CN103730600B - 用于oled的金属氧化物薄膜基板及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
用于有机发光装置(OLED)的金属氧化物薄膜基板及其制造方法，所述金属氧化物薄膜基板呈现较好的光提取效率，并可易于低成本制造。所述用于OLED的金属氧化物薄膜基板包括基底基板和形成在所述基底基板上的金属氧化物薄膜，所述金属氧化物薄膜由具有不同折射率的至少两种金属氧化物的混合物制成。
Description
相关申请的交叉引用
本申请要求于2011年10月11日提交的韩国专利申请10-2012-0112729的优先权，其全部内容公开为所有的目的通过引用合并于此。
技术领域
本发明涉及用于有机发光装置(OLED)的金属氧化物薄膜基板及其制造方法，更具体地，涉及具有较好的光提取效率，并可易于低成本制造的用于OLED的金属氧化物薄膜基板及其制造方法。
背景技术
通常，有机发光装置(OLED)包括阳极、发光层和阴极。当在阳极和阴极之间施加电压时，空穴从阳极注入至空穴注入层，然后从空穴注入层通过空穴传输层迁移到有机发光层，并且电子从阴极注入至电子注入层，然后从电子注入层通过电子传输层迁移到发光层。注入发光层的空穴和电子在发光层中彼此再结合，从而产生激子。当该激子从激发态跃迁至基态时，发出光。
根据驱动以矩阵形状排列的N*M数目的像素的机制，包括OLED的有机发光显示器被分成无源矩阵型和有源矩阵型。
在有源矩阵型中，限定发光区域的像素电极和对像素电极施加电流或电压的单元像素驱动电路位于单元像素区域内。单元像素驱动电路具有至少两个薄膜晶体管(TFT)和一个电容器。由于该构造，单元像素驱动电路可不计像素的数目而提供恒定的电流，从而实现均匀的亮度。有源矩阵型有机发光显示器消耗较少的能量，并因此可有效用于高清晰度显示器和大显示器。
然而，如图7中所示，只有约20%的由OLED产生的光被发射到外部，并且约80%的光通过由玻璃基板10和有机发光层30之间的折射率差产生的波导效应以及由玻璃基板10和空气之间的折射率差产生的全内反射而损失，其中有机发光层30包括阳极20、空穴注入层、空穴载体层、发光层、电子载体层和电子注入层。具体地，内部有机发光层30的折射率在1.7至1.8的范围内，而通常用于阳极20的氧化铟锡(ITO)的折射率在1.9至2.0的范围内。由于这两个层具有100nm至400nm范围内的非常小的厚度，并且用于玻璃基板10的玻璃的折射率为约1.5，从而在OLED内部形成平面波导。由于上述原因在内部波导模式中损失的光的比计算为约45%。此外，由于玻璃基板10的折射率为约1.5，且周围空气的折射率为1.0，当光从玻璃基板10的内部指向外部时，具有大于临界角的入射角的光线被全反射，并在基板10的内部被捕获。由于捕获的光的比达到约35%，产生的光仅有约20%被发射到外部。这里，附图标记31、32和33表示有机发光层30的部件。具体地，31表示空穴注入层和空穴载体层，32表示发光层，并且33表示电子注入层和电子载体层。
此外，如图8中所示，为克服上述问题，在现有技术中，在ITO阳极20上形成低折射率网格(lowindexgrid，LIP)50。网格50将以波导模式传播的光的方向转换朝前表面传播，从而提高光提取效率。
