CN103811196B - 一种超级电容器水性电解液 - Google Patents
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Abstract
一种超级电容器水性电解液，其原料组成包括去离子水、中性无机电解质盐、低温添加剂、耐电压添加剂，低温添加剂为有机醇类化合物，其体积占电解液总体积的5%‐40%，耐电压添加剂为环氧氯丙烷交联中间体、二氯丁烷交联中间体、四甲基丙二胺D‑13、香草醛、苯甲醛、聚氧乙烯脂肪醇醚、聚氧乙烯烷基酚醚中的至少一种，中性无机电解质盐为Li2SO4·H2O、NH4Cl、NaC1、KC1、(NH4)2SO4、NH4NO3、NaNO3、KNO3中的至少一种，其在电解液中的浓度为0.5‐3mol/L。本设计不仅改善了超级电容器的低温性能及工作电压，而且有利于提高超级电容器的质量比容量。
Description
技术领域
本发明属于电化学电容器领域，具体涉及一种超级电容器水性电解液，适用于在保证电解液电导率的同时提高超级电容器的低温性能及工作电压。
背景技术
电解液是超级电容器的关键材料，其性能对超级电容的内阻、寿命、倍率性能等具有重要的影响。超级电容的电解液分为酸性电解液、碱性电解液和中性电解液，酸性电解液对电极和集流体的腐蚀较大，碱性电解液又存在爬碱现象，使得密封成为难题，同时，由于酸性和碱性超级电容的离子活性较高，在充放电时电解液容易被分解，产生气体，导致电容器内部压力增大，从而造成安全隐患。
虽然水系电解液的成本较低，且采用水系电解液的电容器生产工艺简单，但该类电解液的电化学窗口较小，采用碱性或酸性电解液的水性超级电容器的工作电压一般为1.2V。由于电极在中性电解液中的析氧/析氢过电位不同，采用中性电解液的超级电容器的工作电压可以达到1.6V。
中国专利：授权公告号为CN103077834A，公开日为2013年5月1日的发明专利公开了一种基于水系中性电解液的不对称超级电容器及制备，该电容器中的电解液采用0.5mol/L 的硫酸钠溶液。虽然该发明选用水系中性电解液，具有高离子导电率、低成本、不可燃性、环境友好性等优点，但仍有以下缺陷：
该发明中电解液为水溶液，其冰点仅为零下2.5℃，该特性使得采用该水性电解液的超级电容器无法应用于气温较低的冬季，超级电容器的低温性能较差。
发明内容
本发明的目的是克服现有技术中存在的超级电容器的低温性能较差的问题，提供一种能有效改善超级电容器的低温性能的超级电容器水性电解液。
为实现以上目的，本发明提供了以下技术方案：
一种超级电容器水性电解液，该电解液的原料组成包括去离子水、中性无机电解质盐；
所述电解液的原料组成还包括低温添加剂、耐电压添加剂，所述低温添加剂的体积占电解液总体积的5%‐40%，所述耐电压添加剂的体积占电解液总体积的0.1%‐1%，所述中性无机电解质盐在电解液中的浓度为0.5‐3mol/L。
所述低温添加剂为有机醇类化合物。
所述低温添加剂为亚甲二砜、丙三醇、乙二醇、乙醇、1，3-丙二醇、正丁醇、异丁醇、叔丁醇、三乙醇胺中的至少一种。
所述耐电压添加剂为环氧氯丙烷交联中间体、二氯丁烷交联中间体、四甲基丙二胺D-13、香草醛、苯甲醛、聚氧乙烯脂肪醇醚、聚氧乙烯烷基酚醚中的至少一种。
所述中性无机电解质盐为Li2SO4·H2O、NH4Cl、NaC1、KC1、(NH4)2SO4、NH4NO3、NaNO3、KNO3中的至少一种。
与现有技术相比，本发明的有益效果为：
