WO2013002198A1 - 有機発光素子、有機発光素子の製造方法、表示装置および照明装置 - Google Patents
有機発光素子、有機発光素子の製造方法、表示装置および照明装置 Download PDFInfo
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Definitions
- the present invention relates to an organic light emitting element used for a display device or a lighting device.
- Organic light-emitting devices that use organic compounds as light emitters are expected to be used for lighting in recent years due to the characteristics of surface light sources. Development of light extraction technology that extracts emitted light to the outside for the purpose of further increasing efficiency. Is actively done.
- An organic light-emitting device having a structure in which a large number of pores are formed in a light-transmitting electrode formed on a transparent substrate and a light-emitting layer is formed on the electrode and in the pores, light from the light-emitting layer to the outside of the organic light-emitting device It has been proposed as a technique for improving the extraction efficiency.
- Patent Document 1 discloses an organic light emitting device in which a cavity penetrating through a laminated structure of an electrode and a dielectric layer is formed, and a light emitting layer is formed in the cavity.
- Patent Document 2 discloses an organic light-emitting device having irregularities on the electrode surface and having a light emitting layer formed on and within the irregularities.
- the conventional organic light emitting device has a problem that part of the light emitted from the light emitting layer is repeatedly reflected between the upper surface of the dielectric layer and the electrode on the light emitting layer, and is confined inside the light emitting layer. .
- the organic light emitting device in which irregularities are simply formed on the electrode surface has a problem that the effect of improving the light extraction efficiency is not sufficient.
- the path of light is changed at the interface with different refractive index, and the outside of the organic light emitting device The effect of extracting light was limited.
- the present inventors form a dielectric layer on the electrode having the first through portion, and further provide a second through portion that penetrates the dielectric layer and the first electrode layer, and a recess formed on the top surface of the dielectric layer.
- the light extraction efficiency was found to be improved, and the present invention was completed. That is, the present invention is summarized below.
- the organic light emitting device of the present invention includes a first electrode layer formed on a substrate, a first through part formed through the first electrode layer, an upper surface of the first electrode layer, and an inner surface of the first through part.
- a dielectric layer formed so as to cover the surface, a plurality of recesses formed on the upper surface of the dielectric layer without penetrating the dielectric layer, and a second formed through the first electrode layer and the dielectric layer.
- An organic compound layer including a penetrating portion, at least an upper surface of the dielectric layer, an inner surface of the recess, and an inner surface of the second penetrating portion; a second electrode layer formed on the organic compound layer; including.
- the recess is preferably formed immediately above the first penetrating portion, and the inner surface of the recess is preferably formed along the inner surface of the first penetrating portion.
- the dielectric layer preferably has a refractive index smaller than that of the first electrode layer and the organic compound layer, and the second penetrating portion and the concave portion have a circular shape having a maximum width of 10 ⁇ m or less in the plane of the dielectric layer or many In addition to having a square shape, it is preferable that 10 4 to 10 8 are formed in 1 mm 2 in any plane of the dielectric layer.
- the manufacturing method of the organic light emitting element of this invention has the 1st electrode layer formation process which forms a 1st electrode layer on a board
- the display device of the present invention includes the above organic light emitting element.
- the lighting device of the present invention includes the above organic light emitting element.
- an organic light emitting device having high light extraction efficiency and high light emission efficiency can be provided.
- FIG. 1 is a partial cross-sectional view illustrating an example of an organic light emitting device to which the present embodiment is applied.
- the organic light emitting device 10 shown in FIG. 1 is a partial cross-sectional view illustrating an example of an organic light emitting device to which the present embodiment is applied.
- the organic light emitting device 10 is provided with a plurality of first through portions 16 formed through the anode layer 12.
- a second penetrating portion 17 formed through the anode layer 12 and the dielectric layer 13 is also provided. Furthermore, a plurality of recesses 18 that are formed without penetrating the dielectric layer 13 are provided.
- the dielectric layer 13 is formed so as to cover the upper surface of the anode layer 12 and the inner surface of the first through portion 16.
- the organic compound layer 14 is formed above the anode layer 12 and the dielectric layer 13 and covers at least the upper surface of the dielectric layer 13, the inner surface of the recess 18, and the inner surface of the second through portion 17.
- the organic compound layer 14 is a light emitting layer.
- the organic compound layer 14 emits light to form the light emitting surface of the organic light emitting element 10.
- the cathode layer 15 is formed on the organic compound layer 14, and the organic compound layer 14 and the cathode layer 15 are continuously formed over the entire light emitting surface.
- the substrate 11 serves as a support on which the anode layer 12, the dielectric layer 13, the organic compound layer 14, and the cathode layer 15 are formed.
- a material that satisfies the mechanical strength required for the organic light emitting device 10 is used for the substrate 11.
- the material As a material used for the substrate 11, when light is to be extracted from the substrate 11 side of the organic light emitting element 10, the material needs to be transparent to the light emitted from the light emitting layer.
- glass such as sapphire glass, soda lime glass, and quartz glass; transparent resin such as acrylic resin, methacrylic resin, polycarbonate resin, polyester resin, and polyamide resin; silicon resin; transparent metal oxide such as aluminum nitride and alumina Such as things.
- the resin film etc. which consist of the said transparent resin as the board
- the material of the substrate 11 is not limited to a material that is transparent to visible light, and an opaque material can also be used.
- such materials include silicon (Si), copper (Cu), silver (Ag), gold (Au), platinum (Pt), tungsten (W), titanium (Ti), tantalum (Ta), Alternatively, niobium (Nb) alone, alloys thereof, or stainless steel can also be used.
- a material made of an oxide such as SiO 2 or Al 2 O 3 or a semiconductor such as n-Si can also be used.
- the thickness of the substrate 11 is preferably 0.1 mm to 10 mm, more preferably 0.25 mm to 2 mm, although it depends on the required mechanical strength.
- the anode layer 12 injects holes from the anode layer 12 into the organic compound layer 14 by applying a voltage to the cathode layer 15.
- the material used for the anode layer 12 needs to have electrical conductivity. Specifically, it has a high work function, and the work function is preferably 4.5 eV or more. In addition, it is preferable that the electrical resistance does not change significantly with respect to the alkaline aqueous solution.
- Metal oxides, metals, and alloys can be used as materials that satisfy these conditions.
- the metal oxide include ITO (indium tin oxide) and IZO (indium-zinc oxide).
- the metal include copper (Cu), silver (Ag), gold (Au), platinum (Pt), tungsten (W), titanium (Ti), tantalum (Ta), niobium (Nb), and the like.
- An alloy such as stainless steel containing these metals can also be used.
- metal oxides such as ITO and IZO that are transparent to the light are preferable from the viewpoint of high effect of extracting light emitted from the light emitting layer to the outside of the organic light emitting element 10.
- the anode layer 12 can be formed with a thickness of 2 nm to 2 ⁇ m, for example.
- the work function can be measured by, for example, ultraviolet photoelectron spectroscopy.
- the dielectric layer 13 is for making it easy to enter the substrate 11 by refracting the light emitted from the organic compound layer 14. Therefore, the dielectric layer 13 is preferably transparent and its refractive index is smaller than that of the anode layer 12 and the organic compound layer 14. In the present embodiment, the refractive index of the dielectric layer 13 is smaller than the refractive index of the organic compound layer 14. Therefore, the light emitted from the organic compound layer 14 is refracted at an angle closer to the normal direction of the substrate 11 when entering the dielectric layer 13.
- the light reaching the anode layer 12 and the substrate 11 is totally transmitted at the interface between the dielectric layer 13 and the anode layer 12 and at the interface between the anode layer 12 and the substrate 11. Reflection is less likely to occur. Therefore, it becomes easier to enter the anode layer 12 and the substrate 11. That is, by providing the dielectric layer 13, more light emitted from the organic compound layer 14 can be extracted from the substrate 11 side, and the light extraction efficiency is improved.
- the dielectric layer 13 is insulative. Thereby, the dielectric layer 13 separates and insulates the anode layer 12 and the cathode layer 15 from each other at a predetermined interval, and applies a voltage between the anode layer 12 and the cathode layer 15 to the organic compound layer 14.
- the contained light emitting material can emit light.
- the material forming the dielectric layer 13 needs to be a high resistivity material, and the electrical resistivity is required to be 10 8 ⁇ cm or more, preferably 10 12 ⁇ cm or more.
- Specific materials include metal nitrides such as silicon nitride, boron nitride, and aluminum nitride; metal oxides such as silicon oxide (silicon dioxide) and aluminum oxide, sodium fluoride, lithium fluoride, magnesium fluoride, and fluoride.
- Metal fluorides such as calcium and barium fluoride are listed, but other high molecular compounds such as polyimide, polyvinylidene fluoride, and parylene, and spin-on-glass (SOG) such as poly (phenylsilsesquioxane) are also available. It can be used.
- the thickness of the dielectric layer 13 is preferably as thick as possible.
- the thickness of the dielectric layer 13 does not exceed 1 ⁇ m.
- the dielectric strength may not be sufficient with respect to the voltage for driving the organic light emitting element 10.
- the current density of the current flowing between the dielectric layer 13 anode layer 12 and cathode layer 15 via is preferably at 0.1 mA / cm 2 or less, and more preferably 0.01 mA / cm 2 or less .
- a voltage exceeding 2 V with respect to the driving voltage of the organic light emitting element 10 for example, when the driving voltage is 5 V, about 7 V is provided between the anode side and the cathode side of the dielectric layer 13. It is necessary to satisfy the above current density when a voltage is applied.
- the upper limit of the thickness of the dielectric layer 13 that satisfies this is preferably 750 nm or less, more preferably 400 nm or less, and even more preferably 200 nm or less. Further, the lower limit is preferably 15 nm or more, more preferably 30 nm or more, and further preferably 50 nm or more.
- the organic compound layer 14 includes one or more organic compound layers including a light emitting layer, and is formed to cover at least the upper surface of the dielectric layer 13, the inner surface of the concave portion 18, and the inner surface of the second through portion 17. The That is, the organic compound layer 14 is continuously formed over the entire light emitting surface.
- the light emitting layer includes a light emitting material that emits light when a voltage is applied between the anode layer 12 and the cathode layer 15. As such a light emitting material, both a low molecular compound and a high molecular compound can be used. In this embodiment mode, it is preferable to use a phosphorescent organic compound and a metal complex which are light-emitting organic materials as the light-emitting material.
- Some metal complexes exhibit phosphorescence, and such metal complexes are also preferably used.
- cyclometalated complexes include 2-phenylpyridine derivatives, 7,8-benzoquinoline derivatives, 2- (2-thienyl) pyridine derivatives, 2- (1-naphthyl) pyridine derivatives, 2-phenylquinoline derivatives, and the like.
- the complex include Ir, Pd and Pt having a ligand, and an iridium (Ir) complex is particularly preferable.
- the cyclometalated complex may have other ligands in addition to the ligands necessary for forming the cyclometalated complex.
- the cyclometalated complex includes a compound that emits light from triplet excitons, which is preferable from the viewpoint of improving luminous efficiency.
- the light-emitting polymer compound include poly-p-phenylene vinylene (PPV) derivatives such as MEH-PPV; ⁇ -conjugated polymer compounds such as polyfluorene derivatives and polythiophene derivatives; low molecular dyes and tetraphenyldiamine; And a polymer in which triphenylamine is introduced into the main chain or side chain.
- a light emitting high molecular compound and a light emitting low molecular weight compound can also be used in combination.
- the light emitting layer includes a host material together with the light emitting material, and the light emitting material may be dispersed in the host material.
- a host material preferably has a charge transporting property, and is preferably a hole transporting compound or an electron transporting compound.
- the organic compound layer 14 may have a hole transport layer for receiving holes from the anode layer 12 and transporting them to the light emitting layer.
- the hole transport layer is disposed between the anode layer 12 and the light emitting layer.
- a hole transporting material for forming such a hole transporting layer a known material can be used, for example, TPD (N, N′-diphenyl-N, N′-di (3-methylphenyl) -1,1′-biphenyl-4,4′-diamine); ⁇ -NPD (4,4′-bis [N- (1-naphthyl) -N-phenylamino] biphenyl); m-MTDATA (4, 4 Low molecular weight triphenylamine derivatives such as', 4 ''-tris (3-methylphenylphenylamino) triphenylamine); polyvinylcarbazole; a polymer compound obtained by introducing a polymerizable substituent into the above triphenylamine
- the above hole transport materials may be used alone or in combination of two or more, or different hole transport materials may be laminated and used.
- the thickness of the hole transport layer depends on the conductivity of the hole transport layer and cannot be generally limited, but is preferably 1 nm to 5 ⁇ m, more preferably 5 nm to 1 ⁇ m, and particularly preferably 10 nm to 500 nm. Is desirable.
- a hole injection layer may be provided between the hole transport layer and the anode layer 12 in order to relax the hole injection barrier.
- known materials such as copper phthalocyanine, a mixture of polyethylene dioxythiophene (PEDOT) and polystyrene sulfonic acid (PSS) (PEDOT: PSS), fluorocarbon, silicon dioxide and the like are used.
- a mixture of the hole transport material used for the hole transport layer and an electron acceptor such as 2,3,5,6-tetrafluorotetracyano-1,4-benzoquinonedimethane (F4TCNQ) can also be used. .
