RU2602578C2 - Порошок сплава на основе урана и молибдена в метастабильной ?-фазе, композиция порошков, содержащая данный порошок, и варианты использования упомянутого порошка и композиции - Google Patents

Порошок сплава на основе урана и молибдена в метастабильной ?-фазе, композиция порошков, содержащая данный порошок, и варианты использования упомянутого порошка и композиции Download PDF

Info

Publication number
RU2602578C2
RU2602578C2 RU2014102005/02A RU2014102005A RU2602578C2 RU 2602578 C2 RU2602578 C2 RU 2602578C2 RU 2014102005/02 A RU2014102005/02 A RU 2014102005/02A RU 2014102005 A RU2014102005 A RU 2014102005A RU 2602578 C2 RU2602578 C2 RU 2602578C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
powder
aluminum
alloy
uranium
molybdenum
Prior art date
Application number
RU2014102005/02A
Other languages
English (en)
Other versions
RU2014102005A (ru
Inventor
Жером АЛЛЕНУ
Ксавье ИЛТИ
Франсуа Шаролле
Оливье ТУГЭ
Матьё ПАСТЮРЕЛЬ
Стефани ДЕПЮТЬЕ
Original Assignee
Коммиссариат А Л'Энержи Атомик Э Оз Энержи Альтернатив
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Коммиссариат А Л'Энержи Атомик Э Оз Энержи Альтернатив filed Critical Коммиссариат А Л'Энержи Атомик Э Оз Энержи Альтернатив
Publication of RU2014102005A publication Critical patent/RU2014102005A/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2602578C2 publication Critical patent/RU2602578C2/ru

Links

Images

Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F3/00Manufacture of workpieces or articles from metallic powder characterised by the manner of compacting or sintering; Apparatus specially adapted therefor ; Presses and furnaces
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F1/00Metallic powder; Treatment of metallic powder, e.g. to facilitate working or to improve properties
    • B22F1/14Treatment of metallic powder
    • B22F1/142Thermal or thermo-mechanical treatment
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F1/00Metallic powder; Treatment of metallic powder, e.g. to facilitate working or to improve properties
    • B22F1/16Metallic particles coated with a non-metal
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22CALLOYS
    • C22C1/00Making non-ferrous alloys
    • C22C1/04Making non-ferrous alloys by powder metallurgy
    • C22C1/0408Light metal alloys
    • C22C1/0416Aluminium-based alloys
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22CALLOYS
    • C22C1/00Making non-ferrous alloys
    • C22C1/10Alloys containing non-metals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22CALLOYS
    • C22C21/00Alloys based on aluminium
    • C22C21/02Alloys based on aluminium with silicon as the next major constituent
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22CALLOYS
    • C22C43/00Alloys containing radioactive materials
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C14/00Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material
    • C23C14/06Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material characterised by the coating material
    • C23C14/08Oxides
    • C23C14/081Oxides of aluminium, magnesium or beryllium
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C14/00Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material
    • C23C14/22Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material characterised by the process of coating
    • C23C14/223Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material characterised by the process of coating specially adapted for coating particles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C16/00Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes
    • C23C16/22Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the deposition of inorganic material, other than metallic material
    • C23C16/30Deposition of compounds, mixtures or solid solutions, e.g. borides, carbides, nitrides
    • C23C16/40Oxides
    • C23C16/403Oxides of aluminium, magnesium or beryllium
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C16/00Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes
    • C23C16/44Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating
    • C23C16/4417Methods specially adapted for coating powder
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C21/00Apparatus or processes specially adapted to the manufacture of reactors or parts thereof
    • G21C21/02Manufacture of fuel elements or breeder elements contained in non-active casings
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/60Metallic fuel; Intermetallic dispersions
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10TTECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/29Coated or structually defined flake, particle, cell, strand, strand portion, rod, filament, macroscopic fiber or mass thereof
    • Y10T428/2982Particulate matter [e.g., sphere, flake, etc.]

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Thermal Sciences (AREA)
  • Dispersion Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Powder Metallurgy (AREA)
  • Other Surface Treatments For Metallic Materials (AREA)

Abstract

Изобретение относится к порошку сплава, содержащему уран и молибден в метастабильной γ-фазе, композиции порошков, заключающей в себе указанный порошок, а также к вариантам использования упомянутого порошка сплава и упомянутой композиции порошков для изготовления тепловыделяющих элементов, в частности топливных элементов для экспериментальных ядерных реакторов, и мишеней, предназначенных для получения радиоактивных элементов, в частности, для формирования изображений в области медицины. Порошок сплава образован частицами, состоящими из ядра из сплава на основе урана, содержащего молибден в метастабильной γ-фазе, которое покрыто слоем оксида алюминия, находящимся в контакте с ядром. Композиция порошков для изготовления тепловыделяющего элемента или мишени для получения радиоактивного элемента включает порошок сплава на основе урана, содержащий молибден в метастабильной γ-фазе, смешанный с порошком, содержащим алюминий, причем порошок сплава на основе урана, содержащий молибден, составляет 65-90 мас.% от массы композиции порошков, а порошок, содержащий алюминий, имеет массовое содержание алюминия, равное по меньшей мере 80%. Изобретение направлено на повышение стойкости композиции к воздействию нейтронного излучения. 13 н. и 18 з.п. ф-лы, 2 пр., 1 табл., 9 ил.

