CN103621178A - 有机发光元件、有机发光元件的制造方法、显示装置和照明装置 - Google Patents

有机发光元件、有机发光元件的制造方法、显示装置和照明装置 Download PDF

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Abstract

一种有机发光元件(10)，包含：在基板(11)上形成的阳极层(12)；贯通阳极层(12)而形成的第1贯通部(16)；覆盖阳极层(12)的上表面和第1贯通部(16)的内表面而形成的电介质层(13)；在电介质层(13)的上表面不贯通电介质层(13)而形成的多个凹部(18)；贯通阳极层(12)和电介质层(13)而形成的第2贯通部(17)；至少覆盖电介质层(13)的上表面、凹部(18)的内表面和第2贯通部(17)的内表面而形成的、包含发光层的有机化合物层(14)；和在有机化合物层(14)上形成的阴极层(15)。

Description

有机发光元件、有机发光元件的制造方法、显示装置和照明装置
技术领域
本发明涉及用于显示装置、照明装置的有机发光元件等。
背景技术
近年来，使用有机化合物作为发光体的有机发光元件，由于其面光源的特性而作为照明用途的应用备受期待，以更加高效化为目的，人们对向外部取出发出来的光的光取出技术积极地进行开发。
已提出如下技术：在形成于透明基板上的透光性电极形成多个细孔、在电极上和细孔内形成了发光层的构造的有机发光元件，能够提高从发光层向有机发光元件外部取出光的光取出效率。
在专利文献1中公开了：在电极和电介质层的层叠构造体中形成贯通它们的空洞，在空洞内形成了发光层的有机发光元件。
另外，在专利文献2中公开了：在电极表面具有凹凸，在该电极上和凹凸内形成了发光层的有机发光元件。
现有技术文献
专利文献1：日本特表2010-509729号公报
专利文献2：日本特开2004-311419号公报
发明内容
发明要解决的问题
然而，现有的有机发光元件，存在由发光层发射出的光的一部分在电介质层的上表面和发光层上的电极之间反复反射而被封闭在发光层内部的问题。另外，仅在电极表面形成有凹凸的有机发光元件存在光取出效率的提高效果不充分的问题。进而在电极表面的凹凸构造也反映在层叠形成于电极上的有机发光层、相对电极的有机发光元件中，光的行进路线也在折射率不同的界面发生改变而使有机发光元件向外部取出光的效果受到限制。
用于解决问题的手段
如上所述，在电极等上形成细孔的现有技术的有机发光元件的构造中，发光层的光向外部取出的效果不充分。本发明的发明者们发现了，通过在具有第1贯通部的电极上形成电介质层、进而设置贯通电介质层和第1电极层的第2贯通部和在电介质层上面形成的凹部，能够提高光取出效率，而完成了本发明。即本发明可以归纳如下。
本发明的有机发光元件包含：在基板上形成的第1电极层；贯通第1电极层而形成的第1贯通部；覆盖第1电极层的上表面和第1贯通部的内表面而形成的电介质层；不贯通该电介质层地在电介质层的上表面形成的多个凹部；贯通第1电极层和电介质层而形成的第2贯通部；至少覆盖电介质层的上表面、凹部的内表面和第2贯通部的内表面而形成的、包含发光层的有机化合物层；和、在有机化合物层上形成的第2电极层。
在此，优选凹部在第1贯通部的正上方形成，优选凹部的内表面沿着第1贯通部的内表面而形成。
另外优选电介质层具有比第1电极层和有机化合物层小的折射率，第2贯通部和凹部，在电介质层的面内具有最大宽度为10μm以下的圆形形状或多边形形状，并且在电介质层的任意的面内在1mm2中形成104～108个。
另外本发明的有机发光元件的制造方法，包含：第1电极层形成工序，在基板上形成第1电极层；第1贯通部形成工序，形成贯通第1电极层的第1贯通部；电介质层形成工序，通过用电介质覆盖第1电极层的上表面和第1贯通部的内表面来形成电介质层和该电介质层上面的凹部；第2贯通部形成工序，在第1电极层和电介质层形成第2贯通部；有机化合物层形成工序，形成包含发光层的有机化合物层，有机化合物层至少覆盖电介质层的上表面、凹部的内表面和第2贯通部的内表面而形成；和、第2电极层形成工序，在有机化合物层上形成第2电极层。
另外本发明的显示装置具备上述的有机发光元件。
另外本发明的照明装置具备上述的有机发光元件。
发明的效果
根据本发明，能够提供一种光取出效率高、发光效率高的有机发光元件。
附图说明
图1是说明采用本实施方式的有机发光元件的例子的局部剖视图。
图2是有机发光元件的局部剖视图，并且是表示从本实施方式的有机化合物层向基板的下侧取出光的路径的图。
图3(a)～图3(f)是说明采用本实施方式的有机发光元件的制造方法的图。
图4是说明使用了本实施方式的有机发光元件的一例显示装置的图。
图5是说明具备实施方式的有机发光元件的一例照明装置的图。
具体实施方式
(有机发光元件)
以下，参照附图，对本发明的实施方式进行详细说明。
图1是说明采用本实施方式的有机发光元件的例子的局部剖视图。
