JP5255161B1 - 有機発光素子、有機発光素子の製造方法、表示装置および照明装置 - Google Patents
有機発光素子、有機発光素子の製造方法、表示装置および照明装置 Download PDFInfo
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Abstract
基板11上に形成される陽極層12と、陽極層12を貫通して形成される第1貫通部16と、陽極層12の上面および第1貫通部16の内面を覆って形成される誘電体層13と、誘電体層13の上面に誘電体層13を貫通せずに形成される複数の凹部18と、陽極層12および誘電体層13を貫通して形成される第2貫通部17と、少なくとも誘電体層13の上面、凹部18の内面および第2貫通部17の内面を覆って形成される発光層を含む有機化合物層14と、有機化合物層14上に形成される陰極層15と、を含む有機発光素子10。
Description
本発明は、表示装置や照明装置に用いられる有機発光素子等に関する。
有機化合物を発光体として用いる有機発光素子は、面光源の特性から近年照明用途としての応用が期待されており、更なる高効率化を目的として発光した光を外部へ取り出す、光取り出し技術の開発が盛んにおこなわれている。
透明基板上に形成された光透過性電極に多数の細孔を形成し、電極上および細孔内に発光層を形成した構造の有機発光素子が、発光層から有機発光素子の外への光取り出し効率を向上させる技術として提案されている。
透明基板上に形成された光透過性電極に多数の細孔を形成し、電極上および細孔内に発光層を形成した構造の有機発光素子が、発光層から有機発光素子の外への光取り出し効率を向上させる技術として提案されている。
特許文献1には、電極と誘電体層の積層構造体中に、これらを貫通するキャビティを形成し、キャビティ内に発光層を形成した有機発光素子が開示されている。
また特許文献2には、電極表面に凹凸を有し、この電極上および凹凸内に発光層が形成された有機発光素子が開示されている。
また特許文献2には、電極表面に凹凸を有し、この電極上および凹凸内に発光層が形成された有機発光素子が開示されている。
しかしながら、従来の有機発光素子では、発光層で発光した光の一部が誘電体層の上面と発光層上の電極との間で反射を繰り返し、発光層内部に閉じ込められてしまう問題があった。また単に電極表面に凹凸が形成された有機発光素子は、光取り出し効率の向上効果が十分でない問題があった。さらに電極表面の凹凸構造が、電極上に積層して形成される有機発光層や対向電極にも反映された有機発光素子においても屈折率の異なる界面で光の進路を変え、有機発光素子の外部へ光を取り出す効果は限定的であった。
上記のように、電極などに細孔が形成された従来の有機発光素子の構造では、発光層の光を外部へ取り出す効果が十分ではなかった。本発明者らは第1貫通部を有する電極上に誘電体層を形成し、さらに誘電体層および第1電極層を貫通する第2貫通部と誘電体層上面に形成される凹部を設けることで光取り出し効率が向上することを見出し、本発明を完成した。すなわち本発明は以下に要約される。
本発明の有機発光素子は、基板上に形成される第1電極層と、第1電極層を貫通して形成される第1貫通部と、第1電極層の上面および第1貫通部の内面を覆って形成される誘電体層と、誘電体層の上面に誘電体層を貫通せずに形成される複数の凹部と、第1電極層および誘電体層を貫通して形成される第2貫通部と、少なくとも誘電体層の上面、凹部の内面および第2貫通部の内面を覆って形成される発光層を含む有機化合物層と、有機化合物層上に形成される第2電極層と、を含む。
ここで、凹部は、第1貫通部の直上に形成されることが好ましく、凹部の内表面は、第1貫通部の内表面に沿って形成されることが好ましい。
また誘電体層が、第1電極層および有機化合物層より小さい屈折率を有することが好ましく、第2貫通部および凹部が、誘電体層の面内において、最大幅が10μm以下の円形形状または多角形形状を有するとともに、誘電体層の任意の面内において、いずれも1mm2中に104〜108個形成されていることが好ましい。
また誘電体層が、第1電極層および有機化合物層より小さい屈折率を有することが好ましく、第2貫通部および凹部が、誘電体層の面内において、最大幅が10μm以下の円形形状または多角形形状を有するとともに、誘電体層の任意の面内において、いずれも1mm2中に104〜108個形成されていることが好ましい。
また本発明の有機発光素子の製造方法は、基板上に第1電極層を形成する第1電極層形成工程と、第1電極層を貫通する第1貫通部を形成する第1貫通部形成工程と、第1電極層の上面および第1貫通部の内面を誘電体で覆うことで、誘電体層および誘電体層上面の凹部を形成する誘電体層形成工程と、第1電極層および誘電体層に、第2貫通部を形成する第2貫通部形成工程と、少なくとも誘電体層の上面、凹部の内面および第2貫通部の内面を覆って形成される発光層を含む有機化合物層を形成する有機化合物層形成工程と、有機化合物層上に第2電極層を形成する第2電極層形成工程と、を含む。
また本発明の表示装置は、上記の有機発光素子を備える。
また本発明の照明装置は、上記の有機発光素子を備える。
本発明によれば、光取り出し効率が高く、発光効率の高い有機発光素子を提供できる。
(有機発光素子)
以下、添付図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
図1は、本実施の形態が適用される有機発光素子の例を説明した部分断面図である。
図1に示した有機発光素子10は、基板11と、基板11側を下側とした場合に基板11上に形成され正孔を注入するための第1電極層としての陽極層12と、電子を注入するための第2電極層としての陰極層15と、進入した光の進路を変えるとともに、陽極層12と陰極層15の間の少なくとも一部を絶縁する機能を有する誘電体層13と、陽極層12と陰極層15の間に電圧を印加することで発光する発光層を含む有機化合物層14とが積層された構造を有する。
そして有機発光素子10には、陽極層12を貫通して形成される複数の第1貫通部16が設けられている。また陽極層12および誘電体層13を貫通して形成される第2貫通部17が設けられている。さらに誘電体層13を貫通せずに形成される複数の凹部18が設けられている。
誘電体層13は、陽極層12の上面および第1貫通部16の内面を覆って形成されている。また有機化合物層14は、陽極層12および誘電体層13の上方に形成され、少なくとも誘電体層13の上面、凹部18の内面および第2貫通部17の内面を覆って形成される。
本実施の形態では、有機化合物層14は、1層からなるため、有機化合物層14が即ち発光層となっている。そして有機化合物層14が発光を行なうことにより有機発光素子10の発光面を形成する。本実施の形態では、陰極層15は、有機化合物層14上に形成され、有機化合物層14および陰極層15は、発光面の全面にわたって、連続的に形成されている。
以下、添付図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
図1は、本実施の形態が適用される有機発光素子の例を説明した部分断面図である。
図1に示した有機発光素子10は、基板11と、基板11側を下側とした場合に基板11上に形成され正孔を注入するための第1電極層としての陽極層12と、電子を注入するための第2電極層としての陰極層15と、進入した光の進路を変えるとともに、陽極層12と陰極層15の間の少なくとも一部を絶縁する機能を有する誘電体層13と、陽極層12と陰極層15の間に電圧を印加することで発光する発光層を含む有機化合物層14とが積層された構造を有する。
そして有機発光素子10には、陽極層12を貫通して形成される複数の第1貫通部16が設けられている。また陽極層12および誘電体層13を貫通して形成される第2貫通部17が設けられている。さらに誘電体層13を貫通せずに形成される複数の凹部18が設けられている。
誘電体層13は、陽極層12の上面および第1貫通部16の内面を覆って形成されている。また有機化合物層14は、陽極層12および誘電体層13の上方に形成され、少なくとも誘電体層13の上面、凹部18の内面および第2貫通部17の内面を覆って形成される。
