CN103649886A - 透明电极及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明的透明电极具有支撑基板、设置于支撑基板上的第一透明导电性膜、设置于第一透明导电性膜上的透明绝缘性膜、以及设置于透明绝缘性膜上的第二透明导电性膜。在本发明的透明电极中，第一透明导电性膜和第二透明导电性膜以及在它们之间设置的透明绝缘性膜全部包含金属化合物，另外，第一透明导电性膜和第二透明导电性膜具有结晶结构，另一方面，透明绝缘性膜具有非晶结构。

Description

透明电极及其制造方法
技术领域
本发明涉及透明电极及其制造方法。更详细地，本发明涉及用于各种装置的电极用途的透明电极及其制造方法。
背景技术
伴随着数字化设备·信息终端的普及，在包括智能手机等移动终端、计算机、电子记事本、便携游戏机、数码相机等之中，作为用于进行数据输入的输入装置的1种，大多使用触控面板。触控面板具有高透明性，通过感知接触输入面板或者接近输入面板的手指或笔的位置，可以直观地操作数据输入。
对于作为触控面板的电极而使用的透明电极要求可见光区域的高透光率和高导电性。另外，具有这样的透明性的电极也可在太阳能电池或液晶显示元件、其他各种受光元件的电极、防静电膜等中利用。特别是对于太阳能电池、液晶、有机场致发光、无机场致发光等这样的显示元件等、以及用于这些的触控面板，要求低电阻的透明电极。
作为这样的透明电极的透明导电性薄膜材料，“氧化铟中含锡(锡)作为掺杂剂的ITO膜”目前被最为工业化利用。该ITO膜是电阻特别低的膜，可以容易地得到。但是，目前担忧作为其主原料的In元素的枯竭，因此正在开展对替代ITO的具有透明性和导电性的可成膜材料的开发。
作为用于替代ITO的金属氧化物，利用氧化锡(SnO2)、在氧化锡中含锑作为掺杂剂的物质(ATO)或在氧化锡中含氟作为掺杂剂的物质(FTO)。另外，也利用氧化锌(ZnO)、在氧化锌中含有铝作为掺杂剂的物质(AZO)或在氧化锌中含镓作为掺杂剂的物质(GZO)等(例如参照专利文献1、专利文献2)。
为了由这样的金属氧化物形成透明电极，大多使用蒸镀法、溅射法和离子镀法等物理成膜法，或者化学气相沉积(CVD)法等化学成膜法。但是，这些制造方法中存在如下问题：不仅制膜速度非常慢、制造成本变高，而且由于使用真空装置，制膜的大小根据真空容器的大小而受到限制，不能制造大型的透明电极等问题。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2009-199986号公报
专利文献2：日本特开2009-224152号公报
发明内容
鉴于上述问题，提出了通过用涂布法成膜，从而利用比CVD法等更简易的设备，生产率良好地进行制造的方法(例如参照“日本特开2010-126402号公报”)。本发明人进行了涉及该制造方法的用于触控面板的透明电极的研究和开发，特别是对使用金属化合物类透明导电性薄膜的透明电极的结构等反复研究。
例如为了在静电容量方式的触控面板中使用，需要上部电极和下部电极这2层的透明电极。一般地，首先在基板上准备2组形成了透明导电性薄膜的层叠体。并且，在设置上部电极的配线图案和下部电极的配线图案后，将该2组相互对齐位置，通过“具有电绝缘性的粘接层”将它们贴合而制造触控面板。本申请发明人发现：由于该结构中触控面板的层数增加，总厚度也变大，因而成为降低可见光区域的透光率的原因。另外，还发现：在制造时大多伴随着贴合时的上部电极与下部电极的位置对齐、使层间不进入气泡等复杂的过程，未必可以说是适宜的。进而还发现了由于夹隔粘接层贴合而形成，其本身可诱发层间剥离。
本发明是鉴于上述情况而做出的。即，本发明的主要目的之一在于，提供具有取代“现有的必须具备“粘接层”的电极结构”的创新性的结构，并且，有助于提高生产率的透明电极。
为了达成上述目标，本发明中提供如下的透明电极，即，
透明电极具有：
支撑基板、
设置于支撑基板上的第一透明导电性膜、
设置于第一透明导电性膜上的透明绝缘性膜、
以及设置于透明绝缘性膜上的第二透明导电性膜，
第一透明导电性膜和第二透明导电性膜以及在它们之间设置的透明绝缘性膜全部包含金属化合物，
另外，第一透明导电性膜和第二透明导电性膜具有结晶结构，另一方面，透明绝缘性膜具有非晶结构。
本发明的特征之一是，第一透明导电性膜和第二透明导电性膜以及在它们之间设置的透明绝缘性膜全部包含金属化合物，不使用所谓的“粘接层、粘接剂层”。特别优选在本发明的透明电极中，“构成金属化合物的金属元素”在第一透明导电性膜、第二透明导电性膜和透明绝缘性膜之间是相同的(即，在这三个透明薄膜中的金属化合物是基于相同种类的金属的化合物)。
另外，在本发明中也提供了用于制造上述透明电极的方法。所述本发明的制造方法如下所述：
对加热到规定温度的支撑基板依次涂布第一透明导电性膜原料、透明绝缘性膜原料和第二透明导电性膜原料，由此，在该支撑基板上层叠形成第一透明导电性膜、透明绝缘性膜和第二透明导电性膜，
所述制造方法包含如下工序：
(i)在支撑基板上涂布第一透明导电性膜原料，由此在支撑基板上形成第一透明导电性膜的工序，
(ii)在第一透明导电性膜上涂布透明绝缘性膜原料，由此在第一透明导电性膜上形成透明绝缘性膜的工序，以及
(iii)在透明绝缘性膜上涂布第二透明导电性膜原料，由此在透明绝缘性膜上形成第二透明导电性膜的工序，
第一透明导电性膜原料、透明绝缘性膜原料和第二透明导电性膜原料全部是包含有机金属化合物和有机溶剂的原料，在工序(i)和(iii)中形成的第一透明导电性膜和第二透明导电性膜具有结晶结构，另一方面，在工序(ii)中形成的透明绝缘性膜具有非晶结构。
