CN103635272B - 处于γ-亚稳相的基于铀和钼的合金的粉末、包括该粉末的粉末组合物及所述粉末和组合物的用途 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种处于γ-亚稳相的包括铀和钼的合金的粉末、一种包括该粉末的粉末组合物,以及所述合金粉末和所述粉末组合物的用途。根据本发明的处于γ-亚稳相的包括铀和钼的合金粉末由颗粒形成,该颗粒包括由所述合金组成的核,该核覆盖有与该核接触放置的氧化铝层。应用:制造核燃料元件以及,具体地,制造用于实验性核反应堆的燃料元件;制造用来生产放射性元素的靶,其中放射性元素,例如锝99m尤其用于医学成像。
Description
技术领域
本发明涉及一种处于γ-亚稳相的基于铀和钼的合金的粉末以及,具体地,本发明涉及一种U(Mo)二元合金的粉末或U(MoX)三元合金的粉末,其中,X表示其它不是铀和钼的化学元素。
本发明还涉及一种包括混合有包括铝的粉末的该合金粉末的粉末组合物。
本发明还涉及所述合金粉末以及所述粉末组合物的用途。
事实上,这种合金粉末和这种粉末组合物可被用于制造核燃料元件,以及,特别是用于制造实验性核反应堆的燃料元件,实验性核反应堆以首字母缩写MTR(材料试验反应堆)而更为人们公知,诸如,卡达拉什(法国)CEA的JulesHorowitz反应堆(JHR)、格勒诺布尔(法国)的劳厄-朗之万研究所的高通量反应堆(HFR),或还有在摩尔(比利时)中的高中子通量反应堆BR-2。
这种合金粉末和这种粉末组合物也可被用于制造用来生产放射性元素的靶,该放射性元素(例如锝99m)尤其在医学成像是有用的。
本发明还涉及一种制造核燃料元件或制造用来生产放射性元素的靶的方法,以及还涉及通过该方法得到的核燃料元件和用来生产放射性元素的靶。
背景技术
直到1950年代,专用于MTR的燃料基本上由铀和铝的合金组成,其中该合金中铀235的质量分数为93%,对应于每平方厘米1.2g铀的比耗量(specificcharge)。
从1977年开始,在美国的带动下,国际性地建立了力图降低核武器的扩散的危险以及因此降低专用于MTR的燃料的铀富集率的计划。这就是RERTR计划(降低研究和试验反应堆用材料富集度)。
从那以后,许多研究都引导开发能够被用作MTR中的核燃料并且同时具有的铀235质量含量不超过20%的新型铀合金。
因此,具体地,已经研究了基于铀和硅的合金以及基于铀和钼的合金。
基于铀和钼的合金为具有最令人关注性质的一种合金,这是因为该合金特别能够使得燃料达到每平方厘米8.5g铀的比耗量,而在铀硅化物的情况下,该消耗最好仅为每平方厘米4.8g铀的比耗量。
最初,因为在接近100℃的温度时,铝具有令人满意的中子透明度(transparency)、令人满意的耐水性以及令人满意的机械性质,所以提议使用基于分散在铝基体中的铀和钼的合金。
然而,得知,当基于分散在铝基体中的铀和钼的合金组成的核燃料经受中子辐照时,甚至在相对适度的曝光时,其具有较差的特性。这尤其是由于这样的事实:当经受中子辐照时,基于铀和钼的合金与周围的铝相互作用,这导致了富铝化合物,诸如UAl4和U6Mo4Al43的形成,在使用的条件下,这通常是不利的(参考文献[1]至[4])。
为了解决这个问题,随后提议不再使用铝基体,而使用由铝和硅的合金组成的基体。
事实上,已经表明,在核燃料的制造期间对其进行热处理的影响下,存在于基体中的硅以沉淀物的形式朝向U(Mo)合金颗粒扩散,导致围绕这些颗粒的富硅反应层的形成。