本実施の形態では、有機化合物層14は、1層からなるため、有機化合物層14が即ち発光層となっている。そして有機化合物層14が発光を行なうことにより有機発光素子10の発光面を形成する。本実施の形態では、陰極層15は、有機化合物層14上に形成され、有機化合物層14および陰極層15は、発光面の全面にわたって、連続的に形成されている。
基板11は、陽極層12、誘電体層13、有機化合物層14および陰極層15を形成する支持体となるものである。基板11には、有機発光素子10に要求される機械的強度を満たす材料が用いられる。
基板11に用いられる材料としては、有機発光素子10の基板11側から光を取り出したい場合は、発光層から出る光に対して透明であることが必要である。具体的には、サファイアガラス、ソーダライムガラス、石英ガラスなどのガラス類;アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂などの透明樹脂;シリコン樹脂;窒化アルミ、アルミナなどの透明金属酸化物などが挙げられる。なお基板11として、上記透明樹脂からなる樹脂フィルム等を使用する場合は、水、酸素などのガスに対するガス透過性が低いことが好ましい。ガス透過性が高い樹脂フィルム等を使用する場合は、光の透過性を損なわない範囲でガスの透過を抑制するバリア性薄膜を形成することが好ましい。
有機発光素子10の基板11側から光を取り出す必要がない場合は、基板11の材料としては、可視光に対して透明であるものに限られず、不透明なものも使用できる。このような材料として具体的には、シリコン(Si)、銅(Cu)、銀(Ag)、金(Au)、白金(Pt)、タングステン(W)、チタン(Ti)、タンタル(Ta)、もしくはニオブ(Nb)の単体、またはこれらの合金、あるいはステンレスなども使用することができる。また、SiO2やAl2O3などの酸化物、n−Siなどの半導体などからなる材料も使用することができる。
基板11の厚さは、要求される機械的強度にもよるが、好ましくは、0.1mm〜10mm、より好ましくは0.25mm〜2mmである。
基板11の厚さは、要求される機械的強度にもよるが、好ましくは、0.1mm〜10mm、より好ましくは0.25mm〜2mmである。
陽極層12は、陰極層15との間で電圧を印加することで、陽極層12より有機化合物層14に正孔を注入する。陽極層12に使用される材料としては、電気伝導性を有するものであることが必要である。具体的には仕事関数の高いものであり、仕事関数は、4.5eV以上であることが好ましい。加えて、アルカリ性水溶液に対し、電気抵抗が顕著に変化しないことが好ましい。
このような条件を満たす材料として、金属酸化物、金属、合金が使用できる。ここで、金属酸化物としては、例えば、ITO(酸化インジウムスズ)、IZO(インジウム−亜鉛酸化物)が挙げられる。また金属としては、銅(Cu)、銀(Ag)、金(Au)、白金(Pt)、タングステン(W)、チタン(Ti)、タンタル(Ta)、ニオブ(Nb)等が挙げられる。そしてこれらの金属を含むステンレス等の合金も使用できる。これらの中で、発光層で発光した光を有機発光素子10の外部へ取り出す効果が高い観点で、この光に対して透明なITOおよびIZOなどの金属酸化物が好ましい。陽極層12の厚さは、例えば、2nm〜2μmで形成することができる。なお仕事関数は、例えば、紫外線光電子分光分析法により測定することができる。
誘電体層13は、有機化合物層14から出射した光を屈折させることで基板11に入射しやすくするためのものである。そのため誘電体層13は透明でその屈折率が、陽極層12および有機化合物層14の屈折率よりも小さいことが好ましい。本実施の形態では、誘電体層13の屈折率は、有機化合物層14の屈折率より小さい。そのため、有機化合物層14から出射した光は、誘電体層13に入射する際に、より基板11の法線方向に近い角度に屈折する。その結果、誘電体層13を設けない場合に比較して、陽極層12や基板11に達した光は、誘電体層13と陽極層12の界面、および陽極層12と基板11の界面において全反射を生じにくくなる。よって、より陽極層12や基板11に入射しやすくなる。つまり、誘電体層13を設けることにより、有機化合物層14から出射した光を基板11側から、より多く取り出すことができ、光の取り出し効率が向上する。
本実施の形態では、誘電体層13は絶縁性である。これにより、誘電体層13は、陽極層12と陰極層15とを所定の間隔にて分離し絶縁すると共に、陽極層12および陰極層15の間に電圧を印加することで有機化合物層14に含まれる発光材料を発光させることができる。このため誘電体層13を形成する材料は高抵抗率材料であることが必要で、電気抵抗率としては、108Ωcm以上、好ましくは1012Ωcm以上有することが要求される。具体的な材料としては、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化アルミニウム等の金属窒化物;酸化ケイ素(二酸化ケイ素)、酸化アルミニウム等の金属酸化物、フッ化ナトリウム、フッ化リチウム、フッ化マグネシウム、フッ化カルシウム、フッ化バリウムなどの金属フッ化物が挙げられるが、他にポリイミド、ポリフッ化ビニリデン、パリレン等の高分子化合物、ポリフェニルシルセスキオキサン(Poly(phenylsilsesquioxane))等のスピンオングラス(SOG)も使用可能である。誘電体層13を形成する材料としては、陽極層12および有機化合物層14よりも小さい屈折率を有するものを選択することが好ましい。
ここで、短絡・電流リークを生じにくい有機発光素子10を再現性よく製造するためには、誘電体層13の厚さは厚いほど好ましいが、一方で有機発光素子10全体の厚さを抑えるために誘電体層13の厚さは、1μmを越えないことが好ましい。また、陽極層12と陰極層15との間隔が狭い方が、発光のために必要な電圧が低くて済むので、この観点からも誘電体層13は薄い方がより好ましい。但し、薄すぎると有機発光素子10を駆動するための電圧に対し、絶縁耐力が十分でなくなるおそれがある。誘電体層13を介して陽極層12と陰極層15の間に流れる電流の電流密度が、0.1mA/cm2以下であることが好ましく、0.01mA/cm2以下であることがより好ましい。また有機発光素子10の駆動電圧に対し、2Vを超えた電圧に耐えることが好ましいため、例えば、駆動電圧が5Vである場合は、誘電体層13の陽極側と陰極側の間に約7Vの電圧を印加した場合に上記の電流密度を満たすことが必要である。これを満たす誘電体層13の厚さは、上限としては、750nm以下であることが好ましく、400nm以下であることが更に好ましく、200nm以下であることがまた更に好ましい。また下限としては15nm以上であることが好ましく、30nm以上であることが更に好ましく、50nm以上であることがまた更に好ましい。
有機化合物層14は、発光層を含む1層または積層された複数層の有機化合物層からなり、少なくとも誘電体層13の上面、凹部18の内面および第2貫通部17の内面を覆って形成される。すなわち、有機化合物層14は、発光面の全面にわたって、連続的に形成されている。発光層は、陽極層12と陰極層15の間に電圧を印加することで発光する発光材料を含む。このような発光材料としては、低分子化合物及び高分子化合物のいずれも使用することができる。本実施の形態では、発光材料として、発光性有機材料であるリン光性有機化合物および金属錯体を使用することが好ましい。金属錯体の中にはリン光性を示すものもあり、かかる金属錯体も好ましく用いられる。本実施の形態においては、特にシクロメタル化錯体を用いることが発光効率向上の観点から非常に望ましい。シクロメタル化錯体としては、例えば、2−フェニルピリジン誘導体、7,8−ベンゾキノリン誘導体、2−(2−チエニル)ピリジン誘導体、2−(1−ナフチル)ピリジン誘導体、2−フェニルキノリン誘導体等の配位子を有するIr、PdおよびPt等の錯体が挙げられるが、イリジウム(Ir)錯体が特に好ましい。シクロメタル化錯体は、シクロメタル化錯体を形成するのに必要な配位子以外に、他の配位子を有していてもよい。なお、シクロメタル化錯体には、三重項励起子から発光する化合物も含まれ、発光効率向上の観点から好ましい。