图1所示的有机发光元件10具有基板11、阳极层12、阴极层15、电介质层13和有机化合物层14层叠而成的构造，所述阳极层12为在将基板11侧作为下侧时形成在基板11上、并用于注入空穴的第1电极层，所述阴极层15为用于注入电子的第2电极层，所述电介质层13具有改变进来的光的行进路线，并使阳极层12与阴极层15之间的至少一部分绝缘的功能，所述有机化合物层14包含通过在阳极层12与阴极层15之间施加电压、就会发光的发光层。
并且在有机发光元件10上设有贯通阳极层12而形成的多个第1贯通部16。另外设有贯通阳极层12和电介质层13而形成的第2贯通部17。进而还设有不贯通电介质层13而形成的多个凹部18。
电介质层13覆盖阳极层12的上表面和第1贯通部16的内表面而形成。另外有机化合物层14在阳极层12和电介质层13的上方形成，至少覆盖电介质层13的上表面、凹部18的内表面和第2贯通部17的内表面而形成。
在本实施方式中，由于有机化合物层14由1层构成，所以有机化合物层14即为发光层。并且通过有机化合物层14进行发光而形成有机发光元件10的发光面。在本实施方式中，阴极层15在有机化合物层14上形成，有机化合物层14和阴极层15遍及整个发光面而连续地形成。
基板11成为形成阳极层12、电介质层13、有机化合物层14和阴极层15的支撑体。基板11使用满足有机发光元件10所要求的机械强度的材料。
作为基板11所使用的材料，在想要从有机发光元件10的基板11侧取出光时，需要对从发光层发射出的光透明。具体地说，能够列举：蓝宝石、钠钙玻璃、石英玻璃等的玻璃类；丙烯酸树脂、甲基丙烯酸树脂、聚碳酸酯树脂、聚酯树脂、聚酰胺树脂等的透明树脂；硅树脂；氮化铝、氧化铝等的透明金属氧化物等。此外作为基板11，在使用由上述透明树脂构成的树脂薄膜等时，优选相对于水、氧气等气体的气体透过性低。在使用气体透过性高的树脂薄膜等时，优选在不损害光的透过性的范围内形成抑制气体透过的阻绝性薄膜。
在无需从有机发光元件10的基板11侧取出光时，作为基板11的材料，不限于对可见光透明的材料，也能够使用不透明的材料。作为这样的材料，具体地说，也能够使用硅树脂(Si)、铜(Cu)、银(Ag)、金(Au)、铂(Pt)、钨(W)、钛(Ti)、钽(Ta)或铌(Nb)的单质、或它们的合金、或者不锈钢等。另外，也能够使用由SiO2、Al2O3等的氧化物、n-Si等的半导体等构成的材料。
基板11的厚度由所要求的机械强度决定，但是优选为0.1mm～10mm，更优选为0.25mm～2mm。
阳极层12，通过在该阳极层12与阴极层15之间施加电压，从阳极层12向有机化合物层14注入空穴。作为阳极层12所使用的材料，需要具有导电性。具体地说为功函数高的材料，优选功函数为4.5eV以上。除此之外，优选电阻相对于碱性水溶液不会显著变化。
作为满足这样的条件的材料，能够使用金属氧化物、金属、合金。在此，作为金属氧化物，能够列举例如ITO(氧化铟锡)、IZO(铟-锌氧化物)。另外，作为金属，能够列举铜(Cu)、银(Ag)、金(Au)、铂(Pt)、钨(W)、钛(Ti)、钽(Ta)、铌(Nb)等。并且也能够使用包含这些金属的不锈钢等的合金。在它们当中，从向有机发光元件10的外部取出由发光层发射出的光的效果高的观点来看，优选对该光透明的ITO和IZO等的金属氧化物。阳极层12的厚度例如能够以2nm～2μm形成。此外，功函数例如能够通过紫外线光电子能谱分析法而测定。
电介质层13用于使从有机化合物层14射出的光发生折射而容易射向基板11。因此，优选电介质层13为透明且其折射率比阳极层12和有机化合物层14的折射率小。在本实施方式中，电介质层13的折射率比有机化合物层14的折射率小。因此，在从有机化合物层14射出的光射向电介质层13时，以更加接近基板11的法线方向的角度发生折射。其结果，与没有设置电介质层13的情况相比较，到达阳极层12、基板11的光难以在电介质层13和阳极层12的界面、以及阳极层12和基板11的界面发生全反射。由此，更容易射向阳极层12、基板11。也就是说，通过设置电介质层13，能够从基板11侧取出更多从有机化合物层14射出的光，光的取出效率提高。
在本实施方式中，电介质层13具有绝缘性。由此，电介质层13使阳极层12和阴极层15以预定的间隔分离而绝缘，并且通过在阳极层12和阴极层15之间施加电压，就能够使有机化合物层14所包含的发光材料发光。因此，形成电介质层13的材料需要为高电阻率材料，作为电阻率，要求为108Ω·cm以上，优选为1012Ω·cm以上。作为具体的材料，能够列举氮化硅、氮化硼、氮化铝等的金属氮化物；氧化硅(二氧化硅)、氧化铝等的金属氧化物、氟化钠、氟化锂、氟化镁、氟化钙、氟化钡等的金属氟化物，但是，除此之外还能够使用聚酰亚胺、聚偏氟乙烯、派瑞林(Parylene)等的高分子化合物、聚苯基倍半硅氧烷(Poly(phenylsilsesquioxane))等的旋涂玻璃(SOG)。作为形成电介质层13的材料，优选为具有比阳极层12和有机化合物层14小的折射率的材料。