- the organic compound layer 14 may have an electron transport layer for receiving electrons from the cathode layer 15 and transporting them to the light emitting layer.
- Examples of materials that can be used for such an electron transport layer include quinoline derivatives, oxadiazole derivatives, perylene derivatives, pyridine derivatives, pyrimidine derivatives, quinoxaline derivatives, diphenylquinone derivatives, nitro-substituted fluorene derivatives, and the like.
- a hole blocking layer is provided between the electron transport layer and the light emitting layer for the purpose of preventing holes from passing through the light emitting layer and efficiently recombining holes and electrons in the light emitting layer. It may be.
- This hole blocking layer can also be regarded as one of the layers included in the organic compound layer 14.
- a known material such as a triazole derivative, an oxadiazole derivative, or a phenanthroline derivative is used.
- the cathode layer 15 applies a voltage between the anode layer 12 and injects electrons into the organic compound layer 14.
- the cathode layer 15 is formed continuously with the organic compound layer 14 over the entire light emitting surface.
- the material used for the cathode layer 15 is not particularly limited as long as it has electrical conductivity like the anode layer 12, but a material having a low work function and being chemically stable is preferable. . Specific examples include materials such as Al, MgAg alloys, and alloys of Al and alkaline earth metals such as AlLi and AlCa.
- the thickness of the cathode layer 15 is preferably 10 nm to 1 ⁇ m, more preferably 50 nm to 500 nm.
- the cathode layer 15 When the light emitted from the organic compound layer 14 is extracted from the substrate 11 side, the cathode layer 15 may be formed of an opaque material. If light is to be extracted not only from the substrate 11 side but also from the cathode layer 15 side, the cathode layer 15 must be formed of a transparent material such as ITO.
- a cathode buffer layer may be provided adjacent to the cathode layer 15 for the purpose of increasing the electron injection efficiency by lowering the electron injection barrier from the cathode layer 15 to the organic compound layer 14.
- a metal material having a work function lower than that of the cathode layer 15 is preferably used.
- alkali metals Na, K, Rb, Cs
- alkaline earth metals Sr, Ba, Ca, Mg
- rare earth metals Pr, Sm, Eu, Yb
- fluorides or chlorides of these metals A simple substance selected from oxides or a mixture of two or more can be used.
- the thickness of the cathode buffer layer is preferably from 0.05 nm to 50 nm, more preferably from 0.1 nm to 20 nm, and even more preferably from 0.5 nm to 10 nm.
- FIG. 2 is a partial cross-sectional view of the organic light emitting device 10 and shows a path of light extracted from the organic compound layer 14 of the present embodiment to the lower side of the substrate 11.
- the refractive index of the substrate 11 is about 1.5
- the refractive index of the anode layer 12 is about 1.8
- the refractive index of the dielectric layer 13 is about 1.4
- the refractive index of the organic compound layer 14 is about 1. It was set to 6.
- the light emitted from the second through portion 17 that was not sufficient in light extraction efficiency in the conventional organic light emitting device is also provided in the first through portion 16 by providing the first through portion 16.
- the dielectric layer 13 can be efficiently taken out of the organic light emitting device 10. That is, in the organic light emitting device 10 of the present embodiment, the light extraction efficiency can be improved by providing the first through portion 16.
- the shape of the first penetrating portion 16 is not particularly limited, but is preferably a cylindrical column shape or a polygonal column shape such as a quadrangular column from the viewpoint of easy shape control.
- the shape in the plane of the anode layer 12 may change in the thickness direction of the anode layer 12, or the size of the shape may change. That is, for example, the shape may be a cone shape, a pyramid shape, a truncated cone shape, a truncated pyramid shape, or the like.
- the side surface of the first through portion 16 is formed perpendicular to the surface of the substrate 11, and the inclination angle of the side surface of the first through portion 16 in this case is 90 degrees.
- the inclination angle is not limited to this, and can be changed as appropriate depending on the material used for the anode layer 12 to increase the efficiency of extracting light emitted from the organic compound layer 14 to the outside.
- the inclination angle is preferably 60 ° to 90 °, more preferably 70 ° to 90 °, and further preferably 75 ° to 85 °.
- the size of the first through portion 16 on the anode layer 12 (the maximum width of the shape on the surface of the anode layer 12) is preferably 10 ⁇ m or less. From the viewpoint of easy production, the size is preferably 0.1 ⁇ m or more, and more preferably 0.5 ⁇ m or more.
- the arrangement of the first through portions 16 on the upper surface of the anode layer 12 may be a regular arrangement such as a square lattice or a hexagonal lattice, or may be an irregular arrangement. About this arrangement
- the plurality of second penetrating portions 17 formed through the anode layer 12 and the dielectric layer 13 change the path of light incident on the dielectric layer 13 from the side surface inside the second penetrating portion 17, and thereby the organic light emitting device 10. Increase the light that goes out of the. In addition to that, it becomes a conductive portion between the anode layer 12 and the cathode layer 15.
- the shape of the second penetrating portion 17, the inclination angle of the side surface of the second penetrating portion 17 in the partial cross-sectional view shown in FIG. 1 and the arrangement in the dielectric layer 13 surface are the same as those of the first penetrating portion 16.
- the shape of the second penetrating portion 17 is a columnar shape or a polygonal column shape such as a quadrangular column.
- the inclination angle of the second penetrating portion 17 is preferably 60 ° to 90 °, more preferably 70 ° to 90 °, and further preferably 75 ° to 85 °.
- the size of the second through portion 17 on the dielectric layer 13 is preferably 10 ⁇ m or less.
- 10 4 to 10 8 second penetrating portions 17 are formed in 1 mm 2 in an arbitrary plane on the dielectric layer 13.
- the size of the shape of the second through portion 17 on the surface of the anode layer 12 is larger than the size of the shape of the first through portion 16 in order to reliably expose the anode layer 12 below the second through portion 17. It is preferable to enlarge it.
- the plurality of recesses 18 formed in the dielectric layer 13 change the path of light propagating in the organic compound layer 14 between the dielectric layer 13 and the cathode layer 15, and emit light that goes out of the organic light emitting element 10. increase.
- the function of the recess 18 will be described using FIG. 2 again.
- the emitted light enters the recess 18 and is refracted when entering the dielectric layer 13 having a lower refractive index from the organic compound layer 14, and travels toward the substrate 11. Thereafter, the light is further refracted at the interface between the dielectric layer 13 and the substrate 11 and goes out to the lower side of the substrate 11.
- the light confined in the organic compound layer 14 above the dielectric layer 13 in the conventional organic light emitting device can also be extracted to the outside of the organic light emitting device 10 through the recess 18. That is, in the organic light emitting device 10 of the present embodiment, the light extraction efficiency can be improved by providing the recess 18.
- the shape of the recess 18, the inclination angle of the side surface of the recess 18 in the partial cross-sectional view shown in FIG. 1, and the arrangement in the surface of the dielectric layer 13 excluding the second penetration portion 17 are the same as the first penetration portion 16 described above. It is. That is, it is preferable that the shape of the concave portion 18 is a cylindrical column shape or a polygonal column shape such as a quadrangular column.
- the inclination angle of the recess 18 is preferably 60 ° to 90 °, more preferably 70 ° to 90 °, and still more preferably 75 ° to 85 °.
- the size of the recess 18 on the dielectric layer 13 (the maximum width of the shape on the surface of the dielectric layer 13) is preferably 10 ⁇ m or less. Furthermore, it is preferable that 10 4 to 10 8 recesses 18 are formed in 1 mm 2 in an arbitrary plane on the dielectric layer 13.
- the recess 18 is formed immediately above the first through portion 16 from the viewpoint that the efficiency of extraction to the outside is higher if the light follows the path A in FIG. From the same viewpoint, it is preferable that the recess 18 and the first through portion 16 have similar shapes as viewed from the surface of the dielectric layer 13 and the anode layer 12. In other words, the inner surface of the recess 18 is formed along the inner surface of the first through portion 16.
- the anode layer 12 is formed on the lower side, and the cathode layer 15 is formed on the upper side with the dielectric layer 13 interposed therebetween.
- the present invention is not limited to this, and a structure in which the anode layer 12 and the cathode layer 15 are interchanged may be used. That is, when the substrate 11 side is the lower side, the cathode layer 15 may be formed on the lower side, and the anode layer 12 may be formed on the upper side with the dielectric layer 13 interposed therebetween.
- FIGS. 3A to 3F are diagrams illustrating a method for manufacturing the organic light emitting device 10 to which the exemplary embodiment is applied.
- the anode layer 12 as the first electrode layer is formed on the substrate 11 (FIG. 3A: first electrode layer forming step).
- a glass substrate is used as the substrate 11.
- ITO was used as a material for forming the anode layer 12.
- anode layer 12 In order to form the anode layer 12 on the substrate 11, dry methods such as resistance heating vapor deposition, electron beam vapor deposition, sputtering, ion plating, CVD, spin coating, dip coating, ink jet, printing A wet method such as a method, a spray method, or a dispenser method can be used. In addition, the process of forming the anode layer 12 can be omitted by using a so-called electrode-attached substrate in which ITO is already formed as the anode layer 12 on the substrate 11.
- the 1st penetration part 16 which penetrates anode layer 12 formed at the process of Drawing 3 (a) is formed (Drawing 3 (b): the 1st penetration part formation process).
- a method of forming the first through portion 16 in the anode layer 12 for example, a method using lithography can be used. In order to do this, first, a resist solution is applied onto the anode layer 12, the excess resist solution is removed by spin coating or the like, a resist layer is formed, and then the first through portion 16 is formed.
- a mask on which a predetermined pattern is drawn is put on and exposure is performed with ultraviolet (UV), electron beam (EB), or the like, the predetermined pattern corresponding to the first through portion 16 is exposed on the resist layer. Is done.
- UV ultraviolet
- EB electron beam
- the exposed portion of the resist layer is removed using a developer, the resist layer in the exposed pattern portion is removed.
- the surface of the anode layer 12 is exposed corresponding to the exposed pattern portion.
- the exposed portion of the anode layer 12 is removed by etching using the remaining resist layer as a mask.
- the etching either dry etching or wet etching can be used.
- the shape of the first through portion 16 can be controlled by combining isotropic etching and anisotropic etching.
- dry etching reactive ion etching (RIE) or inductively coupled plasma etching can be used.
- the first through portion 16 is formed in the anode layer 12 by removing the last remaining resist layer with a resist removing solution or the like.
- the formation of the first through portion 16 can be performed by a nanoimprint method. Specifically, after forming the resist layer, a mask on which a predetermined convex pattern for forming a pattern is drawn is pressed against the surface of the resist layer while applying pressure. In this state, the resist layer is cured by irradiating the resist layer with heat and / or light. Next, by removing the mask, a pattern of the first through portion 16 corresponding to the convex pattern is formed on the resist layer surface. Then, the 1st penetration part 16 can be formed by performing the etching mentioned above.
- the upper surface of the anode layer 12 and the inner surface of the penetrating portion are covered with a dielectric, thereby forming the dielectric layer 13 and a concave portion on the upper surface of the dielectric layer 13 (FIG. 3C: dielectric layer forming step).
- silicon dioxide (SiO 2 ) is used as a dielectric for forming the dielectric layer 13.
- the dielectric layer 13 can be formed by a method similar to the method used for forming the anode layer 12. Further, when the dielectric layer 13 is formed, a part of the dielectric layer 13 enters the first through portion 16, so that the recess 18 can be formed simultaneously with the formation of the dielectric layer 13.
- the first through portion 16 can function as a mold for forming the recess 18.
- the dielectric layer 13 is formed by a dry method such as an anti-heat deposition method, an electron beam deposition method, a sputtering method, an ion plating method, a CVD method, a spin coating method, a dip coating method, an ink jet method, a printing method, a spray method, or a dispenser method. It can be formed by a wet method such as. However, if the dielectric layer 13 is formed using a dry method, the shape of the recess 18 can be made closer to the shape of the first through portion 16.
- FIG. 3D second through portion forming step.
- a method for forming the second through portion 17 a method similar to the method used for forming the first through portion 16 described above can be used.
- an organic compound layer 14 including a light emitting layer formed so as to cover at least the upper surface of the dielectric layer 13, the inner surface of the recess 18 and the inner surface of the second through portion 17 is formed (FIG. 3E: formation of an organic compound layer).
- the same technique as that used to form the anode layer 12 and the dielectric layer 13 can be used.
- the resistance heating vapor deposition method or the coating method is more preferable for the film formation of each layer included in the organic compound layer 14, and the coating method is particularly preferable for the film formation of the layer containing the polymer organic compound.
- a coating solution in which a material constituting a layer to be formed is dispersed in a predetermined solvent such as an organic solvent or water is applied.
- a predetermined solvent such as an organic solvent or water
- various methods such as spin coating, spray coating, dip coating, ink jet, slit coating, dispenser, and printing can be used.
- a layer to be formed is formed by drying the application solution by heating or evacuating.
- the cathode layer 15 as the second electrode layer is formed on the organic compound layer 14 (FIG. 3F: second electrode layer forming step).
- the same technique as that used to form the anode layer 12 and the dielectric layer 13 can be used.
- the organic light emitting device 10 can be manufactured through the above steps. In addition, it is preferable to use the organic light emitting element 10 stably for a long period of time and to attach a protective layer or a protective cover (not shown) for protecting the organic light emitting element 10 from the outside.