また、発光性高分子化合物としては、MEH−PPVなどのポリ−p−フェニレンビニレン(PPV)誘導体;ポリフルオレン誘導体、ポリチオフェン誘導体等のπ共役系の高分子化合物;低分子色素とテトラフェニルジアミンやトリフェニルアミンを主鎖や側鎖に導入したポリマー;等が挙げられる。発光性高分子化合物と発光性低分子化合物とを併用することもできる。
発光層は発光材料とともにホスト材料を含み、ホスト材料中に発光材料が分散されていることもある。このようなホスト材料は電荷輸送性を有していることが好ましく、正孔輸送性化合物や電子輸送性化合物であることが好ましい。
また、発光性高分子化合物としては、MEH−PPVなどのポリ−p−フェニレンビニレン(PPV)誘導体;ポリフルオレン誘導体、ポリチオフェン誘導体等のπ共役系の高分子化合物;低分子色素とテトラフェニルジアミンやトリフェニルアミンを主鎖や側鎖に導入したポリマー;等が挙げられる。発光性高分子化合物と発光性低分子化合物とを併用することもできる。
発光層は発光材料とともにホスト材料を含み、ホスト材料中に発光材料が分散されていることもある。このようなホスト材料は電荷輸送性を有していることが好ましく、正孔輸送性化合物や電子輸送性化合物であることが好ましい。
有機化合物層14は、陽極層12から正孔を受け取り、発光層へ輸送するための正孔輸送層を有していてもよい。正孔輸送層は、陽極層12と発光層の間に配される。
このような正孔輸送層を形成する正孔輸送材料としては、公知の材料を使用することができ、例えば、TPD(N,N’−ジフェニル−N,N’−ジ(3−メチルフェニル)−1,1’−ビフェニル−4,4’−ジアミン);α−NPD(4,4’−ビス[N−(1−ナフチル)−N−フェニルアミノ]ビフェニル);m−MTDATA(4、4’,4’’−トリス(3−メチルフェニルフェニルアミノ)トリフェニルアミン)等の低分子トリフェニルアミン誘導体;ポリビニルカルバゾール;上記トリフェニルアミン誘導体に重合性置換基を導入して重合した高分子化合物などが挙げられる。上記正孔輸送材料は、1種単独でも、2種以上を併用してもよく、異なる正孔輸送材料を積層して用いてもよい。正孔輸送層の厚さは、正孔輸送層の導電性などに依存するため、一概に限定できないが、好ましくは1nm〜5μm、より好ましくは5nm〜1μm、特に好ましくは10nm〜500nmであることが望ましい。
このような正孔輸送層を形成する正孔輸送材料としては、公知の材料を使用することができ、例えば、TPD(N,N’−ジフェニル−N,N’−ジ(3−メチルフェニル)−1,1’−ビフェニル−4,4’−ジアミン);α−NPD(4,4’−ビス[N−(1−ナフチル)−N−フェニルアミノ]ビフェニル);m−MTDATA(4、4’,4’’−トリス(3−メチルフェニルフェニルアミノ)トリフェニルアミン)等の低分子トリフェニルアミン誘導体;ポリビニルカルバゾール;上記トリフェニルアミン誘導体に重合性置換基を導入して重合した高分子化合物などが挙げられる。上記正孔輸送材料は、1種単独でも、2種以上を併用してもよく、異なる正孔輸送材料を積層して用いてもよい。正孔輸送層の厚さは、正孔輸送層の導電性などに依存するため、一概に限定できないが、好ましくは1nm〜5μm、より好ましくは5nm〜1μm、特に好ましくは10nm〜500nmであることが望ましい。
また、上記正孔輸送層と陽極層12の間に、正孔注入障壁を緩和するために正孔注入層が設けられていてもよい。上記正孔注入層を形成する材料としては、銅フタロシアニン、ポリエチレンジオキシチオフェン(PEDOT)とポリスチレンスルホン酸(PSS)の混合物(PEDOT:PSS)、フルオロカーボン、二酸化ケイ素などの公知の材料が用いられるほか、上記正孔輸送層に用いられる正孔輸送材料と2,3,5,6−テトラフルオロテトラシアノ−1,4−ベンゾキノンジメタン(F4TCNQ)などの電子受容体との混合物を用いることもできる。
上記有機化合物層14は、陰極層15から電子を受け取り、発光層へ輸送するための電子輸送層を有してもよい。このような電子輸送層に用いることができる材料としては、キノリン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ペリレン誘導体、ピリジン誘導体、ピリミジン誘導体、キノキサリン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、ニトロ置換フルオレン誘導体などが挙げられる。更に具体的には、トリス(8−キノリノラト)アルミニウム(略称:Alq)、ビス[2−(2−ヒドロキシフェニル)ベンゾチアゾラト]亜鉛、2−(4−ビフェニリル)−5−(4−tert−ブチルフェニル)−1,3,4−オキサジアゾールなどである。
また、上記電子輸送層と発光層の間に、正孔が発光層を通過することを抑え、発光層内で正孔と電子とを効率よく再結合させる目的で、正孔ブロック層が設けられていてもよい。この正孔ブロック層も有機化合物層14に含まれる層の1つとして捉えることができる。上記正孔ブロック層を形成するために、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、フェナントロリン誘導体などの公知の材料が用いられる。
陰極層15は、陽極層12との間で電圧を印加し、有機化合物層14に電子を注入する。陰極層15は、有機化合物層14とともに、発光面の全面にわたって連続的に形成されている。
陰極層15に使用される材料としては、陽極層12と同様に電気伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではないが、仕事関数が低く、かつ化学的に安定なものが好ましい。具体的には、Al、MgAg合金、AlLiやAlCaなどのAlとアルカリ土類金属の合金等の材料を例示することができる。陰極層15の厚さは10nm〜1μmが好ましく、50nm〜500nmがより好ましい。有機化合物層14から発した光を基板11側から取り出す場合には、陰極層15は、不透明材料により形成されていてもよい。なお基板11側からのみならず陰極層15側からも光を取り出したい場合は、陰極層15は、ITO等の透明材料により形成する必要がある。
陰極層15に使用される材料としては、陽極層12と同様に電気伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではないが、仕事関数が低く、かつ化学的に安定なものが好ましい。具体的には、Al、MgAg合金、AlLiやAlCaなどのAlとアルカリ土類金属の合金等の材料を例示することができる。陰極層15の厚さは10nm〜1μmが好ましく、50nm〜500nmがより好ましい。有機化合物層14から発した光を基板11側から取り出す場合には、陰極層15は、不透明材料により形成されていてもよい。なお基板11側からのみならず陰極層15側からも光を取り出したい場合は、陰極層15は、ITO等の透明材料により形成する必要がある。
また、陰極層15から有機化合物層14への電子の注入障壁を下げて電子の注入効率を上げる目的で、陰極バッファ層を、陰極層15に隣接して設けてもよい。陰極バッファ層は、陰極層15より仕事関数の低い金属材料などが好適に用いられる。例えば、アルカリ金属(Na、K、Rb、Cs)、アルカリ土類金属(Sr、Ba、Ca、Mg)、希土類金属(Pr、Sm、Eu、Yb)、あるいはこれら金属のフッ化物、塩化物、酸化物から選ばれる単体あるいは2つ以上の混合物を使用することができる。陰極バッファ層の厚さは0.05nm〜50nmが好ましく、0.1nm〜20nmがより好ましく、0.5nm〜10nmがより一層好ましい。
陽極層12に形成された複数の第1貫通部16は、誘電体層13とともに陽極層12へ入射した光の進路を変え、有機発光素子10の外部へ出る光を増加させる。
図2は、有機発光素子10の部分断面図であり、本実施の形態の有機化合物層14から基板11の下側へ取り出される光の経路を示した図である。ここで、基板11の屈折率を約1.5、陽極層12の屈折率を約1.8、誘電体層13の屈折率を約1.4、有機化合物層14の屈折率を約1.6とした。つまりこの場合、(陽極層12の屈折率)>(有機化合物層14の屈折率)>(誘電体層13の屈折率)となっている。
