CN103603031A

CN103603031A - 一种通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法

Info

Publication number: CN103603031A
Application number: CN201310649519.8A
Authority: CN
Inventors: 刘南柳; 毕绿燕; 刘鹏; 陈蛟; 童玉珍; 张国义
Original assignee: Dongguan Institute of Opto Electronics Peking University
Current assignee: Dongguan Institute of Opto Electronics Peking University
Priority date: 2013-12-06
Filing date: 2013-12-06
Publication date: 2014-02-26

Abstract

本发明公开了一种通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，通过在釜体配备多段独立控温系统，利用该控温系统调控使釜体内部隔板上下区域形成多等级的温度梯度，驱动内部液体形成高质量单晶体材料生长所需的对流场，调控晶种生长速度与溶质输运速度的动态平衡，抑制多晶孪晶的产生；同时，根据原材料的溶解性及晶体的结晶度，利用多段独立控温系统，在相应的区域设置不同的温度，提高原材料溶解速度和晶体生长速度；更重要的，根据需要灵活调节隔板的位置，使生长区域空间最大化，提高单炉生长的晶体数量。

Description

一种通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法

技术领域

本发明涉及半导体光/微电子材料领域，特别涉及一种利用多段独立控温系统与隔板调节晶体生长所需温场、流场稳定性平衡条件，制备高质量单晶体材料的方法。

背景技术

GaN材料是目前半导体光/微电子材料领域的研究热点，在高功率光电子、耐高温大功率器件和高频微波器件领域有着广阔的应用前景。

在多种制备GaN材料的技术中，氨热法具备高质量、大尺寸、绿色环保、低成本高产率等优点，应用前景相当广泛。氨热法制备氮化镓的主要设备是高压釜。隔板将高压釜分成高温区和低温区，即生长区和溶解区，其中晶种放置在生长区，原材料（Ga和N）与矿化剂放置在溶解区。根据加入的矿化剂种类的不同，氨热法分为基本氨热法与酸性氨热法。基本氨热法加入的是弱碱性矿化剂，金属Ga以及GaN多晶在NH3中的溶解度与温度呈负相关性，所以晶体生长区设置在高压釜的高温区，溶解区在低温区。而酸性氨热法的溶解度与温度是正相关的，因此，生长区和溶解区的位置与基本氨热法正好相反。

传统的高压釜(釜体)，一般设置两个温控段，两段控温段之间的非加热段即为隔板安装位置，这种结构主要利用隔板调控晶体生长所需的流场，容易产生源材料溶解所需温度、晶体生长所需温度与晶体生长所需流场之间的矛盾，甚至在生长区产生不均匀的流场，影响晶体生长的质量。

发明内容

本发明要解决的技术问题是针对上述现有技术的不足，提供一种通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法。

为解决上述技术问题，本发明所采取的技术方案是：一种通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，包括釜体、隔板和多段独立控温系统，所述隔板将整个釜体分隔成上下两个具有温差的反应区，即第一反应区和第二反应区，该多段独立控温系统包括由上而下或由下而上设置的多段的独立控温段；并包括如下步骤：

A、将原材料及矿化剂放置到第一反应区或者第二反应区，将晶种放置到另一反应区中；如此，放置原材料及矿化剂的第一反应区或者第二反应区作为溶解区，放置晶种的另一反应区作为生长区；

B、将隔板调整到任意之一独立控温段的中间，该隔板所处的独立控温段或者该独立控温段与其相邻的多段独立控温段形成过渡区；

C、设置各独立控温段的温度值，对第一反应区、过渡区和第二反应区之间的温度进行温差加热。

上述技术方案中，所述温差加热的方法包括：

a、作用于第一反应区的多段独立控温段中，将若干段独立控温段的温度值设置成作为溶解区或者生长区所需要的温度，该温度为第一温度值；作用于第二反应区的多段独立控温段中，将若干段独立控温段的温度值设置成作为另一区域所需要的温度，该温度为第二温度值；生长区和溶解区各自需要的温度存在温差，故该第一温度值与第二温度值存在温差；

b、过渡区的温度值或温度值组设置为第一温度值与第二温度值的闭区间的温度值，并且该温度值组从第一反应区指向第二反应区依次所形成的温度变化趋势跟从第一温度值到第二温度值的温度变化趋势，或者该温度值组从第二反应区指向第一反应区依次所形成的温度变化趋势跟从第二温度值到第一温度值的温度变化趋势。