- a protective layer polymer compounds, metal oxides, metal fluorides, metal borides, silicon compounds such as silicon nitride and silicon oxide, and the like can be used. And these laminated bodies can also be used.
- a glass plate, a plastic plate having a low water permeability treatment on the surface, a metal, or the like can be used.
- the protective cover is sealed with a thermosetting resin or a photo-curing resin and bonded to the element substrate.
- a spacer because a predetermined space can be maintained and the organic light emitting element 10 can be prevented from being damaged. If an inert gas such as nitrogen, argon or helium is sealed in this space, it becomes easy to prevent the upper cathode layer 15 from being oxidized. In particular, when helium is used, heat conduction is high, and thus heat generated from the organic light emitting element 10 when voltage is applied can be effectively transmitted to the protective cover, which is preferable. Furthermore, by installing a desiccant such as barium oxide in this space, it becomes easy to suppress the moisture adsorbed in the series of manufacturing steps from damaging the organic light emitting element 10.
- the organic light-emitting element of the present embodiment is suitably used for a display device as, for example, a matrix or segment pixel. Further, it can be suitably used as a surface emitting light source without forming pixels. Specifically, computers, televisions, mobile terminals, mobile phones, car navigation systems, signs, signboards, display devices for video camera viewfinders, backlights, electrophotography, illumination, resist exposure, readers, interior lighting, light It is suitably used for a surface emitting light source in a communication system or the like.
- FIG. 4 is a diagram illustrating an example of a display device using the organic light emitting element 10 in the present embodiment.
- the display device 200 shown in FIG. 4 is a so-called passive matrix type display device.
- the display device substrate 202, the anode wiring 204, the anode auxiliary wiring 206, the cathode wiring 208, the insulating film 210, the cathode partition wall 212, and the organic light emitting element 10 are used.
- a sealing plate 216, and a sealing material 218 are used.
- the display device substrate 202 for example, a transparent substrate such as a rectangular glass substrate can be used.
- the thickness of the display device substrate 202 is not particularly limited, but for example, a thickness of 0.1 mm to 1 mm can be used.
- a plurality of anode wirings 204 are formed on the display device substrate 202.
- the anode wirings 204 are arranged in parallel at a constant interval.
- the anode wiring 204 is made of a transparent conductive film, and for example, ITO (Indium Tin Oxide) can be used.
- the thickness of the anode wiring 204 can be set to 100 nm to 150 nm, for example.
- An anode auxiliary wiring 206 is formed on the end of each anode wiring 204.
- the anode auxiliary wiring 206 is electrically connected to the anode wiring 204.
- the anode auxiliary wiring 206 functions as a terminal for connecting to the external wiring on the end side of the display device substrate 202, and the anode auxiliary wiring 206 is connected from an external driving circuit (not shown). A current can be supplied to the anode wiring 204 through the wiring.
- the anode auxiliary wiring 206 is made of a metal film having a thickness of 500 nm to 600 nm, for example.
- a plurality of cathode wirings 208 are provided on the organic light emitting element 10.
- the plurality of cathode wirings 208 are arranged so as to be parallel to each other and orthogonal to the anode wiring 204.
- As the cathode wiring 208 Al or an Al alloy can be used.
- the thickness of the cathode wiring 208 is, for example, 100 nm to 150 nm.
- a cathode auxiliary wiring (not shown) is provided at the end of the cathode wiring 208 and is electrically connected to the cathode wiring 208. Therefore, current can flow between the cathode wiring 208 and the cathode auxiliary wiring.
- An insulating film 210 is formed on the display device substrate 202 so as to cover the anode wiring 204.
- the insulating film 210 is provided with a rectangular opening 220 so as to expose a part of the anode wiring 204.
- the plurality of openings 220 are arranged in a matrix on the anode wiring 204.
- the organic light emitting element 10 is provided between the anode wiring 204 and the cathode wiring 208 as described later. That is, each opening 220 is a pixel. Accordingly, a display area is formed corresponding to the opening 220.
- the film thickness of the insulating film 210 can be, for example, 200 nm to 300 nm, and the size of the opening 220 can be, for example, 300 ⁇ m ⁇ 300 ⁇ m.
- the organic light emitting element 10 is formed at a location corresponding to the position of the opening 220 on the anode wiring 204.
- the organic light emitting device 10 is sandwiched between the anode wiring 204 and the cathode wiring 208 in the opening 220. That is, the anode layer 12 of the organic light emitting element 10 is in contact with the anode wiring 204, and the cathode layer 15 is in contact with the cathode wiring 208.
- the thickness of the organic light emitting element 10 can be set to, for example, 150 nm to 200 nm.
- a plurality of cathode partitions 212 are formed on the insulating film 210 along a direction perpendicular to the anode wiring 204.
- the cathode partition 212 plays a role of spatially separating the plurality of cathode wirings 208 so that the wirings of the cathode wirings 208 do not conduct with each other. Accordingly, the cathode wiring 208 is disposed between the adjacent cathode partition walls 212.
- a cathode partition with a height of 2 to 3 ⁇ m and a width of 10 ⁇ m can be used.
- the display device substrate 202 is bonded through a sealing plate 216 and a sealing material 218. Thereby, the space in which the organic light emitting element 10 is provided can be sealed, and the organic light emitting element 10 can be prevented from being deteriorated by moisture in the air.
- a sealing plate 216 for example, a glass substrate having a thickness of 0.7 mm to 1.1 mm can be used.
- a current is supplied to the organic light emitting element 10 through the anode auxiliary wiring 206 and the cathode auxiliary wiring (not shown) by a driving device (not shown), the light emitting layer emits light, and light is emitted. be able to.
- An image can be displayed on the display device 200 by controlling light emission and non-light emission of the organic light emitting element 10 corresponding to the above-described pixel by the control device.
- FIG. 5 is a diagram illustrating an example of a lighting device including the organic light emitting element 10 according to the present embodiment.
- the lighting device 300 illustrated in FIG. 5 includes the organic light emitting element 10 described above and a terminal 302 that is installed adjacent to the substrate 11 (see FIG. 1) of the organic light emitting element 10 and connected to the anode layer 12 (see FIG. 1). And a terminal 303 installed adjacent to the substrate 11 and connected to the cathode layer 15 (see FIG. 1) of the organic light emitting device 10, and a lighting for driving the organic light emitting device 10 connected to the terminal 302 and the terminal 303. Circuit 301.
- the lighting circuit 301 has a DC power source (not shown) and a control circuit (not shown) inside, and supplies a current between the anode layer 12 and the cathode layer 15 of the organic light emitting element 10 through the terminal 302 and the terminal 303. Then, the organic light emitting element 10 is driven to emit light from the light emitting layer, and light is emitted from the first through part 16 and the second through part 17 (see FIG. 1) through the substrate 11 to be used as illumination light.
- the light emitting layer may be composed of a light emitting material that emits white light, and each of the organic light emitting elements 10 using the light emitting material that emits green light (G), blue light (B), and red light (R).
- a plurality of them may be provided so that the combined light is white.
- the first penetrating portion 16 and the second penetrating portion 17 are made to emit light with a reduced diameter and interval, it appears to the human eye to emit light.
- solution A 3 parts by mass of this phosphorescent polymer compound (A) was dissolved in 97 parts by mass of toluene to prepare a luminescent material solution (hereinafter also referred to as “solution A”).
- the organic light emitting device 10 shown in FIG. 1 was produced by the following method. First, on a glass substrate (25 mm square, thickness 1 mm) made of quartz glass as the substrate 11, a sputtering apparatus (E-401s manufactured by Canon Anelva Co., Ltd.) was used, and ITO (refractive index 1.8) was formed as the anode layer 12. A thin film was formed to 150 nm.
- a sputtering apparatus E-401s manufactured by Canon Anelva Co., Ltd.
- ITO reffractive index 1.8
- a photoresist (AZ1500 manufactured by AZ Electronic Materials Co., Ltd.) was formed to a thickness of about 1 ⁇ m by spin coating.
- a mask A corresponding to a pattern in which quartz (plate thickness: 3 mm) is used as a base and circles are arranged in a hexagonal lattice shape is prepared, and using a stepper exposure apparatus (manufactured by Nikon Corporation, model NSR-1505i6), Exposure was performed at 1/5 scale.
- the resist layer was patterned by developing with 1.2% solution of TMAH (Tetramethylammonium hydroxide: (CH 3 ) 4 NOH). Thereafter, heat was applied at 130 ° C. for 10 minutes (post-baking treatment).
- TMAH Tetramethylammonium hydroxide: (CH 3 ) 4 NOH
- the first penetrating portion 16 has a cylindrical shape with a diameter of 1 ⁇ m, and is arranged in a hexagonal lattice pattern on the entire surface of the anode layer 12 so that the distance between the centers of the circles of the first penetrating portion 16 is 2 ⁇ m.
- a silicon dioxide (SiO 2 , refractive index 1.4) layer is formed as a dielectric layer 13 on the upper surface of the anode layer 12 in which the first through portion 16 is formed and inside the first through portion 16 by 50 nm.
- the thickness was formed.
- the SiO 2 layer covered the inner surface of the first through portion 16, thereby forming a recess 18 immediately above the first through portion 16.
- the recess 18 was substantially cylindrical with a diameter of 0.9 ⁇ m and a height of 150 nm.
- a pattern in which a photoresist layer is formed on the dielectric layer 13 and circles for forming the second through portions 17 are arranged in a hexagonal lattice pattern by the same method as the formation of the first through portions 16 described above.
- the resist layer was patterned using the mask B corresponding to.
- the second penetration part 17 was formed in the dielectric layer 13 by removing the resist residue.
- the second penetrating portion 17 has a cylindrical shape with a diameter of 1.2 ⁇ m, is formed immediately above the first penetrating portion 16, and is arranged on the entire surface of the dielectric layer 13 in a hexagonal lattice shape with a center distance of the circle of 4 ⁇ m. .
- the solution A is applied by a spin coating method (rotation speed: 3000 rpm), and is left to stand at 140 ° C. for 1 hour in a nitrogen atmosphere and dried, whereby an organic compound having a single light emitting layer (refractive index 1.6).
- Layer 14 was formed.
- sodium fluoride (4 nm) was formed as a cathode buffer layer on the organic compound layer 14, and aluminum (130 nm) was sequentially formed as the cathode layer 15 by vapor deposition to produce the organic light emitting device 10.
- Example 2 First, after the anode layer 12 was formed on the substrate 11 in the same manner as in Example 1, a plurality of first through portions 16 were formed in the anode layer 12. Next, an SOG liquid (Tokyo Ohka Kogyo Co., Ltd., OCD T-7, refractive index 1.4) is applied as a dielectric layer 13 to the upper surface of the anode layer 12 and the inside of the first through portion 16 by spin coating, By performing heat treatment (in air, at 80 ° C. for 3 minutes, then at 150 ° C. for 3 minutes, and then at 200 ° C. for 3 minutes), an SOG film was formed. The upper surface of the SOG film was a flat surface, and the thickness from the upper surface of the anode layer 12 was 50 nm.
- an SOG liquid Tokyo Ohka Kogyo Co., Ltd., OCD T-7, refractive index 1.4
- a photoresist layer is formed on the dielectric layer 13 in the same manner as the first through portion 16 is formed, and a circle for forming the recesses 18 is arranged in a hexagonal lattice pattern.
- the resist layer was patterned using the corresponding mask C.
- the recess 18 was formed in the dielectric layer 13 by removing the resist residue.
- the recesses 18 have a cylindrical shape with a diameter of 0.5 ⁇ m, and are arranged on the entire surface of the dielectric layer 13 in a hexagonal lattice shape with a center distance between circles of 4/3 ⁇ m.
- Example 1 an ITO film was formed as an anode layer on a glass substrate in the same manner as in Example 1. Next, using a sputtering apparatus, a silicon dioxide (SiO 2 ) layer having a thickness of 50 nm was formed as a dielectric layer on the anode layer.
- SiO 2 silicon dioxide
- a photoresist pattern was formed on the dielectric layer in the same manner as in Example 1.
- CHF 3 reactive ion etching apparatus
- the reaction was performed for 5 minutes to perform a dry etching process.
- the through-holes were cylindrical with a diameter of 1.2 ⁇ m, arranged in a hexagonal lattice pattern on the entire surface of the anode layer and the dielectric layer, and formed so that the distance between the centers of the circles of the through-holes was 4 ⁇ m.
- Comparative Example 2 An organic light emitting device was fabricated in the same manner as in Comparative Example 1 except that the mask A was used instead of the mask B used for patterning the photoresist layer.