Description

Область техники, к которой относится изобретение
Настоящее изобретение относится к порошку сплава на основе урана и молибдена в метастабильной γ-фазе и, в частности, к порошку бинарного сплава U(Mo) или тройного сплава U(MoX), где X представляет химический элемент, отличный от урана и молибдена.
Изобретение также относится к композиции порошков, содержащей порошок данного сплава, смешанный в определенном соотношении с порошком, содержащим алюминий.
Оно также относится к вариантам использования упомянутого порошка сплава и упомянутой композиции порошков.
Действительно, такой порошок сплава и такую композицию порошков можно использовать для изготовления тепловыделяющих элементов и, в частности, топливных элементов для экспериментальных ядерных реакторов, лучше известных под сокращенным названием MTR (реактор для испытания материалов), таких как реактор Jules Horowitz (JHR) комиссии СБА в Кадараше (Франция), реактор с высокой плотностью потока (HFR) Института Laue-Langevin в Гренобле (Франция) или реактор с высокой плотностью нейтронного потока BR-2 центра исследований в Моле (Бельгия).
Их можно также использовать для изготовления мишеней, предназначенных для получения радиоактивных элементов, которые пригодны, в частности, для формирования изображений в области медицины, таких как, например, технеций 99m.
Настоящее изобретение относится также к способу изготовления тепловыделяющих элементов или мишени для получения радиоактивного элемента, а также к тепловыделяющим элементам и мишени для приготовления радиоактивного элемента, который получают данным способом.
Уровень техники
До 1950-х годов топлива, предназначенные для MTR, состояли по существу из сплавов урана и алюминия с массовым содержанием урана 235, равным 93% в случае удельного заряда 1,2 г урана на см3.
С 1977 года по инициативе Соединенных Штатов Америки программа поиска уменьшения рисков распространения ядерных вооружений, а следовательно, снижения скорости обогащения ураном топлив, предназначенных для реакторов MTR, была принята в международном масштабе. Это была программа RERTR (Пониженное обогащение для исследовательского и испытательного реактора).
С тех пор разработка новых сплавов урана, пригодных для использования в качестве ядерных топлив в реакторах MTR, имеющих при этом массовое содержание урана 235, не превышающее 20%, привела к осуществлению многих исследований.
В частности, таким образом исследованы сплавы на основе урана и кремния, а также сплавы на основе урана и молибдена.
Последний из указанных типов сплава представляет собой сплав, который обладает наиболее интересными свойствами, поскольку он позволяет, в частности, достигать удельного заряда, равного 8,5 г урана на см3 топлива, подлежащего обогащению, тогда как указанный заряд составляет в лучшем случае лишь 4,8 г урана на см3 для силицидов урана.
Первоначально было предложено использовать сплавы на основе урана и молибдена в форме диспергированных в алюминиевой матрице, поскольку алюминий характеризуется удовлетворительной прозрачностью для нейтронов, удовлетворительной коррозионной стойкостью в отношении воды и удовлетворительными механическими свойствами при температурах вблизи 100°C.
Однако было обнаружено, что ядерные топлива, состоящие из сплава на основе урана и молибдена, диспергированного в алюминиевой матрице, обладают неудовлетворительными характеристиками при воздействии нейтронного излучения, даже при относительно умеренных степенях воздействия. Это обусловлено, в частности, тем, что при воздействии нейтронного излучения сплав на основе урана и молибдена взаимодействует с окружающим его алюминием, что приводит к образованию соединений, обогащенных алюминием, таких как UAl4 и U6Mo4Al43, которые являются вредными в условиях использования (ссылки [1]-[4]).
Для решения указанной проблемы было предложено в дальнейшем использовать не алюминиевую матрицу, а матрицу, состоящую из сплава алюминия и кремния.
Действительно, было показано, что под влиянием тепловых обработок, которые применяют в отношении тепловыделяющих элементов при их изготовлении, кремний, присутствующий в матрице в форме осажденных фаз, диффундирует в направлении частиц сплава U(Мо), что приводит к образованию вокруг данных частиц обогащенного кремнием слоя взаимодействия.
Указанный обогащенный кремнием слой взаимодействия имеет характерные физические свойства, позволяющие ему оставаться стабильным при воздействии нейтронного излучения и ослаблять диффузию алюминия в направлении сплава на основе урана и молибдена, а, следовательно, взаимодействия U(Мо)-алюминий.
В дополнение к этому, при воздействии нейтронного излучения осажденные фазы кремния, которые локализованы близко к частицам сплава U(Mo), способствуют улучшению стабилизации образовавшегося ранее обогащенного кремнием слоя взаимодействия и его защитной функции в отношении диффузии алюминия.
Преимущество использования матрицы, состоящей из сплава алюминия и кремния, подтверждено испытаниями при воздействии нейтронного излучения в реакторе MTR в условиях умеренного облучения (ссылки [5]-[8]).
Однако способность такой матрицы улучшать характеристики ядерных топлив на основе урана и молибдена окружают многие неопределенности, если данные топлива подвергаются воздействию более высоких уровней излучения, чем излучения, используемые в упомянутых выше ссылках [5]-[8], как, например, излучения с поверхностной плотностью мощности 500 В/см2 при скорости расходования урана 235 свыше 50%.
Следовательно, авторы изобретения поставили цель найти способ, обеспечивающий возможность для ядерных топлив на основе урана и молибдена демонстрировать весьма удовлетворительные характеристики при воздействии нейтронного излучения, даже в случае воздействия на указанные топлива высоких уровней излучения.
Более конкретно, они поставили цель достичь успех в ослаблении, по мере возможности, взаимодействий, которые, вероятно, имеют место между сплавом на основе урана и молибдена и алюминием матрицы, в которой данный сплав диспергирован, при воздействии нейтронного излучения, независимо от того, состоит ли данная матрица только из алюминия или из сплава алюминия и кремния.
Раскрытие изобретения
Указанные и другие цели достигаются посредством изобретения, в котором предлагается, во-первых, порошок сплава, содержащий уран и молибден в виде метастабильной γ-фазы, при этом порошок сформирован из частиц, содержащих ядро, которое состоит из упомянутого сплава и которое покрыто слоем оксида алюминия, находящегося в контакте с данным ядром.
Действительно, в качестве части своей работы авторы изобретения обнаружили, что результаты воздействия осаждения слоя оксида алюминия на частицы сплава, содержащего уран и молибден, неожиданно представляют собой следующее:
- если частицы сплава затем диспергируют в алюминиевой матрице с целью создания на поверхности данных частиц барьера для диффузии алюминия, подвергаемого облучению нейтронами; указанный барьер, в зависимости от его толщины, допускает возможность существования взаимодействий U(Мо)-алюминий, а, следовательно, образования соединений, обогащенных алюминием, которые обладают неблагоприятными характеристиками при воздействии нейтронного облучения, взаимодействий, подлежащих значительному ослаблению или полному исключению; и