図2に示すBの経路では、第2貫通部17の下方において露出した陽極層12の側面から陽極層12へ進入した光が、より低屈折率の誘電体層13との界面で屈折し、光の進行方向が基板11側へ変化する。その後さらに誘電体層13と基板11との界面でも屈折し、基板11の下側へ出る。つまり第1貫通部16が存在しないと、より水平方向に近い角度で、光が、基板11に入射することになる。そして全反射が生じやすくなり、光は有機発光素子10の外部に出射しにくくなる。本実施の形態では、従来の有機発光素子では光取り出し効率が十分でなかった第2貫通部17内から発した光も、第1貫通部16を設け、第1貫通部16内部に形成された誘電体層13によって有機発光素子10の外部へ効率よく取り出すことができる。即ち、本実施の形態の有機発光素子10では、第1貫通部16を設けることにより、光の取り出し効率を向上させることができる。
図2は、有機発光素子10の部分断面図であり、本実施の形態の有機化合物層14から基板11の下側へ取り出される光の経路を示した図である。ここで、基板11の屈折率を約1.5、陽極層12の屈折率を約1.8、誘電体層13の屈折率を約1.4、有機化合物層14の屈折率を約1.6とした。つまりこの場合、(陽極層12の屈折率)>(有機化合物層14の屈折率)>(誘電体層13の屈折率)となっている。
図2に示すBの経路では、第2貫通部17の下方において露出した陽極層12の側面から陽極層12へ進入した光が、より低屈折率の誘電体層13との界面で屈折し、光の進行方向が基板11側へ変化する。その後さらに誘電体層13と基板11との界面でも屈折し、基板11の下側へ出る。つまり第1貫通部16が存在しないと、より水平方向に近い角度で、光が、基板11に入射することになる。そして全反射が生じやすくなり、光は有機発光素子10の外部に出射しにくくなる。本実施の形態では、従来の有機発光素子では光取り出し効率が十分でなかった第2貫通部17内から発した光も、第1貫通部16を設け、第1貫通部16内部に形成された誘電体層13によって有機発光素子10の外部へ効率よく取り出すことができる。即ち、本実施の形態の有機発光素子10では、第1貫通部16を設けることにより、光の取り出し効率を向上させることができる。
第1貫通部16の形状は、特に限定されることはないが、形状制御が行いやすいという観点から例えば円柱形状または四角柱などの多角柱形状とすることが好ましい。これらの形状では、陽極層12の面内における形状が、陽極層12の厚み方向で変化してもよく、あるいは形状の大きさが変化してもよい。即ち、例えば円錐形状、角錐形状、円錐台形状、角錐台形状などであってもよい。第1貫通部16の形状を適宜選択することにより、有機化合物層14で発光した光を外部へ取り出す際の配光分布などを制御することができる。
図1の部分断面図において、第1貫通部16の側面は基板11面に対して垂直に形成されており、この場合の第1貫通部16の側面の傾斜角は、90度である。ただし傾斜角は、これに限られるものではなく、陽極層12に使用する材料等によって適宜変化させ、有機化合物層14で発光した光を外部へ取り出す効率を高くすることができる。本実施の形態では、傾斜角が60度〜90度であることが好ましく、70度〜90度であることがより好ましく、75度〜85度であることがさらに好ましい。
高い光取り出し効率を得られるようにするため、陽極層12上における第1貫通部16の大きさ(陽極層12面上における形状の最大幅)は10μm以下であることが好ましい。また、製造が容易な観点からこの大きさは、0.1μm以上であることが好ましく、0.5μm以上であることがより好ましい。陽極層12上面における第1貫通部16の配置は、正方格子状や六方格子状など規則的な配置であってもよく、不規則な配置であってもよい。この配置については、有機化合物層14で発光する光の波長や、有機発光素子10から出射する光の配光分布、スペクトル制御などの観点から適宜選択される。
第1貫通部16は、陽極層12上の任意の面内において、1mm2中に104〜108個形成されていることが好ましい。
第1貫通部16は、陽極層12上の任意の面内において、1mm2中に104〜108個形成されていることが好ましい。
陽極層12および誘電体層13を貫通して形成される複数の第2貫通部17は、第2貫通部17内部の側面から誘電体層13へ入射した光の進路を変え、有機発光素子10の外部へ出る光を増加させる。またそれに加え、陽極層12および陰極層15との間の導通部となる。
第2貫通部17の形状、図1に示した部分断面図における第2貫通部17側面の傾斜角および誘電体層13面内における配置については、上記の第1貫通部16と同じである。つまり第2貫通部17の形状は、円柱形状または四角柱などの多角柱形状とすることが好ましい。また第2貫通部17の傾斜角は、60度〜90度であることが好ましく、70度〜90度であることがより好ましく、75度〜85度であることがさらに好ましい。さらに誘電体層13上における第2貫通部17の大きさ(誘電体層13面上における形状の最大幅)は10μm以下であることが好ましい。さらに第2貫通部17は、誘電体層13上の任意の面内において、1mm2中に104〜108個形成されていることが好ましい。
ただし、第2貫通部17の下方に陽極層12を確実に露出させるために、陽極層12面上における第2貫通部17の形状の大きさは、第1貫通部16の形状の大きさよりも大きくすることが好ましい。
第2貫通部17の形状、図1に示した部分断面図における第2貫通部17側面の傾斜角および誘電体層13面内における配置については、上記の第1貫通部16と同じである。つまり第2貫通部17の形状は、円柱形状または四角柱などの多角柱形状とすることが好ましい。また第2貫通部17の傾斜角は、60度〜90度であることが好ましく、70度〜90度であることがより好ましく、75度〜85度であることがさらに好ましい。さらに誘電体層13上における第2貫通部17の大きさ(誘電体層13面上における形状の最大幅)は10μm以下であることが好ましい。さらに第2貫通部17は、誘電体層13上の任意の面内において、1mm2中に104〜108個形成されていることが好ましい。
ただし、第2貫通部17の下方に陽極層12を確実に露出させるために、陽極層12面上における第2貫通部17の形状の大きさは、第1貫通部16の形状の大きさよりも大きくすることが好ましい。
誘電体層13に形成された複数の凹部18は、誘電体層13と陰極層15の間にある有機化合物層14内を伝搬する光の進路を変え、有機発光素子10の外部へ出る光を増加させる。
以下、再び図2を使用して凹部18の機能について説明を行なう。
図2に示すAの経路では、発光した光が、凹部18に侵入し、有機化合物層14からより低屈折率の誘電体層13へ進入する際に屈折し、基板11の方向へ向かう。その後さらに誘電体層13と基板11との界面でも屈折し、基板11の下側へ出る。つまり凹部18が存在しないと、より水平方向に近い角度で、光は、基板11に入射することになる。そして全反射が生じやすくなり、光は有機発光素子10の外部に出射しにくくなる。本実施の形態ではこのように、従来の有機発光素子では誘電体層13の上部の有機化合物層14内に閉じ込められていた光も、凹部18によって有機発光素子10の外部へ取り出すことができる。即ち、本実施の形態の有機発光素子10では、凹部18を設けることにより、光の取り出し効率を向上させることができる。
以下、再び図2を使用して凹部18の機能について説明を行なう。
図2に示すAの経路では、発光した光が、凹部18に侵入し、有機化合物層14からより低屈折率の誘電体層13へ進入する際に屈折し、基板11の方向へ向かう。その後さらに誘電体層13と基板11との界面でも屈折し、基板11の下側へ出る。つまり凹部18が存在しないと、より水平方向に近い角度で、光は、基板11に入射することになる。そして全反射が生じやすくなり、光は有機発光素子10の外部に出射しにくくなる。本実施の形態ではこのように、従来の有機発光素子では誘電体層13の上部の有機化合物層14内に閉じ込められていた光も、凹部18によって有機発光素子10の外部へ取り出すことができる。即ち、本実施の形態の有機発光素子10では、凹部18を設けることにより、光の取り出し効率を向上させることができる。
凹部18内部では陽極層12の表面が露出していないため、凹部18内で陽極層12からの有機化合物層14への電荷注入は直接起こりにくい。しかしながらこの場合でも上述した電気伝導度の高い層である正孔注入層を形成することにより、凹部18内部にも正孔の注入が可能となる。
