CN103493121A - 有机发光元件、有机发光元件的制造方法、显示装置和照明装置 - Google Patents
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Abstract
本发明通过含有在基板11上形成的阳极层12、在阳极层12上形成的电介质层13、至少贯穿电介质层13而形成的多个第1凹部16和在电介质层13的上表面上没贯穿电介质层13而形成的多个第2凹部17、至少覆盖电介质层13的上表面、第1凹部16的内表面和第2凹部17的内表面而形成的含有发光层的有机化合物层14、以及在有机化合物层14上形成的阴极层15的有机发光元件10,提供光取出效率高、发光效率高的有机发光元件。
Description
技术领域
本发明涉及在例如显示装置、照明装置中使用的有机发光元件等。
背景技术
例如,使用有机化合物作为发光体的有机发光元件,由于其面光源的特性,近年来人们期待其能够在照明用途中应用,为了更进一步高效率化,人们积极地进行将发射的光向外部取出的光取出技术的开发。
在专利文献1中公开了一种在电极和电介质层的层叠结构体中形成贯穿它们的凹穴,在凹穴内形成发光层的有机发光元件。
专利文献2中公开了通过在发光层的光取出面侧设置由折射率不同的2种介质形成的2维衍射格子,能够提高光取出效率。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特表2010-509729号公报
专利文献2:日本特开2006-114432号公报
发明内容
发明要解决的课题
在透明基板上层叠电极和发光层而形成的以往的有机发光元件,发光层的光的一部分通过在折射率不同的层的界面上发生反射而被关闭在发光层内部,从而使该光不能在外部取出,所以存在光取出效果不充分的问题。
解决课题的手段
本发明为了解决上述课题,发现了,通过在电极上形成的电介质层上形成贯穿电介质层的凹部和不贯穿电介质层的凹部,即使电流流动的凹部的数量少,也能够提高有机发光元件的发光效率,从而完成本发明。即、本发明大体内容如下。
本发明的有机发光元件,含有:在基板上形成的第1电极,在第1电极上形成的电介质层,至少贯穿电介质层而形成的多个第1凹部,在电介质层的上表面上不贯穿该电介质层而形成的多个第2凹部,至少覆盖电介质层的上表面、第1凹部的内表面和第2凹部的内表面而形成的、含有发光层的有机化合物层,以及,在有机化合物层上形成的第2电极。
这里,优选第1凹部形成到第1电极,贯穿或没贯穿该第1电极,优选电介质层的折射率比第1电极的折射率和有机化合物层的折射率中的任一者都小。
此外,优选第1凹部和第2凹部,在电介质层的面内具有最大宽度为10μm以下的圆形形状或多角形形状,并且在电介质层的任意的面内1mm2中,第1凹部和第2凹部分别形成103~108个。优选在电介质层的任意的1mm见方的面内,第1凹部和第2凹部以该第2凹部的数量是该第1凹部的数量的2倍以上的方式形成。
此外,本发明的有机发光元件的制造方法,包含以下工序:在基板上依次层叠第1电极和电介质层的层叠工序,形成贯穿电介质层的第1凹部的第1凹部形成工序,在电介质层的上表面上不贯穿该电介质层地、形成第2凹部的第2凹部形成工序,形成至少覆盖电介质层的上表面、第1凹部的内表面和第2凹部的内表面的、含有发光层的有机化合物层的有机化合物层形成工序,以及、在有机化合物层上形成第2电极的第2电极形成工序。
此外、本发明的显示装置具有上述有机发光元件。
此外、本发明的照明装置具有上述有机发光元件。
发明效果
本发明能够提供光取出效率高、发光效率高的有机发光元件。
附图说明
图1是说明采用本实施方式的第1例有机发光元件的局部截面图。
图2是说明采用本实施方式的第2例有机发光元件的局部截面图。
图3的(a)~(e)是对采用本实施方式的有机发光元件的制造方法予以说明的图。
图4是说明使用本实施方式中的有机发光元件的一例显示装置的图。
图5是说明具有实施方式中的有机发光元件的一例照明装置的图。
图6(a)是实施例1~3的第1凹部和第2凹部的一例配置。图6(b)是实施例4的第1凹部和第2凹部的一例配置。
具体实施方式
这里,发光层发射的光的一部分有时会进入电介质层的上表面和发光层上的电极之间。在这种情况,在该空间中光反复进行反射,被关闭在内部,难以射到外部。因此光的利用效率降低、有机发光元件的发光效率降低。
于是,本实施方式的有机发光元件,通过采用以下方式来实现对该问题的抑制。
(有机发光元件的第1方式)
下面,参照附图对本发明的实施方式予以具体说明。
图1是说明采用本实施方式的第1例有机发光元件的局部截面图。
