施加能量之前或期间所施加的有机表面活性剂可使用一种或多种有机表面活性剂。
为了更有效抑制金属离子的质量转移，其可使用彼此不同的第一有机材料及第二有机材料作为该表面活性剂。
在此，第一有机材料可为含氮或含硫有机化合物。例如该含硫有机化合物可包括一端具有硫醇基的直链或支链烃化合物。在特定具体实施方式中，该含硫有机化合物包括选自HS-Cn-CH3(n：2至20的整数)、正十二基硫醇、甲基硫醇、乙基硫醇、丁基硫醇、乙基己基硫醇、异辛基硫醇、叔十二基硫醇、硫代乙二醇乙酸、巯基丙酸、巯基乙醇、巯基丙醇、巯基丁醇、巯基己醇与氢硫乙酸辛酯中的一种或多种。
第二有机材料可为基于相转移催化剂的有机化合物，例如四级铵或鏻盐。更具体而言，第二有机表面活性剂可选自四辛基溴化铵、四乙铵、四正丁溴化铵、四甲基氯化铵与四丁基氟化铵中的一种或多种。
在施加能量之前或期间施加的有机表面活性剂可被结合或吸附于金属离子或结合连接体的金属离子的核，且因施加能量所造成的纳米颗粒的晶核生成及生长会受被结合或吸附于金属离子的有机表面活性剂控制。此有机表面活性剂在施加能量期间可抑制金属离子的质量转移，因而形成更均匀及更细微的纳米颗粒。因为金属离子结合有机表面活性剂，故为了参与晶核生成或生长，这些金属离子需要高于其扩散时的活化能量，否则其扩散会物理上被有机表面活性剂抑制。因此，金属原子(离子)的扩散会变慢，且参与晶核生长的金属原子(离子)数量会减少。
在有机表面活性剂存在下施加能量的方法可包括在施加能量之前，对沟道区域(即已有金属离子通过连接体结合的基板表面)涂布有机表面活性剂溶液，或者对沟道区域供给气态有机表面活性剂。或者可包括连同施加能量一起对其中已形成金属离子的沟道区域涂布有机表面活性剂溶液，或者对沟道区域供给气态有机表面活性剂而将该有机表面活性剂结合或吸附于金属核。或者可包括在施加能量期间，对其中已形成金属离子的沟道区域涂布有机表面活性剂溶液，或者对沟道区域供给气态有机材料而将该有机表面活性剂结合或吸附于金属核。或者可包括在施加能量历时预定时间之后且未施加能量时，对其中已形成金属离子的沟道区域涂布有机表面活性剂溶液，或者对沟道区域供给气态有机材料而将该有机表面活性剂结合或吸附于金属核，继而再度施加能量。
在根据本发明的具体实施方式的制造方法中，可将能量施加于已有金属离子结合的全部区域或一部分区域。当将能量施加于一部分区域时，可将能量以点、线或预定的平面形状照射。在非限制具体实施方式中，可在完全扫描结合金属离子的区域时将能量以点状施加(照射)。对一部分结合金属离子的区域施加能量可包括不仅在完全扫描结合金属离子的区域时将能量以点、线或平面形状照射的情形，还包括仅将能量施加(照射)于一部分结合金属离子的区域的情形。如上所述，纳米颗粒的图案可通过对一部分沟道区域施加能量而形成。换言之，对一部分沟道区域施加(照射)能量可形成纳米颗粒的图案。能量可被照射至沟道区域的一部分区域，且在此情形可在该沟道区域中形成金属纳米颗粒的图案。在图案化的非限制具体实施方式中，可将能量按沟道区域的长度方向(即从源极区域至漏极区域的方向)断续施加于沟道区域而形成纳米颗粒的图案，其在沟道区域的长度方向是不连续的。这是基于其中在沟道区域中施加能量而原位形成纳米颗粒的本发明的具体实施方式。在此情形，能量仅被施加于待形成纳米颗粒的一部分沟道区域，其中已形成纳米颗粒的粒子区域、及其中未形成纳米颗粒的非粒子区域可通过此在特定图案的沟道区域中共存。
图6显示了结合至施加能量而生长的金属纳米颗粒140的绝缘有机材料150。绝缘有机材料150可为被涂覆于金属纳米颗粒140表面上，或填充于金属纳米颗粒140之间的间隙的状态。绝缘有机材料150可提供纳米颗粒之间的隔离，而更可靠地防止纳米颗粒之间的电流流动。
同时，如果在前项动作中供给足量的有机表面活性剂，即如果在施加能量之前或期间施加的有机表面活性剂仍残留在所生长的纳米颗粒的表面上，而在所生长的纳米颗粒之间提供充分的隔离，则不必将绝缘有机材料150加入至所生长的纳米颗粒140的表面。换言之，因为是在施加能量之前或期间使用有机材料(或有机材料的供给或种类等)是根据待形成的纳米颗粒的尺寸而决定，故形成绝缘有机材料150为任选的。
