CN103996891A - 锂-空气电池电解液体系 - Google Patents

锂-空气电池电解液体系 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种锂-空气电池电解液体系。具体地，本发明公开的锂-空气电池电解液体系包含：电解质和有机溶剂，其中所述电解液体系中锂离子的浓度为1.4～7mol/L。使用本发明的电解液体系制备的锂-空气电池放电容量大，性能优异，具有广泛的应用前景。

Description

锂-空气电池电解液体系
技术领域
本发明属于电化学储能技术领域，更具体地，涉及到适用于锂-空气电池的电解液体系以及含所述电解液体系的锂-空气电池。
背景技术
随着社会和科技的高速发展，电子设备小型化、微型化、便携化已成为普遍趋势，目前常用的便携电源中，锂离子电池的容量和能量密度已是传统便携电源中最高的种类，但仍然不能满足工业生产和日常生活的需求，因此新一代高能量、高容量的便携电源体系成为电化学工作者紧迫的目标和方向，为此，锂-空(氧)气电池的相关研究日益受到关注。
锂空气电池是一种用锂作阴极，以空气中的氧气作为阳极反应物的电池。由于锂-空(氧)气电池的阴极活性物质为氧气，因此具有较高理论电容量(3.81Ahg-1)，可达锂离子电池的50-100倍，具有极大的应用价值。
然而，目前锂-空气电池在实际应用中，由于电解液体系等诸多因素的限制，能够达到的实际放电容量较低。现有技术的电解液体系仅能提供约700～3000mAh/g的放电容量，远低于理论容量的最大值。
现有技术中提供了一种双电解液体系，即通过只在金属锂的负极使用有机电解液，正极的空气级使用水性电解液，用只能通过锂离子的固体电解质从中隔开，通过使用多重电解质改善锂-空气电池的放电容量。然而，该电解液体系需要的电池结构与现有的电池结构不相容，且制造成本高，不适合工业应用。
综上所述,本领域迫切需要开发一种可以有效提高锂-空(氧)气电池放电容量的电解液体系。
发明内容
本发明的目的在于提供一种高容量锂-空气电池电解液体系，可以有效提高锂空气电池的放电容量。
本发明的第一方面，提供了一种锂-空气电池的电解液体系，所述电解液体系包括适用于锂-空气电池的有机溶剂以及溶解于所述有机溶剂中的电解质，其中所述电解质在电解液体系中的浓度按锂离子计为1.4～7mol/L。
在另一优选例中，所述有机溶剂的有机物成分占溶剂总体积的85%以上，较佳地90%以上，更佳地95%以上。
在另一优选例中，所述有机溶剂选自下组：醚类溶剂、砜类溶剂、酯类溶剂、酰胺类溶剂、离子液体等有机溶剂，或其组合。
在另一优选例中，所述有机溶剂包含下列组分：醚类溶剂；和任选的选自下组的溶剂：砜类溶剂、酯类溶剂、酰胺类溶剂、离子液体、锂离子液体类有机溶剂，或其组合。
在另一优选例中，所述有机溶剂是醚类溶剂与砜类溶剂的混合溶剂。
在另一优选例中，所述有机溶剂是醚类溶剂与离子液体的混合溶剂。
在另一优选例中，所述有机溶剂是醚类溶剂和酯类溶剂的混合溶剂。
在另一优选例中，所述有机溶剂是醚类溶剂。
在另一优选例中，所述醚类溶剂选自下组：H3C(CH2)n-O(CH2CH2O)m-(CH2)nCH3、γ-羟基丁酸内酯、三聚乙醛、桉树脑，以及上述溶剂的部分或全氟代衍生物，或其组合；其中，m为0～10，各n独立地为0～4；较佳地，m=2～6，n=0～2。
在另一优选例中，所述醚类溶剂是四乙二醇二甲醚(TEGDME)或二甲基亚砜(DMSO)。
在另一优选例中，所述砜类溶剂选自下组：二甲基亚砜，二甲基砜，甲乙基砜，或其组合；和/或
所述酯类溶剂为碳酸酯类溶剂，较佳地，所述酯类溶剂选自下组：取代或未取代的碳酸乙烯酯，取代或未取代的碳酸丙烯酯，取代或未取代的碳酸二甲酯，取代或未取代的碳酸二乙酯，取代或未取代的碳酸甲乙酯，或其组合；其中，所述取代指化合物中一个或多个任选的氢原子被卤素替换；和/或
所述的酰胺类溶剂选自下组：N,N-二甲基甲酰胺，N,N-二乙基甲酰胺，或其组合。