图9示出了图8中所示的OLED的模拟结果。当网格50的折射率较低时，提高光提取效率的效果增强。但是，问题在于几乎没有材料具有1.2或更小的折射率，并且当折射率较小时，材料的价格更贵。此外，如图8中所示，当在ITO阳极20形成网格50，形成了阶梯部。结果，会出现漏电流。此外，图8中所示的OLED具有难于加工的问题。例如，在一些情况下，邻接有机发光层30的阳极20的表面在于ITO阳极20上形成网格50的过程中变形，从而改变了功函。此外，空穴不通过阳极20上形成有网格50的部分注入至有机发光层30，并且其上施加的电场大小与周围不同，从而减小产生的光的均匀度。
此外，如图10中所示，在现有技术中，将凹凸结构60设置在阳极20下面（相对于纸张表面），即在阳极20和玻璃基板10之间的界面，以提高光提取效率。
如上所述，阳极20和有机发光层30通常作用为阴极40和玻璃基板10之间的一个光波导。因此，在阳极20和有机发光层30以波导模式作用的情况下，当在邻接阳极20的界面中形成引起光散射的凹凸结构60时，干扰了波导模式，这样提高了提取到外面的光的量。然而，当凹凸结构60形成在阳极20的下面时，阳极20形状与阳极20下面的凹凸结构60的形状类似，从而增加尖锐部分被局部化的可能性。由于OLED具有非常薄的膜的堆积结构，当阳极20具有尖锐突出部分时，电流集中于那个部分，这就是大的漏电流或减小的能量效率的原因。因此，为防止电特性的这种劣化，当在阳极20下面形成凹凸结构60时，必需加入平面膜70。平面膜70用于使凹凸结构60的凸起和凹入部分平坦。当平面膜70不平，并具有尖锐突出部分时，阳极20也具有引起漏电流的突出部分。因此，平面膜70的平整度非常重要，因此最大表面粗糙度Rpv需要为约30nm或更小。
此外，平面膜70需要由其折射率与阳极20的折射率相似的材料制造。如果平面膜70的折射率低，大部分光在被凹凸结构60干扰前就在阳极20和平面膜70之间的界面被反射。然后，这些光在阳极20和有机发光层30之间被捕获，这被称为波导模式。平面膜70需要尽可能薄。如果平面膜70太厚，会不必要的吸收更多的光，并且由于凹凸结构60与有机发光层30之间的距离太大，散射效应可减小。
然而，使用具有几百纳米厚度的薄平面膜70完全使凹凸结构60变平的工艺是很困难的。此外，覆盖并使凹凸结构60变平的方法包括沉积涂布和溶液涂布。由于沉积涂布特征为按照凹凸结构60的形状形成膜，当形成平面膜70时，溶液涂布优于沉积涂布。然而，目前，很难获得具有高的折射率，即等于或大于ITO阳极20的折射率，并且满足用于多晶薄膜晶体管的加工条件的溶液涂布材料，例如OLED基板的表面上和高温加工需要的复杂条件。
提供发明部分的背景公开的信息仅用于本发明背景的理解，并且不应作为承认或任何形式地建议该信息形成本领域技术人员已知的现有技术。
发明内容
本发明的各个方面提供了用于有机发光装置(OLED)的金属氧化物薄膜基板，及其制造方法，所述金属氧化物薄膜基板呈现较好的光提取效率，并可易于低成本制造。
在本发明的方面中，提供了用于有机发光装置(OLED)的金属氧化物薄膜基板，包括基底基板和形成在所述基底基板上的金属氧化物薄膜，所述金属氧化物薄膜由具有不同折射率的至少两种金属氧化物的混合物制成。
根据本发明的示例性实施方式，所述金属氧化物可选自由TiO2、SnO2、Al2O3、MgO、ZrO2和ZnO组成的组中。
所述金属氧化物之间的组分比可位于相图中取决于温度的混溶隙内。
这里，以体积比计，每种所述金属氧化物的含量可为1%或更多。
此外，所述金属氧化物薄膜直接邻接所述有机发光装置的电极。
这里，所述金属氧化物薄膜可被用于所述有机发光装置的内部光提取层。