1、本发明一种超级电容器水性电解液的原料组成包括去离子水、中性无机电解质盐、低温添加剂、耐电压添加剂，且低温添加剂的体积占电解液总体积的5%‐40%，耐电压添加剂的体积占电解液总体积的0.1%‐1%，中性无机电解质盐在电解液中的浓度为0.5‐3mol/L，一方面，低温添加剂、耐电压添加剂的加入有效提高了超级电容器的低温性能以及工作电压，另一方面，通过调节低温添加剂、耐电压添加剂的体积与电解液总体积的百分比，在提高超级电容器的低温性能以及工作电压的同时保证了电解液的电导率，避免了因超级电容器的容量不足引起的功率下降问题。因此，本发明不仅提高了超级电容器的低温性能以及工作电压，而且保证了电解液的电导率。
2、本发明一种超级电容器水性电解液中低温添加剂采用有机醇类化合物，有机醇类化合物不仅能与水形成了良好的共溶体，而且有机醇类化合物的低冰点特性会使得整个电解液体系的冰点明显降低，进而提高超级电容器的低温性能。因此，本发明提高了超级电容器的低温性能。
3、本发明一种超级电容器水性电解液中耐电压添加剂为环氧氯丙烷交联中间体、二氯丁烷交联中间体、四甲基丙二胺D-13、香草醛、苯甲醛、聚氧乙烯脂肪醇醚、聚氧乙烯烷基酚醚中的至少一种，该类添加剂属于偶极矩较大、且能溶于水溶液的有机分子，其不仅与电极之间具有较强的吸附力，而且还能够与电解液中的金属离子形成络合物，增加电极和电解液之间的极化电位，这样就提高了电解液分解的过电位，进而提高了超级电容器的工作电压，改善了超级电容器的使用安全性。因此，本发明提高了超级电容器的工作电压。
4、本发明一种超级电容器水性电解液中中性无机电解质盐采用NH4Cl、NaC1、KC1、(NH4)2SO4、NH4NO3、NaNO3、KNO3中的至少一种，与Na2SO4相比，其不仅在低温条件下的溶解度更高，不易结晶析出，有利于提高超级电容器的低温性能，而且该中性无机电解质盐的密度较小，有利于降低超级电容器的质量，提高超级电容器的质量比容量。因此，本发明中的中性无机电解质盐有利于提高超级电容器的低温性能以及质量比容量。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明作进一步的说明。
一种超级电容器水性电解液，该电解液的原料组成包括去离子水、中性无机电解质盐；
所述电解液的原料组成还包括低温添加剂、耐电压添加剂，所述低温添加剂的体积占电解液总体积的5%‐40%，所述耐电压添加剂的体积占电解液总体积的0.1%‐1%，所述中性无机电解质盐在电解液中的浓度为0.5‐3mol/L。
所述低温添加剂为有机醇类化合物。
所述低温添加剂为亚甲二砜、丙三醇、乙二醇、乙醇、1，3-丙二醇、正丁醇、异丁醇、叔丁醇、三乙醇胺中的至少一种。
所述耐电压添加剂为环氧氯丙烷交联中间体、二氯丁烷交联中间体、四甲基丙二胺D-13、香草醛、苯甲醛、聚氧乙烯脂肪醇醚、聚氧乙烯烷基酚醚中的至少一种。
所述中性无机电解质盐为Li2SO4·H2O、NH4Cl、NaC1、KC1、(NH4)2SO4、NH4NO3、NaNO3、KNO3中的至少一种。
本发明的原理说明如下：
低温添加剂：本发明中低温添加剂采用有机醇类化合物，尤其是亚甲二砜、丙三醇、乙二醇、乙醇、1，3-丙二醇、正丁醇、异丁醇、叔丁醇、三乙醇胺，不仅能够与水形成良好的共溶体，而且其冰点很低，加入后能够将电解液的冰点降至零下15℃，有利于保证低温条件下超级电容器的充放电性能，另外，由于低温添加剂的加入量过少其降低电解液冰点的效果不明显，加入量过多则会显著降低电解液的电导率，因此本发明将低温添加剂的体积占电解液总体积的百分数控制在5%‐40%。
