CN103682443B - 一种含双氟磺酰基亚胺锂的锂离子电池电解液 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及锂离子电池电解液技术领域，特别是涉及一种含双氟磺酰基亚胺锂的锂离子电池电解液，该电解液包括非水有机溶剂和溶质，溶质包括双氟磺酰基亚胺锂、二氟草酸硼酸锂、其他锂盐以及硫酸酯类化合物。本发明的电解液在大于4.3V的高电压下工作，能够很好地抑制双氟磺酰基亚胺锂对铝集流体的腐蚀，从而显著提高锂离子电池的使用寿命和安全性能。

Description

一种含双氟磺酰基亚胺锂的锂离子电池电解液
技术领域
本发明涉及锂离子电池电解液技术领域，特别是涉及一种含双氟磺酰基亚胺锂的锂离子电池电解液。
背景技术
锂离子电池电解液是锂离子电池中的重要组成部分，随着锂离子电池在数码、航模、贮能、动力等各领域的应用越来越广泛，对电解液也提出更多的要求。目前，商业化锂离子电池的非水电解液中，大多选择六氟磷酸锂(LiPF6)作为导电盐，这主要是由于LiPF6溶于环状碳酸酯(如EC、PC)与线型直链碳酸酯(如DMC、DEC或EMC)构成的混合溶剂的电解液，而且LiPF6具有电导率高，耐氧化还原性强，对正极集流体铝箔实现钝化无腐蚀性等优异性能。但是，LiPF6受热易分解，在高温时(大于55℃)，使用LiPF6的非水电解液的锂离子电池，其电化学性能和安全性能则显著下降。因此，近二十年来学术界与产业界也一直致力于研发综合性能更为优越的导电盐，从而根本性地提高电解液的使用寿命与安全性能。
目前，正在开发的半径适中、配位能力较弱以及耐氧化和还原性能较强的双氟磺酰基亚胺锂(LiN(FSO2)2，简称LiFSI)，是一种热稳定性较好的锂盐。如公开号为CN102983353的中国发明专利申请公开了一种锂二次电池及其制备方法，其技术方案中采用了不对称氟磺酰亚胺锂盐替代传统的LiPF6，从而避免了传统电解液体系诸如不稳定、易分解等问题，其完全取代LiPF6后，锂二次电池在高温情况下仍然保持优异的性能。
然而，上述现有技术仅仅解决了锂离子电池电解液热稳定性差的技术问题，对于含有LiFSI电解液，仍存在对锂电池电极产生腐蚀性的问题，其在大于4.2V的高电位下，对铝集流体产生严重的腐蚀性，而且在大于4.2V的电压下，即使存在LiPF6对铝箔的钝化，但随着充放电次数的增加，含LiFSI电解液能够破坏铝集流体表面的钝化膜，进一步腐蚀铝集流体，致使铝集流体出现密集小孔，从而影响锂离子电池的安全性能。
因此，针对现有技术的不足，为了进一步开发LiFSI的应用，亟需要解决LiFSI在高电位下对铝集流体的腐蚀问题。
发明内容
本发明的目的在于避免现有技术中的不足之处而提供一种含双氟磺酰基亚胺锂的锂离子电池电解液，该电解液能够抑制双氟磺酰基亚胺锂在高电压下对锂电池铝集流体的腐蚀。
本发明的目的通过以下技术方案实现：
一种含双氟磺酰基亚胺锂的锂离子电池电解液，包括非水有机溶剂和溶质，其中，溶质包括双氟磺酰基亚胺锂、二氟草酸硼酸锂、其他锂盐和硫酸酯类化合物，所述硫酸酯类化合物选自由下述通式(I)所示的链状硫酸酯类化合物和通式(II)所示的环状硫酸酯类化合物中的至少一种：
通式(I)中：R1和R2均为对称或者不对称的C1～C10的烃基；
通式(II)中：R3为直链或者支链的烃基，所述环状硫酸酯类化合物为由R3组成的五元环～八元环的环状硫酸酯类化合物；
优选的，R1和R2为CH3-、CH3CH2-、CH3CH2CH2-、(CH3)2CH-、CH3CH2CH2CH2-、(CH3)2CHCH2-、CH3CH2(CH3)CH-、(CH3)3C-、CH2＝CH-、CH2＝CHCH2-、CH3CH＝CH-、CH2＝CHCH2CH2-、CH3CH＝CHCH2-、CH3CH2CH＝CH-、(CH3)2C＝CH-、CH2＝CH(CH3)CH-，但不限于此；
优选的，R3为-CH2CH2-、-CH2CH2CH2-、-CH2CH2CH2CH2-、-CH2(CH2)3CH2-、-(CH3)CHCH2-、-CH2CH2(CH3)CH-、-CH(CH2CH3)CH2-、-CH(CH2CH2CH3)CH2-、-CH(CH3)(CH3)CH-，但不限于此。
进一步优选的，硫酸酯类化合物为硫酸二甲酯、硫酸二乙酯、硫酸乙烯酯、硫酸亚丙酯、1，4-丁二醇硫酸酯、4-甲基硫酸乙烯酯、4-丙基硫酸乙烯酯中的一种或一种以上的混合物。