在本发明的另一个方面，提供了制造有机发光装置(OLED)的金属氧化物薄膜基板的方法。所述方法包括以下步骤：将具有不同折射率的至少两种金属氧化物转化成各自的溶胶-凝胶溶液；混合所述溶胶-凝胶溶液以形成混合物；用所述混合物涂布基底基板；干燥涂布所述基底基板的所述混合物，并将所述干燥的混合物烧结为金属氧化物薄膜。
根据本发明的示例性实施方式，所述金属氧化物可选自由TiO2、SnO2、Al2O3、MgO、ZrO2和ZnO组成的组中。
混合所述溶胶-凝胶溶液的步骤可包括以组分比混合所述溶胶-凝胶溶液，所述组分比位于相图中取决于温度的混溶隙内。
这里，混合所述溶胶-凝胶溶液可包括混合所述溶胶-凝胶溶液，以使每种所述金属氧化物的体积比为1%或更多。
此外，用所述混合物涂布所述基底基板的步骤可包括通过旋涂在所述基底基板上沉积所述混合物。
根据本发明的实施方式，通过以组分比和预定的体积比通过混合具有不同折射率的至少两种金属氧化物，形成用于OLED的内部光提取层的单层金属氧化物薄膜，所述组分比位于相图中取决于温度的混溶隙内。通过干扰波导模式，所述产生的金属氧化物薄膜可使光提取效率最大化。
此外，由于金属氧化物溶胶-凝胶溶液通过旋涂被沉积在基底基板上，可经济地和容易地制造用于OLED的大的金属氧化物薄膜，并减小功率消耗。
此外，由于金属氧化物薄膜形成为单层，可能减少所述金属氧化物薄膜，因而当所述金属氧化物薄膜涂布到OLED时，使漏电流的可能性最小化。
此外，可能通过将金属氧化物薄膜涂布到OLED而提高OLED的效率和寿命。
被合并于此的附图和以下对本发明的详细说明可使得本发明的方法和设备的其它特征和优点更为显而易见，它们一起也可解释本发明的特定原理。
附图说明
图1为显示具有根据本发明的实施方式的用于OLED的金属氧化物薄膜基板的有机发光装置(OLED)的截面视图；
图2为根据本发明的实施方式的两种金属氧化物的金属氧化物薄膜的相图；
图3至图6为根据本发明的实施例的金属氧化物薄膜基板的截面的扫描电子显微镜(SEM)图，其中，图3和图4为实施例1和实施例2的图，其中，通过以不同的比例混合TiO2和SnO2而形成金属氧化物薄膜，并且图5和图6为实施例3和实施例4的图，其中，通过以不同的比例混合Al2O3和SnO2而形成金属氧化物薄膜；
图7为描述现有技术的OLED的横截面及它的光提取效率的概念图；
图8为显示根据现有技术的另一个实例的OLED的横截面、分解和组合视图；
图9为显示图8中所示的OLED的光提取效率的模拟结果的图；和
图10为显示根据现有技术的另一个实施例的OLED的分解透视图。
具体实施方式
现在将详细引用根据本发明的用于有机发光装置(OLED)的金属氧化物薄膜基板及其制造方法，其实施例示于附图并说明以下，从而与本发明相关的领域中的技术人员可以很容易将本发明付诸实践。
整个说明书中，将引用附图，其中在全部不同的附图中，使用相同的附图标记和符号表示相同或相似的部件。在本发明的以下说明中，当对合并于此的已知功能和元件会使得本发明的主题不清楚时，将会省略其细节说明。
如图1中显示，根据本发明的实施方式的用于OLED的金属氧化物薄膜基板100为改善OLED的光提取效率的功能薄膜基板，以改善使用OLED的显示器或照明仪器的亮度。所述金属氧化物薄膜基板100置于OLED的前部，并且在用作允许从OLED产生的光照射到外部的路径的同时保护OLED免受外部环境的损害。
