CN103964840A - 介电组合物及应用该介电组合物的多层陶瓷电子元件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种介电组合物以及应用该介电组合物的多层陶瓷电子元件，所述介电组合物含有介电粒子，该介电粒子具有以ABO3表示的钙钛矿结构，其中所述介电粒子含有基材和过渡元素TR，所述基材中至少一种稀土元素RE被固体溶解在A和B中的至少一种中，并且所述过渡元素与所述稀土元素的比率（TR/RE）为0.2-0.8。使用该介电组合物的多层陶瓷电容器可以有优良的可靠性和安全性高的介电常数。

Description

介电组合物及应用该介电组合物的多层陶瓷电子元件
相关申请的交叉引用
本申请要求2013年2月6日向韩国知识产权局提交的韩国专利申请No.10-2013-0013269的优先权，该韩国专利申请的公开内容通过引用并入本申请中。
技术领域
本发明涉及一种介电组合物以及应用该介电组合物的多层陶瓷电子元件，该介电组合物具有优良的介电特性和电气特性。
背景技术
钙钛矿粉末是一种铁电陶瓷材料，常被用作诸如多层陶瓷电容器（MLCC）、陶瓷过滤器、压电元件、铁电体存储器（ferroelectric memory）、热敏电阻器（thermistor）、变阻器（varistor）等电子元件的原材料。
钛酸钡（BaTiO3）是一种具有钙钛矿结构的高k值介电材料，在多层陶瓷电容器中被用作为介电材料。
随着最近电子元件工业中朝着薄、轻、高容量和高可靠性的发展趋势，已经要求铁电粒子具有小尺寸、优良的介电常数和优良的可靠性。
钛酸钡是介电层的主要成分，当它的平均粒径相对较大时，介电层的表面粗糙程度可能会增加，从而会增加短路的发生率，并且会产生绝缘阻力缺陷。
因此，要求介电层的主要成分钛酸钡粉末原子化（atomization）。
然而，由于原子化钛酸钡粉末并且降低多层陶瓷电子元件的介电层厚度，因此会产生例如电容量降低、短路和可靠性缺陷等问题。
因此，一直需要开发能够确保介电层的介电常数和具有优良可靠性的多层陶瓷电子元件。
[相关专利文献]
（专利文献1）日本专利特许公开号为2008-239407的专利文献。
发明内容
本发明的目的是提供一种具有优良介电特性和电气特性的介电组合物，以及应用该介电组合物的多层陶瓷电子元件。
根据本发明的目的，提供了一种介电组合物，该介电组合物含有：介电粒子，该介电粒子具有以ABO3表示的钙钛矿结构，所述介电粒子含有基材和过渡元素TR，所述基材中至少一种稀土元素RE被固体溶解在A和B中的至少一种中，所述过渡元素和所述稀土元素的比率（TR/RE）为0.2-0.8。
以所述基材为基准，以氧化物计的所述稀土元素RE的含量为0.1-1.2原子%。
以所述基材为基准，以氧化物计的所述过渡元素TR的含量为0.02-0.8原子%。
A可以包括选自由钡（Ba）、锶(Sr)、铅(Pd)和钙(Ca)组成的组中的至少一种。
B可以包括选自由钛（Ti）和锆(Zr)组成的组中的至少一种。
稀土元素可以为选自由钪（Sc）、钇（Y）、镧（La）、锕（Ac）、铈（Ce）、镨（Pr）、钕（Nd）、钷（Pm）、钐（Sm）、铕（Eu）、钆（Gd）、铽（Tb）、镝（Dy）、钬（Ho）、铒（Er）、铥（Tm）、镱（Yb）和镥（Lu）组成的组中的至少一种。
所述介电粒子可以包括选自由BamTiO3（0.995≤m≤1.010）、(Ba1-XCax)m(Ti1-yZry)O3（0.995≤m≤1.010，0≤x≤0.10，0<y≤0.20）和Bam(Ti1-xZrx)O3（0.995≤m≤1.010，x≤0.10）组成的组中的至少一种。
根据本发明的另一目的，提供了一种多层陶瓷电子元件，该多层陶瓷电子元件包括：陶瓷主体，该陶瓷主体包括介电层，所述介电层的平均厚度为0.65μm以下；和内部电极，该内部电极布置在所述陶瓷主体中彼此相对，所述介电层位于内部电极之间，其中该介电层包括介电组合物，所述介电组合物含有介电粒子，该介电粒子具有以ABO3表示的钙钛矿结构，所述介电粒子含有基材和过渡元素TR，所述基材中至少一种稀土元素RE被固体溶解在A和B中的至少一种中，所述过渡元素与所述稀土元素的比率（TR/RE）为0.2-0.8。