在此，为了再现性良好地制造难以发生短路和电流泄漏的有机发光元件10，电介质层13的厚度越厚越优选，但是另一方面，为了抑制有机发光元件10整体的厚度，优选电介质层13的厚度不超过1μm。另外，由于阳极层12与阴极层15的间隔窄的话，发光所需的电压低也可以，所以从该观点来看也更优选电介质层13薄。但是，过薄时，绝缘耐力相对于用于驱动有机发光元件10的电压来说有可能不足。优选经由电介质层13在阳极层12和阴极层15之间流动的电流的电流密度为0.1mA/cm2以下，更优选为0.01mA/cm2以下。另外，由于优选能够耐受超过有机发光元件10的驱动电压2V的电压，所以例如在驱动电压为5V时，需要在电介质层13的阳极侧和阴极侧之间施加了约7V的电压时满足上述的电流密度。就满足该条件的电介质层13的厚度而言，作为上限，优选为750nm以下，更优选为400nm以下，进一步优选为200nm以下。另外，作为下限，优选为15nm以上，更优选为30nm以上，进而更加优选为50nm以上。
有机化合物层14由包含发光层的1层或层叠而成的多层有机化合物层构成，至少覆盖电介质层13的上表面、凹部18的内表面和第2贯通部17的内表面而形成。即，有机化合物层14遍及整个发光面而连续地形成。发光层含有在阳极层12和阴极层15之间施加电压就会发光的发光材料。作为这样的发光材料，低分子化合物和高分子化合物都能够使用。在本实施方式中，作为发光材料，优选使用作为发光性有机材料的磷光性有机化合物和金属络合物。在金属络合物中也存在示出磷光性的金属络合物，也优选使用这样的金属络合物。在本实施方式中，从提高发光效率的观点来看尤其非常希望使用环金属化络合物。作为环金属化络合物，能够列举例如具有2-苯基吡啶衍生物、7,8-苯并喹啉衍生物、2-(2-噻吩基)吡啶衍生物、2-(1-萘)吡啶衍生物、2-苯基喹啉衍生物等配体的Ir、Pd和Pt等的络合物，但是尤其优选铱(Ir)络合物。环金属化络合物除了形成环金属化络合物所必需的配体以外，还可以具有其他的配体。此外，环金属化络合物也包含从三线态激子发光的化合物，这从提高发光效率的观点来看优选。
另外，作为发光性高分子化合物，能够列举MEH-PPV等的聚对苯撑乙烯撑(PPV)衍生物；聚芴衍生物、聚噻吩衍生物等π共轭系高分子化合物；主链、侧链导入了低分子染料和、四苯基二胺或三苯胺的聚合体等。也能够并用发光性高分子化合物和发光性低分子化合物。
发光层有的与发光材料一起还包含主体材料，发光材料分散在主体材料中。优选这样的主体材料具有电荷输送性，优选为空穴输送性化合物、电子输送性化合物。
有机化合物层14也可以具有用于从阳极层12接受空穴并向发光层输送空穴的空穴输送层。空穴输送层配置在阳极层12和发光层之间。
作为形成这样的空穴输送层的空穴输送材料，能够使用公知的材料，例如，能够列举TPD(N,N’-二苯基-N,N’-二(3-甲基苯基)-1,1’-联苯-4,4’-二胺)；α-NPD(4,4’-二［N-(1-萘基)-N-苯基氨基］联苯)；m-MTDATA(4,4’,4”-三(3-甲基苯基苯基氨基)三苯胺)等的低分子三苯胺衍生物；聚乙烯基咔唑；将聚合性取代基导入上述三苯胺衍生物并聚合而成的高分子化合物等。上述空穴输送材料可以单独使用1种，可以并用2种以上，也可以将不同的空穴输送材料层叠使用。由于空穴输送层的厚度取决于空穴输送层的导电性等，所以无法一概限定，但是优选为1nm～5μm，更优选为5nm～1μm，尤其希望优选为10nm～500nm。
另外，也可以为缓和空穴注入势垒而在上述空穴输送层和阳极层12之间设置空穴注入层。作为形成上述空穴注入层的材料，除了使用酞菁铜、聚(3,4-乙撑二氧噻吩)(PEDOT)和聚苯乙烯磺酸(PSS)的混合物(PEDOT：PSS)、氟碳化合物、二氧化硅等公知的材料以外，也能够使用上述空穴输送层所使用的空穴输送材料和2,3,5,6-四氟四氰基-1,4-苯醌二甲烷(F4TCNQ)等的电子接收体的混合物。
上述有机化合物层14也可以具有用于从阴极层15接收电子并向发光层输送的电子输送层。作为能够在这样的电子输送层中使用的材料，能够列举喹啉衍生物、
Figure BDA0000444016200000081
二唑衍生物、苝衍生物、吡啶衍生物、嘧啶衍生物、喹喔啉衍生物、二苯基苯醌衍生物、硝基取代芴衍生物等。更具体地说，为三(8-羟基喹啉)铝(简称：Alq)、二［2-(2-羟基苯基)苯并噻唑螯合］锌、2-(4-联苯基)-5-(4-叔丁基苯)-1,3,4-
Figure BDA0000444016200000082
二唑等。
另外，也可以在上述电子输送层和发光层之间，以抑制空穴从发光层通过、使空穴与电子在发光层内高效再结合为目的而设置空穴阻挡层。该空穴阻挡层也能够理解成是有机化合物层14所包含的层之一。为了形成上述空穴阻挡层，能够使用三唑衍生物、
Figure BDA0000444016200000083
二唑衍生物、菲罗啉衍生物等公知的材料。
阴极层15，通过在该阴极层15与阳极层12之间施加电压，电子就会注入有机化合物层14。阴极层15与有机化合物层14都遍及整个发光面而连续地形成。
作为阴极层15所使用的材料，只要与阳极层12同样具有导电性，就没有特别限定，但是优选功函数低且化学性稳定的材料。具体地说，能够例示Al、MgAg合金、AlLi、AlCa等的Al和碱土金属的合金等的材料。优选阴极层15的厚度为10nm～1μm，更加优选为50nm～500nm。在从基板11侧取出从有机化合物层14发出来的光时，阴极层15也可以由不透明材料形成。此外，在不仅从基板11侧还想从阴极层15侧取出光时，需要使阴极层15由ITO等的透明材料形成。