这里，OLED具有多层结构，包括第一电极130、有机发光层140和第二电极150。第一电极130可为阳极，并且第二电极150可为阴极。布置根据本发明的实施方式的金属氧化物薄膜基板100，使它邻接第一电极130。第一电极130、有机发光层140和第二电极150被置于一对彼此相对的封装基板之间。根据本发明的实施方式的金属氧化物薄膜基板100在用作OLED的内部光提取层的同时用作封装基板之一。
作用为阳极的第一电极130可由具有高功函的金属或氧化物，例如Au、In、Sn或氧化铟锡(ITO)组成，以促进空穴注入，而作用为阴极的第二电极150可实现为具有低功函的Al、Al:Li或Mg:Ag的金属薄膜，以促进电子注入。当OLED具有顶发光结构时，第二电极150可具有多层结构，包括Al、Al:Li或Mg:Ag的金属薄膜的半透明电极，和ITO的氧化物薄膜的透明电极，以促进有机发光层产生的光的传播。此外，有机发光层140包括顺序堆叠在第一电极130上的空穴注入层、空穴传输层、发光层、电子传输层和电子注入层。根据该结构，当在第一电极130和第二电极150之间施加正向电压时，来自第二电极150的电子通过电子注入层和电子传输层迁移到发光层，并且来自第一电极130的空穴通过空穴注入层和空穴传输层迁移到发光层。已经迁移到发光层中的电子和空穴彼此再结合，从而产生激子。当这样的激子从激发态跃迁至基态时，发出光。依此发出光的亮度与在第一电极130和第二电极150之间的流动的电流的量成正比。
如上述，根据本发明的实施方式的金属氧化物薄膜基板100同时用作OLED的内部光提取层和封装基板，并包括基底基板110和金属氧化物薄膜120。
基底基板110为支撑形成在它的一个表面上的金属氧化物薄膜120的基板，并为在允许从OLED产生的光照射到外部的同时保护OLED免受外部环境损害的基板。
基底基板110为透明基板，并可实现为具有较好的光透射率和较好的机械性能的任何基板。例如，基底基板110可由热固化或紫外(UV)固化聚合材料（例如有机膜）或化学钢化玻璃（例如钠钙玻璃(SiO2-CaO-Na2O)或铝硅酸盐(SiO2-Al2O3-Na2O)玻璃，其中可根据用途调剂Na的含量）。当OLED用于照明时可使用钠钙玻璃，而OLED用于显示器时，可使用铝硅酸盐玻璃。
根据本发明的实施方式，基底基板110可实现为具有1.5mm或更小的厚度的层压玻璃。可通过溶化法或浮法制造这样的层压玻璃。
金属氧化物薄膜120形成在基底基板110的一个表面上。所述金属氧化物薄膜120作用为OLED的内部光提取层，以干扰由第一电极130和有机发光层140形成的波导模式，从而增加被提取到外部的光的量。
为此，金属氧化物薄膜120由具有不同折射率的至少两种金属氧化物的混合物制成。至少两种金属氧化物可选自TiO2、SnO2、Al2O3、MgO、ZrO2和ZnO。优选以位于相图中的混溶隙中的组分比，即它们不完全彼此混合的比例（如图2所示），混合所选择的金属氧化物。图2显示了金属氧化物SnO2和TiO2的相图。在这种情况下，例如，当在约1350℃或更低的温度下TiO2相对于SnO2的含量比在15mol%至85mol%的范围内时，SnO2和TiO2在混溶隙内，即SnO2和TiO2没有彼此完全混合。由于每种物质具有独特的性质，当选择至少两种金属氧化物时，属于混溶隙的组分比可不同。此外，当金属氧化物以相图中它们不完全彼此混合的比例混合时，以体积比计，包括在所述混合物中的每种金属氧化物的含量可为1%或更多。
当以这样的混合比例混合金属氧化物时，金属氧化物薄膜120由具有块形的金属氧化物制成。由于金属氧化物具有不同的折射率，它们可干扰由第一电极130和有机发光层140形成的波导模式。