- SYMBOLS 10 Organic light emitting element, 11 ... Board
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Abstract
基板１１上に形成される陽極層１２と、陽極層１２を貫通して形成される第１貫通部１６と、陽極層１２の上面および第１貫通部１６の内面を覆って形成される誘電体層１３と、誘電体層１３の上面に誘電体層１３を貫通せずに形成される複数の凹部１８と、陽極層１２および誘電体層１３を貫通して形成される第２貫通部１７と、少なくとも誘電体層１３の上面、凹部１８の内面および第２貫通部１７の内面を覆って形成される発光層を含む有機化合物層１４と、有機化合物層１４上に形成される陰極層１５と、を含む有機発光素子１０。
Description
本発明は、表示装置や照明装置に用いられる有機発光素子等に関する。
有機化合物を発光体として用いる有機発光素子は、面光源の特性から近年照明用途としての応用が期待されており、更なる高効率化を目的として発光した光を外部へ取り出す、光取り出し技術の開発が盛んにおこなわれている。
透明基板上に形成された光透過性電極に多数の細孔を形成し、電極上および細孔内に発光層を形成した構造の有機発光素子が、発光層から有機発光素子の外への光取り出し効率を向上させる技術として提案されている。
透明基板上に形成された光透過性電極に多数の細孔を形成し、電極上および細孔内に発光層を形成した構造の有機発光素子が、発光層から有機発光素子の外への光取り出し効率を向上させる技術として提案されている。
特許文献１には、電極と誘電体層の積層構造体中に、これらを貫通するキャビティを形成し、キャビティ内に発光層を形成した有機発光素子が開示されている。
また特許文献２には、電極表面に凹凸を有し、この電極上および凹凸内に発光層が形成された有機発光素子が開示されている。
また特許文献２には、電極表面に凹凸を有し、この電極上および凹凸内に発光層が形成された有機発光素子が開示されている。
しかしながら、従来の有機発光素子では、発光層で発光した光の一部が誘電体層の上面と発光層上の電極との間で反射を繰り返し、発光層内部に閉じ込められてしまう問題があった。また単に電極表面に凹凸が形成された有機発光素子は、光取り出し効率の向上効果が十分でない問題があった。さらに電極表面の凹凸構造が、電極上に積層して形成される有機発光層や対向電極にも反映された有機発光素子においても屈折率の異なる界面で光の進路を変え、有機発光素子の外部へ光を取り出す効果は限定的であった。
上記のように、電極などに細孔が形成された従来の有機発光素子の構造では、発光層の光を外部へ取り出す効果が十分ではなかった。本発明者らは第１貫通部を有する電極上に誘電体層を形成し、さらに誘電体層および第１電極層を貫通する第２貫通部と誘電体層上面に形成される凹部を設けることで光取り出し効率が向上することを見出し、本発明を完成した。すなわち本発明は以下に要約される。
本発明の有機発光素子は、基板上に形成される第１電極層と、第１電極層を貫通して形成される第１貫通部と、第１電極層の上面および第１貫通部の内面を覆って形成される誘電体層と、誘電体層の上面に誘電体層を貫通せずに形成される複数の凹部と、第１電極層および誘電体層を貫通して形成される第２貫通部と、少なくとも誘電体層の上面、凹部の内面および第２貫通部の内面を覆って形成される発光層を含む有機化合物層と、有機化合物層上に形成される第２電極層と、を含む。
ここで、凹部は、第１貫通部の直上に形成されることが好ましく、凹部の内表面は、第１貫通部の内表面に沿って形成されることが好ましい。
また誘電体層が、第１電極層および有機化合物層より小さい屈折率を有することが好ましく、第２貫通部および凹部が、誘電体層の面内において、最大幅が１０μｍ以下の円形形状または多角形形状を有するとともに、誘電体層の任意の面内において、いずれも１ｍｍ２中に１０４～１０８個形成されていることが好ましい。
また誘電体層が、第１電極層および有機化合物層より小さい屈折率を有することが好ましく、第２貫通部および凹部が、誘電体層の面内において、最大幅が１０μｍ以下の円形形状または多角形形状を有するとともに、誘電体層の任意の面内において、いずれも１ｍｍ２中に１０４～１０８個形成されていることが好ましい。
また本発明の有機発光素子の製造方法は、基板上に第１電極層を形成する第１電極層形成工程と、第１電極層を貫通する第１貫通部を形成する第１貫通部形成工程と、第１電極層の上面および第１貫通部の内面を誘電体で覆うことで、誘電体層および誘電体層上面の凹部を形成する誘電体層形成工程と、第１電極層および誘電体層に、第２貫通部を形成する第２貫通部形成工程と、少なくとも誘電体層の上面、凹部の内面および第２貫通部の内面を覆って形成される発光層を含む有機化合物層を形成する有機化合物層形成工程と、有機化合物層上に第２電極層を形成する第２電極層形成工程と、を含む。
また本発明の表示装置は、上記の有機発光素子を備える。
また本発明の照明装置は、上記の有機発光素子を備える。
本発明によれば、光取り出し効率が高く、発光効率の高い有機発光素子を提供できる。
（有機発光素子）
以下、添付図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
図１は、本実施の形態が適用される有機発光素子の例を説明した部分断面図である。
図１に示した有機発光素子１０は、基板１１と、基板１１側を下側とした場合に基板１１上に形成され正孔を注入するための第１電極層としての陽極層１２と、電子を注入するための第２電極層としての陰極層１５と、進入した光の進路を変えるとともに、陽極層１２と陰極層１５の間の少なくとも一部を絶縁する機能を有する誘電体層１３と、陽極層１２と陰極層１５の間に電圧を印加することで発光する発光層を含む有機化合物層１４とが積層された構造を有する。
そして有機発光素子１０には、陽極層１２を貫通して形成される複数の第１貫通部１６が設けられている。また陽極層１２および誘電体層１３を貫通して形成される第２貫通部１７が設けられている。さらに誘電体層１３を貫通せずに形成される複数の凹部１８が設けられている。
誘電体層１３は、陽極層１２の上面および第１貫通部１６の内面を覆って形成されている。また有機化合物層１４は、陽極層１２および誘電体層１３の上方に形成され、少なくとも誘電体層１３の上面、凹部１８の内面および第２貫通部１７の内面を覆って形成される。
本実施の形態では、有機化合物層１４は、１層からなるため、有機化合物層１４が即ち発光層となっている。そして有機化合物層１４が発光を行なうことにより有機発光素子１０の発光面を形成する。本実施の形態では、陰極層１５は、有機化合物層１４上に形成され、有機化合物層１４および陰極層１５は、発光面の全面にわたって、連続的に形成されている。
以下、添付図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
図１は、本実施の形態が適用される有機発光素子の例を説明した部分断面図である。
図１に示した有機発光素子１０は、基板１１と、基板１１側を下側とした場合に基板１１上に形成され正孔を注入するための第１電極層としての陽極層１２と、電子を注入するための第２電極層としての陰極層１５と、進入した光の進路を変えるとともに、陽極層１２と陰極層１５の間の少なくとも一部を絶縁する機能を有する誘電体層１３と、陽極層１２と陰極層１５の間に電圧を印加することで発光する発光層を含む有機化合物層１４とが積層された構造を有する。
そして有機発光素子１０には、陽極層１２を貫通して形成される複数の第１貫通部１６が設けられている。また陽極層１２および誘電体層１３を貫通して形成される第２貫通部１７が設けられている。さらに誘電体層１３を貫通せずに形成される複数の凹部１８が設けられている。
誘電体層１３は、陽極層１２の上面および第１貫通部１６の内面を覆って形成されている。また有機化合物層１４は、陽極層１２および誘電体層１３の上方に形成され、少なくとも誘電体層１３の上面、凹部１８の内面および第２貫通部１７の内面を覆って形成される。
本実施の形態では、有機化合物層１４は、１層からなるため、有機化合物層１４が即ち発光層となっている。そして有機化合物層１４が発光を行なうことにより有機発光素子１０の発光面を形成する。本実施の形態では、陰極層１５は、有機化合物層１４上に形成され、有機化合物層１４および陰極層１５は、発光面の全面にわたって、連続的に形成されている。
基板１１は、陽極層１２、誘電体層１３、有機化合物層１４および陰極層１５を形成する支持体となるものである。基板１１には、有機発光素子１０に要求される機械的強度を満たす材料が用いられる。
基板１１に用いられる材料としては、有機発光素子１０の基板１１側から光を取り出したい場合は、発光層から出る光に対して透明であることが必要である。具体的には、サファイアガラス、ソーダライムガラス、石英ガラスなどのガラス類；アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂などの透明樹脂；シリコン樹脂；窒化アルミ、アルミナなどの透明金属酸化物などが挙げられる。なお基板１１として、上記透明樹脂からなる樹脂フィルム等を使用する場合は、水、酸素などのガスに対するガス透過性が低いことが好ましい。ガス透過性が高い樹脂フィルム等を使用する場合は、光の透過性を損なわない範囲でガスの透過を抑制するバリア性薄膜を形成することが好ましい。
有機発光素子１０の基板１１側から光を取り出す必要がない場合は、基板１１の材料としては、可視光に対して透明であるものに限られず、不透明なものも使用できる。このような材料として具体的には、シリコン（Ｓｉ）、銅（Ｃｕ）、銀（Ａｇ）、金（Ａｕ）、白金（Ｐｔ）、タングステン（Ｗ）、チタン（Ｔｉ）、タンタル（Ｔａ）、もしくはニオブ（Ｎｂ）の単体、またはこれらの合金、あるいはステンレスなども使用することができる。また、ＳｉＯ２やＡｌ２Ｏ３などの酸化物、ｎ－Ｓｉなどの半導体などからなる材料も使用することができる。
基板１１の厚さは、要求される機械的強度にもよるが、好ましくは、０．１ｍｍ～１０ｍｍ、より好ましくは０．２５ｍｍ～２ｍｍである。
基板１１の厚さは、要求される機械的強度にもよるが、好ましくは、０．１ｍｍ～１０ｍｍ、より好ましくは０．２５ｍｍ～２ｍｍである。
陽極層１２は、陰極層１５との間で電圧を印加することで、陽極層１２より有機化合物層１４に正孔を注入する。陽極層１２に使用される材料としては、電気伝導性を有するものであることが必要である。具体的には仕事関数の高いものであり、仕事関数は、４．５ｅＶ以上であることが好ましい。加えて、アルカリ性水溶液に対し、電気抵抗が顕著に変化しないことが好ましい。
このような条件を満たす材料として、金属酸化物、金属、合金が使用できる。ここで、金属酸化物としては、例えば、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ）、ＩＺＯ（インジウム－亜鉛酸化物）が挙げられる。また金属としては、銅（Ｃｕ）、銀（Ａｇ）、金（Ａｕ）、白金（Ｐｔ）、タングステン（Ｗ）、チタン（Ｔｉ）、タンタル（Ｔａ）、ニオブ（Ｎｂ）等が挙げられる。そしてこれらの金属を含むステンレス等の合金も使用できる。これらの中で、発光層で発光した光を有機発光素子１０の外部へ取り出す効果が高い観点で、この光に対して透明なＩＴＯおよびＩＺＯなどの金属酸化物が好ましい。陽極層１２の厚さは、例えば、２ｎｍ～２μｍで形成することができる。なお仕事関数は、例えば、紫外線光電子分光分析法により測定することができる。
誘電体層１３は、有機化合物層１４から出射した光を屈折させることで基板１１に入射しやすくするためのものである。そのため誘電体層１３は透明でその屈折率が、陽極層１２および有機化合物層１４の屈折率よりも小さいことが好ましい。本実施の形態では、誘電体層１３の屈折率は、有機化合物層１４の屈折率より小さい。そのため、有機化合物層１４から出射した光は、誘電体層１３に入射する際に、より基板１１の法線方向に近い角度に屈折する。その結果、誘電体層１３を設けない場合に比較して、陽極層１２や基板１１に達した光は、誘電体層１３と陽極層１２の界面、および陽極層１２と基板１１の界面において全反射を生じにくくなる。よって、より陽極層１２や基板１１に入射しやすくなる。つまり、誘電体層１３を設けることにより、有機化合物層１４から出射した光を基板１１側から、より多く取り出すことができ、光の取り出し効率が向上する。
本実施の形態では、誘電体層１３は絶縁性である。これにより、誘電体層１３は、陽極層１２と陰極層１５とを所定の間隔にて分離し絶縁すると共に、陽極層１２および陰極層１５の間に電圧を印加することで有機化合物層１４に含まれる発光材料を発光させることができる。このため誘電体層１３を形成する材料は高抵抗率材料であることが必要で、電気抵抗率としては、１０８Ωｃｍ以上、好ましくは１０１２Ωｃｍ以上有することが要求される。具体的な材料としては、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化アルミニウム等の金属窒化物；酸化ケイ素（二酸化ケイ素）、酸化アルミニウム等の金属酸化物、フッ化ナトリウム、フッ化リチウム、フッ化マグネシウム、フッ化カルシウム、フッ化バリウムなどの金属フッ化物が挙げられるが、他にポリイミド、ポリフッ化ビニリデン、パリレン等の高分子化合物、ポリフェニルシルセスキオキサン（Poly(phenylsilsesquioxane)）等のスピンオングラス（ＳＯＧ）も使用可能である。誘電体層１３を形成する材料としては、陽極層１２および有機化合物層１４よりも小さい屈折率を有するものを選択することが好ましい。