该富硅反应层具有特定的物理性质,能够使得当其经受中子辐照时,保持稳定,并且降低了铝朝向基于铝和钼的合金的扩散以及因此U(Mo)-铝的相互反应。
此外,当经受中子辐照时,接近U(Mo)合金的颗粒放置的硅沉淀物有助于改进在先形成的富硅反应层的稳定,并且对于铝的扩散起到保护作用。
已经通过在适度曝光条件下在MTR反应堆中经受中子辐照的试验验证了使用铝和硅的合金组成的基体的优点(参考文献[5]至[8])。
然而,如果这些燃料经受高于上述参考文献[5]至[8]中所使用的辐照水平的辐照水平时,例如,500W/cm2的表面功率密度的辐照和超过50%的铀235消耗率,对于这种基体改进基于铀和钼的核燃料的特性的能力存在许多不确定性。
因此,本发明人给他们自己设定的目的为:找到一种方式,该方式能够使得当基于铀和钼的核燃料经受中子辐照,甚至当这些燃料经受高水平辐照时,能够产生非常令人满意的特性。
更具体地说,本发明人随后给他们自己设定的目的为:当经受中子辐照时,不论该基体是否仅由铝组成或由铝和硅的合金组成,尽可能地降低基于铀和钼的合金与该合金分散的铝的基体之间可能的相互反应的发生。
发明内容
本发明实现了这些目的和其它目的,首先,本发明提出一种处于γ--亚稳相的包括铀和钼的合金的粉末,其中,该粉末由颗粒形成,所述颗粒包括所述合金组成的核,所述核覆盖有与该核接触放置的氧化铝层。
事实上,作为本发明人工作的一部分,本发明人观察到,在包括铀和钼的合金的颗粒上沉积氧化铝层以令人惊奇的方式影响如下:
如果随后将合金颗粒分散在铝基体中以在这些颗粒的表面上产生阻碍经受中子辐照的铝的扩散的屏障;根据这种屏障的厚度,能够大大降低或完全消除存在的U(Mo)-铝相互作用和因此产生的富铝化合物的形成,该富铝化合物当经受中子照射时具有不利的特性;以及
如果随后将合金颗粒分散在铝和硅的基体中以提高热处理期间(在制造核燃料元件的过程中施加)的硅朝向这些颗粒扩散的速度,并且通过该方式来促使更加富硅且更厚的相互作用层的形成,并且因此与在上述参考文献[5]至[8]中所得到的层相比,对经受中子辐照的铝的扩散更具保护性。
在这两种情况下,这些影响是这样的:包括当核燃料受到高水平辐照时,它们导致了核燃料内的含铀裂变颗粒和铝基体之间的相互作用的量的降低,导致了溶液化的改进和经受中子辐照的裂变气体的滞留(retention)的改进,导致了核燃料的溶胀的降低,以及导致了这些燃料的性能最终大幅的改进。
根据本发明,有利地,覆盖的合金颗粒的核的氧化铝层的厚度至少为50nm,并且优选地,其厚度为50nm至3μm(例如,50nm、100nm、150nm、200nm、250nm、300nm、350nm、400nm、450nm、500nm、550nm等),并且更优选地,为100nm至1000nm。
该氧化铝层可通过任何使得金属颗粒被金属薄层或金属氧化物薄层覆盖的技术来沉积,并且尤其通过以下技术来沉积:
所有形式的化学气相沉积技术(更通常被称为CVD):常规热CVD、金属有机物CVD(MOCVD)、常压CVD(APCVD)、低压CVD(LPCVD)、超高真空CVD(UHVCVD)、气溶胶辅助CVD(AACVD)、直接液体注入CVD(DLICVD)、快热CVD(RTCVD)、引发CVD(I-CVD)、原子层CVD(ALCVD)、热丝CVD(HWCVD)、等离子体增强CVD(PECVD)、远距等离子增强CVD(RPECVD)、微波等离子CVD(MWPCVD)等;