其中，所述双氟磺酰基亚胺锂的质量百分比为0.1～20％。
其中，所述硫酸酯类化合物的质量百分比为0.1～5％。
其中，所述二氟草酸硼酸锂的质量百分比为0.1～15％。
其中，所述其他锂盐为LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiBOB和LiN(CF3SO2)2中的一种或一种以上的混合物。
所述其他锂盐质量百分比为0.1-20％。
其中，所述非水有机溶剂为碳酸酯类、羧酸酯类、醚类、腈类和磷腈类中的一种或一种以上的混合物。
优选的，碳酸酯为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸正丙酯、碳酸甲丙酯、碳酸乙丙酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯或者碳酸丁烯酯，但不限于此。
优选的，羧酸酯为乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、γ-丁内酯、癸内酯、戊内酯或者己内酯，但不限于此。
优选的，醚类溶剂为CF3CFHCF2CH2OCF2CFHC3F7、CF3CF(CH2OCF2CFHCF3)CFHCF2CF3、CF3CF2CF(CH2OCF2CFHCF3)CFHCF3、CF3CFHCF2CH(CH3)OCF2CFHCF3、CF3CFHCF2CH(CH3)OCF2CFHC3F7、CF3CFHCF2C(CH3)2OCF2CFHC3F7、CF2HCH2OCF2CF2H、CF2HCF2CH2OCF2CF2H、CF2HCF2CH2OCF2H，但不限于此。
优选的，腈类溶剂的结构式为R-CN或NC-R-CN，其中R为基于直链、支链或环状C2～C20烷烃的部分并且可包括双键、芳环或醚键，但不限于此。
优选的，磷腈类溶剂为乙氧基五氟环三磷腈、异丙氧基五氟环三磷腈、2,2,2-三氟乙氧基五氟环三磷腈、2,2,3,3,3-五氟丙氧基五氟环三磷腈或者六氟环三磷腈，但不限于此。
其中，锂离子电池电解液还包括碳酸亚乙烯酯、丙烷磺酸内酯和氟代碳酸乙烯酯中一种或一种以上的混合物。
本发明的有益效果：
本发明的含双氟磺酰基亚胺锂的锂离子电池电解液，通过二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)和硫酸酯类化合物二者的共同作用，能够很好地抑制双氟磺酰基亚胺锂(LiFSI)在高电压下对铝箔的腐蚀，因此，本发明解决了现有技术中对于含双氟磺酰基亚胺锂电解液的锂离子电池在大于4.2V的高电压的循环下对铝集流体产生腐蚀的问题，从而显著提高锂离子电池的使用寿命和安全性能。
附图说明
图1为实施例1的4.35V下锂离子电池循环充放电容量曲线图。
具体实施方式
结合以下实施例对本发明作进一步说明。
实施例1
1、制备含LiFSI的锂离子电池电解液：
在充满氩气的手套箱(水分＜10ppm，氧分＜1ppm)中，碳酸亚乙酯/碳酸甲乙酯/碳酸亚丙酯(EC/EMC/PC)按质量百分比30/50/20混合制成溶剂，溶剂用量为83.5％，向该溶剂中加入12.5％的LiPF6，然后按表1中的用量分别加入双氟磺酰基亚胺锂(LiFSI)、硫酸乙烯酯(DTD)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)和碳酸亚乙烯酯(VC)，分别制得含LiFSI的锂离子电池电解液A1、B1、C1、D1。
其中，LiPF6、DTD、LiDFOB和VC的用量单位(％)是基于锂离子电池电解液总质量的百分比。
表1.锂离子电池电解液A1、B1、C1、D1
2、电池腐蚀性能测试：
将上述锂离子电池电解液A1、B1、C1、D1分别注入正极为包覆型钴酸锂，负极为石墨，隔膜为聚丙烯软包电池a1、b1、c1、d1中，电池的额定容量均为1100mAh。
铝集流体腐蚀情况分析：
将电池a1、b1、c1、d1分别在1C的恒定电流和4.35V的恒定电压下充电，然后经0.02C截止充电(cut-Offcharge)和1C/3.0V截止放电(cut-Offdischarge)。之后，在50次和200次循环下，分别评价锂离子电池电解液A1、B1、C1、D1对于抑制LiFSI腐蚀铝集流体的效果(见表2)，并评价200次循环下电池a1、b1、c1、d1的电性能(容量保持，见附图1)。