本发明的制造方法的特征之一是，“具有结晶结构的第一透明导电性膜和用于第一透明导电性膜的原料”以及“用于非晶性的透明绝缘性膜的原料”全部是包含有机金属化合物和有机溶剂的原料。特别是在本发明的制造方法中，优选使“构成有机金属化合物的金属元素”在第一透明导电性膜原料、第二透明导电性膜原料和透明绝缘性膜原料之间全部相同(即，成为这三个透明膜的原料的有机金属化合物设定为基于相同种类金属的化合物)。
在本发明的透明电极中未使用以往一直被认为是必不可少的“粘接层”，所以层叠数减少。因此，例如在将本发明的透明电极用于触控面板用途时，可以实现薄且高透明性的触控面板。另外，即使不使用粘接层，但是由于第一透明导电性膜、第二透明导电性膜和透明绝缘性膜全部由基于相同的金属元素的金属化合物形成，所以膜相互间的密合性良好，防止了层间剥离。
另外，本发明的制造方法中，全部使用相同金属基的原料作为膜原料，并且，以喷射法等涂布法将这些原料依次层叠，因此实现了比较简易的制造过程。
附图说明
图1是示意性地表示本发明的透明电极结构的截面图。
图2的(a)～(d)是示意性地表示本发明的制造方法的形态的工序截面图。
图3是表示本发明中喷射雾化的形态的示意图。
图4表示使用“二乙基锌”作为膜原料的有机金属化合物时的化学反应式。
图5的(a)～(f)是示意性地表示本发明的制造方法的形态(特别是进行“图案化处理”的形态)的工序截面图。
图6是示意性地表示在矩阵型的触控面板用途中的透明电极的形态的俯视图。
具体实施方式
下面参照附图详细说明本发明的实施方式。首先，对本发明的透明电极进行说明，接着，说明本发明的制造方法。另外，附图中表示的各种要素只不过是为了理解本发明而示意性地表示的，应该指出的是，尺寸比和外观等与实物可以不同。另外，本发明涉及的透明电极虽然可特别适用于触控面板用途，但是如[产业上的可利用性]中所说明的，也可适用于要求透明性的各种装置的电极用途。
[本发明的透明电极结构]
在图1中示意性地表示本发明的透明电极的结构。如图所示，本发明的透明电极100具有支撑基板10、第一透明导电性膜20、透明绝缘性膜30和第二透明导电性膜40。具体地，在支撑基板10上设置有第一透明导电性膜20，在该第一透明导电性膜20上设置有透明绝缘性膜30，并且，在该透明绝缘性膜30上设置有第二透明导电性膜40。即，在本发明的透明电极100中，具有如下结构：在基板10上，在第一透明导电性膜20与第二透明导电性膜40之间配置了透明绝缘性膜30。
特别是在本发明中，第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40以及在它们之间设置的透明绝缘性膜30包含金属化合物。另外，第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40具有结晶结构，另一方面，透明绝缘性膜30具有非晶结构。
关于这三个透明膜材质的金属化合物，优选构成其的金属元素是相同的。即，关于第一透明导电性膜20、第二透明导电性膜40和透明绝缘性膜30中所包含的金属化合物，其构成金属元素的种类优选全部相互相同。作为这样的金属(金属元素)，例如可列举出锌(Zn)。
对于第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40而言，与透明绝缘性膜30相反地具有“结晶结构”。另一方面，对于透明绝缘性膜30而言，与第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40相反地具有“非晶结构”。第一透明导电性膜20／第二透明导电性膜40的“结晶性”和透明绝缘性膜30的“非晶性”可以通过使用XRD分析(X射线衍射)进行确认。这一点，在XRD分析(X射线衍射)中，明显具有衍射峰的是具有“结晶结构”的，未见衍射峰的是具有“非晶结构”的。
在本发明的透明电极中，支撑基板10至少具有支撑在其上设置的透明薄膜的功能。例如透明电极作为触控面板用透明电极使用时，支撑基板10在作为触控面板利用时，优选由不损失透光率的高透光率材料构成。作为该支撑基板10，可列举出例如由玻璃或塑性树脂等形成的基板、树脂膜。树脂膜也可以是聚酯膜(PEN膜、PET膜等)、芳族聚酰胺膜或聚酰亚胺膜等。对于支撑基板10的厚度来说，例如在以提高透光率为主要目的时，可以是100μm以下(即，0(不含0μm)～100μm)。
第一透明导电性膜20、第二透明导电性膜40和透明绝缘性膜30如它们的名称所示呈“透明”。在此，本发明中所谓的“透明”(即，第一透明导电性膜、第二透明导电性膜和透明绝缘性膜中的“透明”)实质上表示在可见光区域(波长：约400nm～约700nm)的平均透光率为80％以上的状态。即，对于第一透明导电性膜20、第二透明导电性膜40和透明绝缘性膜30，波长400nm～700nm的透光率为80％以上。
在本发明中，第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40如它们的名称所示具有“导电性”。在此，本发明中所谓的“导电性”(即，第一透明导电性膜和第二透明导电性膜中的“导电性”)实质上是指膜的薄层电阻为1×103Ω／□以下的状态。另一方面，在本发明中，透明绝缘性膜30如其名称所示具有“电绝缘性(即，高电阻的性质)”。在此，本发明所谓的“绝缘性”(即，透明绝缘性膜中的“绝缘性”)，实质上表示膜的薄层电阻为1×106Ω／□以上的状态。
第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40具有所谓的“薄膜”的形态。此处，第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40优选分别具有2μm以下的厚度(0(不含0)～2μm，例如0.5μm～2μm的厚度)。这是由于存在如下担忧：如果比2μm厚，则由于膜内应力产生裂纹，成为降低电特性的原因，或者由于白浊，成为降低透光率的原因。