在另一优选例中，所述的砜类溶剂是二甲基亚砜。
在另一优选例中，将所述的砜类溶剂和醚类溶剂配成混合溶剂使用。
在另一优选例中，所述的酯类溶剂为碳酸丙烯酯。
在另一优选例中，将所述的酯类溶剂和醚类溶剂配成混合溶剂使用。
在另一优选例中，所述电解质在电解液体系中的浓度按锂离子计为1.5～5mol/L，更佳地为2～3mol/L。
在另一优选例中，所述的离子液体包括阳离子和阴离子，且所述阳离子选自下组：
或其组合；其中，R1～R22各自独立地选自取代或未取代的C1～C15烷基或取代或未取代的C1～C15芳基；和
所述的阴离子选自下组：PF6 -，BF4 -，I-，TFSI-，CF3SO3 -，或其组合。
在另一优选例中，所述的离子液体为EMI·TFSI。
在另一优选例中，将所述的离子液体和醚类溶剂配成混合溶剂使用。
在另一优选例中，所述电解质为锂盐，较佳地，所述的电解质选自下组：LiTFSI、LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiODFB、LiBOB，或其组合。
在另一优选例中，所述的电解质为LiTFSI，或所述的电解质为LiTFSI和任选的一种或多种选自下组的锂盐的组合：LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiODFB，或LiBOB。
在另一优选例中，将所述电解质溶于有机溶剂，形成如本发明第一方面所述的电解液体系。
在另一优选例中，所述有机溶剂是混合溶剂。
在另一优选例中，先制备所述有机溶剂，再将电解质溶于有机溶剂中。
本发明的第二方面，提供了一种锂-空气电池，其特征在于，包括：
如本发明第一方面所述的电解液体系；
电极，所述的电极包括阴极和阳极；
离子交换薄膜，所述的离子交换薄膜位于阴极和阳极之间；和
电池外壳。
在另一优选例中，所述的阴极材料选自下组：多孔碳、石墨烯等碳碳材料。
在另一优选例中，所述的阳极材料为金属锂或其他储锂材料。
在另一优选例中，所述的离子交换薄膜为玻璃纤维、PP、PE，或上述材料的复合材料。
在另一优选例中，所述的电池外壳为带孔阴极壳。
在另一优选例中，所述电池外壳与现有的锂离子电池外壳相同或大致相同。
在另一优选例中，所述的阴极、阳极和离子交换薄膜均位于电解液体系内。
在另一优选例中，所述电池体系中的锂元素以离子、单质或金属盐沉淀的形式存在。
在另一优选例中，所述电池的放电容量为≥6500mAh/g，较佳地为≥7000mAh/g。
在另一优选例中，电池的放电容量为≥8000mAh/g，较佳地为≥10000mAh/g。
更佳地，电池的放电容量为8000-20000mAh/g，10000-20000mAh/g，或12000-20000mAh/g。
应理解，在本发明范围内中，本发明的上述各技术特征和在下文(如实施例)中具体描述的各技术特征之间都可以互相组合，从而构成新的或优选的技术方案。限于篇幅，在此不再一一累述。
具体实施方式
本发明人经过长期而深入的研究，意外地发现，使用高锂离子浓度(≥1.4mol/L)的电解液体系，能够在现有技术的基础上极大地提高锂-空气电池的放电容量，从而提高锂电池的性能。基于上述发现，发明人完成了本发明。
术语
如本文所用，术语“锂-空气电池”或“锂-氧气电池”可互换使用，指用氧气作为阳极活性物质，用金属锂作为阴极活性物质的电池。
术语“锂-空气电池电解液”和“锂-空气电池电解液体系”可互换使用，均指用作锂-空气电池的电解液的溶液体系。
如本文所用，术语“离子液体”指在室温下呈液态的低温熔融盐类。由于离子化合物的阴阳离子体积较大，结构松散，导致它们之间的作用力较低，熔点接近室温，在室温下即为熔融状态。在离子液体中，所有的组分均以离子形式存在。
术语“取代或未取代的C1～C15烷基”指具有1～15个碳原子的取代或未取代的芳基，如甲基、乙基、异丙基、CH2ClCH2-，或类似基团。
术语“取代或未取代的C1～C15芳基”指具有1～15个碳原子的取代或未取代的芳基，如苯基、1-氯苯基、萘基，或类似基团。