所有形式的物理气相沉积(更通常被称为PVD):阴极溅射PVD、真空蒸镀PVD、离子束溅射PVD、电弧PVD(例如阴极电弧PVD)、脉冲激光沉积(PLD)等;以及
混合物理化学气相沉积技术(HPCVD);
所有形式的通过机械作用的沉积的技术,该技术由在微米级的颗粒(基底颗粒)的表面上引起亚微米级颗粒(涂层颗粒)的强烈粘附组成:机械融合,如参考文献[9]中所述的“杂化”过程,通过磁性辅助碰撞、旋转流化床、θ磨床、高剪切混合器、调压造粒机的涂覆。
根据本发明,优选地,合金粉末由颗粒形成,通过衍射和激光散射确定,该颗粒的尺寸为1μm至300μm,并且更优选20μm至100μm。
包括铀和钼的合金(该合金形成该粉末的颗粒的核)优选地为:
U(Mo)的二元合金,即仅由铀和钼组成的合金,在这种情况下,优选地,钼占该合金的质量的5%至15%,并且更优选7%至10%;
或者U(MoX)三元合金,其中X表示其它不是铀和钼的化学元素,其能够进一步改善经受中子辐照的核燃料的特性,在这种情况下,优选地,钼占该合金的质量的5%至15%,并且更优选7%至10%;而X,其尤其可为诸如钛、锆、铬、铌、铂、锡、铋、钌或钯的金属或诸如硅的半导体,X占所述合金的质量的至多6%,并且更优选至多4%。
根据本发明,可通过任何已知的方法制备该合金,该已知的方法能够使得处于γ-亚稳相的铀和钼合金以粉末的形式制得并且;尤其是,通过参考文献[10]至[12]中所描述的被称为“熔化-雾化”的方法、被称为“机械熔融-碎片”的方法、被称为“化学熔融-碎片”的方法以及来自前文所述的任何方法来制备该合金。
本发明的另一个目的是粉末组合物,该粉末组合物包括如上所述的混合有包括铝的粉末的处于γ-亚稳相的包括铀和钼的合金的粉末,其中,在该包括铝的粉末中的铝的质量含量至少等于80%。
在该粉末组合物中,优选地,包括铝的粉末是铝粉末(即,仅包含铝的粉末),或可替代的为包括铝和硅的合金的粉末,例如二元合金Al(Si)的粉末,在这种情况下,铝通常占该合金的质量的88%至98%,并且更优选92%至96%,而硅通常占该合金的质量的2%至12%,并且更优选4%至8%。
在所有情况下,处于γ-亚稳相的包括铀和钼的合金粉末优选占所述粉末组合物的质量的65%至90%,更优选80%至90%。
本发明的另一个目的是如前所述的处于γ-亚稳相的包括铀和钼的合金粉末的用途,或如前面所述的粉末组合物的用途,用于制造核燃料元件,尤其用于制造实验性核反应堆,例如卡达拉什(法国)CEAJulesHorowitz反应堆(JHR),格勒诺布尔(法国)的劳厄-朗之万研究所的高通量反应堆(HFR),或还有在摩尔(比利时)中的高中子通量反应堆BR-2的燃料元件。
本发明的另一目的如前所述的处于γ-亚稳相的包括铀和钼的合金粉末的用途,或如前面所述的粉末组合物的用途,用于制造用来生产放射性元素的靶,该放射性元素(例如锝99m)尤其在医学成像是有用的。
本发明的另一个目的是一种制造核燃料元件或用于生产放射性元素的靶的方法,该方法包括将如前所述的粉末组合物填充至鞘,以及对所得到的组件施加至少一次热处理。
在该方法的第一个优选实施方式中,粉末组合物中存在的包括铝的粉末为铝粉末。在这种情况下,通过该方法得到的核燃料元件或用于生产放射性元素的靶包括:鞘,在所述鞘中,芯是固定的,并且其中所述芯由铝基体形成,在所述铝基体内,颗粒是分散的,这些颗粒包括由处于γ-亚稳相的包括铀和钼的合金组成的核,并且所述核覆盖有与该核接触放置的氧化铝层。