绝缘有机材料150的供给可通过将绝缘有机材料溶液涂布于施加能量所形成的纳米颗粒层，然后将所涂布的溶液干燥，因而将绝缘有机材料填充至纳米颗粒间的间隙中而进行。如此可提供其中将纳米颗粒嵌入由该绝缘有机材料制成的绝缘基质中的结构。用于本发明的绝缘有机材料可为任何在常规的有机系电子装置中用以形成绝缘层的常规的绝缘材料。绝缘有机材料的具体例子包括但不限于苯并环丁烯(BCB)、丙烯酸化合物、聚酰亚胺、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚丙烯、氟化化合物(例如CYTOPTM)、聚乙烯醇、聚乙烯基酚、聚对苯二甲酸乙二酯、聚对二甲苯、氰基普鲁兰多醣(cyanopulluane)(CYMM)与聚甲基苯乙烯。
绝缘有机材料150可为自发结合金属的物质。换言之，在施加能量而形成纳米颗粒之后，绝缘有机材料可通过对沟道区域涂布自发性结合通过连接体附着基板的金属离子的金属的绝缘有机材料的溶液，或者通过对沟道区域供给气态绝缘有机材料，因而形成具有由纳米颗粒核与绝缘壳所组成的核-壳结构的复合纳米颗粒，而结合纳米颗粒的金属(即通过连接体附着基板的金属离子的金属)。根据此方法，可在细微纳米颗粒上形成非常均匀的绝缘层，且可确保纳米颗粒之间有更可靠的隔离。
用于本发明的绝缘有机材料150可为任何具有结合纳米颗粒所含有的金属的官能团的绝缘材料。在特定具体实施方式中，自发性结合纳米颗粒所含有的金属的绝缘有机材料可在一端包括如硫醇基(-SH)、羧基(-COOH)及/或胺基(-NH2)的官能团，其可自发地与纳米颗粒所含有的金属形成化学键，及在另一端具有如甲基的官能团，其不与纳米颗粒所含有的金属反应，并且包括作为主干的链烷，其可形成均匀绝缘层。在此，绝缘层(壳)的厚度会受该链烷的碳原子数控制，且该绝缘有机材料可具有C3-C20链烷。
此时，为了更坚固地固定其上已形成绝缘有机材料150的纳米颗粒140，可另外形成一层无机氧化物。另外，该无机氧化物层可在纳米颗粒上无需绝缘有机材料而直接形成。该无机氧化物层可通过常规的蒸气沉积法形成。
在根据本发明的具体实施方式的制造方法中，沟道区域中金属纳米颗粒与绝缘有机材料之间的重量比可为1:0.5至5。此过渡金属纳米颗粒与绝缘有机材料之间的重量比可提供更稳定的隧道效应屏障，且可防止漏电，同时可通过栅极电压顺利控制晶体管操作。此纳米颗粒与绝缘有机材料间的重量比可通过控制涂布于其中已形成纳米颗粒的沟道区域的绝缘有机材料量而控制。另外，绝缘有机材料自发地结合存在于纳米颗粒表面上的金属原子，故如上所述，纳米颗粒与绝缘材料间的重量比还可通过绝缘有机材料的链烷的碳原子数控制。
以下将描述实验实施例，其中在样品中形成纳米颗粒，且观察样品中的纳米颗粒。
实验实施例
制备已在单晶Si晶圆上形成了5～50纳米厚的非晶SiO2氧化物层的基板(以下称为SiO2基板)，然后在蒸馏水中以超声波清洗3次各15分钟，及在乙醇中清洗2次各30分钟。然后将基板置于ALD(原子层沉积)系统的槽中，接着使用3-氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷的前体在其上沉积硅烷层(连接体层)。具体而言，在25℃及0.4托耳的压力下使用所供给的3-氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷前体进行层沉积历时1秒，且将该槽以氩气冲洗5秒的单元程序重复1～10次，因而将3-氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷层沉积在SiO2基板上。其次，将其上已形成3-氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷层(表面上有胺官能团)的SiO2基板浸入含有10毫升的1mM KAuCl4水溶液的容器中历时6小时，因而将Au离子结合至胺基。