图1所示的有机发光元件10具有由以下部分层叠而成的结构:基板11,在以基板11侧为下侧时在基板11上形成的、用于注入空穴的作为第1电极的阳极层12,用于注入电子的作为第2电极的阴极层15、以及在阳极层12和阴极层15之间形成的电介质层13。电介质层13具有贯穿电介质层13而形成的多个第1凹部16、和没贯穿电介质层13而形成的多个第2凹部17。并且具有有机化合物层14,其含有至少覆盖电介质层13的上表面、第1凹部16的内表面和第2凹部17的内表面而形成的、施加电压就会发光的发光层。本实施方式中,有机化合物层14由1层构成,所以有机化合物层14即是发光层。并且,通过有机化合物层14进行发光而形成有机发光元件10的发光面。本实施方式中,阴极层15在有机化合物层14上形成,有机化合物层14和阴极层15遍及发光面的整个面而连续地形成。
基板11是用于形成阳极层12、电介质层13、有机化合物层14和阴极层15的支持体。基板11使用满足有机发光元件10所要求的机械强度的材料。
作为基板11的材料,在要从有机发光元件10的基板11侧将光取出时,需要相对于发光层发出的光为透明。具体地说,可以列举出蓝宝石玻璃、钠钙玻璃、石英玻璃等玻璃类;丙烯酸类树脂、甲基丙烯酸类树脂、聚碳酸酯树脂、聚酯树脂、尼龙树脂等透明树脂;硅氧烷树脂;氮化铝、氧化铝等透明金属氧化物等。需说明的是,在作为基板11使用由上述透明树脂形成的树脂膜等时,相对于水、氧气等气体的透气性低,所以优选。在使用透气性高的树脂膜等时,优选在不破坏光的透射性的限度内形成用于抑制气体透过的阻挡性薄膜。
在不需要从有机发光元件10的基板11侧取出光时,作为基板11的材料,并不局限于相对于可见光为透明的材料,也可以使用不透明的材料。具体地说,除了上述材料以外,还可以使用硅(Si)、铜(Cu)、银(Ag)、金(Au)、铂(Pt)、钨(W)、钛(Ti)、钽(Ta)、或铌(Nb)的单一物质、或它们的合金、或不锈钢等。此外,还可以使用由SiO2、Al2O3等氧化物、n-Si等半导体等形成的材料。
基板11的厚度,根据所要求的机械强度而异,但优选为0.1mm~10mm、更优选为0.25mm~2mm。
通过在阳极层12和阴极层15之间施加电压,能够通过阳极层12向有机化合物层14注入空穴。作为阳极层12,优选沿着基板11面形成面状、是上表面尽量不含微细凹凸等的平滑面。作为阳极层12使用的材料,需要具有导电性。具体地说,是功函数高的,功函数优选为4.5eV以上。而且优选电阻相对于碱性水溶液不会发生显著变化。
作为满足这种条件的材料,可以使用金属氧化物、金属、合金。这里,作为金属氧化物,可以列举出例如,ITO(氧化铟锡)、IZO(铟-锌氧化物)。此外,作为金属,可以列举出铜(Cu)、银(Ag)、金(Au)、铂(Pt)、钨(W)、钛(Ti)、钽(Ta)、铌(Nb)等。而且,也可以使用含有这些金属的不锈钢等合金。阳极层12的厚度,可以形成例如2nm~2μm。需说明的是,功函数可以通过例如紫外光电子能谱分析法测定。
电介质层13用于使有机化合物层14发射的光发生折射,容易射向基板11。因此电介质层13的折射率,优选具有比阳极层12的折射率和有机化合物层14的折射率中的任一个都小的折射率。本实施方式中,电介质层13的折射率比有机化合物层14的折射率小。因此、有机化合物层14发射的光在射到电介质层13之际,向更靠近基板11的法线方向的角度折射。结果,与不设置电介质层13的情况相比较,射到阳极层12、基板11的光变得难以在电介质层13和阳极层12的界面、和阳极层12和基板11的界面上发生全反射。也就是更容易射入阳极层12、基板11。即、通过设置电介质层13。能够更多地将有机化合物层14发射的光从基板11侧取出,提高光的取出效率。
本实施方式中,电介质层13是绝缘性的。通过这样,电介质层13能够以规定的间隔将阳极层12和阴极层15分离开,使它们绝缘,并且通过在阳极层12和阴极层15之间施加电压,能够使有机化合物层14中含有的发光材料发光。因此,电介质层13的材料需要是高电阻率材料,作为电阻率,要求为108Ωcm以上、优选为1012Ωcm以上。作为具体的材料,可以列举出氮化硅、氮化硼、氮化铝等金属氮化物;氧化硅(二氧化硅)、氧化铝等金属氧化物、氟化钠、氟化锂、氟化镁、氟化钙、氟化钡等金属氟化物,此外,还可以使用聚酰亚胺、聚1,1-二氟乙烯、派瑞林(Parylene)等高分子化合物、聚苯基倍半硅氧烷(Poly(phenylsilsesquioxane))等旋布玻璃(Spin-on-Glass,SOG)。在电介质层13的折射率比阳极层12的折射率和有机化合物层14的折射率中的任一个都小时,光的取出效率特别高。因此,作为形成电介质层13的材料,优选选择折射率比形成阳极层12和有机化合物层14的材料都小的材料。