在根据本发明的方法的另一实施方式中,所述粉末组合物中存在的包括铝的粉末为包括铝和硅的合金的粉末,例如由Al(Si)二元合金的粉末。在这种情况下,通过该方法得到的核燃料元件或用于生产放射性元素的靶包括:鞘,在所述鞘中,芯是固定的,并且其中所述芯由包括铝和硅的基体形成,在所述基体内,颗粒是分散的,这些颗粒包括由处于γ-亚稳相的包括铀和钼的合金组成的核,并且所述核覆盖有与该核接触放置的包括铀、钼、铝和硅的层,在与所述核接触处该层的原子硅含量至少等于50%,所述层本身覆盖有氧化铝层。
有利地,在所有情况下,核燃料元件或用于生产放射性元素的靶采用板状或棒状的形式。
从以下附加的描述中,本发明的其它特征和优点将更加明显,以下描述涉及在铀和钼的二元合金的固体基底上沉积铝层的实施例,以及证实在铝的存在以及在铝和硅的合金存在的方式下得到的基底的化学反应性的实施例。
不言自明的是,这些实施例仅示例性地用于说明本发明的目的,而不以任何方式构成对该目的的限制。
应当注意的是,通过使用固体基底形式,而不是粉末形式的U(Mo)二元合金来完成下文报道的实施例,仅仅是因为对实验者的安全性的原因,因为与处理固体基底相比,处理基于铀的粉末则需要更加细致且承受更大的风险。
然而,这对于所得到的实验结果的有效性是没有任何影响的。
附图说明
图1A、图1B和图1C示出了扫描电子显微镜(SEM)以二次电子模式下以50000倍的放大率拍摄的图像,示出了在由处于γ-亚稳相的铀和钼(以质量计8%的钼)的合金(以下称为γ-U(8Mo)合金)制成的固体基底上以及沉积了氧化铝层的厚度;图1A对应沉积约50nm厚的氧化铝层;图1B对应沉积约100nm厚的氧化铝层;及图1C对应沉积约400nm厚的氧化铝层。
图2A、图2B和图2C示出了SEM以二次电子模式下以500倍的放大率拍摄的图像,分别示出了图1A、图1B和图1C中示出的氧化铝层的表面状态。
图3示意性示出了途径,其中,将已经覆盖有氧化铝层的由γ-U(8Mo)合金制成的固体基底嵌入至由铝制成的部件中,或嵌入至由铝和硅(以质量计7%的硅)的合金(以下称为“Al(7Si)合金”)制成的部件中,以测试通过热处理活化的扩散对中,在铝的存在下和在铝和硅的合金的存在下,γ-U(8Mo)合金的化学反应性。
图4示出了γ-U(8Mo)合金的TTT曲线图(温度、时间、转化),使得能够在以小时为单位的时间结束时,该合金的γ相对于给定的摄氏度温度是确定不稳定的。
图5A、图5B、图5C示出了利用SEM在背散射电子模式下以200倍的放大率拍摄的图像,示出了由覆盖有氧化铝层和铝层的γ-U(8Mo)合金制成的固体基底和铝组成的扩散对的γ-U(8Mo)/Al界面;图5A对应氧化铝层的厚度约为50nm的扩散对;图5B对应氧化铝层的厚度约为100nm的扩散对,而图5C对应氧化铝层的厚度约为400nm的扩散对;作为参比,图5D示出了利用SEM在相同的条件下拍摄的图像,并示出了未覆盖氧化铝层和铝层的γ-U(8Mo)合金制成的固体基底的扩散对的γ-U(8Mo)/Al界面γ-U(8Mo)/Al界面。
图6A示出了使用SEM在背散射电子模式下以1000倍的放大率拍摄的图像,示出了由覆盖有约50nm厚的氧化铝层的γ-U(8Mo)合金制成的固体基底和铝组成的扩散对的γ-U(8Mo)/Al界面;而图6B和图6C示出了通过SEM耦合能量色散谱仪(SEM-EDS)得到的在该界面上的相应的氧和铝的X图(mapping)。
图7A示出了使用SEM在背散射电子模式下以1000倍的放大率拍摄的图像,示出了由覆盖有约400nm厚的氧化铝层的γ-U(8Mo)合金制成的固体基底和铝组成的扩散对的γ-U(8Mo)/Al界面;而图7B和图7C示出了通过SEM-EDS得到的在该界面上的相应的氧和铝的X图。