凹部18の形状、図1に示した部分断面図における凹部18側面の傾斜角および、第2貫通部17を除いた誘電体層13面内における配置については、上記の第1貫通部16と同じである。つまり凹部18の形状は、円柱形状または四角柱などの多角柱形状とすることが好ましい。また凹部18の傾斜角は、60度〜90度であることが好ましく、70度〜90度であることがより好ましく、75度〜85度であることがさらに好ましい。さらに誘電体層13上における凹部18の大きさ(誘電体層13面上における形状の最大幅)は10μm以下であることが好ましい。さらに凹部18は、誘電体層13上の任意の面内において、1mm2中に104〜108個形成されていることが好ましい。
また凹部18は、図2のAの経路を辿る光であれば外部へ取り出される効率がより高いという観点から、第1貫通部16の直上に形成されることが好ましい。また同様の観点から、凹部18と第1貫通部16は、誘電体層13や陽極層12の面上から見た形状が相似形であることが好ましい。これは、凹部18の内表面は、第1貫通部16の内表面に沿って形成されると言い換えることができる。
なお、以上詳述した有機発光素子10では、基板11側を下側とした場合、陽極層12を下側に形成し、誘電体層13を挟み対向する形で陰極層15を上側に形成する場合を例示して説明を行ったが、これに限られるものではなく、陽極層12と陰極層15を入れ替えた構造でもよい。即ち、基板11側を下側とした場合、陰極層15を下側に形成し、誘電体層13を挟み対向する形で陽極層12を上側に形成する形態でもよい。
(有機発光素子の製造方法)
次に、本実施の形態が適用される有機発光素子の製造方法について、図1で説明を行った有機発光素子10の場合を例に取り説明を行う。
図3(a)〜(f)は、本実施の形態が適用される有機発光素子10の製造方法について説明した図である。
まず基板11上に、第1電極層である陽極層12を形成する(図3(a):第1電極層形成工程)。本実施の形態では、基板11として、ガラス基板を使用した。また陽極層12を形成する材料としてITOを使用した。
陽極層12を基板11上に形成するには、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、CVD法などのドライ法、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法などのウェット法を用いることができる。
なお基板11に陽極層12としてITOが既に形成されているいわゆる電極付き基板を用いることで、陽極層12を形成する工程を省略することができる。
次に、本実施の形態が適用される有機発光素子の製造方法について、図1で説明を行った有機発光素子10の場合を例に取り説明を行う。
図3(a)〜(f)は、本実施の形態が適用される有機発光素子10の製造方法について説明した図である。
まず基板11上に、第1電極層である陽極層12を形成する(図3(a):第1電極層形成工程)。本実施の形態では、基板11として、ガラス基板を使用した。また陽極層12を形成する材料としてITOを使用した。
陽極層12を基板11上に形成するには、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、CVD法などのドライ法、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法などのウェット法を用いることができる。
なお基板11に陽極層12としてITOが既に形成されているいわゆる電極付き基板を用いることで、陽極層12を形成する工程を省略することができる。
次に、図3(a)の工程で形成した陽極層12を貫通する第1貫通部16を形成する(図3(b):第1貫通部形成工程)。
陽極層12に第1貫通部16を形成する方法としては、例えば、リソグラフィを用いた方法が使用できる。これを行うには、まず陽極層12の上にレジスト液を塗布し、スピンコート等により余分なレジスト液を除去して、レジスト層を形成し、次に第1貫通部16を形成するための所定のパターンが描画されたマスクをかぶせ、紫外線(UV:Ultra Violet)、電子線(EB:Electron Beam)等により露光を行うと、レジスト層に第1貫通部16に対応した所定のパターンが露光される。そして現像液を用いてレジスト層の露光部分を除去すると、露光されたパターンの部分のレジスト層が除去される。これにより露光されたパターンの部分に対応して、陽極層12の表面が露出する。
次に、残存したレジスト層をマスクとして、露出した陽極層12の部分をエッチング除去する。エッチングとしては、ドライエッチングとウェットエッチングの何れをも使用することができる。またこの際に等方性エッチングと異方性エッチングを組合せることで、第1貫通部16の形状の制御を行うことができる。ドライエッチングとしては、反応性イオンエッチング(RIE:Reactive Ion Etching)や誘導結合プラズマエッチングが利用でき、またウェットエッチングとしては、希塩酸や希硫酸への浸漬を行う方法などが利用できる。最後に残存したレジスト層をレジスト除去液等により除去することで、陽極層12に第1貫通部16が形成される。
陽極層12に第1貫通部16を形成する方法としては、例えば、リソグラフィを用いた方法が使用できる。これを行うには、まず陽極層12の上にレジスト液を塗布し、スピンコート等により余分なレジスト液を除去して、レジスト層を形成し、次に第1貫通部16を形成するための所定のパターンが描画されたマスクをかぶせ、紫外線(UV:Ultra Violet)、電子線(EB:Electron Beam)等により露光を行うと、レジスト層に第1貫通部16に対応した所定のパターンが露光される。そして現像液を用いてレジスト層の露光部分を除去すると、露光されたパターンの部分のレジスト層が除去される。これにより露光されたパターンの部分に対応して、陽極層12の表面が露出する。
次に、残存したレジスト層をマスクとして、露出した陽極層12の部分をエッチング除去する。エッチングとしては、ドライエッチングとウェットエッチングの何れをも使用することができる。またこの際に等方性エッチングと異方性エッチングを組合せることで、第1貫通部16の形状の制御を行うことができる。ドライエッチングとしては、反応性イオンエッチング(RIE:Reactive Ion Etching)や誘導結合プラズマエッチングが利用でき、またウェットエッチングとしては、希塩酸や希硫酸への浸漬を行う方法などが利用できる。最後に残存したレジスト層をレジスト除去液等により除去することで、陽極層12に第1貫通部16が形成される。
また第1貫通部16の形成は、ナノインプリント法によって行うことができる。具体的にはレジスト層を形成した後に、パターンを形成するための所定の凸パターンが描画されたマスクを、レジスト層表面に、圧力をかけて押し当てる。そしてこの状態で、熱および/または光をレジスト層に照射することにより、レジスト層を硬化させる。次にマスクを除去することにより、レジスト層表面に前記凸パターンに対応する第1貫通部16のパターンが形成される。続いて、前述したエッチングを行うことにより、第1貫通部16を形成することができる。
次に陽極層12の上面および上記貫通部の内面を誘電体で覆うことで、誘電体層13および誘電体層13上面の凹部を形成する(図3(c):誘電体層形成工程)。本実施の形態では、誘電体層13を形成する誘電体として二酸化ケイ素(SiO2)を使用した。誘電体層13は、陽極層12の形成に使用した方法と同様の方法により形成することができる。
また誘電体層13を形成する際に、誘電体層13の一部が第1貫通部16に入り込むことにより、誘電体層13の形成と同時に凹部18を形成することができる。つまり第1貫通部16を、凹部18を形成する際の型として機能させることができる。
誘電体層13は、抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、CVD法などのドライ法、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法などのウェット法によって、形成することができる。ただしドライ法を用いて誘電体層13を成膜すれば凹部18の形状を第1貫通部16の形状により近いものにすることができる。