这里,为了再现性良好地制造难以发生短路和漏电的有机发光元件10,优选使电介质层13的厚度尽量厚,但另一方面,为了抑制有机发光元件10整体的厚度,优选电介质层13的厚度不超过1μm。此外,阳极层12和阴极层15的间隔较窄时,发光所需的电压较低即可,从这样的观点考虑,更优选电介质层13较薄。但如果过薄,则有相对于用于驱动有机发光元件10的电压、绝缘耐力变得不充分之虞。这里的绝缘耐力,在没有形成有机化合物层14的状态下在阳极层12和阴极层15之间流动的电流的电流密度优选为0.1mA/cm2以下,更优选为0.01mA/cm2以下。此外、由于相对于有机发光元件10的驱动电压,优选能够承受大于2V的电压,所以在例如驱动电压为5V时,当在电介质层13的两面上相接而形成的阳极和阴极之间施加约7V的电压时需要满足上述电流密度。满足上述电流密度的电介质层13的厚度,作为上限优选为750nm以下,进而优选为400nm以下,此外进而优选为200nm以下。此外、作为下限,优选为15nm以上,进而优选为30nm以上,此外进而优选为50nm以上。
有机化合物层14由含有发光层的1层或层叠的多个有机化合物层构成,至少覆盖电介质层13的上表面、第1凹部16的内表面和第2凹部17的内表面而形成。即、有机化合物层14遍及发光面的整个面而连续地形成。发光层含有在阳极层12和阴极层15之间施加电压就会发光的发光材料。作为发光材料,可以使用低分子化合物和高分子化合物中的任一种。本实施方式中,作为发光材料,优选使用作为发光性有机材料的磷光性有机化合物和金属配位化合物。在金属配位化合物中有显示磷光性的,这种金属配位化合物也优选使用。本实施方式中,特别是使用环金属化配位化合物,这从提高发光效率的观点非常优选。作为环金属化配位化合物,可以列举出例如,具有2-苯基吡啶衍生物、7,8-苯并喹啉衍生物、2-(2-噻吩基)吡啶衍生物、2-(1-萘基)吡啶衍生物、2-苯基喹啉衍生物等配体的Ir、Pd和Pt等的配位化合物,特别优选铱(Ir)的配位化合物。环金属化配位化合物,除了形成环金属化配位化合物所必需的配体以外,也可以含有其它配体。需说明的是,环金属化配位化合物中还含有由三线态激子发光的化合物,这从发光效率提高的观点来看优选。
此外,作为发光性高分子化合物,可以列举出MEH-PPV(聚[2-甲氧基-5-(2-乙基己氧基)-1,4-苯撑乙烯撑])等聚苯撑乙烯撑(PPV)衍生物;聚芴衍生物、聚噻吩衍生物等π共轭系的高分子化合物;和在主链或侧链导入低分子染料、和四苯基二胺或三苯基胺的聚合物;等等。也可以将发光性高分子化合物和发光性低分子化合物一起使用。
发光层中,有时与发光材料一起还含有母体材料,发光材料分散在母体材料中。这种母体材料优选具有电荷传输性,优选为空穴传输性化合物或电子传输性化合物。
有机化合物层14还可以含有用于从阳极层12接收空穴、向发光层传输的空穴传输层。空穴传输层配置在阳极层12和发光层之间。
作为用于形成这种空穴传输层的空穴传输材料,可以使用公知的材料,可以列举出例如,TPD(N,N’-二甲基-N,N’-(3-甲基苯基)-1,1’-联苯-4,4’二胺);α-NPD(4,4’-双[N-(1-萘基)-N-苯基氨基]联苯);m-MTDATA(4,4’,4’’-三(3-甲基苯基苯基氨基)三苯基胺)等低分子三苯基胺衍生物;聚乙烯基咔唑;在上述三苯基胺衍生物中导入聚合性取代基并聚合而成的高分子化合物等。上述空穴传输材料既可以1种单独使用,也可以2种以上混合使用,还可以将不同的空穴传输材料层叠在一起使用。空穴传输层的厚度,取决于空穴传输层的导电性等,所以不能一概而定,但优选为1nm~5μm、更优选为5nm~1μm、特别优选为10nm~500nm。
此外,在上述空穴传输层和阳极层12之间,为了缓和空穴注入势垒,还可以设置空穴注入层。作为用于形成上述空穴注入层的材料,除了可以使用酞菁铜、聚乙撑二氧噻吩(PEDOT)和聚苯乙烯磺酸(PSS)的混合物(PEDOT:PSS)、氟碳、二氧化硅等公知材料以外,还可以使用在上述空穴传输层中使用的空穴传输材料与2,3,5,6-四氟四氰基-1,4-苯醌二甲烷(F4TCNQ)等电子受体的混合物。
上述有机化合物层14也可以含有用于从阴极层15接收电子、并向发光层传输的电子传输层。
作为能够在这种电子传输层中使用的材料,可以列举出喹啉衍生物、二唑衍生物、苝衍生物、吡啶衍生物、嘧啶衍生物、喹喔啉衍生物、二苯基苯醌衍生物、硝基取代芴衍生物等。更具体的有三(8-羟基喹啉)铝(简称:Alq)、双[2-(2-羟基苯基)苯并唑]锌、双[2-(2-羟基苯基)苯并噻唑]锌、2-(4-联苯基)-5-(4-叔丁基苯基)-1,3,4-二唑等。
此外,在上述电子传输层和发光层之间,出于抑制空穴从发光层穿出去、使空穴和电子有效地在发光层内再结合的目,还可以设置空穴阻挡层。该空穴阻挡层也可以理解成是有机化合物层14中含有的层之一。
为了形成上述空穴阻挡层,可以使用三唑衍生物、二唑衍生物、菲咯啉衍生物等公知的材料。
当在阴极层15和阳极层12之间施加电压时,阴极层15会向有机化合物层14注入电子。阴极层15和有机化合物层14一起遍及发光面的整个面而连续地形成。
作为阴极层15使用的材料,与阳极层12同样、只要具有导电性就没有特殊限定,但优选功函数低、并且化学稳定的。具体地可以例示Al、MgAg合金、AlLi、AlCa等Al与碱金属的合金等材料。阴极层15的厚度优选为10nm~1μm、更优选为50nm~500nm。本实施方式的有机发光元件10的情况,从基板11侧将有机化合物层14发射的光取出。因此阴极层15也可以由不透明材料形成。需说明的是,在想要不仅从基板11侧、而且还从阴极层15侧将光取出时,阴极层15需要由ITO等透明材料形成。