图8A示出了使用SEM在背散射电子模式下以1500倍的放大率拍摄的图像,示出了由覆盖有约400nm厚的氧化铝层的γ-U(8Mo)合金制成的固体基底和Al(7Si)组成的扩散对的γ-U(8Mo)/Al(7Si)界面,连同通过SEM-EDS得到的在该界面上的硅的X图;作为参比,图8B示出了利用SEM在相同的条件下拍摄的图像,并示出了由未覆盖氧化铝层和铝层的γ-U(8Mo)合金制成的固体基底与Al(7Si)合金组成的扩散对的γ-U(8Mo)/Al(7Si)界面连同通过SEM-EDS得到的在该界面上的硅的X图。
图9A示出了使用SEM在背散射电子模式下以2000倍的放大率拍摄的图像,示出了由覆盖有约400nm厚的氧化铝层的γ-U(8Mo)合金制成的固体基底和Al(7Si)组成的扩散对的γ-U(8Mo)/Al(7Si)界面,在图9B和图9C表示出了由SEM-EDS产生的在该界面上的相应的氧和铝的X图。
具体实施方式
实施例1:由γ-U(8Mo)合金制成的固体基底上的氧化铝层的沉积
通过脉冲激光沉积技术,在测量的长度为4±0.5mm、宽度为4±0.5mm以及厚度为1±0.5mm的基底上沉积厚度约为50nm、100nm或400nm的氧化铝层,并且该基底由处于γ-亚稳相的铀和钼(以质量计,8%的钼)的合金(γ-U(8Mo))组成。
由于该技术是熟知的,仅简单地回顾下,其包括轰击、真空箱、由具有脉冲激光束的待沉积的材料组成的靶。当激光功率密度足够高时,从垂直于该表面的靶中喷射出特定量的材料,并且该特定量的材料沉积在基底上,该基底可能已经被加热并且相对于该靶放置。
在目前这个情况中,使用的靶为铝靶,箱中的压力为10-6毫巴数量级(高真空),并且在该运行脉冲激光沉积期间并未加热该基底。
基底的表面事先经微米抛光,且在由首先为去离子水、其次为乙醇、再次为环己烷组成的一系列浴中利用超声波清洗,在每个超声波浴中进行的时间约为30秒。
下表中示出了对于铝沉积层的每个厚度,脉冲激光沉积操作所使用的运行参数。
铝层的厚度(nm) | ≈50 | ≈100 | ≈400 |
激光的功率(mJ) | 200 | 200 | 200 |
激光的频率(Hz) | 2 | 2 | 3 |
沉积时间(min) | 15 | 30 | 60 |
在脉冲激光沉积操作之后,通过扫描电子显微镜(SEM)以二次电子模式分析每个基底,以期:
首先,测量沉积在该基底上的氧化铝层的厚度,该测量通过压裂该层来完成并且观察该层的横切面;以及
其次,评估铝沉积物的质量以及,具体地,在氧化铝层的表面上可能存在的微米级的可见的缺陷。
图1A、图1B和图1C中示出了厚度测量的结果,而图2A、图2B和图2C中示出了表面状况的观察结果。
在这些图中可以看到,事实上,氧化铝层确实具有预期的厚度(在图1A中约50nm、在图1B中约100nm以及在图1C中约400nm),并且在所有的情况下,具有均匀表面状况,没有微米级的缺陷。
实施例2:在铝或Al(7Si)合金存在下,覆盖有氧化铝层的由γ-U(8Mo)合金制成的固体基底的化学反应性
如上述实施例1所述,在通过热处理活化的扩散对的情况下,首先,在铝的存在下,测试已经覆盖有氧化铝层的由γ-U(8Mo)合金制成的基底的化学反应性;其次在铝和硅(以质量计,7%的硅)的合金(Al(7Si))的存在下,测试已经覆盖有氧化铝层的由γ-U(8Mo)合金制成的基底的化学反应性。
该实验技术是合理的并且被用于开发目前分散燃料的技术方案(参考文献[13]和[14])。