- если частицы сплава затем диспергируют в матрице из алюминия и кремния, для повышения скорости, при которой кремний диспергирует в направлении указанных частиц в течение термообработок, которые применяют в ходе изготовления тепловыделяющих элементов, и таким способом для обусловливания образования слоя взаимодействия, который больше обогащен кремнием и толще, а, следовательно, обладает более сильной защитной способностью в отношении диффузии алюминия, подвергаемого воздействию нейтронного облучения, чем слой, полученный в упомянутых выше ссылках [5]-[8].
В обоих случаях указанные эффекты приводят к снижению объема взаимодействия между способными к делению ураножелезными частицами и алюминиевой матрицей внутри ядерного топлива, повышению солюбилизации и усилению удерживания расщепляющихся газов, подвергаемых облучению нейтронами, уменьшению распухания ядерных топлив и, в конечном итоге, значительному улучшению свойств данных топлив, включая случаи, когда они подвергаются воздействию высоких уровней облучения.
В соответствии с данным изобретением слой оксида алюминия, покрывающий ядра частиц сплава, имеет толщину предпочтительно, по меньшей мере, 50 нм, и его толщина предпочтительно находится в пределах от 50 нм до 3 мкм (например, 50 нм, 100 нм, 150 нм, 200 нм, 250 нм, 300 нм, 350 нм, 400 нм, 450 нм, 500 нм, 550 нм и т.д.), а более предпочтительно, от 100 нм до 1000 нм.
Указанный слой оксида алюминия можно осаждать любым способом, который обеспечивает частицам металла возможность покрываться тонким слоем металла или оксида металла, а именно:
- способом химического парофазного осаждения, более широко известного как CVD, во всех его формах: методом традиционного термического CVD, металлорганического CVD (MOCVD), CVD при атмосферном давлении (APCVD), CVD при низком давлении (LPCVD), CVD в сверхвысоком вакууме (UHVCVD), CVD с помощью аэрозоля (AACVD), CVD с прямым впрыскиванием жидкости (DLICVD), быстрого термического CVD (RTCVD), инициированного CVD (i-CVD), атомно-слоевого CVD (ALCVD), CVD с помощью нагреваемой проволоки (HWCVD), плазмостимулированного CVD (PECVD), дистанционного плазмостимулированного CVD (RPECVD), активированного микроволновой плазмой CVD, (MWPCVD) и т.д.;
- способом физического парофазного осаждения, более широко известного как PVD, во всех его формах: PVD методом катодного распыления, PVD методом испарения в вакууме, PVD методом ионно-лучевого напыления, дугового PVD, например, катодно-дугового PVD, импульсно-лазерного осаждения (PLD) и т.д.; и
- способом гибридного физико-химического парофазного осаждения (HPCVD);
- способом осаждения в результате механического воздействия, который заключается в обусловливании сильной адгезии субмикронных частиц (частиц покрытия) на поверхности микрометровых частиц (частиц подложки), во всех его формах: механосинтезом; способом с использованием «гибридизатора», описанным в ссылке [9]; нанесением покрытия посредством столкновения под действием магнитного поля, во вращающемся псевдоожиженном слое, угловой дробилке, смесителе с большими сдвиговыми усилиями, грануляторе с модулированным давлением.
В соответствии с данным изобретением порошок сплава предпочтительно образован частицами, размеры которых, как определено методами дифракции и лазерной диффузии, находятся в диапазоне от 1 до 300 мкм, а более предпочтительно, от 20 до 100 мкм.
Сплав, содержащий уран и молибден, который образует ядра частиц данного порошка, представляет собой предпочтительно:
- либо бинарный сплав U(Mo), т.е. сплав, состоящий только из урана и молибдена, и в данном случае молибден представляет предпочтительно от 5 до 15% масс, а более предпочтительно, от 7 до 10% масс, в расчете на массу указанного сплава;
- либо тройной сплав U(MoX), в котором X представляет химический элемент, отличный от урана и молибдена, который способен дополнительно улучшать характеристики ядерных топлив, подвергаемых облучению нейтронами, и в данном случае молибден представляет предпочтительно от 5 до 15% масс, а более предпочтительно от 7 до 10% масс, в расчете на массу указанного сплава, тогда как X, который, в частности, может быть металлом, таким как титан, цирконий, хром, ниобий, платина, олово, висмут, рутений или палладий, либо полупроводником, таким как кремний, обычно представляет, самое большее 6% масс, от массы сплава и, более предпочтительно, самое большее 4% масс, от массы упомянутого сплава.
В соответствии с данным изобретением указанный сплав можно получать любым известным способом, обеспечивающим возможность приготовления сплава урана и молибдена в метастабильной γ-фазе в форме порошка и, в частности, способами, известными как «плавление - распыление», описанными в ссылках [10] - [12]; способами, известными как «механическое сплавление - фрагментация»; способами, известными как «химическое сплавление - фрагментация», а также любым способом, производным от вышеизложенных.
Другая цель изобретения представляет собой композицию порошков, которая содержит порошок сплава, содержащего уран и молибден в метастабильной γ-фазе, описанный выше, смешанный в определенном соотношении с порошком, содержащим алюминий, при этом массовое содержание алюминия в данном порошке равно, по меньшей мере, 80%.
В указанной композиции порошков порошок, содержащий алюминий, предпочтительно представляет собой порошок алюминия (т.е. порошок, который содержит только алюминий), или в качестве альтернативы порошок сплава, содержащего алюминий и кремний, например, порошок бинарного сплава Al(Si), и в таком случае алюминий обычно представляет от 88 до 98% масс, а более предпочтительно от 92 до 96% масс, в расчете на данный сплав, тогда как кремний, как правило, представляет от 2 до 12% масс, а более предпочтительно от 4 до 8% масс, в расчете на данный сплав.
Во всех случаях порошок сплава, содержащий уран и молибден в метастабильной γ-фазе, предпочтительно представляет от 65 до 90% масс, а более предпочтительно, от 80 до 90% масс, в расчете на композицию порошка.
Еще одна цель настоящего изобретения заключается в использовании порошка сплава, содержащего уран и молибден в метастабильной γ-фазе, описанного выше, или композиции порошков, описанной выше, для изготовления тепловыделяющих элементов и, в частности, топливных элементов для экспериментальных ядерных реакторов, таких как реактор Jules Horowitz (JHR) комиссии СЕА в Кадараше (Франция), реактор с высокой плотностью потока (HFR) Института Laue-Langevin в Гренобле (Франция) или опять же реактор с высокой плотностью нейтронного потока BR-2 центра исследований в Моле (Бельгия).
Другим аспектом указанного изобретения является использование порошка сплава, содержащего уран и молибден в метастабильной γ-фазе, описанного выше, или композиции порошков, описанной выше, для изготовления мишеней, предназначенных для получения радиоактивных элементов, которые пригодны, в частности, для формирования изображений в области медицины, как например, технеция 99m.