另外，以降低从阴极层15向有机化合物层14注入电子的注入势垒、提高电子的注入效率为目的，也可以将阴极缓冲层与阴极层15邻接设置。阴极缓冲层优选使用比阴极层15的功函数低的金属材料等。例如，能够使用从碱金属(Na、K、Rb、Cs)、碱土金属(Sr、Ba、Ca、Mg)、稀土金属(Pr、Sm、Eu、Yb)、或这些金属的氟化物、氯化物、氧化物中选出的单一物质或2个以上的混合物。优选阴极缓冲层的厚度为0.05nm～50nm，更加优选为0.1nm～20nm，进一步优选为0.5nm～10nm。
形成于阳极层12的多个第1贯通部16与电介质层13一起改变射到阳极层12的光的行进路线，使能够取到有机发光元件10的外部的光增加。
图2是有机发光元件10的局部剖视图，并且是表示从本实施方式的有机化合物层14向基板11的下侧取出的光路径的图。在此，将基板11的折射率设为约1.5、阳极层12的折射率约为1.8、电介质层13的折射率约为1.4、有机化合物层14的折射率约为1.6。也就是说在该情况下，(阳极层12的折射率)＞(有机化合物层14的折射率)＞(电介质层13的折射率)。
在图2所示的B的路径中，从在第2贯通部17的下方露出来的阳极层12的侧面进入阳极层12的光在该阳极层12与更低折射率的电介质层13的界面发生折射，光的行进方向向基板11侧变化。之后进一步在电介质层13和基板11的界面也进行折射，向基板11的下侧导出。也就是说在第1贯通部16不存在时，光以更接近水平方向的角度射向基板11。并且容易发生全反射，光难以向有机发光元件10的外部射出。在本实施方式中，在现有技术的有机发光元件中光取出效率不充分的从第2贯通部17内发出来的光，通过设置第1贯通部16，借助在第1贯通部16内部形成的电介质层13也能够向有机发光元件10的外部高效取出。即，在本实施方式的有机发光元件10中，通过设置第1贯通部16，能够提高光的取出效率。
第1贯通部16的形状没有特别限定，但是从容易进行形状控制这一观点来看优选为例如圆柱形状或四角柱等的多角柱形状。在这些形状中，阳极层12的面内的形状可以在阳极层12的厚度方向上有变化，或者形状的大小也可以变化。即，例如可以为圆锥形状、角锥形状、圆锥台形状、角锥台形状等。通过适当选择第1贯通部16的形状，能够对在将由有机化合物层14发出来的光向外部取出时的配光分布等进行控制。
在图1的局部剖视图中，第1贯通部16的侧面垂直基板11面而形成，该情况下的第1贯通部16的侧面的倾斜角为90度。但是倾斜角并不限于此，根据阳极层12所使用的材料等而适当变化，能够提高将由有机化合物层14发出来的光向外部取出的效率。在本实施方式中，优选倾斜角为60度～90度，更优选为70度～90度，进而优选为75度～85度。
为了得到高光取出效率，优选阳极层12上的第1贯通部16的大小(阳极层12面上的形状的最大宽度)为10μm以下。另外，从容易进行制造的观点来看，优选该大小为0.1μm以上，更优选为0.5μm以上。阳极层12上面的第1贯通部16的配置可以为正方格子状、六方格子状等规则的配置，也可以为不规则的配置。该配置要从由有机化合物层14发出来的光的波长、从有机发光元件10射出的光的配光分布、光谱控制等的观点进行适当选择。
优选第1贯通部16在阳极层12上的任意的面内，在1mm2中形成104～108个。
贯通阳极层12和电介质层13而形成的多个第2贯通部17能够改变从第2贯通部17内部的侧面射向电介质层13的光的行进路线，使向有机发光元件10的外部射出的光增加。另外除此之外，成为阳极层12和阴极层15之间的导通部。
第2贯通部17的形状、图1所示的局部剖视图的第2贯通部17侧面的倾斜角和电介质层13面内的配置，与上述的第1贯通部16相同。也就是说，优选第2贯通部17的形状为圆柱形状或四角柱等的多角柱形状。另外优选第2贯通部17的倾斜角为60度～90度，更优选为70度～90度，进而优选为75度～85度。进而优选电介质层13上的第2贯通部17的大小(电介质层13面上的形状的最大宽度)为10μm以下。进而优选第2贯通部17在电介质层13上的任意的面内，在1mm2中形成104～108个。
但是，为了使阳极层12确实地从第2贯通部17的下方露出，优选阳极层12面上的第2贯通部17的形状的大小比第1贯通部16的形状的大小大。
形成于电介质层13的多个凹部18能够改变在位于电介质层13和阴极层15之间的有机化合物层14内传播的光的行进路线，使向有机发光元件10的外部射出的光增加。
以下，再次使用图2对凹部18的功能进行说明。
在图2所示的A的路径中，发射出来的光射进凹部18，在从有机化合物层14向更低折射率的电介质层13进入时发生折射，转向基板11的方向。然后进一步在电介质层13和基板11的界面也发生折射，向基板11的下侧射出。也就是说在凹部18不存在时，光以更接近水平方向的角度射向基板11。并且容易发生全反射，光难以向有机发光元件10的外部射出。在本实施方式中，在现有技术的有机发光元件中被封闭在电介质层13的上部的有机化合物层14内的光，也能够这样通过凹部18而向有机发光元件10的外部取出。即，在本实施方式的有机发光元件10中，通过设置凹部18，能够提高光的取出效率。