然后将已有Au离子通过3-氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷结合的SiO2基板在0℃浸入10毫升的1M NaBH4水溶液中而化学还原Au离子。在化学还原结束之后，将所回收的基板置于快速热处理(RTP)系统中，然后在氩(Ar)气氛中于200～450℃热处理1小时，进而形成金纳米颗粒。接着将其上已形成金纳米颗粒的基板浸入10毫升的5mM己硫醇的甲苯的水溶液中，因而形成包围金纳米颗粒表面的绝缘有机材料。
图7为一组AFM(原子力显微镜)影像，其显示在以上实验实施例所述的制造方法的各动作中所获得的SiO2基板的表面粗糙度。图7A为SiO2基板表面在刚清洗后的AFM影像，测定其具有0.08纳米RMS的表面粗糙度。图7B为SiO2基板表面在使用3-氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷进行ALD法一次后的AFM影像。其中可见到，在沉积3-氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷之后，基板的表面高度增加，表面粗糙度为0.12纳米RMS，表示为平坦表面，且一层3-氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷被均匀沉积在基板表面上。图7C为在将金前体KAuCl4与其上已形成硅烷层的基板反应而将Au离子结合硅烷层的官能团(胺基)，且将结合的Au离子以NaBH4还原之后所获得的基板表面的AFM影像。在图7C中可见到，基板表面在化学还原后的表面粗糙度为0.25纳米RMS，且通过该化学还原形成颗粒半径为1纳米或更小的金纳米颗粒。
以接触角测量了由3-氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷表面修饰的SiO2基板的润湿性变化。接触角测量是通过半角法使用杨氏(Young)方程式进行。接触角测量的结果显示，在清洗前SiO2基板表面的接触角为50.3°，及在清洗后SiO2基板表面的接触角为31.1°，表示与清洗前相比，基板在以乙醇清洗之后变成高亲水性表面。另外，在沉积3-氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷之后，SiO2基板表面的接触角为58.9°，表示该表面为疏水性表面。
为了分析表面电荷分布，使用zeta电位测量系统测量基板表面的zeta电位。结果，沉积3-氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷之前及之后的基板表面在pH7的zeta电位分别为-20毫伏及0毫伏。因此可知，在SiO2基板上均匀沉积3-氨基丙基甲基二(乙氧基)硅烷的结果为，将在pH7具有负电荷的SiO2基板变成中性基板。
图8显示金纳米颗粒在RTP处理之后的穿透电子显微图(右)，及进行能量分散性X-射线光谱(EDS)以分析金纳米颗粒的元素的结果(左)。在图8中可见到，形成粒径为1.8纳米的球形金纳米颗粒。
此时，如上所述，当施加能量时，对沟道区域部分施加能量而生长纳米颗粒可形成图案化纳米颗粒。此纳米颗粒的图案化可通过根据本发明的另一具体实施方式的制造方法实现。即沟道区域中的纳米颗粒图案化可通过在沟道区域的基板上形成连接体而实施。具体地，并未在全部沟道区域上形成连接体。而是以预定图案形成连接体，将金属离子结合该连接体，并施加能量，如此将金属纳米颗粒图案化。因此，沟道区域中多个金属纳米颗粒可具有均匀图案排列。
图9A及图9B为显示使用多孔掩模，在沟道区域中形成被图案化的金属纳米颗粒的方法的平面图。图9A为显示多孔掩模210的平面图，其在基板上形成且具有多个孔220，及图9B为显示在沟道区域的基板上，经多孔掩模210的孔220曝光而形成金属纳米颗粒230的状态的平面图。在图9B中，纳米颗粒230以外的区域为其中例如形成绝缘有机材料的绝缘区域240。