此外,出于降低电子从阴极层15向有机化合物层14注入的注入势垒、提高电子的注入效率的目的,也可以与阴极层15相邻接地、设置图中未示出的阴极缓冲层。
阴极缓冲层可以很好地使用功函数比阴极层15低的金属材料等。可以使用例如,选自碱金属(Na、K、Rb、Cs)、碱土金属(Sr、Ba、Ca、Mg)、稀土金属(Pr、Sm、Eu、Yb)、或这些金属的氟化物、氯化物、氧化物中的一种物质、或2种以上的混合物。阴极缓冲层的厚度优选为0.05nm~50nm,更优选为0.1nm~20nm,更进一步优选为0.5nm~10nm。
本实施方式中,电介质层13具有贯穿电介质层13而形成的多个第1凹部16、和在电介质层13的上面没贯穿电介质层13而形成的多个第2凹部17。第1凹部16和第2凹部17的内表面分别被有机化合物层14覆盖,通过这样,能够将有机化合物层14发出的光有效地从基板11侧和/或阴极层15侧向外部取出。对于第1凹部16内部,由于有机化合物层14与阳极层12相接,所以能够从阳极层12注入发光所需的空穴,但对于第2凹部17内部,有机化合物层14和阳极层12不接触,所以空穴难以直接注入到该部分的有机化合物层14。但是即使在这种情况,通过形成作为上述导电度高的层的空穴注入层,也能够使空穴注入第2凹部17的内部。
第1凹部16的形状,没有特殊限定,但从容易进行形状控制的观点考虑,优选为例如圆柱形状或四角柱等多角柱形状。这些形状,在电介质层13的面内的形状既可以在电介质层13的厚度方向上有变化,也可以形状的大小有变化。即、可以是例如,圆锥形状、角锥形状、圆锥台形状、角锥台形状等。通过对第1凹部16的形状进行适宜地选择,能够控制将有机化合物层14发出的光向外部取出时的配光分布等。
在图1的局部截面图中,第1凹部16的侧面垂直于基板11面而形成,这种情况的第1凹部16的侧面的倾斜角为90度。但倾斜角并不局限于这样,可以通过电介质层所使用的材料等进行适宜地变化,提高有机化合物层14发出的光向外部取出的效率。本实施方式中,倾斜角优选为60度~90度,更优选为75度~90度,进而优选为80度~90度。
此外,为了增大发光面内的导通部的面积、并且得到较高的光取出效率,优选电介质层13上的第1凹部16的大小(电介质层13面内的形状的最大宽度、即内包该形状的最小圆的直径)为10μm以下。此外,从制造上容易的观点考虑,其大小优选为0.1μm以上,更优选为0.5μm以上。电介质层13上面上的第1凹部16的配置可以是正方格子状或六方格子状等规则性配置,也可以是不规则性配置。该配置,可以考虑有机化合物层14发射的光的波长、从有机发光元件10射出的光的配光分布、光谱控制等观点来进行适宜地选择。
第2凹部17的形状和形状的大小、和配置,与第1凹部16相同。第2凹部17的深度优选为电介质层13的厚度的10%~90%,更优选为20%~80%,形成第2凹部17的部分的电介质层13的厚度,优选为相对于上述施加的驱动电压是能够保持绝缘性的范围的深度。
第1凹部16和第2凹部17,优选在电介质层13的任意的面内1mm2中形成103~108个。由于在内部与阳极层12相接触的第1凹部16,比第2凹部17更容易引起短路等不良,所以更优选上述个数为107个以下。
第1凹部16和第2凹部17的数量之比,从光取出效率更高、短路发生几率降低的观点考虑,在电介质层13的任意的1mm见方的面内、(第2凹部17的数量)/(第1凹部16的数量)优选为3以上,更优选为8以上。即、更优选以电介质层13的任意的1mm见方的面内、第2凹部17的数量为第1凹部16的数量的3倍以上的方式形成。
(有机发光元件的第2方式)
在上文详细讲述的有机发光元件10中,第1凹部16形成到阳极层12,但没贯穿阳极层12。但并不局限于这样,第1凹部16也可以在形成到阳极层12的同时,贯穿阳极层12。
图2为说明采用本实施方式的第2例有机发光元件的局部截面图。
图2所示的有机发光元件20,采用由以下部分层叠而成的结构:基板21,在以基板21侧为下侧时在基板21上形成的、用于注入空穴的作为第1电极的阳极层22,用于注入电子的作为第2电极的阴极层25,以及、在阳极层22和阴极层25之间形成的电介质层23。电介质层23具有贯穿电介质层23而形成的多个第1凹部26、和没贯穿电介质层23而形成的多个第2凹部27。并且具有有机化合物层24,有机化合物层24至少覆盖所述电介质层23的上表面、第1凹部26的内表面和第2凹部27的内表面而形成,含有施加电压就会发光的发光层。并且有机化合物层24和阴极层25遍及发光面的整个面连续地形成。以上结构的有机发光元件20,与图1所示的有机发光元件10相同。另一方面,在有机发光元件20中,第1凹部26不仅贯穿电介质层23、而且还贯穿阳极层22而形成。因此有机发光元件20,即使在阳极层22由不透明的材料形成时,也能够从基板21侧取出光。