对扩散对进行测试意味着必须制备用于在这些试验中使用的由铝或Al(7Si)合金制成的部分的表面状况。因此,在微米抛光之后,以如实施例1用于清洗由γ-U(8Mo)合金制成的基底的表面相同的方式清洗直径为6±0.1mm并且高度为6mm的棒状形式的这些部分的端面中的一个端面。
然后,由覆盖有氧化铝层的γ-U(8Mo)合金制成的每个基底被沉积在以铝或Al(7Si)合金制成的部件的以此方式制得的端面上,并且根据图3示出的图解嵌入该部件中,其中:
附图标记1和1’分别对应于嵌含由γ-U(8Mo)合金制成的基底之前和之后的铝或Al(7Si)合金制成的部件;
附图标记2和2’分别对应于嵌含由γ-U(8Mo)合金制成的基底之前和之后的所述基底;而
附图标记3和3’分别对应于嵌含所述基底之前或之后,覆盖该基底的氧化铝层。
通过这种方式,得到测得直径约为9mm、高度约为3mm的压制品(compact)。
然后将该压制品包裹到30μm厚的钽薄片中,并且随后插入到由不锈钢制成的夹持装置的齿板之间,钽薄片随后用于防止压制品的材料和夹持装置的不锈钢之间的任何反应。然后利用转矩扳手和转矩座n°6对该装置施加4±0.04N.m的转矩。
该压制品/夹持装置组件随后被放置在管式炉中,该管式炉中具有以95/5体积比的氩和氢气组成的还原气氛。
在图4中示出的TTT图表(温度、时间、转化)的基础上确定温度和退火时间,从而使得γ-U(8Mo)合金不再经受共析分解。
在扩散对的化学反应性测试中,退火温度和时间也是这样选择的:这些参数足够的高以触发构成扩散对的材料之间的扩散。
在目前的情况下,满足这些条件的退火温度和退火时间是,温度为600℃,时间为从0.5小时至4小时。
作为参比,在严格相同的实验条件下,也进行用覆盖有铝层的由γ-U(8Mo)合金制成的基底进行的化学反应性测试,该基底也由γ-U(8Mo)合金制成,但其上未沉积有氧化铝层。
在所有的情况下,在退火后,通过耦合能量色散谱仪(更已知为首字母缩写EDS)的SEM以背散射电子模式对扩散对进行分析,以期:
首先,确定在γ-U(8Mo)/Al或γ-U(8Mo)/Al(7Si)界面上是否已经形成了相互作用区域,以及如果形成了相互作用区域,测量该相互作用区域的厚度;
其次,对存在于扩散对的γ-U(8Mo)/Al或γ-U(8Mo)/Al(7Si)界面处的氧和铝图,由γ-U(8Mo)合金制成的基底覆盖有氧化铝层,以便于定位该氧化铝层;以及
最后,对存在于包括Al(7Si)合金的扩散对的γ-U(8Mo)/Al(7Si)界面处的硅图。
图5A至图9C示出了这些分析的结果,图5A至图9C对应于以下的扩散对:
图5A:γ-U(8Mo)/Al2O3/Al,其中Al2O3≈50nm;
图5B:γ-U(8Mo)/Al2O3/Al,其中Al2O3≈100nm;
图5C:γ-U(8Mo)/Al2O3/Al,其中Al2O3≈400nm;
图5D:γ-U(8Mo)/Al,用作之前三对的参比;
图6A、图6B和图6C:γ-U(8Mo)/Al2O3/Al,其中Al2O3≈50nm;
图7A、图7B和图7C:γ-U(8Mo)/Al2O3/Al,其中Al2O3≈400nm;
图8A:γ-U(8Mo)/Al2O3/Al(7Si),其中Al2O3≈400nm;
图8B:γ-U(8Mo)/Al(7Si),用作图8A的扩散对的参比;以及
图9A、图9B和图9C:γ-U(8Mo)/Al2O3/Al(7Si),其中Al2O3≈400nm。