单电子晶体管是根据是否以一个电子的迁移操作而认定。当考虑晶体管的沟道长度是由源极与漏极的分开距离决定时，为了确保源极与漏极有可通过现有的印刷法或沉积法可重现地实现的合适分开距离，且不降低晶体管的操作可靠性，沟道长度可为5纳米至200纳米。当考虑此沟道长度时，多孔掩模210可使用单层纳米粒。
虽然纳米粒本身可进行防止连接体与基板表面之间结合的功能，但纳米粒的材料可为可结合连接体的材料。因此，为了稳定进行纳米颗粒的图案化，可通过在单层纳米粒上形成另一掩模(第二掩模)，然后移除纳米粒，而在沟道区域中界定纳米颗粒图案区域。换言之，可在由第二掩模界定的区域中形成纳米颗粒。第二掩模的材料可根据基板的表面层而选择。
即，如果基板的表面层为可自发地结合连接体的材料，则可使用不自发地结合连接体的材料，例如有机硅烷，作为第二掩模的材料。相反，如果基板的表面层为不自发地结合连接体的材料，则可使用可结合连接体的材料作为第二掩模的材料。
在形成第二掩模之后移除纳米粒可通过如超声波的物理振动、或如吹送(包括空气枪)的物理力进行。
该单层纳米粒可通过对基板的沟道区域涂布或涂覆其中分散该粒的粒分散液体，及移除分散液的液相而形成。粒涂布可使用通常用于微粒光刻技术的涂布法。在具体例子中，粒分散液体的涂布或涂覆可通过选自旋涂、浸涂、抬升、电泳沉积、化学或电化学沉积、及电喷洒的至少任一种方法进行。
纳米粒的尺寸可考虑沟道长度及待设计的图案化而适当控制。在具体实例中，纳米粒的平均直径可为1纳米至5纳米。纳米粒的材料可使用用于一般微粒光刻技术的粒材料。
有机硅烷可包括选自辛基三氯硅烷(OTS)、十八基三甲氧基硅烷(OTMS)、十八基三乙氧基硅烷(OTE)、十八基三氯硅烷、三甲氧基丙基硅烷、全氟辛基三氯硅烷、二氯二甲基硅烷、十一基三氯硅烷、十一烯基三氯硅烷、全氟癸基三氯硅烷、三氯乙烯基硅烷、戊基三氯硅烷(PETCS)、苯基三氯硅烷(PTCS)、苄基三氯硅烷(BZTCS)、三氯硅烷(TCS)、4-联苯基三甲氧基硅烷(BPTMS)、1-萘基三甲氧基硅烷(NAPTMS)、(9-甲基蒽基)三甲氧基硅烷(MANTMS)的任一种、或至少二种的混合物。有机硅烷可根据有机基而具有疏水性或亲水性。由于此特征，当通过涂布含连接体的溶液而形成自组装式单分子层时，可因使用性质与该有机硅烷相反的溶剂(含连接体的溶液的溶剂)而改良处理效率。即在使用形成疏水层的有机硅烷形成第二掩模，及使用亲水性溶剂制备自组装式单分子层溶液的情形，可在经有机硅烷掩模的孔曝光的基板表面上更有效及快速地形成自组装式单分子层。
自发地结合连接体的材料可为金属、金属氧化物、半导体、半导体氧化物、复合金属氧化物、或其堆栈。
同时，在本发明的具体实施方式中，在形成纳米粒掩模之后进行部分蚀刻可控制纳米粒的直径、及大部分相邻纳米粒之间的距离。即可控制多孔掩模的孔结构及尺寸。具体地，可进行其中不蚀刻基板而选择性蚀刻该粒的选择性蚀刻。就粒排列的物理稳定性，形成一致且受控制的分开距离，及蚀刻选择性而言，其可进行干燥蚀刻，包括等离子体蚀刻及离子研磨蚀刻。具体地，该纳米粒可为塑料材料，纳米粒的部分蚀刻可为使用蚀刻气体的方向性干燥蚀刻，且该粒可被含O2、CF4、Ar或它们的混合气体的蚀刻气体蚀刻。
由以上说明易于得知，在本发明的另一具体实施方式中，纳米颗粒可通过筛选沟道区域部分，且仅在开放区域形成金属纳米颗粒而被图案化。详细的形成方法、所使用的材料、及金属纳米颗粒的结构可与上述参考图1至图8相同或类似。
纳米颗粒在沟道区域中排列的型态可具有各种结构。例如可将金属纳米颗粒以从源极区域延伸至漏极区域的方向均匀分开排列。此外，将其中多个纳米颗粒分开聚集的聚集体定义为一单位，则可形成其中多个聚集体均匀排列的结构。该聚集体可为带形、线形、圆形或多边形。