术语“取代”指基团上的一个或多个氢原子被取代基替换，其中，代表性的取代基包括(但并不限于)：卤素、C1～C4烷基、C1～C4卤代烷基、苯基等。
锂-空气电池电解液体系
本发明提供的用于锂-空气电池的电解液体系包含有机溶剂和电解质。
由于锂离子电池充放电电位较高，而且阳极材料嵌有化学活性较大的锂，所以电解质必须采用惰性溶剂如有机化合物。然而，有机化合物的导电性能较弱，所以必须加入电解质用于改善有机溶液的离子导电率。在本发明中，电解质选用包含锂离子的盐类。
较佳地，所述的电解质选自下组：LiTFSI、LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiODFB、LiBOB，或其组合。在另一优选例中，所述的电解质为LiTFSI，或LiTFSI和任选的一种或多种选自下组的锂盐的组合：LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiODFB，或LiBOB。
所述电解质在电解液中的浓度(以锂离子计)为1.2～7mol/L，较佳地为1.5～5mol/L，更佳地为2～3mol/L。
所述有机溶剂中可包含少量不与电极反应的无机相，如无机负离子或无机酸根负离子。在另一优选例中，所述有机溶剂的有机物成分占溶剂总体积的85%以上，较佳地90%以上，更佳地95%以上。
所述有机溶剂为惰性溶剂，较佳地选自下组：醚类溶剂、砜类溶剂、酯类溶剂、酰胺类溶剂、离子液体等有机溶剂，或其组合。
较佳地，所述有机溶剂为醚类溶剂或醚类溶剂和任选的选自下组的溶剂的混合溶剂：砜类溶剂、酯类溶剂、酰胺类溶剂、离子液体、锂离子液体类有机溶剂，或其组合。
在另一优选例中，所述有机溶剂是醚类溶剂与砜类溶剂的混合溶剂；醚类溶剂与离子液体的混合溶剂；或醚类溶剂和酯类溶剂的混合溶剂。
在一优选例中，所述醚类溶剂选自下组：H3C(CH2)n-O(CH2CH2O)m-(CH2)n-CH3、γ-羟基丁酸内酯、三聚乙醛、桉树脑及上述溶剂的部分或全氟代衍生物，或其组合；其中，m为0～10，各n独立地为0～4；较佳地，m=2～6，n=0～2。较佳地，所述醚类溶剂是四乙二醇二甲醚(TEGDME)。
在另一优选例中，所述砜类溶剂选自下组：二甲基亚砜，二甲基砜，甲乙基砜，或其组合。较佳地，所述的砜类溶剂是二甲基亚砜。
在另一优选例中，所述酯类溶剂为碳酸酯类溶剂，较佳地，所述碳酸酯类溶剂选自下组：取代或未取代的碳酸乙烯酯，取代或未取代的碳酸丙烯酯，取代或未取代的碳酸二甲酯，取代或未取代的碳酸二乙酯，取代或未取代的碳酸甲乙酯，或其组合；其中，上述取代指化合物中一个或多个任选的氢原子被卤素替换。较佳地，所述的酯类溶剂为碳酸丙烯酯。
在另一优选例中，所述的酰胺类溶剂选自下组：N',N-二甲基甲酰胺，N',N-二乙基甲酰胺，或其组合。
在另一优选例中，所述离子液体的阳离子选自下组：
或其组合；其中，R1～R22的定义同上；和
所述离子液体的阴离子选自下组：PF6 -，BF4 -，I-，TFSI-，CF3SO3 -，或其组合。
在另一优选例中，所述的离子液体为EMI·TFSI。
将所述电解质溶于所述有机溶剂中，从而制得本发明的电解液体系。
锂-空气电池
本发明提供的锂-空气电池的结构和组成与常规的燃料电池类似，包括下列部分：本发明的电解液体系；电极，所述的电极包括阴极和阳极；离子交换薄膜，所述的离子交换薄膜位于阴极和阳极之间；以及电池外壳。
所述的阳极、阴极和离子交换薄膜均位于电解液体系内。所述的阴极材料的材质无特别限制，可由常规的阴极材料制成，较佳地由包括（但并不限于）下组的材料制成：多孔碳、石墨烯等碳碳材料。
所述的阳极材料可为金属锂，或其他合适的储锂材料。
所述的离子交换薄膜的材质无特别限制，较佳地可为玻璃纤维、PP、PE及上述材料的复合材料。
所述的电池外壳可为任何锂离子电池外壳，较佳地为带孔阴极壳。
较佳地，所述的电池外壳与现有锂离子电池外壳相同或基本相同，更佳地完全相同。