由于阳极层12的表面在凹部18内部没有露出，所以在凹部18内难以直接从阳极层12向有机化合物层14进行电荷注入。然而在该情况下通过形成上述的作为导电率高的层的空穴注入层，也能够向凹部18内部进行空穴的注入。
凹部18的形状、图1所示的局部剖视图的凹部18侧面的倾斜角和除了第2贯通部17以外的电介质层13面内的配置，与上述的第1贯通部16相同。也就是说，优选凹部18的形状为圆柱形状或四角柱等的多角柱形状。另外，优选凹部18的倾斜角为60度～90度，更优选为70度～90度，进而优选为75度～85度。进而优选电介质层13上的凹部18的大小(电介质层13面上的形状的最大宽度)为10μm以下。进而优选凹部18在电介质层13上的任意的面内，在1mm2中形成104～108个。
另外，从顺着图2的A的路径行进的光向外部取出的效率更高这一观点来看，优选凹部18形成在第1贯通部16的正上方。另外从同样的观点来看，优选凹部18和第1贯通部16从电介质层13、阳极层12的面上观察到的形状为相似形状。换言之，凹部18的内表面沿着第1贯通部16的内表面形成。
此外，在以上详述的有机发光元件10中，对如下情况进行了例示说明：在将基板11侧作为下侧时，在下侧形成阳极层12，以夹着电介质层13相对的方式在上侧形成阴极层15。但是并不限于此，也可以为调换了阳极层12与阴极层15而得到的构造。即，也可以为如下方式：在将基板11侧作为下侧时，在下侧形成阴极层15，以夹着电介质层13相对的方式在上侧形成阳极层12。
(有机发光元件的制造方法)
接着，对采用本实施方式的有机发光元件的制造方法，以用图1进行了说明的有机发光元件10的情况为例进行说明。
图3(a)～图(f)是对采用本实施方式的有机发光元件10的制造方法进行说明的图。
首先，在基板11上形成作为第1电极层的阳极层12(图3(a)：第1电极层形成工序)。在本实施方式中，作为基板11，使用了玻璃基板。另外作为形成阳极层12的材料使用了ITO。
在基板11上形成阳极层12时能够使用：电阻加热蒸镀法、电子束蒸镀法、溅射法、离子镀法、CVD法等的干法、旋涂法、浸渍涂敷法、喷墨法、印刷法、喷射法、滴胶法等的湿法。
此外，通过作为基板11使用已经形成ITO作为阳极层12的所谓带有电极的基板，能够省略形成阳极层12的工序。
接着，形成贯通由图3(a)的工序形成的阳极层12的第1贯通部16(图3(b)：第1贯通部形成工序)。
作为在阳极层12形成第1贯通部16的方法，例如能够使用利用了光刻的方法。在进行光刻时，首先，在阳极层12上涂敷抗蚀液，通过旋涂法等去除多余的抗蚀液，形成抗蚀层，接着，盖上用于形成第1贯通部16的描画有预定的图案的掩膜，通过紫外线(UV：Ultra Violet)、电子束(EB：Electron Beam)等进行曝光，则抗蚀层上与第1贯通部16对应的预定的图案就被曝光。然后使用显影液去除抗蚀层的曝光部分，就去除了被曝光的图案的部分的抗蚀层。由此与被曝光的图案的部分相对应地、阳极层12的表面露出来。
接着，将残留的抗蚀层作为掩膜，对露出来的阳极层12的部分进行蚀刻去除。作为蚀刻，能够使用干蚀刻和湿蚀刻的任一个。另外此时通过组合各向同性蚀刻和各向异性蚀刻，能够对第1贯通部16的形状进行控制。作为干蚀刻，能够利用反应性离子蚀刻(RIE：Reactive Ion Etching)、电感耦合等离子蚀刻，另外作为湿蚀刻，能够利用浸渍在稀盐酸、稀硫酸中的方法等。最后通过利用抗蚀剂去除液等去除残留的抗蚀层，在阳极层12形成第1贯通部16。
另外，第1贯通部16的形成能够通过纳米压印法进行。具体地说，在形成了抗蚀层后，用力将用于形成图案的描画有预定的凸图案的掩膜按在抗蚀层表面。然后在该状态下，通过对抗蚀层照射热和/或光，使抗蚀层固化。接着去除掩膜，就在抗蚀层表面形成了与所述凸图案对应的第1贯通部16的图案。接着，通过进行前述的蚀刻，能够形成第1贯通部16。
接着通过在阳极层12的上表面和上述贯通部的内表面覆盖电介质，形成电介质层13和电介质层13上面的凹部(图3(c)：电介质层形成工序)。在本实施方式中，作为形成电介质层13的电介质使用了二氧化硅(SiO2)。电介质层13能够通过与阳极层12的形成所使用的方法同样的方法而形成。
另外，在形成电介质层13时，通过电介质层13的一部分进入第1贯通部16，能够在电介质层13形成的同时形成凹部18。也就是说，能够使第1贯通部16作为形成凹部18时的模具发挥功能。
电介质层13能够通过抗加热蒸镀法、电子束蒸镀法、溅射法、离子镀法、CVD法等的干法、旋涂法、浸渍涂敷法、喷墨法、印刷法、喷射法、滴胶法等的湿法形成。但是若使用干法使电介质层13成膜，则能够使凹部18的形状更加接近于第1贯通部16的形状。
接着去除阳极层12和电介质层13，形成第2贯通部17(图3(d)：第2贯通部形成工序)。
第2贯通部17的形成方法，能够使用与上述的第1贯通部16的形成时所用的方法同样的方法。
接着，形成至少覆盖电介质层13的上表面、凹部18的内表面和第2贯通部17的内表面而形成的包含发光层的有机化合物层14(图3(e)：有机化合物层形成工序)。