以所述基材为基准，以氧化物计的所述稀土元素RE的含量为0.1-1.2原子%。
以所述基材为基准，以氧化物计的所述过渡元素TR的含量为0.02-0.8原子%。
A可以包括选自由钡（Ba）、锶(Sr)、铅(Pd)和钙(Ca)组成的组中的至少一种。
B可以包括选自由钛（Ti）和锆(Zr)组成的组中的至少一种。
所述稀土元素可以为选自由钪（Sc）、钇（Y）、镧（La）、锕（Ac）、铈（Ce）、镨（Pr）、钕（Nd）、钷（Pm）、钐（Sm）、铕（Eu）、钆（Gd）、铽（Tb）、镝（Dy）、钬（Ho）、铒（Er）、铥（Tm）、镱（Yb）和镥（Lu）组成的组中的至少一种。
所述介电粒子可以包括选自由BamTiO3（0.995≤m≤1.010）、(Ba1-XCax)m(Ti1-yZry)O3（0.995≤m≤1.010,0≤x≤0.10,0<y≤0.20）和Bam(Ti1-xZrx)O3（0.995≤m≤1.010，x≤0.10）组成的组中的至少一种。
该介电层的介电常数可以为6500以上。
附图说明
下面结合附图的详细说明将会使本发明的上述和其他方面、特征和其他优点更清楚地被理解，其中：
图1是示意性地显示根据本发明的实施方式的多层陶瓷电容器的透视图；
图2是沿图1的B-B’线的剖面图。
具体实施方式
下面参照附图详细描述本发明的实施方式。
但是，本发明可以通过多种不同的形式实现，而不应被理解为局限于此处所给出的实施方式。相反，提供这些实施方式旨在使得本发明的公开内容全面和完整，并向本领域技术人员充分地表达本发明的范围。
在附图中，为了清楚的目的可以放大形状和尺寸，并且在全部附图中使用相同的参考标记标示相同或相似的部件。
根据本发明的实施方式的介电组合物可以含有介电粒子，该介电粒子具有以ABO3表示的钙钛矿结构，所述介电粒子含有基材和过渡元素TR，所述基材中至少一种稀土元素RE被固体溶解在A和B中的至少一种中，所述过渡元素和所述稀土元素的比率（TR/RE）为0.2-0.8。
以下将根据本发明的实施方式详细描述介电组合物。
根据本发明的实施方式，所述介电组合物可以含有介电粒子10，该介电粒子具有以ABO3表示的钙钛矿结构。
此处，A可以包括选自由钡（Ba）、锶(Sr)、铅(Pd)和钙(Ca)组成的组中的至少一种，但本发明并不局限于此。
此处，B没有特别限制，而且可以使用任何材料只要它可以被放置在钙钛矿结构中的B位。例如，B可以包括选自由钛（Ti）和锆(Zr)组成的组中的至少一种。
所述介电粒子可以含有基材和过渡元素TR，所述基材中至少一种稀土元素RE被固体溶解在A和B中的至少一种中。
也就是说，所述基材可以有的形式是：在所述基材中，至少一种稀土元素RE被固体溶解在至少一种元素中，该元素可以被放置在如上所述的钙钛矿结构中的A或B的位置。
因此，所述介电粒子可以包括选自由BamTiO3（0.995≤m≤1.010）、(Ba1-XCax)m(Ti1-yZry)O3（0.995≤m≤1.010，0≤x≤0.10，0<y≤0.20）和Bam(Ti1-xZrx)O3（0.995≤m≤1.010，x≤0.10）组成的组中的至少一种，在所述介电粒子中至少一种稀土元素RE被固体溶解在A和B中的至少一种中，但本发明并不局限于此。
所述稀土元素RE可以含有三价离子，但本发明并不局限于此。
所述稀土元素RE没有特别限制，但是可以为，例如，选自由钪（Sc）、钇（Y）、镧（La）、锕（Ac）、铈（Ce）、镨（Pr）、钕（Nd）、钷（Pm）、钐（Sm）、铕（Eu）、钆（Gd）、铽（Tb）、镝（Dy）、钬（Ho）、铒（Er）、铥（Tm）、镱（Yb）和镥（Lu）组成的组中的至少一种。
另外，所述介电粒子可以含有过渡元素TR作为添加剂，但并不局限于此。为了实现高介电常数和优良的绝缘性和可靠性，可以添加多种添加剂。