在核燃料元件的制造期间或在MTR反应堆中的辐照核燃料元件期间,在600℃(即高于可施加至核燃料元件的温度)下对所有的这些扩散对处理4小时。
如图5A至图5D、图6A和图7A所示,在γ-U(8Mo)/Al2O3/Al扩散对,其中Al2O3≈50nm(图5A和图6A)中的U(8Mo)/Al界面处观察到相互作用区域,并且在γ-U(8Mo)/Al参比扩散对(图5D)中的U(8Mo)/Al界面处也观察到相互作用区域。相反地,在γ-U(8Mo)/Al2O3/Al扩散对,其中Al2O3≈100nm(图5B)以及Al2O3≈400nm(图5C和图7A)中没有相互作用区域。
此外,在γ-U(8Mo)/Al2O3/Al扩散对,其中Al2O3≈50nm(图5A和图6A)中的相互作用区域的厚度仅为20μm,而在γ-U(8Mo)/Al参比扩散对中,反应区域的厚度为275μm(图5D)。
因此,在热处理的影响下,氧化铝层的存在使得在γ-U(8Mo)合金和合金分散于其中的铝基体之间形成的相互作用区域的厚度减小,并且当所述氧化铝层的厚度为100nm数量级或更厚时,甚至能够完全消除该相互作用区域。
此外,如图6B和图7B所示,氧和铝的X图证实了氧化铝层的存在,氧化铝层在图6B和图7B中通过箭头来标示,并且被定位在γ-U(8Mo)/Al2O3/Al扩散对(其中Al2O3≈50nm)中的铝的一侧,以及被定位在γ-U(8Mo)/Al2O3/Al扩散对(其中Al2O3≈400nm)中的γ-U(8Mo)/铝界面处。
如果目前对图8A、图8B和图9A进行参比,观察到:在热处理的影响下,对于γ-U(8Mo)合金的颗粒覆盖有氧化铝层或未覆盖有氧化铝层,在γ-U(8Mo)合金和γ-U(8Mo)分散于其中的Al(7Si)合金基体之间形成的相互作用区域的厚度仅仅略微不同(30-35μm相比30μm)。
相似地,观察到:无论γ-U(8Mo)合金颗粒是否覆盖有氧化铝层,在该相互作用区域中发生不同富硅程度的层中的特定分层。
相反地,在γ-U(8Mo)/Al2O3/Al(7Si)扩散对(其中Al2O3≈400nm)的相互作用区域中观察到厚度为10μm数量级的约51%富硅的层存在。
因此,与γ-U(8Mo)/Al(7Si)参比扩散对含有的最富硅层(原子硅富集在厚度为2μm至3μm时不超过46%)相比,该层更富集硅并且是其三倍厚。
最后,如图9B和图9C所示,氧和铝的X图揭示了在γ-U(8Mo)/Al2O3/Al(7Si)扩散对(其中Al2O3≈400nm)中Al(7Si)合金的一侧上存在氧化铝细层(通过图9B中的箭头示出)。
在刚刚描述的实施例中,通过将高于在核燃料元件制造期间和在MTR反应堆中辐照核燃料元件期间的温度施加至不同的扩散对来测试由γ-U(8Mo)合金制成的基底的化学反应性。因此,可预测的是:在本发明的工业应用期间,将得到如在本实施例中所观察到的由γ-U(8Mo)合金制成的基底上氧化铝层的存在而产生的益处,但在工业应用中,氧化铝层明显小于所述实施例中所使用的氧化铝层。
引用的参考文献
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Claims (23)
1.一种处于γ-亚稳相的基于铀并且包括钼的合金的粉末,所述粉末由颗粒形成,所述颗粒包括核,所述核由所述合金组成并且覆盖有与所述核接触放置的氧化铝层。
2.根据权利要求1所述的粉末,其中,所述氧化铝层的厚度至少为50nm。
3.根据权利要求2所述的粉末,其中,所述氧化铝层的厚度为50nm至3μm。