形成有机化合物层14时能够使用与形成阳极层12、电介质层13同样的方法。但是在有机化合物层14所包含的各层的成膜时更优选电阻加热蒸镀法或涂敷法，在进行包含高分子有机化合物的层的成膜时尤其优选涂敷法。在通过涂敷法进行成膜时，涂敷通过使构成想要成膜的层的材料分散在有机溶剂、水等的预定溶剂中而得到的涂敷溶液。在进行涂敷时能够使用旋涂、喷射涂敷、浸渍涂敷法、喷墨法、狭缝涂敷法、滴胶法、印刷等各种方法。在进行涂敷后，通过进行加热或抽真空使涂敷溶液干燥，由此形成想要成膜的层。
接着，在有机化合物层14上形成作为第2电极层的阴极层15(图3(f)：第2电极层形成工序)。
在形成阴极层15时能够使用与形成阳极层12、电介质层13同样的方法。
通过以上的工序，能够制造有机发光元件10。
此外，为长期稳定地使用有机发光元件10而优选安装用于从外部保护有机发光元件10的保护层、保护罩(未图示)。作为保护层，能够使用高分子化合物、金属氧化物、金属氟化物、金属硼化物、氮化硅、氧化硅等的硅树脂化合物等。并且，也能够使用它们的层叠体。另外，作为保护罩，能够使用玻璃板、表面实施了低透水率处理的塑料板、金属等。优选采用利用热固化性树脂、光固化性树脂使该保护罩与元件基板贴合而密闭的方法。另外，此时，通过使用间隔件能够维持预定的空间，从而能够防止有机发光元件10损伤，故而优选。然后，若向该空间封入氮气、氩气、氦气这样的惰性气体，则容易地防止上侧的阴极层15氧化。尤其在使用氦气时，由于热传导高，所以在施加电压时能够将由有机发光元件10产生的热有效地传递至保护罩，故而优选。进而通过在该空间内设置氧化钡等干燥剂，能够容易地抑制由上述一系列的制造工序吸附的水分给有机发光元件10带来损伤。
本实施方式的有机发光元件，可以很好地例如以矩阵方式或分段方式实现的像素的形式用于显示装置。另外，也可以不形成像素地就很好地用作面发光光源。具体地说，可以很好地用于计算机、电视、便携式终端、便携式电话、导航、标识、标牌、摄像机的取景器等的显示装置、背光源、电子相片、照明、抗蚀剂曝光、读取装置、室内照明、光通信系统等的面发光光源。
(显示装置)
接着，对具备以上详述的有机发光元件的显示装置进行说明。
图4是说明使用了本实施方式的有机发光元件10的一例显示装置的图。
图4所示的显示装置200是所谓的无源矩阵型的显示装置，具备显示装置基板202、阳极配线204、阳极辅助配线206、阴极配线208、绝缘膜210、阴极隔壁212、有机发光元件10、封止板216、和密封材料218。
作为显示装置基板202，例如能够使用矩形状的玻璃基板等的透明基板。显示装置基板202的厚度没有特别限定，但是能够使用例如0.1mm～1mm。
在显示装置基板202上形成多条阳极配线204。阳极配线204隔着一定的间隔平行地配置。阳极配线204由透明导电膜构成，例如能够使用ITO(Indium Tin Oxide：氧化铟锡)。另外，阳极配线204的厚度例如能够为100nm～150nm。并且，在各自的阳极配线204的端部的上方，形成阳极辅助配线206。阳极辅助配线206与阳极配线204电连接。通过这样构成，阳极辅助配线206作为用于在显示装置基板202的端部侧与外部配线连接的端子发挥功能，能够从设置于外部的未图示的驱动电路经由阳极辅助配线206向阳极配线204供给电流。阳极辅助配线206例如由厚度500nm～600nm的金属膜构成。
另外，在有机发光元件10上设置多条阴极配线208。多条阴极配线208被配设成彼此平行且与阳极配线204正交。阴极配线208能够使用Al或Al合金。阴极配线208的厚度例如为100nm～150nm。另外，在阴极配线208的端部，与对阳极配线204设置阳极辅助配线206同样地、设置有未图示的阴极辅助配线，阴极辅助配线与阴极配线208电连接。由此，能够使电流在阴极配线208与阴极辅助配线之间流动。
在显示装置基板202上形成绝缘膜210，以覆盖阳极配线204。在绝缘膜210设置有矩形状的开口部220以使阳极配线204的一部分露出。多个开口部220在阳极配线204的上方呈矩阵状配置。在该开口部220如后面描述那样、在阳极配线204和阴极配线208之间设有有机发光元件10。即，各自的开口部220成为像素。因此，与开口部220对应地形成显示区域。在此，绝缘膜210的膜厚例如能够为200nm～300nm，开口部220的大小例如能够为300μm×300μm。
在阳极配线204上的与开口部220的位置对应的部位形成有有机发光元件10。有机发光元件10在开口部220被阳极配线204和阴极配线208夹持。即，有机发光元件10的阳极层12与阳极配线204接触，阴极层15与阴极配线208接触。有机发光元件10的厚度例如能够为150nm～200nm。
在绝缘膜210上沿着垂直于阳极配线204的方向形成多个阴极隔壁212。阴极隔壁212承担使多个阴极配线208空间上分离的作用，以使阴极配线208的配线彼此不导通。因此，在邻接的阴极隔壁212之间分别配置有阴极配线208。作为阴极隔壁212的大小，例如能够使用高度为2μm～3μm、宽度为10μm的隔壁。
显示装置基板202与封止板216介由密封材料218贴合。由此，能够使设有有机发光元件10的空间密闭，从而能够防止有机发光元件10因空气中的水分而劣化。作为封止板216，例如能够使用厚度为0.7mm～1.1mm的玻璃基板。