需说明的是,以上详细讲述的有机发光元件10、20,例示了在以基板11、21侧为下侧时在下侧形成阳极层12、22、以夹持电介质层13、23对向的形式在上侧形成阴极层15、25的情况进行说明,但并不局限于这样,也可以是阳极层12、22和阴极层15、25替换的结构。即、也可以是在以基板11、21侧为下侧时,在下侧形成阴极层15、25、以夹持电介质层13、23对向的形式在上侧形成阳极层12、22的形态。
(有机发光元件的制造方法)
接下来,以图1说明的有机发光元件10的情况为例,对采用本实施方式的有机发光元件的制造方法进行说明。
图3(a)~(e)是对采用本实施方式的有机发光元件10的制造方法予以说明的图。
先在基板11上依次层叠形成作为第1电极的阳极层12和电介质层13(图3(a):层叠工序)。本实施方式中,作为基板11使用玻璃基板。此外,作为用于形成阳极层12的材料,使用ITO,此外作为形成电介质层13的材料,使用二氧化硅(SiO2)。
为了在基板11上形成这些层,可以使用电阻加热蒸镀法、电子束蒸镀法、溅射法、离子镀法、CVD法等干法,以及旋转涂布法、浸渍涂布法、喷墨法、印刷法、喷雾法、点胶机法等湿法。
需说明的是,通过使用已经形成了作为阳极层12的ITO的所谓带有电极的基板作为基板11,能够省略形成阳极层12的工序。
接下来,形成贯穿由图3(a)的工序形成的电介质层13的第1凹部16(图3(b):第1凹部形成工序)。
进而,在电介质层13的上面不贯穿电介质层13地形成第2凹部17(图3(c):第2凹部形成工序)。
作为在电介质层13上形成第1凹部16和第2凹部17的方法,可以使用例如光刻的方法。进行光刻时,先在电介质层13上涂布抗蚀剂液,通过旋转涂布等方法除去多余的抗蚀剂液,形成抗蚀剂层。接下来,盖上用于形成第1凹部16或第2凹部17的描画有规定图案的掩模,通过紫外线(UV:Ultra Violet)、电子束(EB:Electron Beam)等进行曝光,就在抗蚀剂层上以与第1凹部16或第2凹部17对应的规定图案被曝光。然后使用显影液除去抗蚀剂层的曝光部分,被曝光了的图案的部分的抗蚀剂层就被除去。通过这样,与被曝光了的图案的部分相对应地,电介质层13的表面露出来。
接下来,以残留的抗蚀剂层作为掩模,将露出来的电介质层13的部分蚀刻除去。作为蚀刻,可以使用干蚀刻和湿蚀刻中的任一者。此外,此时通过组合进行各向同性蚀刻和各向异性蚀刻,能够对第1凹部16或第2凹部17的形状进行控制。作为干蚀刻,可以使用反应性离子蚀刻(RIE:Reactive Ion Etching)或感应耦合等离子体蚀刻,此外、作为湿蚀刻,可以利用在稀盐酸或稀硫酸中浸渍的方法等。最后、通过抗蚀剂除去液等除去残留的抗蚀剂层,就在电介质层13上形成第1凹部16或第2凹部17。通过进行上述构图2次,就能够在电介质层13上分别形成第1凹部16和第2凹部17。需说明的是,第1凹部形成工序和第2凹部形成工序,哪一个先进行都可以。
此外、可以通过纳米压印法进行第1凹部16和第2凹部17的形成。具体地说,在形成抗蚀剂层后,将用于形成图案的描画有规定的凸图案的掩模用力按压到抗蚀剂层表面上。并且在该状态下对抗蚀剂层照射热和/或光,使抗蚀剂层固化。接下来,除去掩模,就在抗蚀剂层表面上形成与凸图案相对应的第1凹部16或第2凹部17的图案。接下来、通过进行前述蚀刻,就能够形成第1凹部16或第2凹部17。
需说明的是,有机发光元件20中的第1凹部26的形成方法,可以与图1的有机发光元件10中的第1凹部16的形成使用同样的方法。例如,可以通过在电介质层23的蚀刻后、接着进而进行阳极层22的蚀刻而形成,但通过使第1凹部26的形状在电介质层23的部分和阳极层22的部分发生变化,能够控制从有机发光元件20向外部取出的光的配光分布等。
在进行第1凹部形成工序和第2凹部形成工序后,形成至少覆盖电介质层13的上表面、第1凹部16的内表面和第2凹部17的内表面的、含有发光层的有机化合物层14(图3(d):有机化合物层形成工序)。
在有机化合物层14的形成时,可以与形成阳极层12、电介质层13使用同样的方法。但在有机化合物层14中含有的各层的成膜时更优选电阻加热蒸镀法或涂布法,在进行含有高分子有机化合物的层的成膜时特别优选涂布法。在通过涂布法进行成膜时,将想要进行成膜的层的构成材料分散在有机溶剂或水等规定的溶剂中,将所得的涂布溶液进行涂布。在进行涂布时可以使用旋转涂布、喷雾涂布、浸渍涂布法、喷墨法、条缝涂布法、点胶机法、印刷等各种方法。在进行涂布后,通过加热或抽真空使涂布溶液干燥,就形成了想要成膜的层。
接下来,在有机化合物层14上形成作为第2电极的阴极层15(图3(e):第2电极形成工序)。
在形成阴极层15时,可以与形成阳极层12、电介质层13使用同样的方法。
通过以上的工序,就能够制造有机发光元件10。