また誘電体層13を形成する際に、誘電体層13の一部が第1貫通部16に入り込むことにより、誘電体層13の形成と同時に凹部18を形成することができる。つまり第1貫通部16を、凹部18を形成する際の型として機能させることができる。
誘電体層13は、抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、CVD法などのドライ法、スピンコーティング法、ディップコーティング法、インクジェット法、印刷法、スプレー法、ディスペンサー法などのウェット法によって、形成することができる。ただしドライ法を用いて誘電体層13を成膜すれば凹部18の形状を第1貫通部16の形状により近いものにすることができる。
次に陽極層12および誘電体層13を除去し、第2貫通部17を形成する(図3(d):第2貫通部形成工程)。
第2貫通部17の形成方法は、上述した第1貫通部16の形成に用いる方法と同様な方法を用いることができる。
第2貫通部17の形成方法は、上述した第1貫通部16の形成に用いる方法と同様な方法を用いることができる。
次に少なくとも誘電体層13の上面、凹部18の内面および第2貫通部17の内面を覆って形成される発光層を含む有機化合物層14を形成する(図3(e):有機化合物層形成工程)。
有機化合物層14を形成するには、陽極層12や誘電体層13を形成したのと同様の手法を使用することができる。ただし有機化合物層14に含まれる各層の成膜には、抵抗加熱蒸着法または塗布法がより好ましく、高分子有機化合物を含む層の成膜を行なうには特に塗布法が好ましい。塗布法により成膜を行なう場合は、成膜を行ないたい層を構成する材料を、有機溶媒や水等の所定の溶媒に分散させた塗布溶液を塗布する。塗布を行う際にはスピンコーティング、スプレーコーティング、ディップコーティング法、インクジェット法、スリットコーティング法、ディスペンサー法、印刷等の種々の方法を使用することができる。塗布を行った後は、加熱あるいは真空引きを行うことで塗布溶液を乾燥させることで成膜を行ないたい層が形成される。
有機化合物層14を形成するには、陽極層12や誘電体層13を形成したのと同様の手法を使用することができる。ただし有機化合物層14に含まれる各層の成膜には、抵抗加熱蒸着法または塗布法がより好ましく、高分子有機化合物を含む層の成膜を行なうには特に塗布法が好ましい。塗布法により成膜を行なう場合は、成膜を行ないたい層を構成する材料を、有機溶媒や水等の所定の溶媒に分散させた塗布溶液を塗布する。塗布を行う際にはスピンコーティング、スプレーコーティング、ディップコーティング法、インクジェット法、スリットコーティング法、ディスペンサー法、印刷等の種々の方法を使用することができる。塗布を行った後は、加熱あるいは真空引きを行うことで塗布溶液を乾燥させることで成膜を行ないたい層が形成される。
次に有機化合物層14上に第2電極層である陰極層15を形成する(図3(f):第2電極層形成工程)。
陰極層15を形成するには、陽極層12や誘電体層13を形成したのと同様の手法を使用することができる。
陰極層15を形成するには、陽極層12や誘電体層13を形成したのと同様の手法を使用することができる。
以上の工程により、有機発光素子10を製造することができる。
なお有機発光素子10を長期安定的に用い、有機発光素子10を外部から保護するための保護層や保護カバー(図示せず)を装着することが好ましい。保護層としては、高分子化合物、金属酸化物、金属フッ化物、金属ホウ化物、窒化ケイ素、酸化ケイ素等のシリコン化合物などを用いることができる。そして、これらの積層体も用いることができる。また、保護カバーとしては、ガラス板、表面に低透水率処理を施したプラスチック板、金属などを用いることができる。この保護カバーは、熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂で素子基板と貼り合わせて密閉する方法を採ることが好ましい。またこの際に、スペーサを用いることで所定の空間を維持することができ、有機発光素子10が傷つくのを防止できるため好ましい。そして、この空間に窒素、アルゴン、ヘリウムのような不活性なガスを封入すれば、上側の陰極層15の酸化を防止しやすくなる。特にヘリウムを用いた場合、熱伝導が高いため、電圧印加時に有機発光素子10より発生する熱を効果的に保護カバーに伝えることができるため、好ましい。更に酸化バリウム等の乾燥剤をこの空間内に設置することにより上記一連の製造工程で吸着した水分が有機発光素子10にダメージを与えるのを抑制しやすくなる。
なお有機発光素子10を長期安定的に用い、有機発光素子10を外部から保護するための保護層や保護カバー(図示せず)を装着することが好ましい。保護層としては、高分子化合物、金属酸化物、金属フッ化物、金属ホウ化物、窒化ケイ素、酸化ケイ素等のシリコン化合物などを用いることができる。そして、これらの積層体も用いることができる。また、保護カバーとしては、ガラス板、表面に低透水率処理を施したプラスチック板、金属などを用いることができる。この保護カバーは、熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂で素子基板と貼り合わせて密閉する方法を採ることが好ましい。またこの際に、スペーサを用いることで所定の空間を維持することができ、有機発光素子10が傷つくのを防止できるため好ましい。そして、この空間に窒素、アルゴン、ヘリウムのような不活性なガスを封入すれば、上側の陰極層15の酸化を防止しやすくなる。特にヘリウムを用いた場合、熱伝導が高いため、電圧印加時に有機発光素子10より発生する熱を効果的に保護カバーに伝えることができるため、好ましい。更に酸化バリウム等の乾燥剤をこの空間内に設置することにより上記一連の製造工程で吸着した水分が有機発光素子10にダメージを与えるのを抑制しやすくなる。
本実施の形態の有機発光素子は、例えば、マトリックス方式またはセグメント方式による画素として表示装置に好適に用いられる。また、画素を形成せずに、面発光光源としても好適に用いられる。具体的には、コンピュータ、テレビ、携帯端末、携帯電話、カーナビゲーション、標識、看板、ビデオカメラのビューファインダー等における表示装置、バックライト、電子写真、照明、レジスト露光、読み取り装置、インテリア照明、光通信システム等における面発光光源に好適に用いられる。
(表示装置)
次に、以上詳述した有機発光素子を備える表示装置について説明を行う。
図4は、本実施の形態における有機発光素子10を用いた表示装置の一例を説明した図である。
図4に示した表示装置200は、いわゆるパッシブマトリクス型の表示装置であり、表示装置基板202、陽極配線204、陽極補助配線206、陰極配線208、絶縁膜210、陰極隔壁212、有機発光素子10、封止プレート216、シール材218とを備えている。
次に、以上詳述した有機発光素子を備える表示装置について説明を行う。
図4は、本実施の形態における有機発光素子10を用いた表示装置の一例を説明した図である。
図4に示した表示装置200は、いわゆるパッシブマトリクス型の表示装置であり、表示装置基板202、陽極配線204、陽極補助配線206、陰極配線208、絶縁膜210、陰極隔壁212、有機発光素子10、封止プレート216、シール材218とを備えている。
表示装置基板202としては、例えば、矩形状のガラス基板等の透明基板を用いることができる。表示装置基板202の厚みは、特に限定されないが、例えば0.1mm〜1mmのものを用いることができる。
表示装置基板202上には、複数の陽極配線204が形成されている。陽極配線204は、一定の間隔を隔てて平行に配置される。陽極配線204は、透明導電膜により構成され、例えばITO(Indium Tin Oxide)を用いることができる。また陽極配線204の厚さは例えば、100nm〜150nmとすることができる。そして、それぞれの陽極配線204の端部の上には、陽極補助配線206が形成される。陽極補助配線206は陽極配線204と電気的に接続されている。このように構成することにより、陽極補助配線206は、表示装置基板202の端部側において外部配線と接続するための端子として機能し、外部に設けられた図示しない駆動回路から陽極補助配線206を介して陽極配線204に電流を供給することができる。陽極補助配線206は、例えば、厚さ500nm〜600nmの金属膜によって構成される。