4.根据权利要求1所述的粉末,其中,所述粉末的颗粒具有的尺寸为1μm至300μm。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的粉末,其中,所述基于铀并且包括钼的合金为铀和钼的二元合金。
6.根据权利要求5所述的粉末,其中,所述合金中钼的质量含量为5%至15%。
7.根据权利要求1至4中任一项所述的粉末,其中,所述基于铀并且包括钼的合金为铀、钼以及其它不是铀和钼的一种化学元素X的三元合金。
8.根据权利要求7所述的粉末,其中,所述化学元素X为一种金属或一种半导体。
9.根据权利要求7所述的粉末,其中,所述合金中钼的质量含量为5%至15%,以及所述化学元素X的质量含量至多为6%。
10.一种粉末组合物,所述粉末组合物包括混合有包括铝的粉末的根据权利要求1至9中任一项所述处于γ -亚稳相的基于铀并且包括钼的合金的粉末。
11.根据权利要求10所述的粉末组合物,其中,所述包括铝的粉末中铝的质量含量至少等于80%。
12.根据权利要求10所述的粉末组合物,其中,所述包括铝的粉末为铝粉末或者为包括铝和硅的合金的粉末。
13.根据权利要求12所述的粉末组合物,其中,所述包括铝和硅的合金中铝的质量含量为88%至98%,以及所述包括铝和硅的合金中硅的质量含量为2%至12%。
14.根据权利要求10至13中任一项所述的粉末组合物,其中,所述基于铀并且包括钼的合金粉末占所述粉末组合物的质量的65%至90%。
15.根据权利要求1至9中任一项所述的处于γ-亚稳相的基于铀并且包括钼的合金的粉末的用途,或根据权利要求10至14中任一项所述的粉末组合物的用途,用于制造核燃料元件。
16.根据权利要求1至9中任一项所述的处于γ-亚稳相的基于铀并且包括钼的合金的粉末的用途,或根据权利要求10至14中任一项所述的粉末组合物的用途,用于制造用来生产放射性元素的靶。
17.一种用于核燃料元件或用来生产放射性元素的靶的制造方法,所述制造方法包括将根据权利要求10至14中任一项所述的粉末组合物填充至鞘,以及对所得到的组件施加至少一次热处理。
18.根据权利要求17所述的制造方法,其中,存在于所述粉末组合物中的包括铝的粉末为铝粉末。
19.根据权利要求17的制造方法,其中,存在于所述粉末组合物中的包括铝的粉末为包括铝和硅的合金的粉末。
20.一种根据权利要求18所述的方法得到的核燃料元件或用于生产放射性元素的靶,包括:鞘,在所述鞘中,芯是固定的,所述芯由铝基体形成,在所述铝基体内,颗粒是分散的,所述颗粒包括核,所述核由处于γ-亚稳相的基于铀并且包括钼的合金组成并且覆盖有氧化铝层,所述层与该核接触放置。
21.一种根据权利要求20所述的核燃料元件或用于生产放射性元素的靶,所述核燃料元件或用于生产放射性元素的靶采用板状或棒状的形式。
22.一种根据权利要求19所述的方法得到的核燃料元件或用于生产放射性元素的靶,包括:鞘,在所述鞘中,芯是固定的,所述芯由包括铝和硅的基体形成,在所述基体内,颗粒是分散的,所述颗粒包括核,所述核由处于γ-亚稳相的基于铀并且包括钼的合金组成并且覆盖有包括铀、钼、铝和硅的层,所述层与所述核接触放置并且在与所述核接触处具有的原子硅含量至少等于50%,并且其中所述层覆盖有氧化铝层。
23.一种根据权利要求22所述的核燃料元件或用于生产放射性元素的靶,所述核燃料元件或用于生产放射性元素的靶采用板状或棒状的形式。
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