第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40如上所述，二者均具有结晶结构。构成第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40材质的金属化合物例如可以是锌化合物。在此，鉴于优选3个透明膜中的金属化合物包含相同的金属元素，在透明绝缘性膜30中包含的金属化合物也为锌化合物。即，在某适当的方式中，第一透明导电性膜20、第二透明导电性膜40和透明绝缘性膜30中包含的金属化合物全部为锌化合物(即，Zn化合物)。
作为更具体的方式，第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40中至少包含氧化锌，另一方面，透明绝缘性膜30中至少包含氢氧化锌。即，第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40的主要膜构成材料为氧化锌(ZnO)，另一方面，透明绝缘性膜30的主要膜构成材料为氢氧化锌(Zn(OH)2)。另外，还存在由于制膜过程，第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40中除“氧化锌”以外会不可避免地含有氢氧化锌的情况，反之亦然，存在透明绝缘性膜30中除“氢氧化锌”以外会不可避免地含有氧化锌的情况。在此，在第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40包含氧化锌，另一方面，透明绝缘性膜30包含氢氧化锌时，通过夹隔非晶性的透明绝缘性膜30，使第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40电绝缘，由此，设置有在支撑基板10上具备2层透明导电层的层叠结构。
具有“结晶性”的第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40优选具有针状结晶结构。即，第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40分别优选由尖端有棱角的形状的微细结晶构成。这样的针状结晶优选沿着相对支撑基板大致垂直的方向取向(即，有棱角的尖端优选沿着相对支撑基板的主面大致垂直的方向)。第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40包含氧化锌(ZnO)时，氧化锌结晶优选具有针状结晶结构，此外，这样的针状的氧化锌结晶优选沿着相对支撑基板大致垂直的方向取向(即，可以说优选氧化锌结晶作为整体沿着大致相同的方向)。
另一方面，“非晶性”的透明绝缘性膜30不具有结晶结构，因此没有呈“沿着相同的方向取向的结构”(即，可以说在某方式中具有“非晶形态”)。此处，例如，透明绝缘性膜包含氢氧化锌时，透明绝缘性膜30优选包含球状、球形的颗粒。提到关于透明绝缘性膜30的厚度，例如可以是1μm以上，其上限值没有特别限制，例如5μm左右。
在本发明的透明电极中，第一透明导电性膜20、第二透明导电性膜40和透明绝缘性膜30中的至少1个可以含有第3B族元素。因此，特别是“透明性”、“导电性”等物性可有意地控制。优选第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40含有第3B族元素。如果用更具体的例子来表述，第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40由“具有结晶性的氧化锌”形成时，作为该“具有结晶性的氧化锌”的掺杂剂，可含有第3B族元素。即，作为掺杂元素优选含有从B(硼)、Al(铝)、Ga(镓)和In(铟)构成的组中选择的至少1种元素，另外，从未来的铟枯竭的观点出发，作为掺杂元素优选含有从除In以外的B(硼)，Al(铝)和Ga(镓)构成的组中选择的至少1种元素。另外，特别是Ga(镓)元素有助于膜平坦化，因而可以说若重视该观点的话，应该特别优选Ga(镓)元素。另外，第一透明导电性膜20中含有的第3B族元素和第二透明导电性膜40中含有的第3B族元素也可以是相互不同种类的元素。由此，在第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40中，可以适当变化导电性等许多物性，使得作为透明电极的设计自由度增加。同样地，在透明导电性膜20、40和透明绝缘性膜30之间，掺杂元素的种类也可以不同。
在本发明的透明电极中，也可以具有第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40被图案化的形态。“被图案化的形态”例如有助于实现更适合触控面板用途的透明电极。这一点，就第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40包含氧化锌的情况来说时，该“氧化锌”是酸性或碱性的任意一种，均是可容易蚀刻的材质，因而增加了制造过程的自由度。
在本发明的透明电极中，在支撑基板10的表面上也可设置阻气膜。即，在支撑基板10和第一透明导电性膜20之间也可设置薄膜状态的层。通过该阻气膜可以防止“从基板10向第一透明导电性膜20的杂质离子、气体和／或水分的进入、扩散”。仅仅作为举例，在支撑基板的表面上设置的阻气膜可以包含氧化硅和／或氮化硅。