ここで、短絡・電流リークを生じにくい有機発光素子１０を再現性よく製造するためには、誘電体層１３の厚さは厚いほど好ましいが、一方で有機発光素子１０全体の厚さを抑えるために誘電体層１３の厚さは、１μｍを越えないことが好ましい。また、陽極層１２と陰極層１５との間隔が狭い方が、発光のために必要な電圧が低くて済むので、この観点からも誘電体層１３は薄い方がより好ましい。但し、薄すぎると有機発光素子１０を駆動するための電圧に対し、絶縁耐力が十分でなくなるおそれがある。誘電体層１３を介して陽極層１２と陰極層１５の間に流れる電流の電流密度が、０．１ｍＡ／ｃｍ２以下であることが好ましく、０．０１ｍＡ／ｃｍ２以下であることがより好ましい。また有機発光素子１０の駆動電圧に対し、２Ｖを超えた電圧に耐えることが好ましいため、例えば、駆動電圧が５Ｖである場合は、誘電体層１３の陽極側と陰極側の間に約７Ｖの電圧を印加した場合に上記の電流密度を満たすことが必要である。これを満たす誘電体層１３の厚さは、上限としては、７５０ｎｍ以下であることが好ましく、４００ｎｍ以下であることが更に好ましく、２００ｎｍ以下であることがまた更に好ましい。また下限としては１５ｎｍ以上であることが好ましく、３０ｎｍ以上であることが更に好ましく、５０ｎｍ以上であることがまた更に好ましい。
有機化合物層１４は、発光層を含む１層または積層された複数層の有機化合物層からなり、少なくとも誘電体層１３の上面、凹部１８の内面および第２貫通部１７の内面を覆って形成される。すなわち、有機化合物層１４は、発光面の全面にわたって、連続的に形成されている。発光層は、陽極層１２と陰極層１５の間に電圧を印加することで発光する発光材料を含む。このような発光材料としては、低分子化合物及び高分子化合物のいずれも使用することができる。本実施の形態では、発光材料として、発光性有機材料であるリン光性有機化合物および金属錯体を使用することが好ましい。金属錯体の中にはリン光性を示すものもあり、かかる金属錯体も好ましく用いられる。本実施の形態においては、特にシクロメタル化錯体を用いることが発光効率向上の観点から非常に望ましい。シクロメタル化錯体としては、例えば、２－フェニルピリジン誘導体、７，８－ベンゾキノリン誘導体、２－（２－チエニル）ピリジン誘導体、２－（１－ナフチル）ピリジン誘導体、２－フェニルキノリン誘導体等の配位子を有するＩｒ、ＰｄおよびＰｔ等の錯体が挙げられるが、イリジウム（Ｉｒ）錯体が特に好ましい。シクロメタル化錯体は、シクロメタル化錯体を形成するのに必要な配位子以外に、他の配位子を有していてもよい。なお、シクロメタル化錯体には、三重項励起子から発光する化合物も含まれ、発光効率向上の観点から好ましい。
また、発光性高分子化合物としては、ＭＥＨ－ＰＰＶなどのポリ－ｐ－フェニレンビニレン（ＰＰＶ）誘導体；ポリフルオレン誘導体、ポリチオフェン誘導体等のπ共役系の高分子化合物；低分子色素とテトラフェニルジアミンやトリフェニルアミンを主鎖や側鎖に導入したポリマー；等が挙げられる。発光性高分子化合物と発光性低分子化合物とを併用することもできる。
発光層は発光材料とともにホスト材料を含み、ホスト材料中に発光材料が分散されていることもある。このようなホスト材料は電荷輸送性を有していることが好ましく、正孔輸送性化合物や電子輸送性化合物であることが好ましい。
また、発光性高分子化合物としては、ＭＥＨ－ＰＰＶなどのポリ－ｐ－フェニレンビニレン（ＰＰＶ）誘導体；ポリフルオレン誘導体、ポリチオフェン誘導体等のπ共役系の高分子化合物；低分子色素とテトラフェニルジアミンやトリフェニルアミンを主鎖や側鎖に導入したポリマー；等が挙げられる。発光性高分子化合物と発光性低分子化合物とを併用することもできる。
発光層は発光材料とともにホスト材料を含み、ホスト材料中に発光材料が分散されていることもある。このようなホスト材料は電荷輸送性を有していることが好ましく、正孔輸送性化合物や電子輸送性化合物であることが好ましい。
有機化合物層１４は、陽極層１２から正孔を受け取り、発光層へ輸送するための正孔輸送層を有していてもよい。正孔輸送層は、陽極層１２と発光層の間に配される。
このような正孔輸送層を形成する正孔輸送材料としては、公知の材料を使用することができ、例えば、ＴＰＤ（Ｎ，Ｎ’－ジフェニル－Ｎ，Ｎ’－ジ（３－メチルフェニル）－１，１’－ビフェニル－４，４’－ジアミン）；α－ＮＰＤ（４，４’－ビス［Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ］ビフェニル）；ｍ－ＭＴＤＡＴＡ（４、４’，４’’－トリス（３－メチルフェニルフェニルアミノ）トリフェニルアミン）等の低分子トリフェニルアミン誘導体；ポリビニルカルバゾール；上記トリフェニルアミン誘導体に重合性置換基を導入して重合した高分子化合物などが挙げられる。上記正孔輸送材料は、１種単独でも、２種以上を併用してもよく、異なる正孔輸送材料を積層して用いてもよい。正孔輸送層の厚さは、正孔輸送層の導電性などに依存するため、一概に限定できないが、好ましくは１ｎｍ～５μｍ、より好ましくは５ｎｍ～１μｍ、特に好ましくは１０ｎｍ～５００ｎｍであることが望ましい。
このような正孔輸送層を形成する正孔輸送材料としては、公知の材料を使用することができ、例えば、ＴＰＤ（Ｎ，Ｎ’－ジフェニル－Ｎ，Ｎ’－ジ（３－メチルフェニル）－１，１’－ビフェニル－４，４’－ジアミン）；α－ＮＰＤ（４，４’－ビス［Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－フェニルアミノ］ビフェニル）；ｍ－ＭＴＤＡＴＡ（４、４’，４’’－トリス（３－メチルフェニルフェニルアミノ）トリフェニルアミン）等の低分子トリフェニルアミン誘導体；ポリビニルカルバゾール；上記トリフェニルアミン誘導体に重合性置換基を導入して重合した高分子化合物などが挙げられる。上記正孔輸送材料は、１種単独でも、２種以上を併用してもよく、異なる正孔輸送材料を積層して用いてもよい。正孔輸送層の厚さは、正孔輸送層の導電性などに依存するため、一概に限定できないが、好ましくは１ｎｍ～５μｍ、より好ましくは５ｎｍ～１μｍ、特に好ましくは１０ｎｍ～５００ｎｍであることが望ましい。
また、上記正孔輸送層と陽極層１２の間に、正孔注入障壁を緩和するために正孔注入層が設けられていてもよい。上記正孔注入層を形成する材料としては、銅フタロシアニン、ポリエチレンジオキシチオフェン（ＰＥＤＯＴ）とポリスチレンスルホン酸（ＰＳＳ）の混合物（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）、フルオロカーボン、二酸化ケイ素などの公知の材料が用いられるほか、上記正孔輸送層に用いられる正孔輸送材料と２，３，５，６－テトラフルオロテトラシアノ－１，４－ベンゾキノンジメタン（Ｆ４ＴＣＮＱ）などの電子受容体との混合物を用いることもできる。
上記有機化合物層１４は、陰極層１５から電子を受け取り、発光層へ輸送するための電子輸送層を有してもよい。このような電子輸送層に用いることができる材料としては、キノリン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ペリレン誘導体、ピリジン誘導体、ピリミジン誘導体、キノキサリン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、ニトロ置換フルオレン誘導体などが挙げられる。更に具体的には、トリス（８－キノリノラト）アルミニウム（略称：Ａｌｑ）、ビス［２－（２－ヒドロキシフェニル）ベンゾチアゾラト］亜鉛、２－（４－ビフェニリル）－５－（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－１，３，４－オキサジアゾールなどである。
また、上記電子輸送層と発光層の間に、正孔が発光層を通過することを抑え、発光層内で正孔と電子とを効率よく再結合させる目的で、正孔ブロック層が設けられていてもよい。この正孔ブロック層も有機化合物層１４に含まれる層の１つとして捉えることができる。上記正孔ブロック層を形成するために、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、フェナントロリン誘導体などの公知の材料が用いられる。
陰極層１５は、陽極層１２との間で電圧を印加し、有機化合物層１４に電子を注入する。陰極層１５は、有機化合物層１４とともに、発光面の全面にわたって連続的に形成されている。
陰極層１５に使用される材料としては、陽極層１２と同様に電気伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではないが、仕事関数が低く、かつ化学的に安定なものが好ましい。具体的には、Ａｌ、ＭｇＡｇ合金、ＡｌＬｉやＡｌＣａなどのＡｌとアルカリ土類金属の合金等の材料を例示することができる。陰極層１５の厚さは１０ｎｍ～１μｍが好ましく、５０ｎｍ～５００ｎｍがより好ましい。有機化合物層１４から発した光を基板１１側から取り出す場合には、陰極層１５は、不透明材料により形成されていてもよい。なお基板１１側からのみならず陰極層１５側からも光を取り出したい場合は、陰極層１５は、ＩＴＯ等の透明材料により形成する必要がある。
陰極層１５に使用される材料としては、陽極層１２と同様に電気伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではないが、仕事関数が低く、かつ化学的に安定なものが好ましい。具体的には、Ａｌ、ＭｇＡｇ合金、ＡｌＬｉやＡｌＣａなどのＡｌとアルカリ土類金属の合金等の材料を例示することができる。陰極層１５の厚さは１０ｎｍ～１μｍが好ましく、５０ｎｍ～５００ｎｍがより好ましい。有機化合物層１４から発した光を基板１１側から取り出す場合には、陰極層１５は、不透明材料により形成されていてもよい。なお基板１１側からのみならず陰極層１５側からも光を取り出したい場合は、陰極層１５は、ＩＴＯ等の透明材料により形成する必要がある。
また、陰極層１５から有機化合物層１４への電子の注入障壁を下げて電子の注入効率を上げる目的で、陰極バッファ層を、陰極層１５に隣接して設けてもよい。陰極バッファ層は、陰極層１５より仕事関数の低い金属材料などが好適に用いられる。例えば、アルカリ金属（Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ）、アルカリ土類金属（Ｓｒ、Ｂａ、Ｃａ、Ｍｇ）、希土類金属（Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｙｂ）、あるいはこれら金属のフッ化物、塩化物、酸化物から選ばれる単体あるいは２つ以上の混合物を使用することができる。陰極バッファ層の厚さは０.０５ｎｍ～５０ｎｍが好ましく、０.１ｎｍ～２０ｎｍがより好ましく、０.５ｎｍ～１０ｎｍがより一層好ましい。
陽極層１２に形成された複数の第１貫通部１６は、誘電体層１３とともに陽極層１２へ入射した光の進路を変え、有機発光素子１０の外部へ出る光を増加させる。
図２は、有機発光素子１０の部分断面図であり、本実施の形態の有機化合物層１４から基板１１の下側へ取り出される光の経路を示した図である。ここで、基板１１の屈折率を約１．５、陽極層１２の屈折率を約１．８、誘電体層１３の屈折率を約１．４、有機化合物層１４の屈折率を約１．６とした。つまりこの場合、（陽極層１２の屈折率）＞（有機化合物層１４の屈折率）＞（誘電体層１３の屈折率）となっている。
図２に示すＢの経路では、第２貫通部１７の下方において露出した陽極層１２の側面から陽極層１２へ進入した光が、より低屈折率の誘電体層１３との界面で屈折し、光の進行方向が基板１１側へ変化する。その後さらに誘電体層１３と基板１１との界面でも屈折し、基板１１の下側へ出る。つまり第１貫通部１６が存在しないと、より水平方向に近い角度で、光が、基板１１に入射することになる。そして全反射が生じやすくなり、光は有機発光素子１０の外部に出射しにくくなる。本実施の形態では、従来の有機発光素子では光取り出し効率が十分でなかった第２貫通部１７内から発した光も、第１貫通部１６を設け、第１貫通部１６内部に形成された誘電体層１３によって有機発光素子１０の外部へ効率よく取り出すことができる。即ち、本実施の形態の有機発光素子１０では、第１貫通部１６を設けることにより、光の取り出し効率を向上させることができる。
図２は、有機発光素子１０の部分断面図であり、本実施の形態の有機化合物層１４から基板１１の下側へ取り出される光の経路を示した図である。ここで、基板１１の屈折率を約１．５、陽極層１２の屈折率を約１．８、誘電体層１３の屈折率を約１．４、有機化合物層１４の屈折率を約１．６とした。つまりこの場合、（陽極層１２の屈折率）＞（有機化合物層１４の屈折率）＞（誘電体層１３の屈折率）となっている。