如上所述，根据本发明的具体实施方式的单电子晶体管的优点为，因为晶体管包括由非常细微及均匀的金属纳米颗粒所形成的库仑岛，故晶体管可在显著高温操作，尤其是室温。另外，因为配置于晶体管的沟道区域的金属纳米颗粒具有均匀尺寸且彼此相距特定距离，故晶体管的操作安定性、重现性及可靠性优良。
根据本发明具体实施方式的制造单电子晶体管的方法的优点为该方法可被商业化，因为该方法可以非常容易、简单、节省成本、及快速的方式制造单电子晶体管。此外，该制造方法可使原料浪费最少，因为原位制备晶体管的沟道区域中的金属纳米颗粒。另外，通过在纳米颗粒生长期间引入表面活性剂，及将所引入的表面活性剂与纳米颗粒反应，则可以简单的方式控制细微纳米颗粒的尺寸。换言之，可制备具有期望的尺寸的纳米颗粒。此外，甚至可将长5纳米至200纳米的细微沟道区域图案化而形成纳米颗粒区域及隔离区域，且通过控制连接体与基板间的结合可以非常容易及简单的方式达成沟道区域的图案化。
虽然为了举例说明的目的已描述了各种具体实施方式，但是显而易见的是所属技术领域人员在不背离权利要求书所定义的本发明的主旨及范围时可进行各种变化及修改。
符号说明
110 基板
112 硅基板
114 表面层
120 连接体层
120A 连接体
122 结合表面层114的官能团
124 连接官能团122与官能团126的链基
126 可结合金属离子的官能团
130 金属离子
140 金属纳米颗粒
150 绝缘有机材料
160 栅极绝缘层
170A 源极区域
170B 漏极区域
180 栅极
190 沟道区域
210 多孔掩模
220 孔
230 金属纳米颗粒
240 绝缘区域

Claims (39)

1.一种单电子晶体管，其包含：
沟道区域，其包含形成于基板上的连接体和由结合至该连接体的金属离子所生长的金属纳米颗粒；
配置于该沟道区域一端的源极区域；
配置于该沟道区域另一端而与该源极区域对立的漏极区域；和
耦合至该沟道区域而控制沟道区域中的电荷迁移的栅极，
其中在该沟道区域中，多个金属纳米颗粒具有均匀图案排列，
其中该沟道区域进一步包含结合在金属离子或所生长的纳米颗粒上，且包括第一有机材料及第二有机材料中的至少任一种的有机表面活性剂。
2.权利要求1所述的单电子晶体管，其中在沟道区域中将金属纳米颗粒以从源极区域延伸至漏极区域的方向均匀分开排列。
3.权利要求1所述的单电子晶体管，其中将其中多个纳米颗粒分开聚集的聚集体定义为一单位，而在沟道区域中排列多个聚集体。
4.权利要求3所述的单电子晶体管，其中该聚集体为带形、线形、圆形或多边形。
5.权利要求1所述的单电子晶体管，其中该连接体为通过自组装结合到基板表面上的有机单分子。
6.权利要求1所述的单电子晶体管，其中该沟道区域进一步包含绝缘有机材料与无机氧化物中的至少任一种，其被结合或涂覆于金属纳米颗粒表面上。
7.权利要求1所述的单电子晶体管，
其中第一有机材料为含氮或含硫有机材料，且
其中第二有机材料为基于相转移催化剂的有机材料。
8.权利要求1所述的单电子晶体管，其中该金属纳米颗粒具有0.5纳米至1纳米间的平均颗粒半径，且颗粒半径的标准差为±20％或更小。
9.权利要求1所述的单电子晶体管，其中该基板具有可结合连接体的表面层。
10.权利要求9所述的单电子晶体管，其中该表面层为选自于由金属、金属氧化物、半导体与半导体氧化物所组成的群组中的任一种。
11.权利要求1的单电子晶体管，其中该基板为柔性基板，且该柔性基板包含具有羟基(-OH)官能团的表面层。
12.权利要求11所述的单电子晶体管，其中该柔性基板包含选自于由聚对苯二甲酸乙二酯(PET)、聚萘二甲酸乙二酯(PEN)、聚酰亚胺(PI)、聚碳酸酯(PC)、聚丙烯(PP)、三乙酰纤维素(TAC)、聚醚砜(PES)、与聚二甲基硅氧烷(PDMS)所组成的群组中的任一种、或它们的二种或更多种的混合物。
13.权利要求1所述的单电子晶体管，其中该连接体为有机单分子，且该沟道区域进一步包含由自组装式单分子层所组成的连接体层，该自组装式单分子层由多个结合基板的有机单分子形成。
14.权利要求1所述的单电子晶体管，