また、有機発光素子10上には、複数の陰極配線208が設けられている。複数の陰極配線208は、それぞれが平行となるよう、かつ、陽極配線204と直交するように配設されている。陰極配線208には、Al又はAl合金を使用することができる。陰極配線208の厚さは、例えば、100nm〜150nmである。また、陰極配線208の端部には、陽極配線204に対する陽極補助配線206と同様に、図示しない陰極補助配線が設けられ、陰極配線208と電気的に接続されている。よって、陰極配線208と陰極補助配線との間に電流を流すことができる。
表示装置基板202上には、陽極配線204を覆うように絶縁膜210が形成される。絶縁膜210には、陽極配線204の一部を露出するように矩形状の開口部220が設けられている。複数の開口部220は、陽極配線204の上にマトリクス状に配置されている。この開口部220において、後述するように陽極配線204と陰極配線208の間に有機発光素子10が設けられる。すなわち、それぞれの開口部220が画素となる。従って、開口部220に対応して表示領域が形成される。ここで、絶縁膜210の膜厚は、例えば、200nm〜300nmとすることができ、開口部220の大きさは、例えば、300μm×300μmとすることができる。
陽極配線204上の開口部220の位置に対応した箇所に、有機発光素子10が形成されている。有機発光素子10は、開口部220において陽極配線204と陰極配線208とに挟持されている。すなわち、有機発光素子10の陽極層12が陽極配線204と接触し、陰極層15が陰極配線208と接触する。有機発光素子10の厚さは、例えば、150nm〜200nmとすることができる。
絶縁膜210の上には、複数の陰極隔壁212が陽極配線204と垂直な方向に沿って形成されている。陰極隔壁212は、陰極配線208の配線同士が導通しないように、複数の陰極配線208を空間的に分離するための役割を担っている。従って、隣接する陰極隔壁212の間にそれぞれ陰極配線208が配置される。陰極隔壁212の大きさとしては、例えば、高さが2μm〜3μm、幅が10μmのものを用いることができる。
表示装置基板202は、封止プレート216とシール材218を介して貼り合わせられている。これにより、有機発光素子10が設けられた空間を封止することができ、有機発光素子10が空気中の水分により劣化するのを防ぐことができる。封止プレート216としては、例えば、厚さが0.7mm〜1.1mmのガラス基板を使用することができる。
このような構造の表示装置200において、図示しない駆動装置により、陽極補助配線206、図示しない陰極補助配線を介して、有機発光素子10に電流を供給し、発光層を発光させ、光を出射させることができる。そして、上述の画素に対応した有機発光素子10の発光、非発光を制御装置により制御することにより、表示装置200に画像を表示させることができる。
(照明装置)
次に、本実施の形態の有機発光素子を用いた照明装置について説明を行う。
図5は、本実施の形態における有機発光素子10を備える照明装置の一例を説明した図である。
図5に示した照明装置300は、上述した有機発光素子10と、有機発光素子10の基板11(図1参照)に隣接して設置され陽極層12(図1参照)に接続される端子302と、基板11に隣接して設置され有機発光素子10の陰極層15(図1参照)に接続される端子303と、端子302と端子303とに接続し有機発光素子10を駆動するための点灯回路301とから構成される。
次に、本実施の形態の有機発光素子を用いた照明装置について説明を行う。
図5は、本実施の形態における有機発光素子10を備える照明装置の一例を説明した図である。
図5に示した照明装置300は、上述した有機発光素子10と、有機発光素子10の基板11(図1参照)に隣接して設置され陽極層12(図1参照)に接続される端子302と、基板11に隣接して設置され有機発光素子10の陰極層15(図1参照)に接続される端子303と、端子302と端子303とに接続し有機発光素子10を駆動するための点灯回路301とから構成される。
点灯回路301は、図示しない直流電源と図示しない制御回路を内部に有し、端子302と端子303を通して、有機発光素子10の陽極層12と陰極層15との間に電流を供給する。そして、有機発光素子10を駆動し、発光層を発光させて、第1貫通部16や第2貫通部17(図1参照)から基板11を通し、光を出射させ、照明光として利用する。発光層は白色光を出射する発光材料より構成されていてもよく、また緑色光(G)、青色光(B)、赤色光(R)を出射する発光材料を使用した有機発光素子10をそれぞれ複数個設け、その合成光が白色となるようにしてもよい。なお、本実施の形態の照明装置300では、第1貫通部16や第2貫通部17の径と間隔を小さくして発光させた場合、人間の目には面発光しているように見える。
[発光材料溶液の調製]
WO2010−16512号公報に記載された方法に従って下記の燐光発光性高分子化合物(A)を合成した。高分子化合物(A)の重量平均分子量は52,000、各繰り返し単位のモル比はk:m:n=6:42:52であった。
WO2010−16512号公報に記載された方法に従って下記の燐光発光性高分子化合物(A)を合成した。高分子化合物(A)の重量平均分子量は52,000、各繰り返し単位のモル比はk:m:n=6:42:52であった。
この燐光発光性高分子化合物(A)3質量部を97質量部のトルエンに溶解させ、発光材料溶液(以下、「溶液A」ともいう。)を調製した。
[有機発光素子の作製](実施例1)
有機発光素子として、図1に示した有機発光素子10を、以下の方法により作製した。
まず基板11として石英ガラスからなるガラス基板(25mm角、厚さ1mm)上に、スパッタ装置(キヤノンアネルバ株式会社製E−401s)を用いて、陽極層12としてITO(屈折率1.8)の薄膜を150nm形成した。
有機発光素子として、図1に示した有機発光素子10を、以下の方法により作製した。
まず基板11として石英ガラスからなるガラス基板(25mm角、厚さ1mm)上に、スパッタ装置(キヤノンアネルバ株式会社製E−401s)を用いて、陽極層12としてITO(屈折率1.8)の薄膜を150nm形成した。
次に、フォトレジスト(AZエレクトロニックマテリアルズ株式会社製AZ1500)をスピンコート法により厚さ約1μmに成膜した。次に、石英(板厚3mm)を基材とし、円を六方格子状に配置したパターンに対応するマスクAを作製し、ステッパー露光装置(株式会社ニコン製、型式NSR−1505i6)を用いて、1/5縮尺で露光を行った。次に、TMAH(Tetramethylammonium hydroxide: (CH3)4NOH)1.2%液により現像し、レジスト層をパターン化した。そして、この後に、130℃で10分間熱を加えた(ポストベイク処理)。
次に反応性イオンエッチング装置(サムコ株式会社製RIE−200iP)を使用し、反応ガスとしてCl2とSiCl4の混合ガスを用いて、圧力1Pa、出力Bias/ICP=200/100(W)の条件で5分間反応させ、ドライエッチング処理を行った。そしてレジスト除去液によりレジスト残渣を除去することによって、陽極層12に複数の第1貫通部16を形成した。この第1貫通部16は直径1μmの円柱状であり、陽極層12の全面に六方格子状に配列され、第1貫通部16の円の中心間距離が2μmとなるよう形成した。
次にスパッタ装置を用いて、第1貫通部16が形成された陽極層12の上面および第1貫通部16内部に誘電体層13として二酸化ケイ素(SiO2、屈折率1.4)層を50nmの厚さで形成した。ここで第1貫通部16の内面をSiO2層が覆うことによって、第1貫通部16の直上に凹部18が形成された。凹部18は直径0.9μm、高さ150nmの略円柱形状であった。