例如，如图1中显示，所述金属氧化物薄膜120可为第一金属氧化物121和第二金属氧化物122的混合物。
可以例如通过旋涂，在基底基板110上形成该金属氧化物薄膜120。由于旋涂，金属氧化物薄膜120形成为单层平面化薄膜。因此，这可排除为了使内部光提取层的表面平坦化而形成的现有技术的平面化膜，从而实现其中金属氧化物薄膜120和第一电极130彼此直接邻接同时在其间形成边界的结构。此外，由于金属氧化物薄膜120形成为单层平面化薄膜，可使漏电流的量最小化，从而改善OLED的效率和寿命。
现将引用制造根据本发明的实施方式的用于OLED的金属氧化物薄膜基板的方法。
制造根据本发明的实施方式的用于OLED的金属氧化物薄膜基板的方法包括，首先，通过溶胶-凝胶方法将具有不同折射率的至少两种金属氧化物转化成各自的溶胶-凝胶溶液。使用的金属氧化物可选自，但不限于TiO2、SnO2、Al2O3、MgO、ZrO2和ZnO。在这个方法中，通过烧结工艺将溶胶溶液从凝胶改变为固相的金属氧化物。例如，将Al(O-sec-Bu)3和异丙醇混合到一起，然后搅拌该混合物一个小时。然后，加入乙酰乙酸乙酯，并搅拌该混合物三个小时。然后，用H2O稀释所述混合物，然后加入异丙醇，从而获得Al2O3溶胶-凝胶溶液。
然后，发现这样的组合比，其中所选择的金属氧化物的组合比位于相图中取决于温度的混溶隙内，即所选择的金属氧化物彼此未完全混合的比例，然后以该组合比混合所述溶胶-凝胶溶液。通过控制金属氧化物之间的组合比并混合所述金属氧化物以使每种金属氧化物的体积比为1%或更多，而生产所述混合物。
然后，用所述混合物涂布制得的玻璃基板。这里，根据本发明的实施方式，可使用旋转涂料器通过旋涂用所述混合物涂布玻璃基板。当用旋转涂料器通过旋涂沉积所述混合物时，可用薄膜大面积涂布。此外，由于加工简单，并且旋转涂料器不昂贵，存在可以低成本容易并快速地进行涂布工艺的优点。
然后，干燥通过旋涂在基底基板上沉积的混合物。这时，优选在110℃干燥所述混合物约10分钟。
最终，将所述干燥的混合物烧结为金属氧化物薄膜基板，所述金属氧化物薄膜基板包括基底基板和涂布所述基底基板的单层金属氧化物薄膜。可在500℃进行所述混合物的烧结工艺30分钟。当以这种方式制造时，所述金属氧化物薄膜基板具有80%或更大的透射率的透明的金属氧化物薄膜，并用于OLED的内部光提取层。
实施例1
将混合物通过旋涂在0.7mm厚的玻璃基板上沉积至148nm的厚度，从而形成金属氧化物薄膜，所述混合物中TiO2和SnO2以3:7的比例混合。然后，以165nm的厚度在所述金属氧化物薄膜上形成由ITO制成的阳极。然后，通过扫描电子显微镜（SEM）拍摄所得结构的横截面，如图3显示，并测量光提取效率。
实施例2
将混合物通过旋涂在0.7mm厚的玻璃基板上沉积至185nm的厚度，从而形成金属氧化物薄膜，所述混合物中TiO2和SnO2以7:3的比例混合。然后，以165nm的厚度在所述金属氧化物薄膜上形成由ITO制成的阳极。然后，通过SEM拍摄所得结构的横截面，如图4显示，并测量光提取效率。
实施例3
将混合物通过旋涂在0.7mm厚的玻璃基板上沉积至148nm的厚度，从而形成金属氧化物薄膜，所述混合物中Al2O3和SnO2以3:7的比例混合。然后，以165nm的厚度在所述金属氧化物薄膜上形成由ITO制成的阳极。然后，通过SEM拍摄所得结构的横截面，如图5显示，并测量光提取效率。