以上说明的本发明的透明电极中层叠数减少。因此，例如本发明的透明电极作为触控面板用透明电极使用时，实现了薄且高透明性的触控面板(即，不使用所谓的“粘接层”，因此层叠数总数减少，达成了透光率提高)。另外，即使不使用粘接层，第一透明导电性膜、第二透明导电性膜和透明绝缘性膜全部由相同金属基的材质构成，因而相互间的密合性良好，适宜地防止了层间剥离等。并且，即使这样地电极薄膜层全部由相同金属基的材质构成，也会至少由于“结晶性”和“非晶”的不同而表现出“导电性”和“绝缘性”的物性的不同，实现了作为电极适宜的层叠结构。
更具体来说，在本发明中不使用包含稀有金属的ITO(掺杂Sn的氧化铟)，而使用材料资源丰富且低成本材料的氧化锌类，即使是这样的材料也实现了适于透明电极的层叠结构。本发明的透明电极作为触控面板用透明电极使用时，特别地，不降低透光率而实现“适于触控面板的多层透明电极结构”。此处，尽管不需要层间的粘接剂层，但由于透明导电性薄膜层和绝缘性层中使用“将锌化合物作为主要成分的同类材料”，因而层间的密合强度比较高。
[本发明的制造方法]
接着，对本发明的制造方法进行说明。所述本发明是上述透明电极的制造方法，对加热到规定温度的支撑基板依次涂布第一透明导电性膜原料、透明绝缘性膜原料和第二透明导电性膜原料，由此，在该支撑基板上层叠形成第一透明导电性膜、透明绝缘性膜和第二透明导电性膜。即，本发明中，在加热到设定温度的基板上依次堆积层(特别是纳米级的层)进行膜形成。
本发明中所述的“规定温度”实质上表示对膜形成必要的温度。即，本发明的制造方法中，第一透明导电性膜、透明绝缘性膜和第二透明导电性膜是利用“加热后的支撑基板”的热，由各涂布原料形成的，该膜形成中必要的温度相当于“规定温度”。
首先，实施工序(i)。即，如图2的(a)和(b)中所示，在支撑基板10上涂布第一透明导电性膜原料，由此在支撑基板10上形成第一透明导电性膜20。
使用的支撑基板可以是玻璃基板、塑性树脂基板或者树脂膜等(如果特别重视对于热的尺寸稳定性优异的方面，优选“玻璃基板”)。支撑基板可以直接使用市售的基板，或者也可以利用常规的制作方法制作基板。设置“阻气膜”的情况下，优选准备在表面设置了阻气膜的支撑基板。例如利用磁控溅射法，通过溅射氧化硅、氮化硅，在支撑基板的表面上可以形成阻气膜。
第一透明导电性膜原料是包含有机金属化合物和有机溶剂的原料。构成“有机金属化合物”的金属元素优选与其他的膜原料(“透明绝缘性膜原料”和“第二透明导电性膜原料”)中的有机金属化合物的金属元素是相同的。另外，得到的膜材质(金属化合物)依赖于该有机金属化合物的种类。仅仅作为举例，第一透明导电性膜原料中包含的“有机金属化合物”可以是有机锌化合物(优选二乙基锌)。另一方面，第一透明导电性膜原料中包含的“有机溶剂”只要是成为有机金属化合物的介质，任意种类的溶剂均可。例如，作为“有机溶剂”，可以使用己烷、庚烷或甲苯等。另外，作为醇类溶剂的脱水异丙醇、作为具有供电子性的溶剂的三甲胺、三乙胺等胺类溶剂、二乙醚、二异丙基醚等醚类溶剂等也可以作为“有机溶剂”使用。也可以是这些溶剂混合多个而成的溶剂。另外，进行掺杂时，在第一透明导电性膜原料中添加掺杂原料即可。作为该掺杂原料，可列举出第3B族金属的化合物(第3B族金属盐)、例如含第3B族金属的氯化化合物、硝酸化合物、醋酸化合物或有机金属化合物等。
第一透明导电性膜原料具有流动性，因此，可以使用适当的涂布方法在支撑基板上涂布第一透明导电性膜原料。此处，可以优选使用喷射法将第一透明导电性膜原料涂布在支撑基板上，由此形成第一透明导电性膜(参照图3)。在喷射法中，如图3所示，可以将第一透明导电性膜原料在大气压下与载流气体混合，将该混合物通过喷射喷嘴喷雾到支撑基板上。对于喷射法中从喷嘴喷出的原料液滴的大小，优选考虑直到落着在支撑基板为止的溶剂的易蒸发程度和对支撑基板的附着性或面内的均匀涂膜性等许多条件而决定。例如优选从喷射喷嘴喷出的原料液滴在1～50μm的范围(更优选1～30μm的范围)呈均匀的大小。
对在加热后的支撑基板10上涂布的第一透明导电性膜原料施加热处理，由此，由第一透明导电性膜原料形成第一透明导电性膜。换言之，利用来自于“加热到设定温度的支撑基板”的热，第一透明导电性膜由第一透明导电性膜原料形成。在此，支撑基板的加热温度优选与其后的工序(ii)中的“支撑基板的加热温度”不同。即，对于“用于形成第一透明导电性膜的工序(i)”和“用于形成透明绝缘性膜的工序(ii)”而言，优选支撑基板的加热温度不同。
本发明中，优选通过将“工序(i)的用于形成第一透明导电性膜的支撑基板的加热温度”设定为高于“工序(ii)的用于形成透明绝缘性膜的支撑基板的加热温度”，或者反过来，通过将“工序(ii)的用于形成透明绝缘性膜的支撑基板的加热温度”设定为低于“工序(i)的用于形成第一透明导电性膜的支撑基板的加热温度”，调节得到的膜的“结晶”／“非晶”。即，将“工序(i)中的支撑基板的设定温度”设定为高于“工序(ii)中的支撑基板的设定温度”，或者反过来通过将“工序(ii)中的支撑基板的设定温度”设定为低于“工序(i)中的支撑基板的设定温度”，可以以使第一透明导电性膜具有“结晶结构”的方式形成，另一方面，可以以使透明绝缘性膜具有“非晶结构”的方式形成。
如果用更具体的例子来表述，第一透明导电性膜原料和透明绝缘性膜原料(后述)中包含的“有机金属化合物”为有机锌化合物(例如二乙基锌)时，通过将“工序(i)中的支撑基板”加热至100℃以上，另一方面，在小于100℃的温度下加热“工序(ii)中的支撑基板”，可以使第一透明导电性膜(即，“包含锌化合物的第一透明导电性膜”)以具有“结晶结构”的方式形成，另一方面，可以使透明绝缘性膜(即，“包含锌化合物的透明绝缘性膜”)以具有“非晶结构”的方式形成。“工序(ii)中的支撑基板”的加热温度的下限值没有特别限制，例如可以是“室温左右(20℃～25℃左右)”。