所述过渡元素TR没有特别限定，但是可以为，例如，选自由铬（Cr）、钼（Mo）、钨（W）、锰（Mn）、铁（Fe）、钴（Co）和镍（Ni）组成的组中的至少一种。所述过渡元素TR可以以氧化物形式包含在介电粒子中。
一般地，由于包含在介电组合物中的所述介电粒子被原子化以及使用所述介电粒子的多层陶瓷电子元件的介电层的厚度被减小，可能会产生一些诸如短路、可靠性缺陷等问题。
另外，在利用原子化的电介质粉末制备浆料时，很难分散该粉末，使得使用该介电组合物制备的多层陶瓷电子元件的可靠性可能恶化。
为了解决可靠性恶化的问题，可以更优选地使用介电粒子，该介电粒子含有具有钙钛矿结构的氧化物，其中稀土元素RE被完全固体溶解作为基材。
进一步地，为了解决可靠性恶化的问题，可以更优选地使用含有预定量的过渡元素TR的介电粒子。
也就是说，为了解决由于多层陶瓷电子元件的介电层的厚度减少而引起的短路和可靠性缺陷的问题，稀土元素RE和过渡元素TR在具有钙钛矿结构的介电粒子中的含量分布需要进行调整。
根据本发明的实施方式，介电粒子中含有的过渡元素与稀土元素的比率（TR/RE）可以为0.2-0.8，但本发明并不局限于此。
所述介电粒子可以有壳体的晶粒结构（shell grain structure），而不是通常的芯-壳结构。
所述壳体的晶粒结构是指包含在粒子中作为添加剂的大部分不同的元素有壳体结构而不是芯-壳结构。
根据本发明的实施方式，通过控制包含在介电粒子中的过渡元素与稀土元素的比率（TR/RE）为0.2-0.8，可以获得良好的绝缘性、可靠性和高介电常数。
当过渡元素与稀土元素的比率（TR/RE）小于0.2时，介电常数可以高，但是难以实现所需的优异的绝缘性和良好的可靠性。
同时，当过渡元素与稀土元素的比率（TR/RE）大于0.8时，得不到所需的高介电常数，并且也会恶化可靠性。
以所述基材为基准，以氧化物计的稀土元素RE的含量可以为0.1-1.2原子%，但本发明并不局限于此。
控制以所述基材为基准，以氧化物计的稀土元素RE的含量在0.1-1.2原子%的范围内，能够解决使用含有介电粒子的介电组合物的多层陶瓷电子元件中的例如介电常数降低和可靠性缺陷的问题。
当以所述基材为基准，以氧化物计的稀土元素RE的含量低于0.1原子%时，不能提高可靠性。
同时，当以所述基材为基准，以氧化物计的稀土元素RE的含量高于1.2原子%时，不能得到所需的高介电常数。
控制以所述基材为基准，以氧化物计的过渡元素TR的含量在0.02-0.8原子%的范围内，能够解决使用含有介电粒子的介电组合物的多层陶瓷电子元件中的例如介电常数降低和可靠性缺陷的问题。
当以所述基材为基准，以氧化物计的过渡元素TR的含量低于0.02原子%时，不能提高可靠性。
同时，当以所述基材为基准，以氧化物计的过渡元素TR的含量高于0.8原子%时，不能得到所需的高介电常数。
以氧化物计在的稀土元素RE和过渡元素TR的含量可以是指以所述基材为基准，该元素的原子百分比（原子%（at%））。
例如，对于稀土元素中的氧化镝（Dy2O3），添加的稀土元素的量可以计算为：以氧化镝（Dy2O3）的摩尔数乘以2；对于过渡元素中的氧化锰（Mn3O4），添加的过渡元素的量可计算为：以氧化锰（Mn3O4）的摩尔数乘以3。
即以所述基材的100摩尔%为基准，镝（Dy）的原子百分含量（原子%）可以计算为以氧化镝（Dy2O3）的摩尔数除以2，然后以获得的值乘以1/100。
另外，以所述基材的100摩尔%为基准，锰（Mn）的原子百分含量（原子%）可以计算为以氧化锰（Mn3O4）的摩尔数除以3，然后以获得的值乘以1/100。
根据本发明的实施方式，为了防止烧结温度降低或者进一步改善性能，介电组合物中可以额外添加其他添加剂。
添加剂没有特别限制，但可以为，例如，镁（Mg）、钡（Ba）、硅（Si）、钒（V）、铝（Al）、钙（Ca）等的氧化物。
根据本发明的实施方式，通过以下方法可以制备包含在介电组合物中的介电粒子。