实施例4
将混合物通过旋涂在0.7mm厚的玻璃基板上沉积至185nm的厚度，从而形成金属氧化物薄膜，所述混合物中Al2O3和SnO2以7:3的比例混合。然后，以165nm的厚度在所述金属氧化物薄膜上形成由ITO制成的阳极。然后，通过SEM拍摄所得结构的横截面，如图6显示，并测量光提取效率。
当测量根据实施例1至4的光提取效率时，TiO2和SnO2以3:7的比例混合的实施例1的光提取效率为35.5%，TiO2和SnO2以7:3的比例混合的实施例2的光提取效率为41.4%，Al2O3和SnO2以3:7的比例混合的实施例3的光提取效率为29.4%，并且Al2O3和SnO27:3的比例混合的实施例4的光提取效率为16.9%。
分析实施例1至4的光提取效率，观察到TiO2和SnO2以7:3的比例混合的实施例2的光提取效率最优。可理解，当混合物中TiO2的比例高于SnO2时，提高了光提取效率。还可理解，当用Al2O3代替TiO2与SnO2混合时，光提取效率减小。观察到，当TiO2与SnO2混合时，随着厚度的增加，光提取效率增加。相反，当Al2O3与SnO2混合时，随着厚度的减小，光提取效率增加。从这些结果得出结论，不仅需要考虑金属氧化物的类型和混合比，还需要考虑每种金属氧化物的最优厚度，以改善光提取效率。
以上参照附图对本发明的具体的示例性实施方式进行了说明。它们并非意在穷举，或不应将本发明局限于所公开的特定形式中，显然本领域中技术人员可根据上述教导做出多种修改和变更。
因此，本发明的实施方式不旨在限于上述实施方式，而是由所附于此的权利要求及其等效方案限定。
Claims (9)
1.一种用于有机发光装置的金属氧化物薄膜基板，包括：
基底基板；和
形成在所述基底基板上的金属氧化物薄膜，所述金属氧化物薄膜包括具有不同折射率的至少两种金属氧化物的混合物，
其中，所述金属氧化物之间的组分比位于相图中取决于温度的混溶隙内。
2.根据权利要求1所述的金属氧化物薄膜基板，其中，所述金属氧化物选自由TiO2、SnO2、Al2O3、MgO、ZrO2和ZnO组成的组中。
3.根据权利要求1所述的金属氧化物薄膜基板，其中，以体积比计，每种所述金属氧化物的含量为1％或更多。
4.根据权利要求1所述的金属氧化物薄膜基板，其中，所述金属氧化物薄膜直接邻接所述有机发光装置的电极。
5.根据权利要求4所述的金属氧化物薄膜基板，其中，所述金属氧化物薄膜包括所述有机发光装置的内部光提取层。
6.一种制造用于有机发光装置的金属氧化物薄膜基板的方法，包括：
将具有不同折射率的至少两种金属氧化物转化成各自的溶胶-凝胶溶液；
混合所述溶胶-凝胶溶液以形成混合物；
用所述混合物涂布基底基板；
干燥涂布所述基底基板的所述混合物，并
将所述干燥的混合物烧结成金属氧化物薄膜，
其中，混合所述溶胶-凝胶溶液包括以所述金属氧化物之间的组分比混合所述溶胶-凝胶溶液，所述组分比位于相图中取决于温度的混溶隙内。
7.根据权利要求6所述的方法，其中，所述金属氧化物选自由TiO2、SnO2、Al2O3、MgO、ZrO2和ZnO组成的组中。
8.根据权利要求6所述的方法，其中，混合所述溶胶-凝胶溶液包括混合所述溶胶-凝胶溶液，以使每种所述金属氧化物的体积比为1％或更多。
9.根据权利要求6所述的方法，其中，用所述混合物涂布所述基底基板包括通过旋涂在所述基底基板上沉积所述混合物。
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