在所述电池体系中，锂元素以离子、单质或金属盐沉淀的形式存在，且在电池放电过程中，金属锂逐渐转化为含锂化合物，如Li2O2。
所述锂-空气电池具有优异的放电容量，通常可达到≥6500mAh/g，较佳地可达到≥7000mAh/g。在另一优选例中，电池的放电容量为≥8000mAh/g，较佳地为≥10000mAh/g。
更佳地，电池的放电容量为8000-20000mAh/g，更佳地，10000-20000mAh/g
本发明的主要有益效果在于：
(1)本发明提供了一种适用于锂-空气电池的电解液体系，可以有效提高锂空气电池的放电容量。使用本发明提供的电解液体系，可将锂电池的放电容量提高到现有技术的三倍以上，具有很大的应用价值。
(2)本发明的电解液体系，与现有的锂-空气电池体系符合很好，不需要更换薄膜、正极材料、外壳即可投入使用。
(3)本发明的电解液体系成分清晰、制备方法简单。
(4)本发明的电解液体系适合工业应用，在动力电池和储能电池领域具有广泛的应用前景。
下面结合具体实施例，进一步阐述本发明。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。下列实施例中未注明具体条件的实验方法，通常按照常规条件或按照制造厂商所建议的条件。除非另行定义，文中所使用的所有专业与科学用语与本领域熟练人员所熟悉的意义相同。此外，任何与所记载内容相似或均等的方法及材料皆可应用于本发明方法中。文中所述的较佳实施方法与材料仅作示范之用。除非另外说明，否则百分比和份数是重量百分比和重量份数。
锂-空气电池电解液的制备
实施例1
在干燥气氛下，以四乙二醇二甲醚(TEGDME)为溶剂，用LiTFSI作为电解质，将其溶于有机溶剂中，配制锂离子浓度为1.5mol/L的电解液。
实施例2
在干燥气氛下，配制四乙二醇二甲醚(TEGDME)、碳酸丙烯酯(PC)的混合溶剂，其中TEGDME与PC的质量比为2:1，用LiTFSI作为电解质，将其溶于混合溶剂中，配制锂离子浓度为3mol/L的电解液。
实施例3
在干燥气氛下，配制四乙二醇二甲醚(TEGDME)、二甲基亚砜(DMSO)的混合溶剂，其中TEGDME与DMSO的质量比为1:1，用LiTFSI作为电解质，将其溶于混合溶剂中，配制锂离子浓度为2mol/L的电解液。
实施例4
在干燥气氛下，配制四乙二醇二甲醚(TEGDME)、离子液体EMI·TFSI的混合溶剂，其中TEGDME与EMI·TFSI的质量比为3:1，用LiTFSI作为电解质，将其溶于混合溶剂中，配制锂离子浓度为2.5mol/L的电解液。
实施例5
在干燥气氛下，以四乙二醇二甲醚(TEGDME)为溶剂，用LiTFSI作为电解质，将其溶于四乙二醇二甲醚中，配制锂离子浓度为5mol/L的电解液。
实施例6
在干燥气氛下，以四乙二醇二甲醚(TEGDME)为溶剂，用LiBF4和LiTFSI作为电解质，其中LiBF4与LiTFSI质量比为1:1，将其溶于混合溶剂中，配制锂离子浓度为2.5mol/L的电解液。
实施例7
在干燥气氛下，以二甲基亚砜(DMSO)为溶剂，用LiTFSI作为电解质，将其溶于混合溶剂中，配制锂离子浓度为1.5mol/L的电解液。
实施例8
在干燥气氛下，配制二甲基亚砜(DMSO)、碳酸丙烯酯(PC)的混合溶剂，其中PC与DMSO的质量比为1:1，用LiCF3SO3作为电解质，将其溶于混合溶剂中，配制锂离子浓度为1.5mol/L的电解液。
实施例9
在干燥气氛下，配制二甲基亚砜(DMSO)、四乙二醇二甲醚(TEGDME)的混合溶剂，其中TEGDME与DMSO的质量比为1:3，用LiBF4和LiTFSI作为电解质，其中LiBF4与LiTFSI质量比为1:2，将其溶于混合溶剂中，配制锂离子浓度为2mol/L的电解液。
实施例10
在干燥气氛下，配制二甲基亚砜(DMSO)、四乙二醇二甲醚(TEGDME)、离子液体EMI·TFSI的混合溶剂，其中三者质量比为1:3:1，用LiCF3SO3作为电解质，将其溶于混合溶剂中，配制锂离子浓度为2mol/L的电解液。