上述技术方案中，所述温差加热的方法还包括：将所述过渡区的全部独立控温段或者其隔板所在的独立控温段的电源截断。

上述技术方案中，所述作用于第一反应区的多段独立控温段中，大于一半的独立控温段的温度值设置成作为溶解区或者生长区所需要的温度；所述作用于第二反应区的多段独立控温段中，大于一半的独立控温段的温度值设置成作为另一区域所需要的温度。

上述技术方案中，所述作用于第一反应区并且温度值设置成作为溶解区或者生长区所需要的温度的若干段独立控温段，为同一个独立控温段；所述作用于第二反应区并且温度值设置成作为另一区域所需要的温度的若干段独立控温段，为同一个独立控温段。

上述技术方案中，各段所述独立控温段的长度相同或者长短不一。

上述技术方案中，所述隔板的开孔方式为中间开孔或间距性连续开孔。

上述技术方案中，所述隔板的位置上下可调。

上述技术方案中，所述多段独立控温系统的加热方式，包括电阻加热、射频加热或红外加热；或者包括电阻加热、射频加热和红外加热的混合加热。

本发明的有益效果在于：

1）通过外部温度调控高压釜内部温场及流场，结构简单成本低，对原材料无污染；

2）利用多段独立控温系统，可根据需要调控釜体内部温场，保证生长区温场均匀性，提高原材料的溶解速度与晶体的结晶速度，加速晶体生长，同时，通过不同控温段设置不同的温度差，调控釜体内部流场的强度，有利于调控溶质的输运速度与晶体结晶速度间的平衡，提高晶体质量；

3）第一反应区和第二反应区间的隔板位置可灵活调节，可用于研究批量生产中生长区的最优化条件，提高原材料的利用率。

4）釜体中的晶体的生长质量主要取决于第一反应区与第二反应区之间的温差、对流速率以及结晶速率，本发明所述方法，使这三种因素都变得灵活可调，弥补了传统装置与晶体生长方法存在的不足。

附图说明

图1所示为本发明的实施例一所用的生长单晶体材料的釜体结构截面示意图；

图2所示为本发明的实施例二所用的生长单晶体材料的釜体结构截面示意图；

图3所示为本发明的实施例三所用的生长单晶体材料的釜体结构截面示意图。

图中，1、釜体；2、第一反应区；3、第二反应区；4、隔板；5、多段独立控温系统；51、第一独立控温段；52、第二独立控温段；53、第三独立控温段；54、第四独立控温段；55、第五独立控温段；56、第六独立控温段；57、第七独立控温段。

具体实施方式

为能进一步了解本发明的特征、技术手段以及所达到的具体目的、功能，解析本发明的优点与精神，藉由以下实施例对本发明做进一步的阐述。

如图1、2、3所示，本发明的一种利用多段独立控温系统与隔板调控晶体生长所需温场、流场的釜体结构。其包括釜体1、隔板4和多段独立控温系统5。隔板4将釜体1分隔成两个具有温差的反应区，分别是第一反应区2和第二反应区3；该第一反应区2和第二反应区3通过隔板4连通，第一反应区2与第二反应区3之间形成过渡区；通过多段独立控温系统对釜体中的第一反应区2、第二反应区3以及过渡区进行可控的温差加热，从而调控液体的对流。隔板4的位置根据液流情况及给料与结晶情况可灵活调节，实现空间可变的第一反应区2和第二反应区3，从而更好的配合釜体1内对流速率，使液流速率与结晶速率达到平衡，更进一步的得到快速生长、高质量的单晶体材料。其中，独立控温段的长度相同或者长短不一。