Еще одна цель данного изобретения состоит в способе изготовления тепловыделяющего элемента или мишени для получения радиоактивного элемента, который включает в себя заполнение оболочки композицией порошков, описанной выше, и применение, по меньшей мере, одной термообработки в отношении блока, полученного таким образом.
В первом предпочтительном варианте осуществления указанного способа порошок, содержащий алюминий, который присутствует в композиции порошков, представляет собой порошок алюминия. В данном случае тепловыделяющий элемент или мишень для получения радиоактивного элемента, которые изготовляют данным способом, содержат оболочку, в которой расположен сердечник, и данный сердечник сформирован из алюминиевой матрицы, внутри которой диспергированы частицы, при этом указанные частицы заключают в себе ядро, которое состоит из сплава, содержащего уран и молибден в метастабильной γ-фазе, и которое покрыто слоем оксида алюминия, находящимся в контакте с данным ядром.
В другом варианте осуществления способа согласно изобретению порошок, содержащий алюминий, который присутствует в композиции порошков, представляет собой порошок сплава, содержащего алюминий и кремний, например, порошок бинарного сплава Al(Si). В таком случае тепловыделяющий элемент или мишень для получения радиоактивного элемента, которые изготовляют данным способом, включают оболочку, в которой расположен сердечник, и данный сердечник сформирован из матрицы, содержащей алюминий и кремний, внутри которой диспергированы частицы, при этом указанные частицы содержат ядро, которое состоит из сплава, содержащего уран и молибден в метастабильной γ-фазе, и которое покрыто слоем, имеющим в своем составе уран, молибден, алюминий и кремний, находящимся в контакте с данным ядром, атомное содержание кремния в слое равно, по меньшей мере, 50% в зоне контакта с упомянутым ядром, при этом сам слой покрыт слоем оксида алюминия.
Тепловыделяющий элемент или мишень для получения радиоактивного элемента во всех случаях предпочтительно принимает форму пластины или стержня.
Другие характеристики и преимущества изобретения станут очевидны из дополнительного описания, которое следует ниже и которое относится к примерам осаждения слоя оксида алюминия на твердых подложках из бинарного сплава урана и молибдена, и примерам демонстрирования химической активности подложек, полученных указанным способом в присутствии алюминия и сплава алюминия с кремнием.
Само собой разумеется, что упомянутые примеры даны только для иллюстрации изобретения и не устанавливают каких-либо ограничений изобретения.
Следует отметить, что примеры, которые приведены ниже, были осуществлены с использованием бинарного сплава U(Mo) в форме твердых подложек, а не в форме порошка, только по соображениям безопасности для экспериментаторов, поскольку выполнение операций с порошками на основе урана требует более осторожного обращения и подвергает их большему риску, чем обращение с твердыми подложками.
Однако это не имеет никакого влияния на правомерность полученных экспериментальных результатов.
Краткое описание фигур
Фиг.1A, 1B и 1C представляют собой изображения, полученные с помощью сканирующего электронного микроскопа (СЭМ) в режиме вторичных электронов при увеличении, равном 50000, отображающие толщину слоев оксида алюминия, осажденного на твердых подложках, изготовленных из сплава урана и молибдена с 8% масс, молибдена, в метастабильной γ-фазе (называемого ниже «сплавом γ-U(8Mo)»); фиг.1А соответствует осаждению слоя оксида алюминия, который имеет толщину приблизительно 50 нм; фиг.1B соответствует осаждению слоя оксида алюминия, который имеет толщину приблизительно 100 нм; а фиг.1С соответствует осаждению слоя оксида алюминия, который имеет толщину приблизительно 400 нм.
Фиг.2А, 2B и 2С представляют собой изображения, полученные методом СЭМ в режиме вторичных электронов при увеличении, равном 500, демонстрирующие состояние поверхности слоев оксида алюминия, показанных соответственно на фиг.1А, 1B и 1С.
На фиг.3 схематически отображен способ, при помощи которого твердую подложку, изготовленную из сплава γ-U(8Mo), покрытую слоем оксида алюминия, встраивают в деталь, изготовленную из алюминия или сплава алюминия и кремния с 7% масс, кремния (называемого ниже «сплавом Al(7Si)»), с целью испытания химической активности сплава γ-U(8Mo) в присутствии алюминия и сплава алюминия с кремнием, в диффузионной паре, активированной под действием термообработки.
Фиг.4 представляет собой диаграмму ТВП (температура, время, превращение) для сплава γ-U(8Mo), позволяющую для данной температуры в градусах Цельсия определять период времени в часах, в конце которого дестабилизируется γ-фаза данного сплава.
Фиг.5А, 5B, 5С представляют собой изображения, полученные методом СЭМ в режиме обратно-рассеянных электронов при увеличении, равном 200, отображающие границу раздела γ-U(8Mo)/Al диффузионных пар, состоящих из твердой подложки, изготовленной из сплава γ-U(8Mo), покрытого слоем оксида алюминия, и алюминия; фиг.5А соответствует диффузионной паре, в которой слой оксида алюминия имеет толщину приблизительно 50 нм; фиг.5B соответствует диффузионному слою, в котором слой оксида алюминия имеет толщину приблизительно 100 нм, тогда как фиг.5С соответствует диффузионной паре, в которой слой оксида алюминия имеет толщину 400 нм; в качестве эталона, на фиг.5D представлено изображение, полученное методом СЭМ в тех же условиях и демонстрирующее границу раздела фаз γ-U(8Mo)/Al диффузионной пары, состоящей из твердой подложки из сплава γ-U(8Mo), который не покрыт слоем оксида алюминия, а также из алюминия.
Фиг.6А представляет собой изображение, полученное методом СЭМ в режиме обратно-рассеянных электронов при увеличении, равном 1000, демонстрирующее границу раздела фаз γ-U(8Mo)/Al диффузионной пары, состоящей из твердой подложки, изготовленной из сплава γ-U(8Mo), покрытого слоем оксида алюминия, который имеет толщину приблизительно 50 нм, и слоя алюминия, в то время как фиг.6B и 6С представляют собой определенные при помощи рентгена схемы размещения, соответственно, кислорода и алюминия, которые были получены на указанной границе раздела методом СЭМ в сочетании с методом энергодисперсионной спектроскопии (СЭМ-ЭДС).
Фиг.7А представляет собой изображение, полученное методом СЭМ в режиме обратно-рассеянных электронов при увеличении, равном 1000, демонстрирующее границу раздела фаз γ-U(Mo)/Al диффузионной пары, состоящей из твердой подложки, изготовленной из сплава γ-U(8Mo), покрытого слоем оксида алюминия, который имеет толщину приблизительно 400 нм, и слоя алюминия, в то время как фиг.7B и 7С представляют собой определенные при помощи рентгена схемы размещения, соответственно, кислорода и алюминия, которые были получены на указанной границе раздела методом СЭМ-ЭДС.