図２に示すＢの経路では、第２貫通部１７の下方において露出した陽極層１２の側面から陽極層１２へ進入した光が、より低屈折率の誘電体層１３との界面で屈折し、光の進行方向が基板１１側へ変化する。その後さらに誘電体層１３と基板１１との界面でも屈折し、基板１１の下側へ出る。つまり第１貫通部１６が存在しないと、より水平方向に近い角度で、光が、基板１１に入射することになる。そして全反射が生じやすくなり、光は有機発光素子１０の外部に出射しにくくなる。本実施の形態では、従来の有機発光素子では光取り出し効率が十分でなかった第２貫通部１７内から発した光も、第１貫通部１６を設け、第１貫通部１６内部に形成された誘電体層１３によって有機発光素子１０の外部へ効率よく取り出すことができる。即ち、本実施の形態の有機発光素子１０では、第１貫通部１６を設けることにより、光の取り出し効率を向上させることができる。
第１貫通部１６の形状は、特に限定されることはないが、形状制御が行いやすいという観点から例えば円柱形状または四角柱などの多角柱形状とすることが好ましい。これらの形状では、陽極層１２の面内における形状が、陽極層１２の厚み方向で変化してもよく、あるいは形状の大きさが変化してもよい。即ち、例えば円錐形状、角錐形状、円錐台形状、角錐台形状などであってもよい。第１貫通部１６の形状を適宜選択することにより、有機化合物層１４で発光した光を外部へ取り出す際の配光分布などを制御することができる。
図１の部分断面図において、第１貫通部１６の側面は基板１１面に対して垂直に形成されており、この場合の第１貫通部１６の側面の傾斜角は、９０度である。ただし傾斜角は、これに限られるものではなく、陽極層１２に使用する材料等によって適宜変化させ、有機化合物層１４で発光した光を外部へ取り出す効率を高くすることができる。本実施の形態では、傾斜角が６０度～９０度であることが好ましく、７０度～９０度であることがより好ましく、７５度～８５度であることがさらに好ましい。
高い光取り出し効率を得られるようにするため、陽極層１２上における第１貫通部１６の大きさ（陽極層１２面上における形状の最大幅）は１０μｍ以下であることが好ましい。また、製造が容易な観点からこの大きさは、０．１μｍ以上であることが好ましく、０．５μｍ以上であることがより好ましい。陽極層１２上面における第１貫通部１６の配置は、正方格子状や六方格子状など規則的な配置であってもよく、不規則な配置であってもよい。この配置については、有機化合物層１４で発光する光の波長や、有機発光素子１０から出射する光の配光分布、スペクトル制御などの観点から適宜選択される。
第１貫通部１６は、陽極層１２上の任意の面内において、１ｍｍ２中に１０４～１０８個形成されていることが好ましい。
第１貫通部１６は、陽極層１２上の任意の面内において、１ｍｍ２中に１０４～１０８個形成されていることが好ましい。
陽極層１２および誘電体層１３を貫通して形成される複数の第２貫通部１７は、第２貫通部１７内部の側面から誘電体層１３へ入射した光の進路を変え、有機発光素子１０の外部へ出る光を増加させる。またそれに加え、陽極層１２および陰極層１５との間の導通部となる。
第２貫通部１７の形状、図１に示した部分断面図における第２貫通部１７側面の傾斜角および誘電体層１３面内における配置については、上記の第１貫通部１６と同じである。つまり第２貫通部１７の形状は、円柱形状または四角柱などの多角柱形状とすることが好ましい。また第２貫通部１７の傾斜角は、６０度～９０度であることが好ましく、７０度～９０度であることがより好ましく、７５度～８５度であることがさらに好ましい。さらに誘電体層１３上における第２貫通部１７の大きさ（誘電体層１３面上における形状の最大幅）は１０μｍ以下であることが好ましい。さらに第２貫通部１７は、誘電体層１３上の任意の面内において、１ｍｍ２中に１０４～１０８個形成されていることが好ましい。
ただし、第２貫通部１７の下方に陽極層１２を確実に露出させるために、陽極層１２面上における第２貫通部１７の形状の大きさは、第１貫通部１６の形状の大きさよりも大きくすることが好ましい。
第２貫通部１７の形状、図１に示した部分断面図における第２貫通部１７側面の傾斜角および誘電体層１３面内における配置については、上記の第１貫通部１６と同じである。つまり第２貫通部１７の形状は、円柱形状または四角柱などの多角柱形状とすることが好ましい。また第２貫通部１７の傾斜角は、６０度～９０度であることが好ましく、７０度～９０度であることがより好ましく、７５度～８５度であることがさらに好ましい。さらに誘電体層１３上における第２貫通部１７の大きさ（誘電体層１３面上における形状の最大幅）は１０μｍ以下であることが好ましい。さらに第２貫通部１７は、誘電体層１３上の任意の面内において、１ｍｍ２中に１０４～１０８個形成されていることが好ましい。
ただし、第２貫通部１７の下方に陽極層１２を確実に露出させるために、陽極層１２面上における第２貫通部１７の形状の大きさは、第１貫通部１６の形状の大きさよりも大きくすることが好ましい。
誘電体層１３に形成された複数の凹部１８は、誘電体層１３と陰極層１５の間にある有機化合物層１４内を伝搬する光の進路を変え、有機発光素子１０の外部へ出る光を増加させる。
以下、再び図２を使用して凹部１８の機能について説明を行なう。
図２に示すＡの経路では、発光した光が、凹部１８に侵入し、有機化合物層１４からより低屈折率の誘電体層１３へ進入する際に屈折し、基板１１の方向へ向かう。その後さらに誘電体層１３と基板１１との界面でも屈折し、基板１１の下側へ出る。つまり凹部１８が存在しないと、より水平方向に近い角度で、光は、基板１１に入射することになる。そして全反射が生じやすくなり、光は有機発光素子１０の外部に出射しにくくなる。本実施の形態ではこのように、従来の有機発光素子では誘電体層１３の上部の有機化合物層１４内に閉じ込められていた光も、凹部１８によって有機発光素子１０の外部へ取り出すことができる。即ち、本実施の形態の有機発光素子１０では、凹部１８を設けることにより、光の取り出し効率を向上させることができる。
以下、再び図２を使用して凹部１８の機能について説明を行なう。
図２に示すＡの経路では、発光した光が、凹部１８に侵入し、有機化合物層１４からより低屈折率の誘電体層１３へ進入する際に屈折し、基板１１の方向へ向かう。その後さらに誘電体層１３と基板１１との界面でも屈折し、基板１１の下側へ出る。つまり凹部１８が存在しないと、より水平方向に近い角度で、光は、基板１１に入射することになる。そして全反射が生じやすくなり、光は有機発光素子１０の外部に出射しにくくなる。本実施の形態ではこのように、従来の有機発光素子では誘電体層１３の上部の有機化合物層１４内に閉じ込められていた光も、凹部１８によって有機発光素子１０の外部へ取り出すことができる。即ち、本実施の形態の有機発光素子１０では、凹部１８を設けることにより、光の取り出し効率を向上させることができる。
凹部１８内部では陽極層１２の表面が露出していないため、凹部１８内で陽極層１２からの有機化合物層１４への電荷注入は直接起こりにくい。しかしながらこの場合でも上述した電気伝導度の高い層である正孔注入層を形成することにより、凹部１８内部にも正孔の注入が可能となる。
凹部１８の形状、図１に示した部分断面図における凹部１８側面の傾斜角および、第２貫通部１７を除いた誘電体層１３面内における配置については、上記の第１貫通部１６と同じである。つまり凹部１８の形状は、円柱形状または四角柱などの多角柱形状とすることが好ましい。また凹部１８の傾斜角は、６０度～９０度であることが好ましく、７０度～９０度であることがより好ましく、７５度～８５度であることがさらに好ましい。さらに誘電体層１３上における凹部１８の大きさ（誘電体層１３面上における形状の最大幅）は１０μｍ以下であることが好ましい。さらに凹部１８は、誘電体層１３上の任意の面内において、１ｍｍ２中に１０４～１０８個形成されていることが好ましい。
また凹部１８は、図２のＡの経路を辿る光であれば外部へ取り出される効率がより高いという観点から、第１貫通部１６の直上に形成されることが好ましい。また同様の観点から、凹部１８と第１貫通部１６は、誘電体層１３や陽極層１２の面上から見た形状が相似形であることが好ましい。これは、凹部１８の内表面は、第１貫通部１６の内表面に沿って形成されると言い換えることができる。
なお、以上詳述した有機発光素子１０では、基板１１側を下側とした場合、陽極層１２を下側に形成し、誘電体層１３を挟み対向する形で陰極層１５を上側に形成する場合を例示して説明を行ったが、これに限られるものではなく、陽極層１２と陰極層１５を入れ替えた構造でもよい。即ち、基板１１側を下側とした場合、陰極層１５を下側に形成し、誘電体層１３を挟み対向する形で陽極層１２を上側に形成する形態でもよい。
（有機発光素子の製造方法）
次に、本実施の形態が適用される有機発光素子の製造方法について、図１で説明を行った有機発光素子１０の場合を例に取り説明を行う。
図３（ａ）～（ｆ）は、本実施の形態が適用される有機発光素子１０の製造方法について説明した図である。
まず基板１１上に、第１電極層である陽極層１２を形成する（図３（ａ）：第１電極層形成工程）。本実施の形態では、基板１１として、ガラス基板を使用した。また陽極層１２を形成する材料としてＩＴＯを使用した。
陽極層１２を基板１１上に形成するには、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などのドライ法、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法などのウェット法を用いることができる。
なお基板１１に陽極層１２としてＩＴＯが既に形成されているいわゆる電極付き基板を用いることで、陽極層１２を形成する工程を省略することができる。
次に、本実施の形態が適用される有機発光素子の製造方法について、図１で説明を行った有機発光素子１０の場合を例に取り説明を行う。
図３（ａ）～（ｆ）は、本実施の形態が適用される有機発光素子１０の製造方法について説明した図である。
まず基板１１上に、第１電極層である陽極層１２を形成する（図３（ａ）：第１電極層形成工程）。本実施の形態では、基板１１として、ガラス基板を使用した。また陽極層１２を形成する材料としてＩＴＯを使用した。
陽極層１２を基板１１上に形成するには、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などのドライ法、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法などのウェット法を用いることができる。
なお基板１１に陽極層１２としてＩＴＯが既に形成されているいわゆる電極付き基板を用いることで、陽極層１２を形成する工程を省略することができる。
次に、図３（ａ）の工程で形成した陽極層１２を貫通する第１貫通部１６を形成する（図３（ｂ）：第１貫通部形成工程）。
陽極層１２に第１貫通部１６を形成する方法としては、例えば、リソグラフィを用いた方法が使用できる。これを行うには、まず陽極層１２の上にレジスト液を塗布し、スピンコート等により余分なレジスト液を除去して、レジスト層を形成し、次に第１貫通部１６を形成するための所定のパターンが描画されたマスクをかぶせ、紫外線（ＵＶ：Ultra Violet）、電子線（ＥＢ：Electron Beam）等により露光を行うと、レジスト層に第１貫通部１６に対応した所定のパターンが露光される。そして現像液を用いてレジスト層の露光部分を除去すると、露光されたパターンの部分のレジスト層が除去される。これにより露光されたパターンの部分に対応して、陽極層１２の表面が露出する。
次に、残存したレジスト層をマスクとして、露出した陽極層１２の部分をエッチング除去する。エッチングとしては、ドライエッチングとウェットエッチングの何れをも使用することができる。またこの際に等方性エッチングと異方性エッチングを組合せることで、第１貫通部１６の形状の制御を行うことができる。ドライエッチングとしては、反応性イオンエッチング（ＲＩＥ：Reactive Ion Etching）や誘導結合プラズマエッチングが利用でき、またウェットエッチングとしては、希塩酸や希硫酸への浸漬を行う方法などが利用できる。最後に残存したレジスト層をレジスト除去液等により除去することで、陽極層１２に第１貫通部１６が形成される。
陽極層１２に第１貫通部１６を形成する方法としては、例えば、リソグラフィを用いた方法が使用できる。これを行うには、まず陽極層１２の上にレジスト液を塗布し、スピンコート等により余分なレジスト液を除去して、レジスト層を形成し、次に第１貫通部１６を形成するための所定のパターンが描画されたマスクをかぶせ、紫外線（ＵＶ：Ultra Violet）、電子線（ＥＢ：Electron Beam）等により露光を行うと、レジスト層に第１貫通部１６に対応した所定のパターンが露光される。そして現像液を用いてレジスト層の露光部分を除去すると、露光されたパターンの部分のレジスト層が除去される。これにより露光されたパターンの部分に対応して、陽極層１２の表面が露出する。
次に、残存したレジスト層をマスクとして、露出した陽極層１２の部分をエッチング除去する。エッチングとしては、ドライエッチングとウェットエッチングの何れをも使用することができる。またこの際に等方性エッチングと異方性エッチングを組合せることで、第１貫通部１６の形状の制御を行うことができる。ドライエッチングとしては、反応性イオンエッチング（ＲＩＥ：Reactive Ion Etching）や誘導結合プラズマエッチングが利用でき、またウェットエッチングとしては、希塩酸や希硫酸への浸漬を行う方法などが利用できる。最後に残存したレジスト層をレジスト除去液等により除去することで、陽極層１２に第１貫通部１６が形成される。