在这样的构造的显示装置200中，通过未图示的驱动装置，介由阳极辅助配线206、未图示的阴极辅助配线，向有机发光元件10供给电流，使发光层发光，从而能够使光射出。并且，通过控制装置对与上述的像素相对应的有机发光元件10的发光、非发光进行控制，从而能够使显示装置200显示图像。
(照明装置)
接着，对使用了本实施方式的有机发光元件的照明装置进行说明。
图5是说明了具备本实施方式的有机发光元件10的一例照明装置的图。
图5所示的照明装置300由如上所述的有机发光元件10、与有机发光元件10的基板11(参照图1)邻接设置并与阳极层12(参照图1)连接的端子302、与基板11邻接设置并与有机发光元件10的阴极层15(参照图1)连接的端子303、和与端子302和端子303连接并用于驱动有机发光元件10的点灯电路301构成。
点灯电路301在内部具有未图示的直流电源和未图示的控制电路，通过端子302和端子303向有机发光元件10的阳极层12和阴极层15之间供给电流。然后，驱动有机发光元件10，使发光层发光，使光从第1贯通部16、第2贯通部17(参照图1)穿过基板11而射出，从而用作照明光。发光层可以由射出白色光的发光材料构成，另外也可以分别设置多个使用了射出绿色光(G)、蓝色光(B)、红色光(R)的发光材料得到的有机发光元件10，使其合成光成为白色。此外，在本实施方式的照明装置300中，在减小第1贯通部16、第2贯通部17的直径和间隔来进行发光时，人眼看起来是面发光。
实施例
［发光材料溶液的调制］
按照WO2010-16512号公报所记载的方法合成了下述的磷光发光性高分子化合物(A)。高分子化合物(A)的重均分子量为52,000、各重复单元的摩尔比为k：m：n=6：42：52。
Figure BDA0000444016200000171
使该磷光发光性高分子化合物(A)3质量份溶解于97质量份的甲苯，调制成发光材料溶液(以下，也称为“溶液A”。)。
［有机发光元件的制作］(实施例1)
作为有机发光元件，通过以下的方法制作了图1所示的有机发光元件10。
首先，使用溅射装置(Cannon-anelva株式会社制E-401s)在作为基板11的由石英玻璃构成的玻璃基板(25mm见方、厚度1mm)上形成了150nm的ITO(折射率1.8)的薄膜作为阳极层12。
接着，通过旋涂法使光致抗蚀剂(AZ电子材料株式会社制AZ1500)以厚度约1μm成膜。接着，以石英(板厚3mm)为基材，制作与将圆呈六方格子状配置的图案相对应的掩膜A，使用步进曝光装置(株式会社尼康制、型号NSR-1505i6)，以1/5的缩小比例进行曝光。接着，通过TMAH(四甲基氢氧化铵：(CH3)4NOH)1.2％溶液进行显影，使抗蚀层图案化。然后，以130℃加热10分钟(后烘烤处理)。
接着，使用反应性离子蚀刻装置(萨姆肯株式会社制RIE-200iP)，使用Cl2与SiCl4的混合气体作为反应气体，在压力1Pa、输出偏压/ICP=200/100(W)的条件下反应5分钟，来进行干蚀刻处理。然后，通过抗蚀剂去除液去除抗蚀剂残渣，从而在阳极层12形成了多个第1贯通部16。该第1贯通部16为直径1μm的圆柱状，在阳极层12的整面呈六方格子状排列，并形成为第1贯通部16的圆的中心间距为2μm。
接着使用溅射装置，在形成第1贯通部16的阳极层12的上面和第1贯通部16内部以50nm的厚度形成二氧化硅(SiO2、折射率为1.4)层作为电介质层13。在此，通过使第1贯通部16的内表面覆盖上SiO2层，在第1贯通部16的正上方形成了凹部18。凹部18为直径0.9μm、高度150nm的大致圆柱形状。
接着，利用与上述的第1贯通部16的形成同样的方法，在电介质层13上使光致抗蚀剂层成膜，使用用于形成第2贯通部17的、与将圆以六方格子状配置而成的图案对应的掩膜B来使抗蚀层图案化。接着使用反应性离子蚀刻装置(萨姆肯株式会社制RIE-200iP)，使用CHF3作为反应性气体，在压力0.3Pa、输出偏压/ICP=50/100(W)的条件下反应5分钟，来进行干蚀刻处理。然后，通过去除抗蚀剂残渣，在电介质层13形成了第2贯通部17。该第2贯通部17为直径1.2μm的圆柱状，其在第1贯通部16的正上方形成，在电介质层13的整面以圆的中心间距为4μm的六方格子状排列。
接着，通过旋涂法(转速：3000rpm)涂敷溶液A，在氮气环境下，140℃下放置1小时来干燥，从而形成了由1层发光层构成的有机化合物(折射率为1.6)层14。
进而在有机化合物层14上，通过蒸镀法依次使氟化钠(4nm)成膜而作为阴极缓冲层，进而使铝(130nm)成膜作为阴极层15，从而制作成了有机发光元件10。
(实施例2)
首先，与实施例1同样地、在基板11上形成了阳极层12之后，在阳极层12形成了多个第1贯通部16。接着，在阳极层12的上面和第1贯通部16内部通过旋涂法涂敷SOG液(东京应化工业株式会社制、OCD T-7、折射率为1.4)作为电介质层13，然后，通过进行加热处理(在空气中80℃下进行3分钟、然后150℃下进行3分钟、之后200℃下进行3分钟)，形成了SOG膜。该SOG膜的上表面为平坦面，距离阳极层12的上表面的厚度为50nm。