Фиг.8А представляет собой изображение, полученное методом СЭМ в режиме обратно-рассеянных электронов при увеличении, равном 1500, демонстрирующее границу раздела фаз γ-U(8Mo)/Al(7Si) диффузионной пары, состоящей из твердой подложки, изготовленной из сплава γ-U(8Mo), покрытого слоем оксида алюминия приблизительно 400 нм толщиной, и слоя сплава Al(7Si), вместе с определенной при помощи рентгена схемой размещения кремния, полученной на указанной границе методом СЭМ-ЭДС; в качестве эталона, на фиг.8 В представлено изображение, полученное методом СЭМ в тех же условиях и демонстрирующее границу раздела фаз γ-U(8Mo)/Al(7Si) диффузионной пары, состоящей из твердой подложки, изготовленной из сплава γ-U(8Mo), не покрытого слоем оксида алюминия, и слоя сплава Al(7Si), вместе с определенной при помощи рентгена схемой размещения кремния, полученной на указанной границе методом СЭМ-ЭДС.
Фиг.9А представляет собой изображение, полученное методом СЭМ в режиме обратно-рассеянных электронов при увеличении, равном 2000, демонстрирующее границу раздела фаз γ-U(8Mo)/Al(7Si) диффузионной пары, состоящей из твердой подложки, изготовленной из сплава γ-U(8Mo), покрытого слоем оксида алюминия, который имеет толщину приблизительно 400 нм, и слоя сплава Al(7Si), тогда как фиг.9B и 9С представляют собой определенные при помощи рентгена схемы размещения, соответственно, кислорода и алюминия, которые были получены на указанной границе методом СЭМ-ЭДС.
Подробное описание конкретных вариантов осуществления изобретения Пример 1: Осаждение слоя оксида алюминия на твердых подложках, изготовленных из сплава γ-U(8Mo)
Слой оксида алюминия, который имеет толщину приблизительно 50, 100 или 400 нм, осаждают на подложках размерами 4±0,5 мм длиной, 4±0,5 мм шириной и 1±0,5 мм толщиной, которые состоят из сплава урана и молибдена с 8% масс, молибдена в метастабильной γ-фазе (γ-U(8Mo)), методом импульсного лазерного осаждения.
Поскольку данный метод хорошо известен, следует просто напомнить, что он заключается в бомбардировке мишени, состоящей из материала, подлежащего осаждению, импульсным лазерным пучком в вакуумной камере. При достаточно высокой плотности мощности лазерного излучения из мишени выбрасывается определенное количество материала перпендикулярно его поверхности и осаждается на подложке, которую можно нагревать и которая расположена напротив мишени.
В настоящем случае используемая мишень представляет собой мишень из оксида алюминия, давление в камере составляет порядка 10-6 мбар (высокий вакуум), а подложки не нагревают в продолжение операций импульсного лазерного осаждения.
Поверхность подложек предварительно полируют до шероховатости на микронном уровне и очищают при помощи ультразвука в ряде ванн, вмещающих в первом случае деминерализованную воду, во втором случае этанол, и в третьем случае циклогексан, при этом время, израсходованное на пребывание в ультразвуковых ваннах, составляет приблизительно 30 секунд на каждую ванну.
Рабочие параметры, используемые для операций импульсного лазерного осаждения, представлены в таблице, приведенной ниже, для каждой толщины осажденного слоя оксида алюминия.
Figure 00000001
После проведения операций импульсного лазерного осаждения каждую подложку анализируют методом сканирующей электронной микроскопии (СЭМ), в режиме вторичных электронов, в следующих целях:
- во-первых, для измерения толщины слоя оксида алюминия, осажденного на данной подложке, которое выполняют с помощью излома данного слоя и наблюдения его поперечного сечения; и
- во-вторых, для оценки качества осажденного слоя оксида алюминия и, в частности, возможного присутствия на поверхности слоя оксида алюминия дефектов, видимых в микрометровой шкале.
Результаты измерений толщины проиллюстрированы на фиг.1А, 1B и 1С, тогда как результаты наблюдения состояния поверхности отображены на фиг.2А, 2B и 2С.
Как можно видеть на данных фигурах, слои оксида алюминия действительно имеют ожидаемую толщину (т.е. приблизительно 50 нм на фиг.1А, приблизительно 100 нм на фиг.1B и приблизительно 400 нм на фиг.1С), и во всех случаях характеризуются однородным состоянием поверхности, свободным от дефектов в микрометровой шкале.
Пример 2: Химическая активность твердых подложек, изготовленных из сплава γ-U(8Mo), покрытого слоем оксида алюминия, в присутствии алюминия или сплава Al(7Si)
Химическую активность подложек, изготовленных из сплава γ-U(8Mo), покрытых слоем оксида алюминия, как описано в примере 1, приведенном выше, испытывали в присутствии алюминия, во-первых, а также сплава алюминия и кремния с 7% масс, кремния (Al(7Si)), во-вторых, в диффузионной паре, активированной в результате термообработки.
Данная экспериментальная методика обоснована и используется с целью разработки технологических решений для существующих в настоящее время диспергированных топлив (ссылки [13] и [14]).
Проведение испытания диффузионной пары подразумевает, что поверхности деталей, изготовленных из алюминия или сплава Al(7Si), предназначенных для использования в указанных испытаниях, должны быть подготовленными. После полирования до шероховатости на микронном уровне одну из торцевых поверхностей данных деталей, которые имеют форму прутков диаметром 6±0,1 мм и 6 мм высотой, соответственно очищают тем же способом, что и описанный в примере 1, приведенным выше для очистки поверхности подложек, изготовленных из сплава γ-U(8Mo).
Каждую подложку, изготовленную из сплава γ-U(8Mo), покрытого слоем оксида алюминия, затем помещают на торцевую поверхность подготовленной таким образом детали, изготовленной из алюминия или сплава Al(7Si), и встраивают в данную деталь согласно схеме, представленной на фиг.3, на которой:
- позиции 1 и 1′ соответствуют детали, изготовленной из алюминия или сплава Al(7Si), соответственно, до и после встраивания подложки, изготовленной из сплава γ-U(8Mo);
- позиции 2 и 2′ соответствуют подложке, изготовленной из сплава γ-U(8Mo), соответственно, до и после встраивания данной подложки; тогда как
- позиции 3 и 3′ соответствуют слою оксида алюминия, покрывающего данную подложку, соответственно, до и после встраивания упомянутой подложки.
Указанным способом получают компактную деталь размером приблизительно 9 мм в диаметре, приблизительно при 3 мм высотой.
После этого данную компактную деталь заворачивают в танталовый лист 30 мкм толщиной, а затем вставляют между губками зажимного устройства, выполненного из нержавеющей стали, причем танталовый лист предназначен для предотвращения какого-либо взаимодействия между материалами компактной детали и нержавеющей сталью зажимного устройства. Затем данное устройство затягивают до момента затяжки, равного 4±0,04 Н·м, при использовании ключа с ограничением по крутящему моменту и головки для момента затяжки №6.
Блок компактная деталь/зажимное устройство затем помещают в трубчатую печь с восстановительной атмосферой, состоящей из аргона и водорода в объемном отношении 95/5.
Температуру и время отжига определяют на основе диаграммы ТВП (температура, время, превращение), показанной на фиг.4, таким образом, чтобы сплав γ-U(8Mo) не претерпевал эвтектоидного разложения.
В испытаниях химической активности диффузионной пары температура отжига и время также выбраны таким образом, чтобы указанные параметры были достаточными для активации диффузии между материалами, образующими диффузионную пару.