接着工序(i)实施工序(ii)。即，如图2的(b)和(c)所示，在第一透明导电性膜20上涂布透明绝缘性膜原料，由此在第一透明导电性膜20上形成透明绝缘性膜30。
透明绝缘性膜原料是包含有机金属化合物和有机溶剂的原料。构成“有机金属化合物”的金属元素优选与其他的膜原料(“第一透明导电性膜原料”和“第二透明导电性膜原料”)中的有机金属化合物的金属元素是相同的。另外，得到的膜材质(金属化合物)依赖于该有机金属化合物的种类。仅仅作为举例，透明导电性膜原料中包含的“有机金属化合物”可以是有机锌化合物(优选二乙基锌)。另一方面，透明绝缘性膜原料中包含的“有机溶剂”只要是成为有机金属化合物的介质，任意种类的溶剂均可。例如，作为“有机溶剂”，可以使用己烷、庚烷或甲苯等。另外，作为醇类溶剂的脱水异丙醇、作为具有供电子性的溶剂的三甲胺、三乙胺等胺类溶剂、二乙醚、二异丙基醚等醚类溶剂等也可以作为“有机溶剂”使用。也可以是这些溶剂混合多个而成的溶剂。另外，进行掺杂时在透明绝缘性膜原料中添加掺杂原料即可。作为该掺杂原料，与上述相同，可以使用第3B族金属的化合物、即含第3B属金属的氯化化合物、硝酸化合物、醋酸化合物或有机金属化合物等。
透明绝缘性膜原料也与第一透明导电性膜原料同样具有流动性，因此，通过使用适当的涂布方法，可以在第一透明导电性膜20上涂布透明绝缘性膜原料。此处，如上所述，使用喷射法涂布透明绝缘性膜原料，由此，可形成透明绝缘性膜(参照图3)。
对在第一透明导电性膜20上涂布的透明绝缘性膜原料施加热处理，与“第一透明导电性膜原料”同样，由于来自于加热到设定温度的支撑基板的热，由透明绝缘性膜原料形成透明绝缘性膜。如上所述，通过改变“工序(ii)的用于形成透明绝缘性膜的支撑基板的加热温度”和“工序(i)的用于形成第一透明导电性膜的支撑基板的加热温度”，可以使透明绝缘性膜以具有“非晶结构”的方式形成。具体地，通过将“工序(ii)的用于形成透明绝缘性膜的支撑基板的加热温度”设定为低于“工序(i)的用于形成第一透明导电性膜的支撑基板的加热温度”，可以使透明绝缘性膜以具有“非晶结构”的方式形成。在更具体的例子中，透明绝缘性膜原料和第一透明导电性膜原料中包含的“有机金属化合物”为有机锌化合物(例如二乙基锌)时，通过在小于100℃的温度下加热“工序(ii)中的支撑基板”，可以使“包含锌化合物的透明绝缘性膜”以具有“非晶结构”的方式形成(另外，通过“工序(i)中的支撑基板”加热到100℃以上，形成“包含锌化合物的结晶性的第一透明导电性膜”)。
接着工序(ii)实施工序(iii)。即，如图2的(c)和(d)所示，在透明绝缘性膜30上涂布第二透明导电性膜原料，在透明绝缘性膜30上形成第二透明导电性膜40。
该第二透明导电性膜原料也可与第一透明导电性膜原料相同。此处，构成原料中包含的“有机金属化合物”的金属元素优选与其他的膜原料(“第一透明导电性膜原料”和“透明绝缘性膜原料”)中的有机金属化合物的金属元素是相同的。另外，得到的膜材质(金属化合物)依赖于该有机金属化合物的种类，例如第二透明导电性膜原料中包含的“有机金属化合物”可以是有机锌化合物(优选二乙基锌)。第二透明导电性膜原料中包含的“有机溶剂”可以与第一透明导电性膜原料中的溶剂相同。另外，在第二透明导电性膜和第一透明导电性膜之间以不同种类的元素进行掺杂时，使这些原料中添加的掺杂原料相互不同即可。
第二透明导电性膜原料也与第一透明导电性膜原料、透明绝缘性膜原料同样具有流动性，因此，可以使用适当的涂布法在透明绝缘性膜30上供给第二透明导电性膜原料。特别是优选利用喷射法涂布第二透明导电性膜原料(参照图3)。
对在透明绝缘性膜30上涂布的第二透明导电性膜原料施加热处理，与“第一透明导电性膜原料”和“透明绝缘性膜原料”同样，由于来自于加热到设定温度的支撑基板的热，由第二透明导电性膜原料形成第二透明导电性膜。如上述间接提到的，通过使“工序(iii)的用于形成第二透明导电性膜的支撑基板的加热温度”相对于“工序(ii)的用于形成透明绝缘性膜的支撑基板的加热温度”发生改变，第二透明导电性膜可以以具有“结晶结构”的方式形成。具体地，通过将“工序(iii)的用于形成第二透明导电性膜的支撑基板的加热温度”设定为高于“工序(ii)的用于形成透明绝缘性膜的支撑基板的加热温度”，可以使第二透明导电性膜以具有“结晶结构”的方式形成。在更具体的例子中，第二透明导电性膜原料和透明绝缘性膜原料中包含的“有机金属化合物”为有机锌化合物(例如二乙基锌)时，通过在100℃以上的温度下加热“工序(iii)中的支撑基板”，可以使“包含锌化合物的透明导电性膜”以具有“结晶结构”的方式形成(另外，通过在小于100℃的温度下加热“工序(ii)中的支撑基板”，形成“包含锌化合物的具有非晶结构的透明绝缘性膜”。
经过上述工序(i)～(iii)，最终可以得到如下所述的透明电极：在支撑基板10上，第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40以及在它们之间设置的透明绝缘性膜30全部含有相同的金属元素，并且，第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40具有结晶性，另一方面，透明绝缘性膜30具有非晶性的透明电极。
在本发明的制造方法中，通过利用涂布法的透明薄膜的层叠得到透明电极，因此省去了“形成用于进行贴合的粘接层，以及上部电极和下部电极的位置对齐”这样的现有技术的过程工序。进而，本发明的制造方法利用喷射法形成透明薄膜，因此不需要大型的真空装置，在大气中能够以快速的成膜速度形成，其结果是成为对工业化有用的制造过程。另外，在本发明的制造方法中，使全部的膜原料的有机金属化合物相同，因此各个膜之间的密合性良好，与使用所谓的“粘接层”的方式相比，层间密合性高。