其中该沟道区域进一步包含形成于基板上，且具有选自胺基、羧基、与硫醇基中的任一种官能团的硅烷化合物层，且
该选自胺基、羧基与硫醇基的任一种官能团为该连接体的一部分。
15.权利要求1所述的单电子晶体管，其中该连接体包含选自胺基(-NH2)、羧基(-COOH)、与硫醇基(-SH)中的任一种，其结合金属离子。
16.权利要求1所述的单电子晶体管，其中该金属纳米颗粒选自于由金属纳米颗粒、金属氧化物纳米颗粒、金属氮化物纳米颗粒、金属碳化物纳米颗粒与金属间化合物纳米颗粒所组成的群组。
17.权利要求1所述的单电子晶体管，其中该沟道区域中的金属纳米颗粒彼此分开排列，且形成单层。
18.权利要求1所述的单电子晶体管，其进一步包含：
插入在该沟道区域与该栅极之间的栅极绝缘层。
19.一种形成单电子晶体管的沟道的方法，其包含：
提供基板；
在该基板上形成具有多个孔的多孔掩模；
在经该多孔掩模选择性曝光的该基板上形成连接体；
将金属离子结合至该连接体；并
施加能量而由该金属离子形成金属纳米颗粒，
其中该金属纳米颗粒是从结合至该连接体的金属离子生长的。
20.权利要求19所述的方法，其进一步包含：
将绝缘无机材料与无机氧化物中的至少任一种结合至该金属纳米颗粒的表面。
21.权利要求19所述的方法，其进一步包含：
在施加能量之前及/或期间供给包括第一有机材料及第二有机材料中的至少任一种的有机表面活性剂。
22.权利要求20所述的方法，其进一步包含：
在施加能量之前及/或期间供给包括第一有机材料及第二有机材料中的至少任一种的有机表面活性剂。
23.权利要求19所述的方法，
其中该基板包括表面层，且
其中该表面层包括金属、金属氧化物、半导体、半导体氧化物、或其堆栈，作为自发性结合该连接体的材料。
24.权利要求23所述的方法，其中该金属氧化物为复合金属氧化物。
25.权利要求19所述的方法，其中该多孔掩模包含单层纳米粒作为自发性结合该连接体的材料。
26.权利要求19所述的方法，其中在形成连接体之前，该方法包含：
在经该多孔掩模选择性曝光的该基板上形成自发性结合该连接体的材料薄层；及
移除该多孔掩模。
27.权利要求25所述的方法，其中自发性结合该连接体的材料包括金属、金属氧化物、半导体、半导体氧化物、或其堆栈。
28.权利要求27所述的方法，其中该金属氧化物为复合金属氧化物。
29.权利要求19所述的方法，其中该连接体为有机单分子，且该沟道包含由自组装式单分子层所组成的连接体层，自组装式单分子层由该有机单分子形成。
30.权利要求29所述的方法，其中该连接体层通过将基板表面接触其中连接体溶于溶剂中的连接体溶液而形成。
31.权利要求19所述的方法，
其中将多种连接体结合基板而形成连接体层，且
其中该连接体层是通过原子层沉积法使用含该连接体的气体形成的。
32.权利要求31所述的方法，其中该连接体层为包含选自胺基、羧基、与硫醇基中的任一种的硅烷化合物层。
33.权利要求19所述的方法，其中该连接体包含选自胺基、羧基、与硫醇基的任一种，其结合金属离子。
34.权利要求22所述的方法，其中金属离子的结合包含使金属前体接触用该连接体形成的基板。
35.权利要求19所述的方法，其中金属离子的结合包含将金属前体溶液涂布于用该连接体形成的基板，或者对用该连接体形成的基板供给气态金属前体。
36.权利要求19所述的方法，其中该能量是选自于由热能量、化学能量、光能量、振动能量、离子束能量与电子束能量所组成的群组中的至少一种。
37.权利要求19所述的方法，其中该能量是辐射能量。
38.权利要求37所述的方法，其中该辐射能量包括α射线、β射线和γ射线。
39.权利要求19所述的方法，其中在施加能量期间供给异于该金属离子的不同种类的元素，而将该金属纳米颗粒形成为选自于由金属纳米颗粒、金属氧化物纳米颗粒、金属氮化物纳米颗粒、金属碳化物纳米颗粒与金属间化合物纳米颗粒所组成的群组中的任一种。
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