Температура отжига и времена отжига, удовлетворяющие обоим указанным условиям, в настоящем случае представляют собой температуру, равную 600°C, и периоды времени, находящиеся в диапазоне от 0,5 до 4 часов.
Для сравнения с эталоном испытания химической активности, осуществляемые с подложками, изготовленными из сплава γ-U(8Mo), покрытого слоем алюминия, также проводили в экспериментальных условиях, строго идентичных условиям испытаний подложек, которые тоже изготовлены из сплава γ-U(8Mo), но на которые не осажден слой оксида алюминия.
Во всех случаях после отжига диффузионные пары анализировали методом СЭМ в режиме обратно-рассеянных электронов в сочетании с анализами методом энергодисперсионной спектроскопии, лучше известной под сокращенным названием ЭДС, в следующих целях:
- во-первых, для определения того, образовалась ли зона взаимодействия на границах раздела γ-U(8Mo)/Al или γ-U(8Mo)/Al(7Si), и, если это имеет место, для измерения толщины указанной зоны взаимодействия;
- во-вторых, для составления схемы размещения кислорода и алюминия, присутствующих на границах раздела γ-U(8Mo)/Al или γ-U(8Mo)/Al(7Si) диффузионных пар, для подложки, изготовленной из сплава γ-U(8Mo), который покрыт слоем оксида алюминия с целью локализации данного слоя оксида алюминия; и
- и наконец, для составления схемы размещения кремния, присутствующего на границах раздела γ-U(8Mo)/Al(7Si) диффузионных пар, содержащих сплав Al(7Si).
Результаты данных анализов показаны на фиг.5А - 9С, которые соответствуют следующим диффузионным парам:
фиг.5А: γ-U(8Mo)/Al2O3/Al, где Al2O3≈50 нм;
фиг.5B: γ-U(8Mo)/Al2O3/Al, где Al2O3≈100 нм;
фиг.5C: γ-U(8Mo)/Al2O3/Al, где Al2O3≈400 нм;
фиг.5D: γ-U(8Mo)/Al, используемая в качестве эталонного примера для предыдущих трех пар;
фиг.6А, 6B и 6С: γ-U(8Mo)/Al2O3/Al, где Al2O3≈50 нм;
фиг.7А, 7B и 7С: γ-U(8Mo)/Al2O3/Al, где Al2O3≈400 нм;
фиг.8А: γ-U(8Mo)/Al2O3/Al(7Si), где Al2O3≈400 нм;
фиг.8B: γ-U(8Mo)/Al(7Si), используемая в качестве эталонного примера для диффузионной пары фигуры 8А; и
фиг.9А, 9B и 9С: γ-U(8Mo)/Al2O3/Al(7Si), где Al2O3≈400 нм.
Все указанные диффузионные пары обрабатывали в течение 4 часов при 600°C, т.е. температуре, более высокой, чем та, которую можно применять в отношении тепловыделяющих элементов, либо в ходе их изготовления, либо при их облучении в реакторе MTR.
Как показано на фиг.5А-5D, 6А и 7А, зона взаимодействия наблюдается на границе раздела U(8Mo)/Al в диффузионной паре γ-U(8Мо)/Al2O3/Al, где Al2O3≈50 нм (фиг.5А и 6А), а также в эталонной диффузионной паре γ-U(8Mo)/Al (фиг.5D). И наоборот, указанная зона взаимодействия отсутствует в диффузионных парах γ-U(8Мо)/Al2O3/Al, где Al2O3≈100 нм (фиг.5B) и Al2O3≈400 нм (фиг.5С и 7А).
В дополнение к этому, зона взаимодействия имеет лишь 20 мкм толщины в диффузионной паре γ-U(8Мо)/Al2O3/Al, где Al2O3≈50 нм (фигуры 5A и 6A), тогда как она характеризуется толщиной 275 мкм в эталонной диффузионной паре γ-U(8Mo)/Al (фиг.5D).
Следовательно, присутствие слоя оксида алюминия обеспечивает возможность уменьшения толщины образующейся зоны взаимодействия между сплавом γ-U(8Mo) и алюминиевой матрицей, в которой диспергирован данный сплав, под влиянием термообработки и даже создает возможность для полного уничтожения данной зоны взаимодействия, если упомянутый слой оксида алюминия имеет толщину порядка 100 нм или больше.
Кроме того, как показано на фиг.6B и 7B, схемы размещения кислорода и алюминия, определенные при помощи рентгена, отображают существование тонкого слоя оксида алюминия, который помечен стрелкой на фиг.6B и 7B и который располагается со стороны алюминия в диффузионной паре γ-U(8Мо)/Al2O3/Al, где Al2O3≈50 нм, и на границе раздела фаз γ-U(8Мо)/алюминий в диффузионной паре γ-U(8Mo)/Al2O3/Al, где Al2O3≈400 нм.
Если теперь обратиться к фиг.8A, 8B и 9A, обнаруживается, что толщина зоны взаимодействия, которая под влиянием термообработки образуется между сплавом γ-U(8Mo) и матрицей из сплава Al(7Si), в которой диспергирован сплав γ-U(8Mo), отличается лишь незначительно в связи с тем, покрыты или не покрыты частицы сплава γ-U(8Mo) слоем оксида алюминия (30-35 мкм в сравнении с 30 мкм).
Аналогичным образом обнаруживается, что конкретное разделение на слои с различными степенями обогащения кремнием развивается в данной зоне взаимодействия независимо от того, покрыты или не покрыты частицы сплава γ-U(8Mo) слоем оксида алюминия.
И, наоборот, присутствие слоя со степенью обогащения кремнием приблизительно 51%, который имеет толщину порядка 10 мкм, отмечается в зоне взаимодействия диффузионной пары γ-U(8Mo)/Al2O3/Al(7Si), где Al2O3≈400 нм.
Следовательно, данный слой богаче кремнием и в три раза толще наиболее обогащенного кремнием слоя, который содержит диффузионный слой эталона γ-U(8Mo)/Al(7Si), атомное обогащение кремнием которого не превышает 46% по всей толщине, составляющей от 2 до 3 мкм.
Наконец, как показано на фиг.9B и 9C, схемы размещения кислорода и алюминия, определенные при помощи рентгена, обнаруживают существование тонкого слоя оксида алюминия (показан стрелкой на фиг.9B) со стороны сплава Al(7Si) в диффузионной паре γ-U(8Mo)/Al2O3/Al(7Si), где Al2O3≈400 нм.
В только что описанном примере химическую активность подложек, изготовленных из сплава γ-U(8Mo), испытывали с помощью применения различных диффузионных пар при температуре, более высокой, чем та, которую можно использовать для тепловыделяющих элементов в ходе их изготовления и в продолжение их облучения в реакторе MTR. Следовательно, понятно, что положительные эффекты, обеспечиваемые присутствием слоя оксида алюминия на подложках, изготовленных из сплава γ-U(8Mo), наблюдаемые в данном примере, также будут достигаться в ходе промышленного применения изобретения, но в случае слоев оксида алюминия, которые заметно меньше слоев, использованных в упомянутом примере.
Использованные ссылки
[1] М.K. Meyer et al., J. Nuclear Mater. 304 (2002) 221.
[2] G.L. Hofman et al., RERTR 2003, Chicago, USA.
[3] A. Leenaers et al., J. Nuclear Mater. 335 (2004) 39.
[4] F. Huet et al. in: The Proceedings of the 9th International Topical Meeting on Research Reactor Fuel Management (RRFM) 2005, Budapest, Hungary.
[5] A. Leenaers et al. in: The Proceedings of the 12th International Topical Meeting on Research Reactor Fuel Management (RRFM) 2008, Hamburg, Germany.
[6] D.D. Keyser et al. in: The Proceedings of the 13th International Topical Meeting on Research Reactor Fuel Management (RRFM) 2009, Vienna, Austria.
[7] Y.S. Kim et al. in: The Proceedings of the 13th International Topical Meeting on Research Reactor Fuel Management (RRFM) 2009, Vienna, Austria.
[8] M. Ripert et al. in: The Proceedings of the 15th International Topical Meeting on Research Reactor Fuel Management (RRFM) 2011, Rome, Italy.
[9] заявка FR №2777688.
[10] патент US №4,915,987.
[11] патент US №5,978,432.
[12] заявка на патент JP №55-054508.
[13] J. Allenou et al., J. Nuclear Mater. 399 (2010) 189.
[14] M. Mirandou et al., J. Nuclear Mater. 384 (2009) 268.