需说明的是,为了长期稳定地使用有机发光元件10,保护有机发光元件10避免受外部侵害,优选安装保护层或保护盖(图中未示出)。作为保护层,可以使用高分子化合物、金属氧化物、金属氟化物、金属硼化物、氮化硅、氧化硅等硅化合物等。而且还可以使用它们的层叠体。此外,作为保护盖,可以使用玻璃板、表面实施了低透水率处理的塑料板、金属等。该保护盖,优选采用用热固性树脂、光固性树脂与元件基板贴合而密闭的方法。此外、此时使用垫片,能够保持规定的空间、能够防止有机发光元件10受损伤,所以优选。并且,如果在该空间内封入氮气、氩气、氦气之类的惰性气体,能够容易地防止上侧的阴极层15被氧化。特别是在使用氦气时,由于氦气热传导率高,所以能够有效地将施加电压时由有机发光元件10产生的热传给保护盖,所以优选。进而通过在该空间内设置氧化钡等干燥剂,能够容易地抑制在上述一系列的制造工序中吸附的水分给有机发光元件10带来损害。
本实施方式的有机发光元件可以很好地作为例如矩阵方式或区段方式的像素用于显示装置。此外,也可以不形成像素,就很好地用作面发光光源。具体地说,可以很好地用于计算机、电视、便携终端、手机电话、汽车导航仪、标识、广告牌、摄像机的取景器等中的显示装置、背光源、电子照片、照明、抗蚀剂曝光、读取装置、室内照明、光通信系统等中的面发光光源。
(显示装置)
接下来,对具有以上详细讲述的有机发光元件的显示装置进行说明。
图4是说明使用本实施方式中的有机发光元件10的一例显示装置的图。
图4所示的显示装置200是所谓的无源矩阵型的显示装置,具有显示装置基板202、阳极配线204、阳极辅助配线206、阴极配线208、绝缘膜210、阴极隔壁212、有机发光元件10、封闭板216、和密封材218。
作为显示装置基板202,可以使用例如,矩形的玻璃基板等透明基板。对显示装置基板202的厚度,没有特殊限定,可以使用例如0.1mm~1mm。
在显示装置基板202上形成有多个阳极配线204。阳极配线204以一定的间隔平行配置。阳极配线204由透明导电膜构成,可以使用例如ITO(氧化铟锡)。此外、阳极配线204的厚度可以是例如100nm~150nm。并且在各阳极配线204的端部上形成有阳极辅助配线206。阳极辅助配线206与阳极配线204电连接。通过这样构成,阳极辅助配线206在显示装置基板202的端部侧发挥用于与外部配线连接的端子的功能,能够从设置在外部的、图中未示出的驱动电路介由阳极辅助配线206向阳极配线204供给电流。阳极辅助配线206由例如厚度500nm~600nm的金属膜构成。
此外,在有机发光元件10上设置有多个阴极配线208。多个阴极配线208以彼此平行、并且与阳极配线204垂直的方式设置。作为阴极配线208可以使用Al或Al合金。阴极配线208的厚度为例如100nm~150nm。此外,与对阳极配线204设置阳极辅助配线206同样,在阴极配线208的端部设置图中未示出的阴极辅助配线,其与阴极配线208电连接。这样就能够在阴极配线208和阴极辅助配线之间流通电流。
在显示装置基板202上,以覆盖阳极配线204的方式形成绝缘膜210。在绝缘膜210上以使阳极配线204的一部分露出的方式设置有矩形的开口部220。多个开口部220在阳极配线204上以矩阵状配置。在该开口部220中,如后文讲的那样,在阳极配线204和阴极配线208之间设置有有机发光元件10。即、各开口部220成为像素。因此,与开口部220相对应地形成显示区域。这里,绝缘膜210的膜厚可以为例如200nm~300nm,开口部220的大小可以为例如300μm×300μm。
在阳极配线204上的与开口部220的位置相对应的部位形成有机发光元件10。有机发光元件10在开口部220被阳极配线204和阴极配线208夹持。即、有机发光元件10的阳极层12与阳极配线204接触,阴极层15与阴极配线208接触。有机发光元件10的厚度可以为例如150nm~200nm。
在绝缘膜210上,沿着与阳极配线204垂直的方向形成多个阴极隔壁212。阴极隔壁212承担着使多个阴极配线208空间上分离、使阴极配线208的配线彼此不导通的作用。因此,在相邻的阴极隔壁212之间分别配置阴极配线208。作为阴极隔壁212的大小,可以使用例如高2μm~3μm、宽10μm的隔壁。
显示装置基板202介由密封材218与封闭板216贴合。通过这样,能够使设置有有机发光元件10的空间封闭,防止有机发光元件10通过空气中的水分而被劣化。作为封闭板216,可以使用例如厚度为0.7mm~1.1mm的玻璃基板。
这种结构的显示装置200,通过图中未示出的驱动装置,介由阳极辅助配线206、和图中未示出的阴极辅助配线向有机发光元件10供给电流,就能够使发光层发光,射出光。并且,通过用控制装置对与上述像素相对应的有机发光元件10的发光、不发光进行控制,能够在显示装置200上显示图像。
(照明装置)
接下来,对使用本实施方式的有机发光元件的照明装置予以说明。
图5是说明具有本实施方式的有机发光元件10的一例照明装置的图。