下面，对于本发明的制造方法，进一步分别说明特征性的事项。
本发明的制造方法通过改变加热温度，由实质上相同的原料得到“透明导电性薄膜”和“透明绝缘性薄膜”，该加热温度一般较低。即，就工序(i)～(iii)各自的加热温度而言，一般可以设定为300℃以下，优选200℃以下。因此，作为支撑基板可以使用由树脂膜形成的基板，设计自由度变高。更具体地，将工序(i)和(iii)中的支撑基板的加热设定为100℃以上，另一方面，将工序(ii)中的支撑基板的加热温度设定为小于100℃，此时，可以将工序(i)和(iii)中的支撑基板的加热设定为100℃～300℃(优选200℃以下)。
可以适当使用“二乙基锌”作为膜原料中使用的有机金属化合物。此时，优选将有机溶剂中溶解二乙基锌而成的溶液在大气压下与载流气体混合，喷射雾化到基板上(参照图3)。如果使用“在室温下存在水或水蒸气的大气气氛”作为喷射气氛，则二乙基锌的反应适宜地进行，结果可以得到以氧化锌作为主要成分的薄膜(参照图4的化学式)。特别是形成第一透明导电性膜和第二透明导电性膜时，若将支撑基板置于加热到100℃～300℃的状态，并对该基板表面实施喷射雾化，则在支撑基板上可以形成氧化锌的薄膜(虽然加热温度可相应于支撑基板的耐热温度而改变，但是为了得到均匀的结晶结构，期望将支撑基板加热到100℃以上)。透明绝缘性膜的情况也同样，可以通过将有机溶剂中溶解二乙基锌而成的溶液在大气压下与载流气体混合，在基板上实施喷射雾化而形成(参照图3)。特别是通过控制“在室温中存在水或水蒸气的大气气氛”作为喷射气氛，二乙基锌的反应适宜地发生，结果可以得到以氢氧化锌作为主要成分的薄膜(参照图4的化学式)。另外，在透明绝缘性膜的形成中，优选将喷射雾化时的支撑基板置于加热到“室温以上且小于100℃的温度”的状态。这是因为：如果支撑基板的加热温度为这样的温度，则可以按非晶的状态堆积二乙基锌形成“绝缘性的透明薄膜”，而不会在二乙基锌堆积时结晶生长。
在本发明中，也可以将喷射雾化中使用的喷射喷嘴以相对支撑基板倾斜的状态使用。即，“由喷射喷嘴的喷出方向”与“支撑基板的表面”所成的角度(图3的下侧虚线内所示的倾斜角度“α”)也可以不垂直(90°)，例如可以为30°～85°的范围。“倾斜状态”可以通过相对恒定固定配置的支撑基板而使喷射喷嘴倾斜，或者相反地，通过相对恒定固定配置的喷射喷嘴使支撑基板倾斜而得到。这样，若使喷射喷嘴相对支撑基板倾斜，则可以控制相对支撑基板的结晶的生长方向，可以实现提高结晶的取向性。换言之，通过调整倾斜角度α，可以控制结晶的生长方向，可以提高结晶的取向性。例如，如果倾斜角度α为大约90°，则针对第一透明导电性膜和第二透明导电性膜的结晶结构，可以将针状结晶相对支撑基板取向为垂直方向，如果该倾斜角度α为除了90°以外的角度，则可以根据该角度使结晶取向发生变化。
在本发明中，可以对第一透明导电性膜施加图案化处理。例如，如图5所示，在支撑基板10上形成第一透明导电性膜20后，可以通过使用蚀刻液来蚀刻处理，从而实施图案化。作为蚀刻液，可以使用硝酸、磷酸、硫酸等酸性溶液或氢氧化钠溶液这样的碱性溶液。另外，使用喷射法时，可以通过使用图案加工后的掩模，在支撑基板10上对齐位置后，喷射雾化膜原料，去除掩模，从而进行图案化，可以不进行湿法蚀刻工序而实施图案化。另外，此时，还可以使用抗蚀材料而不用图案加工后的掩模。同样地，第二透明导电性膜也可施加图案化处理。具体地，如图5所示，通过在透明绝缘性膜30上形成第二透明导电性膜40后，使用蚀刻液进行蚀刻处理，实施图案化。但是，该情况下作为蚀刻液虽然可以使用与上述同样的蚀刻液，但是特别优选为了不对透明绝缘性膜30带来损伤，考虑蚀刻速率而进行。并且，在使用喷射法时，同样可以通过使用图案化加工后的掩模在透明绝缘性膜30上对齐位置后，喷射雾化膜原料，去除掩模，进行图案化。即，可以得到对已经形成的层叠体不施加湿法工序而图案化后的第二透明导电性膜40’，可以有效防止由于各层的吸湿导致的电特性劣化。
本发明的制造方法还可以包含对第一透明导电性膜照射紫外线的工序，和／或对第二透明导电性膜照射紫外线的工序。即，可以对第一透明导电性膜20和第二透明导电性膜40照射紫外线。这是因为：通过照射紫外线区域的光，可以使第一透明导电性膜和第二透明导电性膜低电阻化。例如可以照射作为紫外线的185nm～380nm的光。由此，可以适当减少透明导电性膜中存在的“阻碍导电性的杂质残渣，结果可以实现薄层电阻更低的透明导电性膜。
以上，对本发明的实施方式进行了说明，但只不过是例示了典型例。因此，对于本领域技术人员来说，可以容易地理解本发明并不限定于此，可考虑各种形态。例如考虑以下形态。
在本发明的透明电极中，第二透明导电性膜上形成其他附加的透明绝缘性膜和透明导电性膜，由此可以进一步多层化。即，可以在第二透明导电性膜上交替设置至少另一个透明绝缘性膜和至少另一个透明导电性膜，由此，可以得到在支撑基板上透明导电性膜和透明绝缘性膜交替地层叠多个的结构。换言之，进一步多层化的本发明的透明电极可以说是如下所述的透明电极，即，
具有在支撑基板上透明导电性膜和透明绝缘性膜交替地层叠多个的结构，
该层叠多个的透明导电性膜和透明绝缘性膜全部包含金属化合物，
另外，透明导电性膜具有结晶结构，另一方面，透明绝缘性膜具有非晶结构。
即便是这样的多层结构的透明电极，在多个透明导电性薄膜之间可以选择不同的掺杂材料，可以实现更高设计自由度的透明电极。
最后，确认性地附带说明本发明具有下述方式。
第一方式：一种透明电极，
具有：
支撑基板、
设置于支撑基板上的第一透明导电性膜、