耐电压添加剂：本发明中耐电压添加剂为环氧氯丙烷交联中间体、二氯丁烷交联中间体、四甲基丙二胺D-13、香草醛、苯甲醛、聚氧乙烯脂肪醇醚、聚氧乙烯烷基酚醚，属于偶极矩较大、且能溶于水性溶液的有机分子，可通过吸附在电极表面来增加电解液分解的极化电位，从而提高超级电容器的耐电压能力，其加入会显著减小电解液的分解电流，降低电解液的分解，提高超级电容器的能量密度，采用本发明电解液的超级电容器的工作电压可达到1.8V，能量密度可达到24.7 Wh/kg，保持了良好的电化学性能，另外，由于耐电压添加剂的加入量过少其降低电解液分解的效果不明显，加入量过多则会显著降低电解液的电导率，且继续提高耐电压添加剂加入量，降低电解液分解的效果也不明显，因此本发明将耐电压添加剂的体积占电解液总体积的百分数控制在0.1%‐1%。
中性无机电解质盐：由于中性无机电解质盐的浓度过低会使得电解液中阳离子的浓度过低，电解液的电导率过低，容易因超级电容器的容量不足而导致其功率下降，中性无机电解质盐的浓度过高则中性无机电解质盐溶解不完全，且中性无机电解质盐在低温条件下容易结晶析出损坏超级电容器，因此本发明将中性无机电解质盐在电解液中的浓度控制在0.5‐3mol/L。
本发明电解液中选用的低温添加剂是通过与水的良好互溶性以及其自身的低冰点特性来降低了整个电解液体系的冰点，而耐电压添加剂则是通过吸附在电极表面增加电解液分解的极化电位提高耐电压能力，两者的作用原理不同，且两者之间不会发生化学反应，能够共存于水性溶液中，各自独立实现其功能。
实施例1：
一种超级电容器水性电解液，该电解液的原料组成包括去离子水、中性无机电解质盐、低温添加剂、耐电压添加剂，所述低温添加剂的体积占电解液总体积的5%，所述耐电压添加剂的体积占电解液总体积的0.1%，所述中性无机电解质盐在电解液中的浓度为0.5mol/L，其中，所述低温添加剂为乙二醇，所述耐电压添加剂为四甲基丙二胺D-13，所述中性无机电解质盐为Li2SO4·H2O；
制备时，先将中性无机电解质盐溶于去离子水中，得到电解质盐溶液，然后向电解质盐溶液加入低温添加剂、耐电压添加剂并混合均匀即得超级电容器水性电解液。
为检测本实施例的效果，以浓度为0.5mol/L的Li2SO4·H2O溶液作为对比电解液，并分别对采用采用对比电解液制备的超级电容器、本实施电解液制备的超级电容器的电化学性能进行测试，结果显示：
采用对比电解液制备的超级电容器的冰点为零下2.5℃，比容量为39.2F/g，能量密度为18.3 Wh/kg；采用本超级电容器水性电解液制备的超级电容器的冰点为零下5℃，比容量为46.9 F/g，能量密度为23.3 Wh/kg。
实施例2：
步骤同实施例1，不同的是，所述低温添加剂的体积占电解液总体积的25%，所述耐电压添加剂的体积占电解液总体积的0.2%，所述中性无机电解质盐在电解液中的浓度为1mol/L。
采用本超级电容器水性电解液制备的超级电容器的冰点为零下13℃，比容量为45.3F/g，能量密度为22.9 Wh/kg。
实施例3：
步骤同实施例1，不同的是，所述低温添加剂的体积占电解液总体积的30%，所述耐电压添加剂的体积占电解液总体积的0.8%，所述中性无机电解质盐在电解液中的浓度为1mol/L。
采用本超级电容器水性电解液制备的超级电容器的冰点为零下14.5℃，比容量为47.2F/g，能量密度为24.5 Wh/kg。
实施例4：