图5所示的照明装置300由以下部分构成:上述有机发光元件10,与有机发光元件10的基板11(参照图1)相邻接而设置的、阳极层12(参照图1)上连接的端子302,与基板11相邻接而设置的、有机发光元件10的阴极层15(参照图1)上连接的端子303,以及,将端子302和端子303连接起来的、用于驱动有机发光元件10的点灯电路301。
点灯电路301,内部具有图中未示出的直流电源和图中未示出的控制电路,通过端子302和端子303向有机发光元件10的阳极层12和阴极层15之间供给电流。于是,驱动有机发光元件10使发光层发光,光从第1凹部16穿过基板11而射到外面,作为照明光被利用。发光层既可以由发射白色光的发光材料构成,也可以设置使用发绿色光(G)、蓝色光(B)、红色光(R)的发光材料的有机发光元件10各多个,使它们的合成光为白色。需说明的是,本实施方式的照明装置300,在使第1凹部16(参照图1)的直径和间隔较小而发光时,人的眼睛看起来是面发光。
实施例
[发光材料溶液的配制]
依照WO2010-16512号公报中记载的方法来合成下述磷光发光性高分子化合物(A)。高分子化合物(A)的重均分子量是52,000、各重复单元的摩尔比是k:m:n=6:42:52。
使3重量份该磷光发光性高分子化合物(A)溶解在97重量份的甲苯中而配制出发光材料溶液(下文中也称作“溶液A”。)。
[有机发光元件的制作](实施例1)
作为有机发光元件,用以下方法制作图1所示的有机发光元件10。
先在作为基板11的石英玻璃制玻璃基板(25mm见方、厚度1mm)上使用溅射装置(キヤノンアネルバ株式会社制E-401s)依次层叠形成作为阳极层12的ITO薄膜150nm、和作为电介质层13的二氧化硅(SiO2)层50nm。
接下来,通过旋转涂布法形成光致抗蚀剂(AZエレクトロニックマテリアルズ株式会社制AZ1500)层约1μm。接下来,以石英(板厚3mm)作为基材,制作与将圆配置成六方格子状的图案对应的掩模A,使用步进曝光装置(株式会社ニコン制、型号NSR-1505i6),以1/5的缩小比例进行曝光。接下来,通过TMAH(四甲基氢氧化铵:(CH3)4NOH)1.2%液进行显影,使抗蚀剂层图案化。然后在130℃下加热10分钟(后烘烤处理)。
接下来,使用反应性离子蚀刻装置(サムコ株式会社制RIE-200iP),使用CHF3作为反应气体,在压力0.3Pa、输出偏压/ICP=50/100(W)的条件下反应5分钟,进行干蚀刻处理。并且通过用抗蚀剂除去液除去抗蚀剂残渣,从而在SiO2层的表面上形成多个第2凹部17。该第2凹部17是直径1μm、高25nm的圆柱状,在SiO2层的整个面上以2μm的间距(中心间距离)排列成六方格子状而形成。
接下来,在具有形成了第2凹部17的SiO2层的带有ITO的基板上,使用与第1凹部16的图案相对应的掩模B,除了使蚀刻时间为8分钟以外,以与上述第2凹部17的形成同样的方法进行构图,形成贯穿SiO2层的多个第1凹部16。该第1凹部16是直径1μm、高50nm的圆柱状,贯穿到阳极层12,在SiO2层的整个面上以4μm的间距(中心间距离)排列成六方格子状而形成。此时,以第1凹部16的圆中心与第2凹部17的圆中心重合的方式配置掩模。在以下的实施例和比较例中也同样。
接下来,作为构成有机化合物层14的层之一,形成空穴注入层。这里的空穴注入层是通过旋转涂布法(转速:3000rpm)涂布聚(3,4-乙撑二氧噻吩)(PEDOT)和聚苯乙烯磺酸盐(PSS)的混合物(质量比PEDOT:PSS=1:6)的水悬浊液(含量1.5质量%),在氮气氛围下、140℃下放置干燥1小时而形成的。
接下来,在上述空穴注入层上通过旋转涂布法(转速:3000rpm)涂布溶液A,在氮气氛围下、140℃下放置干燥1小时,从而形成作为构成有机化合物层14的层之一的发光层。
接下来,在上述有机化合物层14上通过蒸镀法依次形成作为阴极缓冲层的氟化钠(4nm)、以及作为阴极层15的铝(130nm),从而制作出有机发光元件10。
(实施例2)
除了在实施例1的第1凹部16的形成工序中的干蚀刻处理后追加进行以下的干蚀刻处理工序以外,与实施例1同样地、制作图2所示的有机发光元件20。
即、在实施例1中的使用掩模B进行干蚀刻处理后,将反应气体换成Cl2和SiCl4的混合气体,以压力1Pa、输出偏压/ICP=200/100(W)的条件反应8分钟,形成贯穿SiO2层和ITO膜的第1凹部26。
(实施例3)
除了不形成空穴注入层以外,与实施例2同样地制作图2所示的有机发光元件20。
(实施例4)
除了使第2凹部17为直径0.5μm、高25nm的圆柱状、并且以1μm的间距形成以外,与实施例1同样地制作有机发光元件10。
(实施例5)
除了以8μm的间距形成第1凹部16以外,与实施例1同样地制作有机发光元件10。
(实施例6)
除了以6μm的间距形成第1凹部26以外,与实施例3同样地制作有机发光元件20。