Claims (31)

1. Порошок сплава на основе урана, включающий молибден в метастабильной γ-фазе, образованный частицами, содержащими ядро, при этом ядро состоит из упомянутого сплава и покрыто слоем оксида алюминия, находящимся в контакте с указанным ядром.
2. Порошок по п.1, в котором слой оксида алюминия имеет толщину по меньшей мере 50 нм.
3. Порошок по п.2, в котором слой оксида алюминия имеет толщину от 50 нм до 3 мкм.
4. Порошок по п.1, в котором частицы имеют размеры, находящиеся в пределах от 1 мкм до 300 мкм.
5. Порошок по любому из пп.1-4, в котором сплав на основе урана, содержащий молибден, представляет собой бинарный сплав урана и молибдена.
6. Порошок по п.5, в котором массовое содержание молибдена в сплаве находится в пределах от 5 до 15%.
7. Порошок по любому из пп.1-4, в котором сплав на основе урана, содержащий молибден, представляет собой тройной сплав урана, молибдена и химического элемента X, отличного от урана и молибдена.
8. Порошок по п.7, в котором химический элемент X выбран из числа металлов и полупроводников.
9. Порошок по п.7, в котором массовое содержание молибдена в сплаве находится в пределах от 5 до 15% и массовое содержание химического элемента X составляет максимум 6%.
10. Композиция порошков для изготовления тепловыделяющего элемента, которая включает порошок сплава на основе урана, содержащий молибден в метастабильной γ-фазе, по любому из пп.1-9, смешанный с порошком, содержащим алюминий, причем порошок сплава на основе урана, содержащий молибден, составляет 65-90 мас.% от массы композиции порошков, а порошок, содержащий алюминий, имеет массовое содержание алюминия, равное по меньшей мере 80%.
11. Композиция порошков по п.10, в которой порошок, содержащий алюминий, представляет собой порошок алюминия или порошок сплава, содержащего алюминий и кремний.
12. Композиция порошков по п.11, в которой массовое содержание алюминия в сплаве, включающем алюминий и кремний, находится в диапазоне от 88 до 98% и массовое содержание кремния в сплаве, включающем алюминий и кремний, находится в диапазоне от 2 до 12%.
13. Композиция порошков для изготовления мишени, предназначенной для получения радиоактивного элемента, которая включает порошок сплава на основе урана, содержащий молибден в метастабильной γ-фазе, по любому из пп.1-9, смешанный с порошком, содержащим алюминий, причем порошок сплава на основе урана, содержащий молибден, составляет 65-90 мас.% от массы композиции порошков, а порошок, содержащий алюминий, имеет массовое содержание алюминия, равное по меньшей мере 80%.
14. Композиция порошков по п.13, в которой порошок, содержащий алюминий, представляет собой порошок алюминия или порошок сплава, содержащего алюминий и кремний.
15. Композиция порошков по п.14, в которой массовое содержание алюминия в сплаве, включающем алюминий и кремний, находится в диапазоне от 88 до 98% и массовое содержание кремния в сплаве, включающем алюминий и кремний, находится в диапазоне от 2 до 12%.
16. Применение порошка сплава на основе урана, содержащего молибден в метастабильной γ-фазе, по любому из пп.1-9 для изготовления тепловыделяющего элемента.
17. Применение порошка сплава на основе урана, содержащего молибден в метастабильной γ-фазе, по любому одному из пп.1-9 для изготовления мишени, предназначенной для получения радиоактивного элемента.
18. Применение композиции по любому из пп. 10-12 для изготовления тепловыделяющего элемента.
19. Применение композиции по любому из пп. 13-15 для изготовления мишени, предназначенной для получения радиоактивного элемента.
20. Способ изготовления тепловыделяющего элемента, который включает в себя заполнение оболочки композицией порошков по любому из пп.10-12 и по меньшей мере одну термообработку полученного блока.
21. Способ изготовления по п.20, в котором порошок, содержащий алюминий, присутствующий в композиции порошков, представляет собой порошок алюминия.
22. Тепловыделяющий элемент, изготовленный способом по п.21, содержащий оболочку, в которой расположен сердечник, сформированный из алюминиевой матрицы, внутри которой диспергированы частицы, которые содержат ядро, состоящее из сплава на основе урана, содержащего молибден в метастабильной γ-фазе, и покрытое слоем оксида алюминия, причем слой находится в контакте с указанным ядром.
23. Способ изготовления по п.20, в котором порошок, содержащий алюминий, присутствующий в композиции порошков, представляет собой порошок сплава, содержащего алюминий и кремний.
24. Тепловыделяющий элемент, полученный способом по п.23, содержащий оболочку, в которой расположен сердечник, сформированный из матрицы, содержащей алюминий и кремний, внутри которой диспергированы частицы, содержащие ядро, причем ядро состоит из сплава на основе урана, содержащего молибден в метастабильной γ-фазе, и покрыто слоем, содержащим уран, молибден, алюминий и кремний, находящимся в контакте с ядром и имеющим атомное содержание кремния, равное по меньшей мере 50% в зоне контакта с ядром, и при этом упомянутый слой покрыт слоем оксида алюминия.
25. Тепловыделяющий элемент по п.22 или 24, который выполнен в форме пластины или стержня.
26. Способ изготовления мишени, предназначенной для получения радиоактивного элемента, который включает в себя заполнение оболочки композицией порошков по любому из пп.13-15 и по меньшей мере одну термообработку полученного блока.
27. Способ изготовления по п.26, в котором порошок, содержащий алюминий, присутствующий в композиции порошков, представляет собой порошок алюминия.
28. Мишень для получения радиоактивного элемент, изготовленная способом по п.27, содержащая оболочку, в которой расположен сердечник, сформированный из алюминиевой матрицы, внутри которой диспергированы частицы, которые содержат ядро, состоящее из сплава на основе урана, содержащего молибден в метастабильной γ-фазе, и покрытое слоем оксида алюминия, причем слой находится в контакте с указанным ядром.
29. Способ изготовления по п.26, в котором порошок, содержащий алюминий, присутствующий в композиции порошков, представляет собой порошок сплава, содержащего алюминий и кремний.
30. Мишень для получения радиоактивного элемента, полученная способом по п.29, содержащая оболочку, в которой расположен сердечник, сформированный из матрицы, содержащей алюминий и кремний, внутри которой диспергированы частицы, содержащие ядро, причем ядро состоит из сплава на основе урана, содержащего молибден в метастабильной γ-фазе, и покрыто слоем, содержащим уран, молибден, алюминий и кремний, находящимся в контакте с ядром и имеющим атомное содержание кремния, равное по меньшей мере 50% в зоне контакта с ядром, и при этом упомянутый слой покрыт слоем оксида алюминия.
31. Мишень для получения радиоактивного элемента по п. 28 или 30, которая выполнена в форме пластины или стержня.
RU2014102005/02A 2011-06-23 2012-06-21 Порошок сплава на основе урана и молибдена в метастабильной ?-фазе, композиция порошков, содержащая данный порошок, и варианты использования упомянутого порошка и композиции RU2602578C2 (ru)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR1155551A FR2976831B1 (fr) 2011-06-23 2011-06-23 Poudre d'un alliage a base d'uranium et de molybdene en phase gamma-metastable, composition de poudres comprenant cette poudre, et utilisations desdites poudre et composition
FR1155551 2011-06-23
PCT/EP2012/061938 WO2012175596A1 (fr) 2011-06-23 2012-06-21 Poudre d'un alliage a base d'uranium et de molybdene en phase gamma-metastable, composition de poudres comprenant cette poudre, et utilisations desdites poudre et composition