设置于第一透明导电性膜上的透明绝缘性膜、以及
设置于透明绝缘性膜上的第二透明导电性膜，
第一透明导电性膜和第二透明导电性膜以及在它们之间设置的透明绝缘性膜全部包含金属化合物，
另外，第一透明导电性膜和第二透明导电性膜具有结晶结构，另一方面，透明绝缘性膜具有非晶结构。
第二方式：在上述第一方式中，透明电极的特征在于，作为构成金属化合物的金属元素，第一透明导电性膜、第二透明导电性膜和透明绝缘性膜之间全部包含相同的金属元素。
第三方式：在上述第一方式或第二方式中，透明电极的特征在于，金属化合物为锌化合物。
第四方式：上述第二方式或第三方式中，透明电极的特征在于，第一透明导电性膜和第二透明导电性膜至少包含氧化锌，另一方面，透明绝缘性膜至少包含氢氧化锌。
第五方式：上述第一方式～第四方式中的任意一项中，透明电极的特征在于，第一透明导电性膜和第二透明导电性膜的结晶结构呈针状结晶。
第六方式：上述第五方式中，透明电极的特征在于，针状结晶沿着相对支撑基板垂直的方向取向。
第七方式：在从属于上述第四方式的上述第五方式或第六方式中，透明电极的特征在于，透明绝缘性膜中包含的氢氧化锌具有球状。
第八方式：在上述第一方式～第七方式中的任意一项中，透明电极的特征在于，第一透明导电性膜和第二透明导电性膜各自的厚度为2μm以下。
第九方式：在上述第一方式～第八方式中的任意一项中，透明电极的特征在于，第一透明导电性膜、第二透明导电性膜和透明绝缘性膜中的至少一个含有第3B族元素。
第十方式：在上述第九方式中，透明电极的特征在于，第一透明导电性膜和第二透明导电性膜含有第3B族元素。
第十一方式：在上述第十方式中，透明电极的特征在于，第一透明导电性膜中含有的第3B族元素与第二透明导电性膜中含有的第3B族元素为相互不同种类的元素。
第十二方式：在上述第一方式～第十一方式中的任意一项中，透明电极的特征在于，具有第一透明导电性膜和第二透明导电性膜被图案化后的形态。
第十三方式：在上述第一方式～第十二方式中的任意一项中，透明电极的特征在于，支撑基板和第一透明导电性膜之间设置有阻气膜。
第十四方式：在上述第一方式～第十三方式中的任意一项中，透明电极的特征在于，第二透明导电性膜上交替设置有至少另一个透明绝缘性膜和至少另一个透明导电性膜，由此，具有在支撑基板上透明导电性膜和透明绝缘性膜交替地层叠多个的结构。
第十五方式：在上述第一方式～第十四方式中的任意一项中，透明电极的特征在于，透明电极是用于触控面板的透明电极。
第十六方式：一种透明电极的制造方法，
对加热到规定温度的支撑基板依次涂布第一透明导电性膜原料、透明绝缘性膜原料和第二透明导电性膜原料，由此，在支撑基板上层叠形成第一透明导电性膜、透明绝缘性膜和第二透明导电性膜，
所述制造方法包含如下工序，即，
(i)在支撑基板上涂布第一透明导电性膜原料，由此在该支撑基板上形成第一透明导电性膜的工序，
(ii)在第一透明导电性膜上涂布透明绝缘性膜原料，由此在第一透明导电性膜上形成透明绝缘性膜的工序，以及
(iii)在透明绝缘性膜上涂布第二透明导电性膜原料，由此在透明绝缘性膜上形成第二透明导电性膜的工序，
第一透明导电性膜原料、透明绝缘性膜原料和第二透明导电性膜原料全部是包含有机金属化合物和有机溶剂的原料，在工序(i)和(iii)中形成的第一透明导电性膜和第二透明导电性膜具有结晶结构，另一方面，在工序(ii)中形成的透明绝缘性膜具有非晶结构。
第十七方式：在上述第十六方式中，透明电极的制造方法的特征在于，作为构成有机金属化合物的金属元素，第一透明导电性膜原料、第二透明导电性膜原料和透明绝缘性膜原料之间全部包含相同的金属元素。
第十八方式：在上述第十六方式或第十七方式中，透明电极的制造方法的特征在于，作为有机金属化合物使用有机锌化合物。
第十九方式：上述第十六方式～第十八方式中的任意一项中，透明电极的制造方法的特征在于，对于工序(i)、(iii)与工序(ii)而言，支撑基板的加热温度相互不同。
第二十方式：在上述第十九方式中，透明电极的制造方法的特征在于，在工序(i)和(iii)中，将支撑基板的加热温度设定为100℃以上，另一方面，在工序(ii)中，将支撑基板的加热温度设定为小于100℃。
第二十一方式：在上述第二十方式中，透明电极的制造方法的特征在于，工序(i)～工序(iii)中支撑基板的加热温度为200℃以下。
第二十二方式：在上述第十六方式～第二十一方式中的任意一项中，透明电极的制造方法的特征在于，通过喷射雾化进行第一透明导电性膜原料、透明绝缘性膜原料和第二透明导电性膜原料的涂布。
第二十三方式：在上述第二十二方式中，透明电极的制造方法的特征在于，在喷射雾化时，以相对支撑基板倾斜的状态使用该喷射雾化中使用的喷射喷嘴。
第二十四方式：在上述第十六方式～第二十三方式中的任意一项中，透明电极的制造方法的特征在于，还包含对第一透明导电性膜照射紫外线的工序、和／或对第二透明导电性膜照射紫外线的工序。
第二十五方式：在上述第十六方式～第二十四方式中的任意一项中，透明电极的制造方法的特征在于，透明电极的制造方法是用于触控面板的透明电极的制造方法。
产业上的可利用性
本发明涉及的透明电极可以作为各种装置的电极(例如“要求高透光率的多层结构电极”))使用。
更具体地，本发明的透明电极具有高可靠性且为高透光率，并且生产率优异，特别是作为触控面板用透明电极是有用的(用于静电容量方式的触控面板时，如图6所示，可以用作将第一透明导电性薄膜20和第二透明导电性薄膜40形成为矩阵型的触控面板用途电极)。进而，本发明对于有机EL显示器、电子纸张、太阳能电池等同样要求透明性的电极用途也可以适当利用。
相关申请的相互参照
本申请主张基于日本专利申请第2012-128890号(申请日：2012年6月6日，发明名称“透明电极及其制造方法”)的巴黎条约上的优先权。该申请所公开的全部内容通过援引，包含于本说明书中。