また第１貫通部１６の形成は、ナノインプリント法によって行うことができる。具体的にはレジスト層を形成した後に、パターンを形成するための所定の凸パターンが描画されたマスクを、レジスト層表面に、圧力をかけて押し当てる。そしてこの状態で、熱および／または光をレジスト層に照射することにより、レジスト層を硬化させる。次にマスクを除去することにより、レジスト層表面に前記凸パターンに対応する第１貫通部１６のパターンが形成される。続いて、前述したエッチングを行うことにより、第１貫通部１６を形成することができる。
次に陽極層１２の上面および上記貫通部の内面を誘電体で覆うことで、誘電体層１３および誘電体層１３上面の凹部を形成する（図３（ｃ）：誘電体層形成工程）。本実施の形態では、誘電体層１３を形成する誘電体として二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）を使用した。誘電体層１３は、陽極層１２の形成に使用した方法と同様の方法により形成することができる。
また誘電体層１３を形成する際に、誘電体層１３の一部が第１貫通部１６に入り込むことにより、誘電体層１３の形成と同時に凹部１８を形成することができる。つまり第１貫通部１６を、凹部１８を形成する際の型として機能させることができる。
誘電体層１３は、抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などのドライ法、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法などのウェット法によって、形成することができる。ただしドライ法を用いて誘電体層１３を成膜すれば凹部１８の形状を第１貫通部１６の形状により近いものにすることができる。
また誘電体層１３を形成する際に、誘電体層１３の一部が第１貫通部１６に入り込むことにより、誘電体層１３の形成と同時に凹部１８を形成することができる。つまり第１貫通部１６を、凹部１８を形成する際の型として機能させることができる。
誘電体層１３は、抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法などのドライ法、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法などのウェット法によって、形成することができる。ただしドライ法を用いて誘電体層１３を成膜すれば凹部１８の形状を第１貫通部１６の形状により近いものにすることができる。
次に陽極層１２および誘電体層１３を除去し、第２貫通部１７を形成する（図３（ｄ）：第２貫通部形成工程）。
第２貫通部１７の形成方法は、上述した第１貫通部１６の形成に用いる方法と同様な方法を用いることができる。
第２貫通部１７の形成方法は、上述した第１貫通部１６の形成に用いる方法と同様な方法を用いることができる。
次に少なくとも誘電体層１３の上面、凹部１８の内面および第２貫通部１７の内面を覆って形成される発光層を含む有機化合物層１４を形成する（図３（ｅ）：有機化合物層形成工程）。
有機化合物層１４を形成するには、陽極層１２や誘電体層１３を形成したのと同様の手法を使用することができる。ただし有機化合物層１４に含まれる各層の成膜には、抵抗加熱蒸着法または塗布法がより好ましく、高分子有機化合物を含む層の成膜を行なうには特に塗布法が好ましい。塗布法により成膜を行なう場合は、成膜を行ないたい層を構成する材料を、有機溶媒や水等の所定の溶媒に分散させた塗布溶液を塗布する。塗布を行う際にはスピンコーティング、スプレーコーティング、ディップコーティング法、インクジェット法、スリットコーティング法、ディスペンサー法、印刷等の種々の方法を使用することができる。塗布を行った後は、加熱あるいは真空引きを行うことで塗布溶液を乾燥させることで成膜を行ないたい層が形成される。
有機化合物層１４を形成するには、陽極層１２や誘電体層１３を形成したのと同様の手法を使用することができる。ただし有機化合物層１４に含まれる各層の成膜には、抵抗加熱蒸着法または塗布法がより好ましく、高分子有機化合物を含む層の成膜を行なうには特に塗布法が好ましい。塗布法により成膜を行なう場合は、成膜を行ないたい層を構成する材料を、有機溶媒や水等の所定の溶媒に分散させた塗布溶液を塗布する。塗布を行う際にはスピンコーティング、スプレーコーティング、ディップコーティング法、インクジェット法、スリットコーティング法、ディスペンサー法、印刷等の種々の方法を使用することができる。塗布を行った後は、加熱あるいは真空引きを行うことで塗布溶液を乾燥させることで成膜を行ないたい層が形成される。
次に有機化合物層１４上に第２電極層である陰極層１５を形成する（図３（ｆ）：第２電極層形成工程）。
陰極層１５を形成するには、陽極層１２や誘電体層１３を形成したのと同様の手法を使用することができる。
陰極層１５を形成するには、陽極層１２や誘電体層１３を形成したのと同様の手法を使用することができる。
以上の工程により、有機発光素子１０を製造することができる。
なお有機発光素子１０を長期安定的に用い、有機発光素子１０を外部から保護するための保護層や保護カバー（図示せず）を装着することが好ましい。保護層としては、高分子化合物、金属酸化物、金属フッ化物、金属ホウ化物、窒化ケイ素、酸化ケイ素等のシリコン化合物などを用いることができる。そして、これらの積層体も用いることができる。また、保護カバーとしては、ガラス板、表面に低透水率処理を施したプラスチック板、金属などを用いることができる。この保護カバーは、熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂で素子基板と貼り合わせて密閉する方法を採ることが好ましい。またこの際に、スペーサを用いることで所定の空間を維持することができ、有機発光素子１０が傷つくのを防止できるため好ましい。そして、この空間に窒素、アルゴン、ヘリウムのような不活性なガスを封入すれば、上側の陰極層１５の酸化を防止しやすくなる。特にヘリウムを用いた場合、熱伝導が高いため、電圧印加時に有機発光素子１０より発生する熱を効果的に保護カバーに伝えることができるため、好ましい。更に酸化バリウム等の乾燥剤をこの空間内に設置することにより上記一連の製造工程で吸着した水分が有機発光素子１０にダメージを与えるのを抑制しやすくなる。
なお有機発光素子１０を長期安定的に用い、有機発光素子１０を外部から保護するための保護層や保護カバー（図示せず）を装着することが好ましい。保護層としては、高分子化合物、金属酸化物、金属フッ化物、金属ホウ化物、窒化ケイ素、酸化ケイ素等のシリコン化合物などを用いることができる。そして、これらの積層体も用いることができる。また、保護カバーとしては、ガラス板、表面に低透水率処理を施したプラスチック板、金属などを用いることができる。この保護カバーは、熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂で素子基板と貼り合わせて密閉する方法を採ることが好ましい。またこの際に、スペーサを用いることで所定の空間を維持することができ、有機発光素子１０が傷つくのを防止できるため好ましい。そして、この空間に窒素、アルゴン、ヘリウムのような不活性なガスを封入すれば、上側の陰極層１５の酸化を防止しやすくなる。特にヘリウムを用いた場合、熱伝導が高いため、電圧印加時に有機発光素子１０より発生する熱を効果的に保護カバーに伝えることができるため、好ましい。更に酸化バリウム等の乾燥剤をこの空間内に設置することにより上記一連の製造工程で吸着した水分が有機発光素子１０にダメージを与えるのを抑制しやすくなる。
本実施の形態の有機発光素子は、例えば、マトリックス方式またはセグメント方式による画素として表示装置に好適に用いられる。また、画素を形成せずに、面発光光源としても好適に用いられる。具体的には、コンピュータ、テレビ、携帯端末、携帯電話、カーナビゲーション、標識、看板、ビデオカメラのビューファインダー等における表示装置、バックライト、電子写真、照明、レジスト露光、読み取り装置、インテリア照明、光通信システム等における面発光光源に好適に用いられる。
（表示装置）
次に、以上詳述した有機発光素子を備える表示装置について説明を行う。
図４は、本実施の形態における有機発光素子１０を用いた表示装置の一例を説明した図である。
図４に示した表示装置２００は、いわゆるパッシブマトリクス型の表示装置であり、表示装置基板２０２、陽極配線２０４、陽極補助配線２０６、陰極配線２０８、絶縁膜２１０、陰極隔壁２１２、有機発光素子１０、封止プレート２１６、シール材２１８とを備えている。
次に、以上詳述した有機発光素子を備える表示装置について説明を行う。
図４は、本実施の形態における有機発光素子１０を用いた表示装置の一例を説明した図である。
図４に示した表示装置２００は、いわゆるパッシブマトリクス型の表示装置であり、表示装置基板２０２、陽極配線２０４、陽極補助配線２０６、陰極配線２０８、絶縁膜２１０、陰極隔壁２１２、有機発光素子１０、封止プレート２１６、シール材２１８とを備えている。
表示装置基板２０２としては、例えば、矩形状のガラス基板等の透明基板を用いることができる。表示装置基板２０２の厚みは、特に限定されないが、例えば０．１ｍｍ～１ｍｍのものを用いることができる。
表示装置基板２０２上には、複数の陽極配線２０４が形成されている。陽極配線２０４は、一定の間隔を隔てて平行に配置される。陽極配線２０４は、透明導電膜により構成され、例えばＩＴＯ（Indium Tin Oxide）を用いることができる。また陽極配線２０４の厚さは例えば、１００ｎｍ～１５０ｎｍとすることができる。そして、それぞれの陽極配線２０４の端部の上には、陽極補助配線２０６が形成される。陽極補助配線２０６は陽極配線２０４と電気的に接続されている。このように構成することにより、陽極補助配線２０６は、表示装置基板２０２の端部側において外部配線と接続するための端子として機能し、外部に設けられた図示しない駆動回路から陽極補助配線２０６を介して陽極配線２０４に電流を供給することができる。陽極補助配線２０６は、例えば、厚さ５００ｎｍ～６００ｎｍの金属膜によって構成される。
また、有機発光素子１０上には、複数の陰極配線２０８が設けられている。複数の陰極配線２０８は、それぞれが平行となるよう、かつ、陽極配線２０４と直交するように配設されている。陰極配線２０８には、Ａｌ又はＡｌ合金を使用することができる。陰極配線２０８の厚さは、例えば、１００ｎｍ～１５０ｎｍである。また、陰極配線２０８の端部には、陽極配線２０４に対する陽極補助配線２０６と同様に、図示しない陰極補助配線が設けられ、陰極配線２０８と電気的に接続されている。よって、陰極配線２０８と陰極補助配線との間に電流を流すことができる。
表示装置基板２０２上には、陽極配線２０４を覆うように絶縁膜２１０が形成される。絶縁膜２１０には、陽極配線２０４の一部を露出するように矩形状の開口部２２０が設けられている。複数の開口部２２０は、陽極配線２０４の上にマトリクス状に配置されている。この開口部２２０において、後述するように陽極配線２０４と陰極配線２０８の間に有機発光素子１０が設けられる。すなわち、それぞれの開口部２２０が画素となる。従って、開口部２２０に対応して表示領域が形成される。ここで、絶縁膜２１０の膜厚は、例えば、２００ｎｍ～３００ｎｍとすることができ、開口部２２０の大きさは、例えば、３００μｍ×３００μｍとすることができる。
陽極配線２０４上の開口部２２０の位置に対応した箇所に、有機発光素子１０が形成されている。有機発光素子１０は、開口部２２０において陽極配線２０４と陰極配線２０８とに挟持されている。すなわち、有機発光素子１０の陽極層１２が陽極配線２０４と接触し、陰極層１５が陰極配線２０８と接触する。有機発光素子１０の厚さは、例えば、１５０ｎｍ～２００ｎｍとすることができる。
絶縁膜２１０の上には、複数の陰極隔壁２１２が陽極配線２０４と垂直な方向に沿って形成されている。陰極隔壁２１２は、陰極配線２０８の配線同士が導通しないように、複数の陰極配線２０８を空間的に分離するための役割を担っている。従って、隣接する陰極隔壁２１２の間にそれぞれ陰極配線２０８が配置される。陰極隔壁２１２の大きさとしては、例えば、高さが２μｍ～３μｍ、幅が１０μｍのものを用いることができる。
表示装置基板２０２は、封止プレート２１６とシール材２１８を介して貼り合わせられている。これにより、有機発光素子１０が設けられた空間を封止することができ、有機発光素子１０が空気中の水分により劣化するのを防ぐことができる。封止プレート２１６としては、例えば、厚さが０．７ｍｍ～１．１ｍｍのガラス基板を使用することができる。
このような構造の表示装置２００において、図示しない駆動装置により、陽極補助配線２０６、図示しない陰極補助配線を介して、有機発光素子１０に電流を供給し、発光層を発光させ、光を出射させることができる。そして、上述の画素に対応した有機発光素子１０の発光、非発光を制御装置により制御することにより、表示装置２００に画像を表示させることができる。
（照明装置）
次に、本実施の形態の有機発光素子を用いた照明装置について説明を行う。
図５は、本実施の形態における有機発光素子１０を備える照明装置の一例を説明した図である。