对比例
在干燥气氛下，以四乙二醇二甲醚(TEGDME)为溶剂，用LiTFSI作为电解质，将其溶于有机溶剂中，配制锂离子浓度为1mol/L的电解液。
锂-空气电池的制备和测试
对实施例1～10和对比例中制备的电解液体系进行放电容量测试，实验步骤如下：
按照常规的锂离子电池的装配方式装配电池，静止2h后置于充放电仪上，以25mA/g（以碳材料质量计算）电流进行放电容量测试，截止电压2V。
测试结果见表1。
表1各实施例电解液体系电池的放电容量对比
实施例1～10和对比例的电池放电容量测试结果如表1所示。结果表明，与现有技术中提供的锂-空气电池电解液相比，本发明的高浓度锂盐电解液体系可以将锂-空气电池的实际放电容量提高至现有技术的三倍以上，有效地提高了锂-空气电池的实际放电容量，因而非常具有实际应用价值。
在本发明提及的所有文献都在本申请中引用作为参考，就如同每一篇文献被单独引用作为参考那样。此外应理解，在阅读了本发明的上述讲授内容之后，本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改，这些等价形式同样落于本申请所附权利要求书所限定的范围。

Claims (10)

1.一种锂-空气电池的电解液体系，其特征在于，所述电解液体系包括适用于锂-空气电池的有机溶剂以及溶解于所述有机溶剂中的电解质，其中所述电解质在电解液体系中的浓度按锂离子计为1.4～7mol/L。
2.如权利要求1所述的电解液体系，其特征在于，所述有机溶剂选自下组：醚类溶剂、砜类溶剂、酯类溶剂、酰胺类溶剂、离子液体，或其组合。
3.如权利要求2所述的电解液体系，其特征在于，所述醚类溶剂选自下组：H3C(CH2)n-O(CH2CH2O)m-(CH2)nCH3、γ-羟基丁酸内酯、三聚乙醛、桉树脑，以及上述溶剂的部分或全氟代衍生物，或其组合；其中，m为0～10，各n独立地为0～4；较佳地，m=2～6，n=0～2。
4.如权利要求2所述的电解液体系，其特征在于，所述砜类溶剂选自下组：二甲基亚砜，二甲基砜，甲乙基砜，或其组合；和/或
所述酯类溶剂为碳酸酯类溶剂，较佳地，所述酯类溶剂选自下组：取代或未取代的碳酸乙烯酯，取代或未取代的碳酸丙烯酯，取代或未取代的碳酸二甲酯，取代或未取代的碳酸二乙酯，取代或未取代的碳酸甲乙酯，或其组合；其中，所述取代指化合物中一个或多个任选的氢原子被卤素替换；和/或
所述的酰胺类溶剂选自下组：N’,N-二甲基甲酰胺，N’,N-二乙基甲酰胺，或其组合。
5.如权利要求1所述的电解液体系，其特征在于，所述电解质在电解液体系中的浓度按锂离子计为1.5～5mol/L，更佳地为2～3mol/L。
6.如权利要求2所述的电解液体系，其特征在于，所述的离子液体包括阳离子和阴离子，且所述阳离子选自下组：
或其组合；其中，R1～R22各自独立地选自取代或未取代的C1～C15烷基或取代或未取代的C1～C15芳基；和
所述的阴离子选自下组：PF6 -，BF4 -，I-，TFSI-，CF3SO3 -，或其组合。
7.如权利要求1所述的电解液体系，其特征在于，所述电解质为锂盐，较佳地，所述的电解质选自下组：LiTFSI、LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiODFB、LiBOB，或其组合。
8.如权利要求1所述的电解液体系的制法，其特征在于，将所述电解质溶于有机溶剂，形成如权利要求1所述的电解液体系。
9.一种锂-空气电池，其特征在于，包括：
如权利要求1～7任一所述的电解液体系；
电极，所述的电极包括阴极和阳极；
离子交换薄膜，所述的离子交换薄膜位于阴极和阳极之间；和
电池外壳。
10.如权利要求9所述的电池，其特征在于，所述电池的放电容量为≥6500mAh/g，较佳地为≥7000mAh/g。
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