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2014102005A RU2014102005A (ru) 2015-07-27
RU2602578C2 true RU2602578C2 (ru) 2016-11-20

Family

ID=46321036

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2014102005/02A RU2602578C2 (ru) 2011-06-23 2012-06-21 Порошок сплава на основе урана и молибдена в метастабильной ?-фазе, композиция порошков, содержащая данный порошок, и варианты использования упомянутого порошка и композиции

Country Status (10)

Country Link
US (1) US20140294135A1 (ru)
EP (1) EP2723525B1 (ru)
JP (1) JP6138772B2 (ru)
KR (1) KR102008539B1 (ru)
CN (1) CN103635272B (ru)
CA (1) CA2839251C (ru)
FR (1) FR2976831B1 (ru)
PL (1) PL2723525T3 (ru)
RU (1) RU2602578C2 (ru)
WO (1) WO2012175596A1 (ru)

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CA2955978C (en) * 2014-08-28 2021-10-19 Terrapower, Llc Doppler reactivity augmentation device
CN106929810B (zh) * 2015-12-30 2019-02-26 中核北方核燃料元件有限公司 一种贫铀磁控溅射靶片的制备方法
FR3055813B1 (fr) * 2016-09-09 2020-06-26 H.E.F Poudre multimateriaux a grains composites pour la synthese additive
US20180244535A1 (en) * 2017-02-24 2018-08-30 BWXT Isotope Technology Group, Inc. Titanium-molybdate and method for making the same
WO2019054539A1 (ko) * 2017-09-18 2019-03-21 한국수력원자력 주식회사 핵공명형광을 이용한 tc-99m의 제조방법
CN113000846A (zh) * 2019-12-20 2021-06-22 中核北方核燃料元件有限公司 一种铀钼硅合金复合燃料芯块制备方法

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1433120A1 (de) * 1961-09-01 1969-05-14 Nukem Gmbh Uranlegierungen
RU2125305C1 (ru) * 1997-04-29 1999-01-20 Государственный научный центр Российской Федерации Всероссийский научно-исследовательский институт неорганических материалов им.акад.А.А.Бочвара Твэл ядерного реактора
US5978432A (en) * 1998-04-17 1999-11-02 Korea Atomic Energy Research Institute Dispersion fuel with spherical uranium alloy, and the fuel fabrication process

Family Cites Families (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
NL275685A (ru) * 1961-03-16
US3723581A (en) * 1969-04-18 1973-03-27 Kernforschungsanlage Juelich Method of producing fuel and/or breeder elements for nuclear reactors
JPS5554508A (en) 1978-10-17 1980-04-21 Toyota Motor Corp Production of metal powder
DE3687219T2 (de) 1985-10-07 1993-04-08 Nara Machinery Co Ltd Methode zur verbesserung der oberflaechenqualitaet von festen teilchen und vorrichtung dazu.
US4942016A (en) * 1988-09-19 1990-07-17 General Electric Company Nuclear fuel element
JPH1026683A (ja) * 1996-07-12 1998-01-27 Central Res Inst Of Electric Power Ind 原子炉用金属燃料要素及びその製造方法
JPH11174184A (ja) * 1997-12-10 1999-07-02 Nuclear Fuel Ind Ltd 燃料球分散型原子燃料ペレット
JP4004675B2 (ja) * 1999-01-29 2007-11-07 株式会社日清製粉グループ本社 酸化物被覆金属微粒子の製造方法
JP3403360B2 (ja) * 1999-09-27 2003-05-06 韓國原子力研究所 噴霧法により急速凝固させたウラン合金球形粉末を分散剤にした高密度分散核燃料とその製造方法
DE60232884D1 (de) * 2001-07-18 2009-08-20 Univ Colorado Isolierende und funktionelle feine metallhaltige teilchen mit konformen ultradünnen filmen
JP2010133021A (ja) * 2008-10-31 2010-06-17 Topy Ind Ltd 溶射用粒子
JP5427483B2 (ja) 2009-06-19 2014-02-26 株式会社化研 放射性医薬品およびその標識化合物原料としての放射性テクネチウムの濃縮および溶出回収方法、およびシステム
CN102240812B (zh) * 2011-07-05 2013-04-03 四川材料与工艺研究所 一种铀钼合金粉体的制备方法

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1433120A1 (de) * 1961-09-01 1969-05-14 Nukem Gmbh Uranlegierungen
RU2125305C1 (ru) * 1997-04-29 1999-01-20 Государственный научный центр Российской Федерации Всероссийский научно-исследовательский институт неорганических материалов им.акад.А.А.Бочвара Твэл ядерного реактора
US5978432A (en) * 1998-04-17 1999-11-02 Korea Atomic Energy Research Institute Dispersion fuel with spherical uranium alloy, and the fuel fabrication process

Also Published As

Publication number Publication date
RU2014102005A (ru) 2015-07-27
KR102008539B1 (ko) 2019-08-07
JP6138772B2 (ja) 2017-05-31
FR2976831B1 (fr) 2013-07-26
CN103635272A (zh) 2014-03-12
KR20140042878A (ko) 2014-04-07
PL2723525T3 (pl) 2016-01-29
JP2014526033A (ja) 2014-10-02
CA2839251A1 (fr) 2012-12-27
EP2723525B1 (fr) 2015-08-19
US20140294135A1 (en) 2014-10-02
CA2839251C (fr) 2019-02-26
WO2012175596A1 (fr) 2012-12-27
CN103635272B (zh) 2016-06-29
EP2723525A1 (fr) 2014-04-30
FR2976831A1 (fr) 2012-12-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2602578C2 (ru) Порошок сплава на основе урана и молибдена в метастабильной ?-фазе, композиция порошков, содержащая данный порошок, и варианты использования упомянутого порошка и композиции
Hollenberg et al. Tritium/hydrogen barrier development
JP6348228B2 (ja) 核燃料被覆管、その作製方法および酸化/水素化を防ぐその使用
Rudling et al. A unified model of Zircaloy BWR corrosion and hydriding mechanisms
AU2010311373B2 (en) Coated nuclear reactor fuel particles
Bhattacharya et al. Improving stability of ALD ZrN thin film coatings over U-Mo dispersion fuel
Lee et al. Effects of compositional and structural change on the corrosion behaviour of nitrogen implanted Zircaloy-4
Xie et al. Effect of magnetron sputtering power on structure and properties of Ta films on Cu substrate of neutron production target for accelerator-based boron neutron capture therapy (AB-BNCT)
Hamilton et al. Zirconium nanoparticle coating development for FCCI diffusion barrier in nuclear cladding
Van den Berghe et al. SELENIUM fuel: Surface engineering of U (Mo) particles to optimise fuel performance
Pérez et al. Liquid lithium wettability studies on novel zirconium-alloyed porous tungsten
Kaminsky Surface effects in controlled thermonuclear fusion
Miyamoto et al. Microstructures and deuterium-retention behavior of tungsten exposed to D+ (He and/or Be) mixture plasmas
Yakushin et al. Erosion of tungsten and its brazed joints with bronze irradiated by pulsed deuterium plasma flows
Gnesin et al. On the Possibilities of Increasing the Diffusion Resistance of Protective Silicide Coatings on the Surface of E110 Alloy
Baris et al. Causes of Increased Corrosion and Hydrogen Uptake of Zircaloy-2 Cladding At High Burnups–a Comparative Study of the Chemical Composition of a 3 Cycle and a 9 Cycle Cladding
Golosov et al. Electron microscopy of barrier coatings on uranium-molybdenum fuel irradiated to burnup 60%
US20230009459A1 (en) Materials and configurations for protection of objective materials
Park Amorphous alumina oxidation protective coatings for Zircaloy based on a compositional gradient layer system
Chiang et al. INTERACTIONS BETWEEN UMo/Al FUEL AND DIFFUSION BARRIERS Nb AND TiN UNDER HEAVY ION IRRADIATION
Zhu et al. Investigation of oxidation behaviors of bi-layer CrAl-Cr coated Zircaloy-4 in steam at 1300 oC
JP2024522104A (ja) ジルコニウム合金製核燃料クラッドへのカソードアークによるランダムな粒子構造コーティング
Mairov Radiation Effects in Interfaces and Thin Films
Unocic et al. Effect of Environment on the Scale Formed on ODS FeCrAl at 1050 C and 1100 C
Provo History of very thick film and bulk sample group IIIB, IVB, VB, and rare earth materials for various vacuum applications