表2.锂离子电池电解液A1、B1、C1、D1对于抑制LiFSI腐蚀铝集流体的效果
根据表2，通过比较可以得出，当锂离子电池电解液中分别添加硫酸乙烯酯(DTD)和二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)时，二者联合使用对抑制LiFSI腐蚀铝集流体是有效的，但是锂离子电池电解液中单独使用DTD或LiDFOB时，其对抑制LiFSI腐蚀铝集流体是无效的。
实施例2
采用实施例1的方法，将添加剂硫酸乙烯酯(DTD)替换成硫酸二甲酯(DMS)，其他步骤完全相同，分别制得含LiFSI的锂离子电池电解液A2、B2、C2、D2以及含有相应锂离子电池电解液的电池a2、b2、c2、d2。
采用实施例1的电池腐蚀性能测试，实验结果证明：当锂离子电池电解液中分别添加硫酸二甲酯(DMS)和二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)时，二者联合使用对抑制LiFSI腐蚀铝集流体是有效的，但是锂离子电池电解液中单独使用DMS或LiDFOB时，其对抑制LiFSI腐蚀铝集流体是无效的。
实施例3
采用实施例1的方法，将添加剂硫酸乙烯酯(DTD)替换成1，4-丁二醇硫酸酯，其他步骤完全相同，分别制得含LiFSI的锂离子电池电解液A3、B3、C3、D3以及含有相应锂离子电池电解液的电池a3、b3、c3、d2。
采用实施例1的电池腐蚀性能测试，实验结果证明：当锂离子电池电解液中分别添加1，4-丁二醇硫酸酯和二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)时，二者联合使用对抑制LiFSI腐蚀铝集流体是有效的，但是锂离子电池电解液中单独使用1，4-丁二醇硫酸酯或LiDFOB时，其对抑制LiFSI腐蚀铝集流体是无效的。
综上，本发明的含双氟磺酰基亚胺锂的锂离子电池电解液，通过二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)和硫酸酯类化合物二者的共同作用，能够很好地抑制双氟磺酰基亚胺锂(LiFSI)在高电压下对铝集流体产生的腐蚀作用，从而显著提高锂离子电池的使用寿命和安全性能。
应当说明的是，以上实施例仅用于说明本发明的技术方案而非对本发明保护范围的限制，尽管参照较佳实施例对本发明作了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的实质和范围。

Claims (4)

1.一种含双氟磺酰基亚胺锂的锂离子电池电解液，包括非水有机溶剂和溶质，其特征在于：所述溶质包括双氟磺酰基亚胺锂、二氟草酸硼酸锂、其他锂盐和硫酸酯类化合物，所述硫酸酯类化合物选自由下述通式(I)所示的链状硫酸酯类化合物和通式(II)所示的环状硫酸酯类化合物中的至少一种：
通式(I)中：R1和R2均为对称或者不对称的C1～C10的烃基；
通式(II)中：R3为直链或者支链的烃基，所述环状硫酸酯类化合物为由R3组成的五元环～八元环的环状硫酸酯类化合物；
所述双氟磺酰基亚胺锂的质量百分比为0.1～20％；
所述硫酸酯类化合物的质量百分比为0.1～5％；
所述二氟草酸硼酸锂的质量百分比为0.1～15％。
2.根据权利要求1所述的一种含双氟磺酰基亚胺锂的锂离子电池电解液，其特征在于：所述其他锂盐为LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiBOB和LiN(CF3SO2)2中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的一种含双氟磺酰基亚胺锂的锂离子电池电解液，其特征在于：所述非水有机溶剂为碳酸酯类、羧酸酯类、醚类、腈类和磷腈类中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的一种含双氟磺酰基亚胺锂的锂离子电池电解液，其特征在于：锂离子电池电解液还包括碳酸亚乙烯酯、丙烷磺酸内酯和氟代碳酸乙烯酯中的至少一种。
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