符号说明
10...支撑基板
20...第一透明导电性膜
20’...被图案化后的第一透明导电性膜
30...透明绝缘性膜
40...第二透明导电性膜
40’...被图案化后的第二透明导电性膜
100...透明电极(例如，触控面板用透明电极)

Claims (25)

1.一种透明电极，其具有：
支撑基板、
设置于所述支撑基板上的第一透明导电性膜、
设置于所述第一透明导电性膜上的透明绝缘性膜、以及
设置于所述透明绝缘性膜上的第二透明导电性膜，
所述第一透明导电性膜和所述第二透明导电性膜以及在它们之间设置的所述透明绝缘性膜全部包含金属化合物，
所述第一透明导电性膜和所述第二透明导电性膜具有结晶结构，所述透明绝缘性膜具有非晶结构。
2.根据权利要求1所述的透明电极，其特征在于，
作为构成所述金属化合物的金属元素，所述第一透明导电性膜、所述第二透明导电性膜和所述透明绝缘性膜之间全部包含相同的金属元素。
3.根据权利要求1所述的透明电极，其特征在于，
所述金属化合物为锌化合物。
4.根据权利要求2所述的透明电极，其特征在于，
所述第一透明导电性膜和所述第二透明导电性膜至少包含氧化锌，所述透明绝缘性膜至少包含氢氧化锌。
5.根据权利要求1所述的透明电极，其特征在于，
所述第一透明导电性膜和所述第二透明导电性膜的所述结晶结构呈针状结晶。
6.根据权利要求5所述的透明电极，其特征在于，
所述针状结晶沿着相对所述支撑基板垂直的方向取向。
7.根据权利要求5所述的透明电极，其特征在于，
所述第一透明导电性膜和所述第二透明导电性膜至少包含氧化锌，所述透明绝缘性膜至少包含氢氧化锌，
所述透明绝缘性膜中包含的所述氢氧化锌具有球状。
8.根据权利要求1所述的透明电极，其特征在于，
所述第一透明导电性膜和所述第二透明导电性膜各自的厚度为2μm以下。
9.根据权利要求1所述的透明电极，其特征在于，
所述第一透明导电性膜、所述第二透明导电性膜和所述透明绝缘性膜中的至少一个含有第3B族元素。
10.根据权利要求9所述的透明电极，其特征在于，
所述第一透明导电性膜和所述第二透明导电性膜含有第3B族元素。
11.根据权利要求10所述的透明电极，其特征在于，
所述第一透明导电性膜中含有的第3B族元素与所述第二透明导电性膜中含有的第3B族元素为相互不同种类的元素。
12.根据权利要求1所述的透明电极，其特征在于，
具有所述第一透明导电性膜和所述第二透明导电性膜被图案化后的形态。
13.根据权利要求1所述的透明电极，其特征在于，
所述支撑基板和所述第一透明导电性膜之间设置有阻气膜。
14.根据权利要求1所述的透明电极，其特征在于，
在所述第二透明导电性膜上交替设置至少另一个透明绝缘性膜和至少另一个透明导电性膜，由此，具有在所述支撑基板上透明导电性膜和透明绝缘性膜交替地层叠多个的结构。
15.根据权利要求1所述的透明电极，其特征在于，
所述透明电极是用于触控面板的透明电极。
16.一种透明电极的制造方法，其中，
对加热到规定温度的支撑基板依次涂布第一透明导电性膜原料、透明绝缘性膜原料和第二透明导电性膜原料，由此在该支撑基板上层叠形成第一透明导电性膜、透明绝缘性膜和第二透明导电性膜，
所述制造方法包含如下工序，即，
(i)在所述支撑基板上涂布所述第一透明导电性膜原料，在该支撑基板上形成所述第一透明导电性膜的工序，
(ii)在所述第一透明导电性膜上涂布所述透明绝缘性膜原料，在该第一透明导电性膜上形成所述透明绝缘性膜的工序，以及
(iii)在所述透明绝缘性膜上涂布所述第二透明导电性膜原料，在该透明绝缘性膜上形成所述第二透明导电性膜的工序，
所述第一透明导电性膜原料、所述透明绝缘性膜原料和所述第二透明导电性膜原料全部是包含有机金属化合物和有机溶剂的原料，在工序(i)和(iii)中形成的所述第一透明导电性膜和所述第二透明导电性膜具有结晶结构，在工序(ii)中形成的所述透明绝缘性膜具有非晶结构。
17.根据权利要求16所述的透明电极的制造方法，其特征在于，
作为构成所述有机金属化合物的金属元素，所述第一透明导电性膜原料、所述第二透明导电性膜原料和所述透明绝缘性膜原料之间全部包含相同的金属元素。
18.根据权利要求16所述的透明电极的制造方法，其特征在于，
作为所述有机金属化合物，使用有机锌化合物。
19.根据权利要求16所述的透明电极的制造方法，其特征在于，
对于工序(i)、(iii)与工序(ii)而言，所述支撑基板的加热温度相互不同。
20.根据权利要求19所述的透明电极的制造方法，其特征在于，
在工序(i)和(iii)中，将所述支撑基板的所述加热温度设定为100℃以上，在工序(ii)中，将所述支撑基板的所述加热温度设定为小于100℃。
21.根据权利要求20所述的透明电极的制造方法，其特征在于，
工序(i)～工序(iii)中所述支撑基板的所述加热温度为200℃以下。
22.根据权利要求16所述的透明电极的制造方法，其特征在于，
通过喷射雾化进行所述第一透明导电性膜原料、所述透明绝缘性膜原料和所述第二透明导电性膜原料的所述涂布。
23.根据权利要求22所述的透明电极的制造方法，其特征在于，
在所述喷射雾化时，以相对所述支撑基板倾斜的状态使用该喷射雾化中使用的喷射喷嘴。
24.根据权利要求16所述的透明电极的制造方法，其特征在于，
还包含对所述第一透明导电性膜照射紫外线的工序、和／或对所述第二透明导电性膜照射紫外线的工序。
25.根据权利要求16所述的透明电极的制造方法，其特征在于，
所述透明电极的制造方法是用于触控面板的透明电极的制造方法。
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