需说明的是,图6(a)显示的是实施例1~3的第1凹部16、26和第2凹部17、27的一例配置。此外、图6(b)显示的是实施例4的第1凹部16和第2凹部17的一例配置。
根据图6(a),第1凹部16(26)的间距(P1)为4μm,第2凹部17(27)的间距(P2)为2μm。此外、看虚线围起来的部分就可以知道,(第2凹部的数量)/(第1凹部的数量)为3。同样根据图6(b),第1凹部16的间距(P1)为4μm,第2凹部17的间距(P2)为1μm。此外、看虚线围起来的部分就可以知道,(第2凹部的数量)/(第1凹部的数量)为15。
(比较例1)
除了不形成第2凹部17以外,与实施例1同样地制作有机发光元件。
(比较例2)
除了不形成第2凹部27以外,与实施例2同样地制作有机发光元件。
(比较例3)
除了不形成空穴注入层以外,与比较例2同样地制作有机发光元件。
(比较例4)
除了以2μm的间距形成第1凹部16以外,与比较例1同样地制作有机发光元件。
(比较例5)
除了以2μm的间距形成第1凹部16以外,与比较例3同样地制作有机发光元件。
[评价方法]
相对于实施例1~5和比较例1~3中制作出的有机发光元件使用恒定电压电源电流计(ケイスレーインスツルメンツ株式会社制SM2400)梯段性地施加电压,使用亮度计(株式会社トプコン制BM-9)计测有机发光元件的发光强度。然后根据发光强度相对于电流密度的比值确定发光效率。此外,制作实施例1~5和比较例1~3的有机发光元件各50个,根据由于短路而即使施加电压、灯也不亮的有机发光元件的数量(不良数)来评价短路的难易程度。
[评价结果]
将结果示于以下的表1。发光效率显示的数值越大,表示发光效率越好。不良数显示的数值越小,表示越难以发生短路,成品率越高。
[表1]
由表1可知,与没设置第2凹部17、27的比较例1~3相比较,设置第2凹部17、27的实施例1~6的发光效率和不良数这两者都是良好的结果。
此外,在对实施例1和实施例2进行比较时可知,与第1凹部16没贯穿阳极层12的有机发光元件10相比,第1凹部26贯穿阳极层12的有机发光元件20的发光效率更好。进而,在对实施例2和实施例3进行比较时可知,与没设置空穴注入层的情况相比,设置空穴注入层时的发光效率和不良数的这两者都更好。此外、进而、在对实施例1、4、5进行比较时可知,(第2凹部的数量)/(第1凹部的数量)越大,发光效率和不良数这两者就越好。这在对实施例3和实施例6进行比较时也可以说是同样的结果。
在为了光取出而进行加工等、通常的工序数增加时,成品率容易降低。虽然原因不清楚,但是与比较例1~5相比,追加进行第2凹部17的形成工序的实施例1~6的成品率并不是总是降低。像这样,本实施方式能够不降低成品率地得到发光效率良好的有机发光元件。
符号说明
10、20:有机发光元件;11、21:基板;12、22:阳极层;13、23:电介质层;14、24:有机化合物层;15、25:阴极层;16、26:第1凹部;17、27:第2凹部;200:显示装置;300:照明装置
Claims (8)
1.一种有机发光元件,含有:
在基板上形成的第1电极,
在所述第1电极上形成的电介质层,
至少贯穿所述电介质层而形成的多个第1凹部,
在所述电介质层的上表面上不贯穿该电介质层而形成的多个第2凹部,
至少覆盖所述电介质层的上表面、所述第1凹部的内表面和第2凹部的内表面而形成的、含有发光层的有机化合物层,以及,
在所述有机化合物层上形成的第2电极。
2.如权利要求1所述的有机发光元件,所述第1凹部形成到所述第1电极,贯穿或没贯穿该第1电极。
3.如权利要求1或2所述的有机发光元件,所述电介质层的折射率比所述第1电极的折射率和所述有机化合物层的折射率中的任一者都小。
4.如权利要求1~3的任一项所述的有机发光元件,所述第1凹部和所述第2凹部,在所述电介质层的面内具有最大宽度为10μm以下的圆形形状或多角形形状,并且
在所述电介质层的任意的面内1mm2中,所述第1凹部和所述第2凹部分别形成103~108个。
5.如权利要求1~4的任一项所述的有机发光元件,在所述电介质层的任意的1mm见方的面内,所述第1凹部和所述第2凹部以该第2凹部的数量是该第1凹部的数量的2倍以上的方式形成。
6.一种有机发光元件的制造方法,包含以下工序:
在基板上依次层叠第1电极和电介质层的层叠工序,
形成贯穿所述电介质层的第1凹部的第1凹部形成工序,
在所述电介质层的上表面上不贯穿该电介质层地、形成第2凹部的第2凹部形成工序,
形成至少覆盖所述电介质层的上表面、所述第1凹部的内表面和第2凹部的内表面的、含有发光层的有机化合物层的有机化合物层形成工序,以及
在所述有机化合物层上形成第2电极的第2电极形成工序。
7.一种显示装置,具有权利要求1~5的任一项所述的有机发光元件。
8.一种照明装置,具有权利要求1~5的任一项所述的有机发光元件。
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