钙钛矿粉末是具有ABO3结构的粉末。在本发明的实施方式中，金属氧化物是对应于B位的元素的来源，金属盐是对应于A位的元素的来源。
首先，钙钛矿颗粒核心可以通过金属盐和金属氧化物相互混合形成。
金属氧化物可以为选自由钛（Ti）的氧化物和锆（Zr）的氧化物组成的组中的至少一种。
由于二氧化钛和氧化锆很容易被水解，若二氧化钛或氧化锆与纯水在不添加分散剂的情况下混合时，钛的水合物或者锆的水合物可能会以凝胶形式沉淀。
可以洗涤金属氧化物的水合物，以除去杂质。
具体地，通过加压过滤金属氧化物的水合物以除去残留溶液并在浇注纯净水时过滤洗涤金属氧化物的水合物可以除去颗粒表面上存在的杂质。
然后，将纯净水和酸或者碱加入到金属氧化物的水合物中。
可以向过滤后得到的金属氧化物的水合物粉末中添加纯净水，并用高粘度搅拌器在温度为0-60℃搅拌0.1-72小时，由此制备金属氧化物的水合物浆料。
可以向制备的浆料中加入酸或碱，其中酸或碱可以作为胶溶剂并且以所述金属氧化物的水合物的含量为基准，以0.00001-0.2摩尔的含量添加酸或碱。
对于酸没有特别限制，只要是常用的酸。例如，盐酸、硝酸、硫酸、磷酸、甲酸、乙酸、聚羧酸等，可以单独使用，或者以其中至少两个的混合物使用。
对于碱没有特别限制，只要是常用的碱。例如，氢氧化四甲铵、氢氧化四乙铵等，可以单独使用，或者以其中至少两个的混合物使用。
金属盐可以是氢氧化钡或氢氧化钡和稀土盐的混合物。
对于稀土盐没有特别限制，但因此可以使用例如，钪（Sc）、钇（Y）、镧（La）、锕（Ac）、铈（Ce）、镨（Pr）、钕（Nd）、钷（Pm）、钐（Sm）、铕（Eu）、钆（Gd）、铽（Tb）、镝（Dy）、钬（Ho）、铒（Er）、铥（Tm）、镱（Yb）和镥（Lu）等的盐。
另外，可以进一步在混合中包括选自由铬（Cr）、钼（Mo）、钨（W）、锰（Mn）、铁（Fe）、钴（Co）和镍（Ni）组成的组中的至少一种的过渡元素。
可以在60-150℃的温度下完成钙钛矿粒子芯的形成。
下一步，可以将钙钛矿粒子芯注入到水热反应器（hydrothermal reactor）中并进行水热处理，在水热反应器中生长该粒子。
然后，可以通过使用高压泵将金属盐的水溶液注入水热反应器中以制备混合溶液，接着加热所述混合溶液，以获得以ABO3表示的具有钙钛矿结构的介电粒子。
对于金属盐的水溶液没有特别限制，但可以为，例如，选自由金属硝酸盐水溶液和金属醋酸盐水溶液组成的组中的至少一种。
图1是示意显示的根据本发明的实施方式的多层陶瓷电容器的透视图。
图2是沿图1的B-B’线的剖面图。
参考图1和2，根据本发明的实施方式，多层陶瓷电子元件包括陶瓷主体110，该陶瓷主体110包括介电层11，所述介电层11的平均厚度为0.65μm以下；和内部电极21和22，所述内部电极21和22布置在陶瓷主体110中彼此相对，所述电介层11插入内部电极21和22之间，其中该介电层11包括介电组合物，所述介电组合物含有介电粒子，该介电粒子具有以ABO3表示的钙钛矿结构，所述介电粒子含有基材和过渡元素TR，所述基材中至少一种稀土元素RE被固体溶解在A和B中的至少一种中，所述过渡元素与稀土元素的比率（TR/RE）为0.2-0.8。
以下，将根据本发明的实施方式描述多层陶瓷电子元件。特别地，将描述多层陶瓷电容器100，但本发明并不限于此。
根据本发明的实施方式在多层陶瓷电容器100中，“长度方向”是指图1的“L”方向，“宽度方向”是指图1的“W”方向，以及“厚度方向”是指图1的“T”方向。此处，“厚度方向”与介电层层压的方向一致，即，“层压方向”。
根据本发明的实施方式，对形成介电层11的原材料没有特别限制，只要由此能够获得足够的电容即可，但可以是，例如，钛酸钡（BaTiO3）粉末。
用钛酸钡（BaTiO3）粉末制作的多层陶瓷电容器可以在室温下有高的介电常数、优良的绝缘性能和耐高压特性，从而提高可靠性。