図５に示した照明装置３００は、上述した有機発光素子１０と、有機発光素子１０の基板１１（図１参照）に隣接して設置され陽極層１２（図１参照）に接続される端子３０２と、基板１１に隣接して設置され有機発光素子１０の陰極層１５（図１参照）に接続される端子３０３と、端子３０２と端子３０３とに接続し有機発光素子１０を駆動するための点灯回路３０１とから構成される。
次に、本実施の形態の有機発光素子を用いた照明装置について説明を行う。
図５は、本実施の形態における有機発光素子１０を備える照明装置の一例を説明した図である。
図５に示した照明装置３００は、上述した有機発光素子１０と、有機発光素子１０の基板１１（図１参照）に隣接して設置され陽極層１２（図１参照）に接続される端子３０２と、基板１１に隣接して設置され有機発光素子１０の陰極層１５（図１参照）に接続される端子３０３と、端子３０２と端子３０３とに接続し有機発光素子１０を駆動するための点灯回路３０１とから構成される。
点灯回路３０１は、図示しない直流電源と図示しない制御回路を内部に有し、端子３０２と端子３０３を通して、有機発光素子１０の陽極層１２と陰極層１５との間に電流を供給する。そして、有機発光素子１０を駆動し、発光層を発光させて、第１貫通部１６や第２貫通部１７（図１参照）から基板１１を通し、光を出射させ、照明光として利用する。発光層は白色光を出射する発光材料より構成されていてもよく、また緑色光（Ｇ）、青色光（Ｂ）、赤色光（Ｒ）を出射する発光材料を使用した有機発光素子１０をそれぞれ複数個設け、その合成光が白色となるようにしてもよい。なお、本実施の形態の照明装置３００では、第１貫通部１６や第２貫通部１７の径と間隔を小さくして発光させた場合、人間の目には面発光しているように見える。
［発光材料溶液の調製］
ＷＯ２０１０－１６５１２号公報に記載された方法に従って下記の燐光発光性高分子化合物（Ａ）を合成した。高分子化合物（Ａ）の重量平均分子量は５２，０００、各繰り返し単位のモル比はｋ：ｍ：ｎ＝６：４２：５２であった。
ＷＯ２０１０－１６５１２号公報に記載された方法に従って下記の燐光発光性高分子化合物（Ａ）を合成した。高分子化合物（Ａ）の重量平均分子量は５２，０００、各繰り返し単位のモル比はｋ：ｍ：ｎ＝６：４２：５２であった。
この燐光発光性高分子化合物（Ａ）３質量部を９７質量部のトルエンに溶解させ、発光材料溶液（以下、「溶液Ａ」ともいう。）を調製した。
［有機発光素子の作製］（実施例１）
有機発光素子として、図１に示した有機発光素子１０を、以下の方法により作製した。
まず基板１１として石英ガラスからなるガラス基板（２５ｍｍ角、厚さ１ｍｍ）上に、スパッタ装置（キヤノンアネルバ株式会社製Ｅ－４０１ｓ）を用いて、陽極層１２としてＩＴＯ（屈折率１．８）の薄膜を１５０ｎｍ形成した。
有機発光素子として、図１に示した有機発光素子１０を、以下の方法により作製した。
まず基板１１として石英ガラスからなるガラス基板（２５ｍｍ角、厚さ１ｍｍ）上に、スパッタ装置（キヤノンアネルバ株式会社製Ｅ－４０１ｓ）を用いて、陽極層１２としてＩＴＯ（屈折率１．８）の薄膜を１５０ｎｍ形成した。
次に、フォトレジスト（ＡＺエレクトロニックマテリアルズ株式会社製ＡＺ１５００）をスピンコート法により厚さ約１μｍに成膜した。次に、石英（板厚３ｍｍ）を基材とし、円を六方格子状に配置したパターンに対応するマスクＡを作製し、ステッパー露光装置（株式会社ニコン製、型式ＮＳＲ－１５０５ｉ６）を用いて、１／５縮尺で露光を行った。次に、ＴＭＡＨ（Tetramethylammonium hydroxide： （ＣＨ３）４ＮＯＨ）１．２％液により現像し、レジスト層をパターン化した。そして、この後に、１３０℃で１０分間熱を加えた（ポストベイク処理）。
次に反応性イオンエッチング装置（サムコ株式会社製ＲＩＥ－２００ｉＰ）を使用し、反応ガスとしてＣｌ２とＳｉＣｌ４の混合ガスを用いて、圧力１Ｐａ、出力Ｂｉａｓ／ＩＣＰ＝２００／１００（Ｗ）の条件で５分間反応させ、ドライエッチング処理を行った。そしてレジスト除去液によりレジスト残渣を除去することによって、陽極層１２に複数の第１貫通部１６を形成した。この第１貫通部１６は直径１μｍの円柱状であり、陽極層１２の全面に六方格子状に配列され、第１貫通部１６の円の中心間距離が２μｍとなるよう形成した。
次にスパッタ装置を用いて、第１貫通部１６が形成された陽極層１２の上面および第１貫通部１６内部に誘電体層１３として二酸化ケイ素（ＳｉＯ２、屈折率１．４）層を５０ｎｍの厚さで形成した。ここで第１貫通部１６の内面をＳｉＯ２層が覆うことによって、第１貫通部１６の直上に凹部１８が形成された。凹部１８は直径０．９μｍ、高さ１５０ｎｍの略円柱形状であった。
次に上記の第１貫通部１６の形成と同様な方法で、誘電体層１３上にフォトレジスト層を成膜し、第２貫通部１７を形成するための円を六方格子状に配置したパターンに対応するマスクＢを用いてレジスト層をパターン化した。続いて反応性イオンエッチング装置（サムコ株式会社製ＲＩＥ－２００ｉＰ）を用いて、反応性ガスとしてＣＨＦ３を使用し、圧力０．３Ｐａ、出力Ｂｉａｓ／ＩＣＰ＝５０／１００（Ｗ）の条件で、５分間反応させ、ドライエッチング処理を行った。そしてレジスト残渣を除去することによって、誘電体層１３に第２貫通部１７を形成した。この第２貫通部１７は直径１．２μｍの円柱状であり、第１貫通部１６の直上に形成され、誘電体層１３の全面に円の中心間距離が４μｍの六方格子状に配列された。
次に、溶液Ａをスピンコート法（回転数：３０００ｒｐｍ）により塗布し、窒素雰囲気下、１４０℃で１時間放置し乾燥することで、発光層１層からなる有機化合物（屈折率１．６）層１４を形成した。
さらに有機化合物層１４上に、陰極バッファ層としてフッ化ナトリウム（４ｎｍ）を成膜し、さらに陰極層１５としてアルミニウム（１３０ｎｍ）を順に蒸着法により成膜することで有機発光素子１０を作製した。
さらに有機化合物層１４上に、陰極バッファ層としてフッ化ナトリウム（４ｎｍ）を成膜し、さらに陰極層１５としてアルミニウム（１３０ｎｍ）を順に蒸着法により成膜することで有機発光素子１０を作製した。
（実施例２）
まず実施例１と同様にして、基板１１上に陽極層１２を形成した後、陽極層１２に複数の第１貫通部１６を形成した。次に陽極層１２の上面および第１貫通部１６内部に誘電体層１３としてＳＯＧ液（東京応化工業株式会社製、ＯＣＤ Ｔ－７、屈折率１．４）をスピンコート法により塗布した後、加熱処理（空気中、８０℃で３分間、その後１５０℃で３分間、その後２００℃で３分間）を行うことで、ＳＯＧ膜を形成した。このＳＯＧ膜の上面は平坦面であり、陽極層１２の上面からの厚さが５０ｎｍであった。
まず実施例１と同様にして、基板１１上に陽極層１２を形成した後、陽極層１２に複数の第１貫通部１６を形成した。次に陽極層１２の上面および第１貫通部１６内部に誘電体層１３としてＳＯＧ液（東京応化工業株式会社製、ＯＣＤ Ｔ－７、屈折率１．４）をスピンコート法により塗布した後、加熱処理（空気中、８０℃で３分間、その後１５０℃で３分間、その後２００℃で３分間）を行うことで、ＳＯＧ膜を形成した。このＳＯＧ膜の上面は平坦面であり、陽極層１２の上面からの厚さが５０ｎｍであった。
次に上記の第１貫通部１６を形成したのと同様な方法で、誘電体層１３上にフォトレジスト層を成膜し、凹部１８を形成するための円を六方格子状に配置したパターンに対応するマスクＣを用いてレジスト層をパターン化した。続いて反応性イオンエッチング装置（サムコ株式会社製ＲＩＥ－２００ｉＰ）を用いて、反応性ガスとしてＣＨＦ３を使用し、圧力０．３Ｐａ、出力Ｂｉａｓ／ＩＣＰ＝５０／１００（Ｗ）の条件で、５分間反応させ、ドライエッチング処理を行った。そしてレジスト残渣を除去することによって、誘電体層１３に凹部１８を形成した。この凹部１８は直径０．５μｍの円柱状であり、誘電体層１３の全面に円の中心間距離が４／３μｍの六方格子状に配列された。
次に実施例１と同様にして、第２貫通部１７、有機化合物層１４、陰極バッファ層および陰極層１５を形成し、有機発光素子１０を作製した。
（比較例１）
まず実施例１と同様にしてガラス基板上に陽極層としてＩＴＯ膜を形成した。次にスパッタ装置を用いて、上記陽極層上に誘電体層として二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）層を５０ｎｍの厚さで形成した。
まず実施例１と同様にしてガラス基板上に陽極層としてＩＴＯ膜を形成した。次にスパッタ装置を用いて、上記陽極層上に誘電体層として二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）層を５０ｎｍの厚さで形成した。
次に、マスクＢを用い、実施例１と同様にして、上記誘電体層上にフォトレジストパターンを形成した。続いて反応性イオンエッチング装置（サムコ株式会社製ＲＩＥ－２００ｉＰ）を用いて、反応性ガスとしてＣＨＦ３を使用し、圧力０．３Ｐａ、出力Ｂｉａｓ／ＩＣＰ＝５０／１００（Ｗ）の条件で、５分間反応させ、ドライエッチング処理を行った。その後、反応ガスをＣｌ２とＳｉＣｌ４の混合ガスに替え、圧力１Ｐａ、出力Ｂｉａｓ／ＩＣＰ＝２００／１００（Ｗ）の条件で５分間反応させ、ドライエッチング処理を行った。そしてレジスト除去液によりレジスト残渣を除去することによって、陽極層および誘電体層を同時に貫通する複数の貫通孔を形成した。この貫通孔は直径１．２μｍの円柱状であり、陽極層および誘電体層の全面に六方格子状に配列され、貫通孔の円の中心間距離が４μｍとなるよう形成した。
次に実施例１と同様にして、有機化合物層、陰極バッファ層および陰極層を形成し、有機発光素子を作製した。
（比較例２）
フォトレジスト層のパターニングに用いるマスクＢの替わりにマスクＡを用いた以外は、比較例１と同様にして有機発光素子を作製した。
フォトレジスト層のパターニングに用いるマスクＢの替わりにマスクＡを用いた以外は、比較例１と同様にして有機発光素子を作製した。
［評価方法］
実施例１および比較例１で作製した有機発光素子に、定電圧電源電流計（ケイスレーインスツルメンツ株式会社製ＳＭ２４００）を用いて段階的に電圧を印加し、有機発光素子の発光強度を輝度計（株式会社トプコン製ＢＭ－９）で計測した。そして、電流密度に対する発光強度の比から発光効率を決定した。
実施例１および比較例１で作製した有機発光素子に、定電圧電源電流計（ケイスレーインスツルメンツ株式会社製ＳＭ２４００）を用いて段階的に電圧を印加し、有機発光素子の発光強度を輝度計（株式会社トプコン製ＢＭ－９）で計測した。そして、電流密度に対する発光強度の比から発光効率を決定した。
［評価結果］
結果を以下の表１に示す。発光効率については、示した数値が大きいほど発光効率が良好であることを意味する。
結果を以下の表１に示す。発光効率については、示した数値が大きいほど発光効率が良好であることを意味する。
実施例１～２および比較例１～２を比較すると、比較例１～２に比べ、実施例１～２の方が発光効率が高い。つまり第１貫通部１６および凹部１８を形成した方が形成しない場合より発光効率が向上することがわかる。
１０…有機発光素子、１１…基板、１２…陽極層、１３…誘電体層、１４…有機化合物層、１５…陰極層、１６…第１貫通部、１７…第２貫通部、１８…凹部、２００…表示装置、３００…照明装置
Claims (8)
- 基板上に形成される第１電極層と、
前記第１電極層を貫通して形成される第１貫通部と、
前記第１電極層の上面および前記第１貫通部の内面を覆って形成される誘電体層と、
前記誘電体層の上面に当該誘電体層を貫通せずに形成される複数の凹部と、
前記第１電極層および前記誘電体層を貫通して形成される第２貫通部と、
少なくとも前記誘電体層の上面、前記凹部の内面および前記第２貫通部の内面を覆って形成される発光層を含む有機化合物層と、
前記有機化合物層上に形成される第２電極層と、
を含む有機発光素子。 - 前記凹部は、前記第１貫通部の直上に形成される請求項１に記載の有機発光素子。
- 前記凹部の内表面は、前記第１貫通部の内表面に沿って形成される請求項１または２に記載の有機発光素子。
- 前記誘電体層が、前記第１電極層および前記有機化合物層より小さい屈折率を有する請求項１～３のいずれか１つに記載の有機発光素子。
- 前記第２貫通部および前記凹部が、前記誘電体層の面内において、最大幅が１０μｍ以下の円形形状または多角形形状を有するとともに、
前記誘電体層の任意の面内において、いずれも１ｍｍ２中に１０４～１０８個形成されている請求項１～４のいずれか１つに記載の有機発光素子。 - 基板上に第１電極層を形成する第１電極層形成工程と、
前記第１電極層を貫通する第１貫通部を形成する第１貫通部形成工程と、
前記第１電極層の上面および前記第１貫通部の内面を誘電体で覆うことで、誘電体層および当該誘電体層上面の凹部を形成する誘電体層形成工程と、
前記第１電極層および前記誘電体層に、第２貫通部を形成する第２貫通部形成工程と、
少なくとも前記誘電体層の上面、前記凹部の内面および前記第２貫通部の内面を覆って形成される発光層を含む有機化合物層を形成する有機化合物層形成工程と、
前記有機化合物層上に第２電極層を形成する第２電極層形成工程と、
を含む有機発光素子の製造方法。 - 請求項１乃至５の何れか１項に記載の有機発光素子を備える表示装置。
- 請求項１乃至５の何れか１項に記載の有機発光素子を備える照明装置。
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