接着，利用与形成上述的第1贯通部16同样的方法，在电介质层13上使光致抗蚀剂层成膜，使用用于形成凹部18的、与将圆以六方格子状配置的图案相对应的掩膜C来使抗蚀层图案化。接着，使用反应性离子蚀刻装置(萨姆肯株式会社制RIE-200iP)，使用CHF3作为反应性气体，在压力0.3Pa、输出偏压/ICP=50/100(W)的条件下反应5分钟，来进行干蚀刻处理。然后，通过去除抗蚀剂残渣来在电介质层13形成凹部18。该凹部18为直径0.5μm的圆柱状，在电介质层13的整面上以圆的中心间距为4/3μm的六方格子状排列。
接着，与实施例1同样地，形成第2贯通部17、有机化合物层14、阴极缓冲层和阴极层15，从而制作成了有机发光元件10。
(比较例1)
首先，与实施例1同样地在玻璃基板上形成ITO膜作为阳极层。接着使用溅射装置，在上述阳极层上以50nm的厚度形成二氧化硅(SiO2)层作为电介质层。
接着，使用掩膜B，与实施例1同样地，在上述电介质层上形成了光致抗蚀剂图案。接着，使用反应性离子蚀刻装置(萨姆肯株式会社制RIE-200iP)，使用CHF3作为反应性气体，在压力0.3Pa、输出偏压/ICP=50/100(W)的条件下反应5分钟，从而进行干蚀刻处理。然后，将反应气体换成Cl2和SiCl4的混合气体，在压力1Pa、输出偏压/ICP=200/100(W)的条件下反应5分钟，从而进行干蚀刻处理。然后，通过抗蚀剂去除液去除抗蚀剂残渣，形成了同时贯通阳极层和电介质层的多个贯通孔。该贯通孔为直径1.2μm的圆柱状，在阳极层和电介质层的整面上以六方格子状排列，并形成为贯通孔的圆的中心间距为4μm。
接着，与实施例1同样地形成有机化合物层、阴极缓冲层和阴极层，从而制作成有机发光元件。
(比较例2)
在光致抗蚀剂层的图案形成中代替使用的掩膜B而使用掩膜A，除此以外与比较例1同样地制作有机发光元件。
［评价方法］
使用恒定电压电源电流计(吉时利仪器株式会社制SM2400)对由实施例1和比较例1制作而成的有机发光元件阶段性地施加电压，利用辉度计(株式会社拓普康制BM-9)来计测有机发光元件的发光强度。然后，根据发光强度相对电流密度之比来决定发光效率。
［评价结果］
在以下的表1中示出结果。发光效率显示的数值越大，表示发光效率越好。
[表1]
Figure BDA0000444016200000211
对实施例1～2和比较例1～2进行比较可以知道，与比较例1～2相比，实施例1～2发光效率更高。也就是说，可知，与不形成第1贯通部16和凹部18的情况相比，形成第1贯通部16和凹部18时发光效率提高。
附图标号说明
10：有机发光元件，11：基板，12：阳极层，13：电介质层，14：有机化合物层，15：阴极层，16：第1贯通部，17：第2贯通部，18：凹部，200：显示装置，300：照明装置。

Claims (8)

1.一种有机发光元件，包含：
在基板上形成的第1电极层；
贯通所述第1电极层而形成的第1贯通部；
覆盖所述第1电极层的上表面和所述第1贯通部的内表面而形成的电介质层；
不贯通该电介质层地在所述电介质层的上表面形成的多个凹部；
贯通所述第1电极层和所述电介质层而形成的第2贯通部；
至少覆盖所述电介质层的上表面、所述凹部的内表面和所述第2贯通部的内表面而形成的、包含发光层的有机化合物层；和
在所述有机化合物层上形成的第2电极层。
2.根据权利要求1所述的有机发光元件，其中，
所述凹部在所述第1贯通部的正上方形成。
3.根据权利要求1或2所述的有机发光元件，其中，
所述凹部的内表面沿着所述第1贯通部的内表面而形成。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的有机发光元件，其中，
所述电介质层具有比所述第1电极层和所述有机化合物层小的折射率。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的有机发光元件，其中，
所述第2贯通部和所述凹部，在所述电介质层的面内具有最大宽度为10μm以下的圆形形状或多边形形状，并且
在所述电介质层的任意的面内1mm2中，所述第2贯通部和所述凹部各形成104～108个。
6.一种有机发光元件的制造方法，包含：
第1电极层形成工序，在基板上形成第1电极层；
第1贯通部形成工序，形成贯通所述第1电极层的第1贯通部；
电介质层形成工序，通过用电介质覆盖所述第1电极层的上表面和所述第1贯通部的内表面来形成电介质层和该电介质层上面的凹部；
第2贯通部形成工序，在所述第1电极层和所述电介质层形成第2贯通部；
有机化合物层形成工序，形成包含发光层的有机化合物层，所述有机化合物层至少覆盖所述电介质层的上表面、所述凹部的内表面和所述第2贯通部的内表面而形成；和
第2电极层形成工序，在所述有机化合物层上形成第2电极层。
7.一种显示装置，具备权利要求1～5中任一项所述的有机发光元件。
8.一种照明装置，具备权利要求1～5中任一项所述的有机发光元件。
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