根据本发明的实施方式，多层陶瓷电容器100可以包括介电组合物，所述介电组合物含有介电粒子，该介电粒子具有以ABO3表示的钙钛矿结构，所述介电粒子含有基材和过渡元素TR，所述基材中至少一种稀土元素RE被固体溶解在A和B中的至少一种中，所述过渡元素与稀土元素的比率（TR/RE）为0.2-0.8，这样该多层陶瓷电容器在室温下可以有高的介电常数、优良的绝缘性能和耐高压特性，从而提高可靠性。
根据本发明的目的，在形成介电层11的材料中，可以将各种陶瓷添加剂、有机溶剂、增塑剂、粘结剂、分散剂等添加到粉末，例如钛酸钡（BaTiO3）粉末。
对于介电层11的平均厚度没有特别限制，但可以为，例如，0.65μm以下。
根据本发明的实施方式，当介电层11的平均厚度如上所述为0.65μm以下时，介电组合物可以提高可靠性。也就是说，当使用介电组合物的多层陶瓷电容器的介电层11的平均厚度为0.65μm以下时，该多层陶瓷电容器可以有优良的可靠性。
进一步地，对于介电层11的介电常数没有特别限制，但可以为，例如，6500以上。
省略与上述介电组合物重叠特征的描述。
对于形成第一和第二内部电极21和22的材料没有特别限制，但可以为由例如银（Ag）、铅（Pb）、铂（Pt）、镍（Ni）和铜（Cu）中的至少一种制成的导电糊胶。
根据本发明实施方式，所述多层陶瓷电容器还可以包括：电连接至第一内部电极21的第一外部电极31，以及电连接至第二内部电极22的第二外部电极32。
为了形成电容，第一和第二外部电极31和32可以电连接至第一和第二内部电极21和22，而且第二外部电极32可以连接到电位不同于第一外部电极31的电源。
对于第一和第二外部电极31和32的材料没有特别限制，只要为了形成电容，第一和第二外部电极31和32可以电连接至第一和第二内部电极21和22。例如，第一和第二外部电极31和32可以含有至少一种选自由铜（Cu）、镍（Ni）、银（Ag）和银-钯（Ag-Pd）组成的组。
以下虽然将参考本发明的实施例和对比例详细描述本发明，但本发明并不局限于此。
在本发明的实施例中，制备一种介电组合物，该介电组合物含有介电粒子，该介电粒子具有以ABO3表示的钙钛矿结构，所述介电粒子含有基材和过渡元素TR，所述基材中至少一种稀土元素（RE）被固体溶解在A和B中的至少一种中，而且所述过渡元素与稀土元素的比率（TR/RE）为0.2-0.8。
在对比例中，按本发明的实施例同样地制备含有相同结构的介电粒子的介电组合物，除了制备的介电粒子在本发明上述的数值范围以外。
在下表1中，根据包含在介电粒子中的过渡元素与稀土元素的比率（TR/RE），比较多层陶瓷电容器的绝缘阻值、电容值和可靠性。
在施加6.3V的电压60s后测量绝缘阻值（IR），并且将测定的20个样品的值转换为对数平均值。
在热处理介电组合物24小时接着放凉1小时后使用LCR测量仪在1kHz和0.5V下测量电容。为了评估可靠性，计算40个样品中经过在130℃和9.45V下4小时后产生缺陷的个数。
根据03A335标准，以2.85为最低电容作为基准，通过测量样品的电容完成电容测量。
当40个样品中的缺陷数目等于或大于20时，可靠性评价为“差”。
表1
*：对比例
参考表1，可以注意到在样品1和2中，包含在介电粒子中的过渡元素与稀土元素的比率（TR/RE）小于0.2，不能得到所需的绝缘阻值，而且在可靠性方面存在问题。
可以注意到，在样品6-8中，包含在介电粒子中的过渡元素与稀土元素的比率（TR/RE）大于0.8，不能得到所需的绝缘阻值，而且在可靠性方面存在问题。
另一方面，可以注意到，在样品3-5中使用满足本发明的数值范围的介电粒子制备的多层陶瓷电容器，得到所需的绝缘阻值、高电容量和可靠性。
因此，可以注意到，根据本发明的实施方式，多层陶瓷电容器包括介电组合物，该介电组合物含有介电粒子，该介电粒子具有以ABO3表示的钙钛矿结构，所述介电粒子含有基材和过渡元素TR，所述基材中至少一种稀土元素RE被固体溶解在A和B中的至少一种中，所述过渡元素与稀土元素的比率（TR/RE）为0.2-0.8，这样室温下的介电常数和电容值高，并且可靠性优良。