次に上記の第1貫通部16の形成と同様な方法で、誘電体層13上にフォトレジスト層を成膜し、第2貫通部17を形成するための円を六方格子状に配置したパターンに対応するマスクBを用いてレジスト層をパターン化した。続いて反応性イオンエッチング装置(サムコ株式会社製RIE−200iP)を用いて、反応性ガスとしてCHF3を使用し、圧力0.3Pa、出力Bias/ICP=50/100(W)の条件で、5分間反応させ、ドライエッチング処理を行った。そしてレジスト残渣を除去することによって、誘電体層13に第2貫通部17を形成した。この第2貫通部17は直径1.2μmの円柱状であり、第1貫通部16の直上に形成され、誘電体層13の全面に円の中心間距離が4μmの六方格子状に配列された。
次に、溶液Aをスピンコート法(回転数:3000rpm)により塗布し、窒素雰囲気下、140℃で1時間放置し乾燥することで、発光層1層からなる有機化合物(屈折率1.6)層14を形成した。
さらに有機化合物層14上に、陰極バッファ層としてフッ化ナトリウム(4nm)を成膜し、さらに陰極層15としてアルミニウム(130nm)を順に蒸着法により成膜することで有機発光素子10を作製した。
さらに有機化合物層14上に、陰極バッファ層としてフッ化ナトリウム(4nm)を成膜し、さらに陰極層15としてアルミニウム(130nm)を順に蒸着法により成膜することで有機発光素子10を作製した。
(実施例2)
まず実施例1と同様にして、基板11上に陽極層12を形成した後、陽極層12に複数の第1貫通部16を形成した。次に陽極層12の上面および第1貫通部16内部に誘電体層13としてSOG液(東京応化工業株式会社製、OCD T−7、屈折率1.4)をスピンコート法により塗布した後、加熱処理(空気中、80℃で3分間、その後150℃で3分間、その後200℃で3分間)を行うことで、SOG膜を形成した。このSOG膜の上面は平坦面であり、陽極層12の上面からの厚さが50nmであった。
まず実施例1と同様にして、基板11上に陽極層12を形成した後、陽極層12に複数の第1貫通部16を形成した。次に陽極層12の上面および第1貫通部16内部に誘電体層13としてSOG液(東京応化工業株式会社製、OCD T−7、屈折率1.4)をスピンコート法により塗布した後、加熱処理(空気中、80℃で3分間、その後150℃で3分間、その後200℃で3分間)を行うことで、SOG膜を形成した。このSOG膜の上面は平坦面であり、陽極層12の上面からの厚さが50nmであった。
次に上記の第1貫通部16を形成したのと同様な方法で、誘電体層13上にフォトレジスト層を成膜し、凹部18を形成するための円を六方格子状に配置したパターンに対応するマスクCを用いてレジスト層をパターン化した。続いて反応性イオンエッチング装置(サムコ株式会社製RIE−200iP)を用いて、反応性ガスとしてCHF3を使用し、圧力0.3Pa、出力Bias/ICP=50/100(W)の条件で、5分間反応させ、ドライエッチング処理を行った。そしてレジスト残渣を除去することによって、誘電体層13に凹部18を形成した。この凹部18は直径0.5μmの円柱状であり、誘電体層13の全面に円の中心間距離が4/3μmの六方格子状に配列された。
次に実施例1と同様にして、第2貫通部17、有機化合物層14、陰極バッファ層および陰極層15を形成し、有機発光素子10を作製した。
(比較例1)
まず実施例1と同様にしてガラス基板上に陽極層としてITO膜を形成した。次にスパッタ装置を用いて、上記陽極層上に誘電体層として二酸化ケイ素(SiO2)層を50nmの厚さで形成した。
まず実施例1と同様にしてガラス基板上に陽極層としてITO膜を形成した。次にスパッタ装置を用いて、上記陽極層上に誘電体層として二酸化ケイ素(SiO2)層を50nmの厚さで形成した。
次に、マスクBを用い、実施例1と同様にして、上記誘電体層上にフォトレジストパターンを形成した。続いて反応性イオンエッチング装置(サムコ株式会社製RIE−200iP)を用いて、反応性ガスとしてCHF3を使用し、圧力0.3Pa、出力Bias/ICP=50/100(W)の条件で、5分間反応させ、ドライエッチング処理を行った。その後、反応ガスをCl2とSiCl4の混合ガスに替え、圧力1Pa、出力Bias/ICP=200/100(W)の条件で5分間反応させ、ドライエッチング処理を行った。そしてレジスト除去液によりレジスト残渣を除去することによって、陽極層および誘電体層を同時に貫通する複数の貫通孔を形成した。この貫通孔は直径1.2μmの円柱状であり、陽極層および誘電体層の全面に六方格子状に配列され、貫通孔の円の中心間距離が4μmとなるよう形成した。
次に実施例1と同様にして、有機化合物層、陰極バッファ層および陰極層を形成し、有機発光素子を作製した。
(比較例2)
フォトレジスト層のパターニングに用いるマスクBの替わりにマスクAを用いた以外は、比較例1と同様にして有機発光素子を作製した。
フォトレジスト層のパターニングに用いるマスクBの替わりにマスクAを用いた以外は、比較例1と同様にして有機発光素子を作製した。
[評価方法]
実施例1および比較例1で作製した有機発光素子に、定電圧電源電流計(ケイスレーインスツルメンツ株式会社製SM2400)を用いて段階的に電圧を印加し、有機発光素子の発光強度を輝度計(株式会社トプコン製BM−9)で計測した。そして、電流密度に対する発光強度の比から発光効率を決定した。
実施例1および比較例1で作製した有機発光素子に、定電圧電源電流計(ケイスレーインスツルメンツ株式会社製SM2400)を用いて段階的に電圧を印加し、有機発光素子の発光強度を輝度計(株式会社トプコン製BM−9)で計測した。そして、電流密度に対する発光強度の比から発光効率を決定した。
[評価結果]
結果を以下の表1に示す。発光効率については、示した数値が大きいほど発光効率が良好であることを意味する。
結果を以下の表1に示す。発光効率については、示した数値が大きいほど発光効率が良好であることを意味する。
実施例1〜2および比較例1〜2を比較すると、比較例1〜2に比べ、実施例1〜2の方が発光効率が高い。つまり第1貫通部16および凹部18を形成した方が形成しない場合より発光効率が向上することがわかる。
10…有機発光素子、11…基板、12…陽極層、13…誘電体層、14…有機化合物層、15…陰極層、16…第1貫通部、17…第2貫通部、18…凹部、200…表示装置、300…照明装置
Claims (8)
- 基板上に形成される第1電極層と、
前記第1電極層を貫通して形成される第1貫通部と、
前記第1電極層の上面および前記第1貫通部の内面を覆って形成される誘電体層と、
前記誘電体層の上面に当該誘電体層を貫通せずに形成される複数の凹部と、
前記第1電極層および前記誘電体層を貫通して形成される第2貫通部と、
少なくとも前記誘電体層の上面、前記凹部の内面および前記第2貫通部の内面を覆って形成される発光層を含む有機化合物層と、
前記有機化合物層上に形成される第2電極層と、
を含む有機発光素子。 - 前記凹部は、前記第1貫通部の直上に形成される請求項1に記載の有機発光素子。
- 前記凹部の内表面は、前記第1貫通部の内表面に沿って形成される請求項1または2に記載の有機発光素子。
- 前記誘電体層が、前記第1電極層および前記有機化合物層より小さい屈折率を有する請求項1〜3のいずれか1つに記載の有機発光素子。
- 前記第2貫通部および前記凹部が、前記誘電体層の面内において、最大幅が10μm以下の円形形状または多角形形状を有するとともに、
前記誘電体層の任意の面内において、いずれも1mm2中に104〜108個形成されている請求項1〜4のいずれか1つに記載の有機発光素子。 - 基板上に第1電極層を形成する第1電極層形成工程と、
前記第1電極層を貫通する第1貫通部を形成する第1貫通部形成工程と、
前記第1電極層の上面および前記第1貫通部の内面を誘電体で覆うことで、誘電体層および当該誘電体層上面の凹部を形成する誘電体層形成工程と、
前記第1電極層および前記誘電体層に、第2貫通部を形成する第2貫通部形成工程と、
少なくとも前記誘電体層の上面、前記凹部の内面および前記第2貫通部の内面を覆って形成される発光層を含む有機化合物層を形成する有機化合物層形成工程と、
前記有機化合物層上に第2電極層を形成する第2電極層形成工程と、
を含む有機発光素子の製造方法。 - 請求項1乃至5の何れか1項に記載の有機発光素子を備える表示装置。
- 請求項1乃至5の何れか1項に記載の有機発光素子を備える照明装置。
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