步骤同实施例1，不同的是，所述低温添加剂的体积占电解液总体积的40%，所述耐电压添加剂的体积占电解液总体积的1%，所述中性无机电解质盐在电解液中的浓度为1mol/L，且所述耐电压添加剂为香草醛。
采用本超级电容器水性电解液制备的超级电容器的冰点为零下15℃，比容量为47.6F/g，能量密度为24.7 Wh/kg。
实施例5：
步骤同实施例1，不同的是，所述低温添加剂的体积占电解液总体积的15%，所述耐电压添加剂的体积占电解液总体积的0.5%，所述中性无机电解质盐在电解液中的浓度为2mol/L，且所述低温添加剂为正丁醇，所述耐电压添加剂为香草醛，所述中性无机电解质盐为KC1。
采用本超级电容器水性电解液制备的超级电容器的冰点为零下6.5℃，比容量为46.3F/g，能量密度为23.2 Wh/kg。
实施例6：
步骤同实施例1，不同的是，所述低温添加剂的体积占电解液总体积的25%，所述耐电压添加剂的体积占电解液总体积的0.5%，所述中性无机电解质盐在电解液中的浓度为3mol/L，且所述低温添加剂为亚甲二砜，所述耐电压添加剂为香草醛，所述中性无机电解质盐为NaNO3。
采用本超级电容器水性电解液制备的超级电容器的冰点为零下12.5℃，比容量为43.3F/g，能量密度为20.6 Wh/kg。
实施例7：
步骤同实施例1，不同的是，所述低温添加剂的体积占电解液总体积的20%，所述耐电压添加剂的体积占电解液总体积的0.8%，所述中性无机电解质盐在电解液中的浓度为1mol/L，且所述低温添加剂为三乙醇铵，所述耐电压添加剂为聚氧乙烯烷基酚醚，所述中性无机电解质盐为NH4Cl。
采用本超级电容器水性电解液制备的超级电容器的冰点为零下9℃，比容量为44.9F/g，能量密度为20.7Wh/kg。
实施例8：
步骤同实施例1，不同的是，所述低温添加剂的体积占电解液总体积的25%，所述耐电压添加剂的体积占电解液总体积的0.2%，所述中性无机电解质盐在电解液中的浓度为1.5mol/L，且所述耐电压添加剂为聚氧乙烯烷基酚醚。
采用本超级电容器水性电解液制备的超级电容器的冰点为零下14℃，比容量为40.7F/g，能量密度为19.6 Wh/kg。
Claims (4)
1.一种超级电容器水性电解液，该电解液的原料组成包括去离子水、中性无机电解质盐，其特征在于：
所述电解液的原料组成还包括低温添加剂、耐电压添加剂，所述低温添加剂的体积占电解液总体积的5%‐40%，所述耐电压添加剂的体积占电解液总体积的0.1%‐1%，所述中性无机电解质盐在电解液中的浓度为0.5‐3mol/L；
所述耐电压添加剂为环氧氯丙烷交联中间体、二氯丁烷交联中间体、四甲基丙二胺D-13、香草醛、苯甲醛、聚氧乙烯脂肪醇醚、聚氧乙烯烷基酚醚中的至少一种。
2.根据权利要求1所述的一种超级电容器水性电解液，其特征在于：所述低温添加剂为有机醇类化合物。
3.根据权利要求2所述的一种超级电容器水性电解液，其特征在于：所述低温添加剂为亚甲二砜、丙三醇、乙二醇、乙醇、1，3-丙二醇、正丁醇、异丁醇、叔丁醇、三乙醇胺中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的一种超级电容器水性电解液，其特征在于：所述中性无机电解质盐为Li2SO4·H2O、NH4Cl、NaC1、KC1、(NH4)2SO4、NH4NO3、NaNO3、KNO3中的至少一种。
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