如上所述，根据本发明的实施方式，使用介电组合物的多层陶瓷电容器可以有优良的可靠性和安全性高的介电常数。
尽管结合实施方式显示并描述了本发明，但对于本领域技术人员明显的是，在不脱离所附的权利要求所限定的本发明的范围和构思的情形下可以进行修改和改变。

Claims (15)

1.一种介电组合物，该介电组合物含有：
介电粒子，该介电粒子具有以ABO3表示的钙钛矿结构，
其中，所述介电粒子含有基材和过渡元素TR，所述基材中至少一种稀土元素RE被固体溶解在A和B中的至少一种中，并且所述过渡元素与所述稀土元素的比率为0.2-0.8。
2.根据权利要求1所述的介电组合物，其中，以所述基材为基准，以氧化物计的所述稀土元素RE的含量为0.1-1.2原子%。
3.根据权利要求1所述的介电组合物，其中，以所述基材为基准，以氧化物计的所述过渡元素TR的含量为0.02-0.8原子%。
4.根据权利要求1所述的介电组合物，其中，A包括选自由钡、锶、铅和钙组成的组中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的介电组合物，其中，B包括选自由钛和锆组成的组中的至少一种。
6.根据权利要求1所述的介电组合物，其中，所述稀土元素为选自由钪、钇、镧、锕、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱和镥组成的组中的至少一种。
7.根据权利要求1所述的介电组合物，其中，所述介电粒子包括选自由BamTiO3、(Ba1-XCax)m(Ti1-yZry)O3和Bam(Ti1-xZrx)O3组成的组中的至少一种；
在BamTiO3和(Ba1-XCax)m(Ti1-yZry)O3中，0.995≤m≤1.010，0≤x≤0.10，0<y≤0.20；
在Bam(Ti1-xZrx)O3中，0.995≤m≤1.010，x≤0.10。
8.一种多层陶瓷电子元件，该多层陶瓷电子元件包括：
陶瓷主体，该陶瓷主体包括介电层，所述介电层的平均厚度为0.65μm以下；和
内部电极，该内部电极布置在所述陶瓷主体中彼此相对，所述介电层位于内部电极之间，
其中所述介电层包括介电组合物，所述介电组合物含有介电粒子，该介电粒子具有以ABO3表示的钙钛矿结构，所述介电粒子含有基材和过渡元素TR，所述基材中至少一种稀土元素RE被固体溶解在A和B中的至少一种中，所述过渡元素与所述稀土元素的比率为0.2-0.8。
9.根据权利要求8所述的多层陶瓷电子元件，其中，以所述基材为基准，以氧化物计的所述稀土元素RE的含量为0.1-1.2原子%。
10.根据权利要求8所述的多层陶瓷电子元件，其中，以所述基材为基准，以氧化物计的所述过渡元素TR的含量为0.02-0.8原子%。
11.根据权利要求8所述的多层陶瓷电子元件，其中，A包括选自由钡、锶、铅和钙组成的组中的至少一种。
12.根据权利要求8所述的多层陶瓷电子元件，其中，B包括选自由钛和锆组成的组中的至少一种。
13.根据权利要求8所述的多层陶瓷电子元件，其中，所述稀土元素为选自由钪、钇、镧、锕、铈、镨、钕、钷、钐、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱和镥组成的组中的至少一种。
14.根据权利要求8所述的多层陶瓷电子元件，其中，所述介电粒子包括选自由BamTiO3、(Ba1-XCax)m(Ti1-yZry)O3和Bam(Ti1-xZrx)O3组成的组中的至少一种；
在BamTiO3和(Ba1-XCax)m(Ti1-yZry)O3中，0.995≤m≤1.010，0≤x≤0.10，0<y≤0.20；
在Bam(Ti1-xZrx)O3中，0.995≤m≤1.010，x≤0.10。
15.根据权利要求8所述的多层陶瓷电子元件，其中，所述介电层的介电常数为6500以上。
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