优选的，该多段独立控温系统5的加热方式，包括电阻加热、射频加热或红外加热；或者包括电阻加热、射频加热和红外加热的混合加热。

第一反应区2、第二反应区3容器内溶液不能注满的，还要加温加压。

下面结合附图1 、2、3，详细给出三个实施例。

实施例一：

如图1所示，一种通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，包括釜体1、第一反应区2、第二反应区3和隔板4，及釜体外部的多段独立控温系统包括第一独立控温段51、第二独立控温段52、第三独立控温段53、第四独立控温段54和第五独立控温段55。隔板4间距性连续开孔，置于第三独立控温段53的中间。首先，将晶种（图中未标出）悬挂在第二反应区3中，原材料和矿化剂（附图中未标出）置于第一反应区2中，即第二反应区3作为生长区，第一反应区2作为溶解区。将第三独立控温段53的电源截断，第一独立控温段51的温度设置为400℃，第二独立控温段52温度设置为400至440℃，第四独立控温段54的温度设置为470℃至500℃，第五独立控温段55的温度设置为500℃。这样，保证第二反应区3大部分区域的温度稳定在晶体结晶所需的温度500℃；同时，调控第二独立控温段52和第四独立控温段54之间的的温差调控溶液的对流强度，调节溶质的输运速度与晶体结晶速度的平衡，实现高质量的晶体生长。这种设计突破了传统两段控温釜体的单一性，能有效的解决晶体结晶温度、原材料溶解温度与对流强度间的矛盾，通过温度梯度控制对流场，实现了生长区流场的均匀性，容易实现溶质输运速度与晶体结晶速度的平衡，不但提高了结晶效率，更有利于高质量单晶的生长。

实施例二：

如图2所示，一种通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，其中包括釜体1、第一反应区2、第二反应区3和隔板4，及釜体外部的多段独立控温系统包括第一独立控温段51、第二独立控温段52、第三独立控温段53、第四独立控温段54和第五独立控温段55。隔板4间距性连续开孔，置于第二独立控温段52的中间。首先，将晶种（图中未标出）悬挂在第二反应区3中，原材料和矿化剂（附图中未标出）置于第一反应区2中。第二独立控温段52的电源截断，第一独立控温段51的温度设置为400℃，第三独立控温段53和第四独立控温段54的温度设置为470℃至500℃，第五独立控温段55的温度设置为500℃。这样，一方面，使第二反应区3大部分区域的温度稳定在晶体结晶所需的温度500℃，另一方面，调控第一独立控温段51与第三独立控温段53之间的温差调控溶液的对流强度，调节溶质的输运速度与晶体结晶速度的平衡，实现高质量的晶体生长。这种新型晶体生长方法不但可以通过隔板附近控温段的温度梯度调控溶液对流，实现高速度高质量晶体生长。同时，可以灵活调节隔板4的位置，从而调控生长区与溶解区的空间，能有效利用釜体1空间，提高单炉生长单晶的数量，有利于实现产业化。

实施例三：

如图3所示，一种通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，包括釜体1、第一反应区2、第二反应区3和隔板4，及釜体外部的多段独立控温系统包括第一独立控温段51、第二独立控温段52、第三独立控温段53、第四独立控温段54、第五独立控温段55、第六独立控温段56和第七独立控温段57。隔板4中心开孔，置于第五独立控温段55的中间。首先，将晶种（图中未标出）悬挂在第一反应区2中，原材料和矿化剂（附图中未标出）置于第二反应区3中。第五独立控温段55的电源截断，第一独立控温段51、第二独立控温段52和第三独立控温段53的温度设置为500℃、第四独立控温段54温度设置为500℃至550℃，第六独立控温段56的温度设置为600℃至650℃，第七独立控温段57的温度设置为650℃。这样，在第一反应区2中大部分区域的温度稳定在晶体结晶所需的500℃。同时，调控第四独立控温段54和第六独立控温段56之间的温差调控溶液的对流强度，调节溶质的输运速度与晶体结晶速度的平衡，实现高质量的晶体生长。这种方法不但能通过调节隔板4位置实现釜体1空间的有效利用，提高批量生产的产能，同时，可以通过在不同温区晶体的生长质量比较，得到高质量晶体生长所需的最优化流场与温场条件。

以上实施例仅表达了本发明的三种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干替换、变化和修改，这些都属于本发明的保护范围。

Claims

1.一种通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，其特征在于：包括釜体、隔板和多段独立控温系统，所述隔板将整个釜体分隔成上下两个具有温差的反应区，即第一反应区和第二反应区，该多段独立控温系统包括由上而下或由下而上设置的多段的独立控温段；并包括如下步骤：

2.根据权利要求1所述的一种通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，其特征在于：所述温差加热的方法包括：

3.根据权利要求2所述的一种通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，其特征在于：所述温差加热的方法还包括：将所述过渡区的全部独立控温段或者其隔板所在的独立控温段的电源截断。

4.根据权利要求2所述的一种通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，其特征在于：所述作用于第一反应区的多段独立控温段中，大于一半的独立控温段的温度值设置成作为溶解区或者生长区所需要的温度；所述作用于第二反应区的多段独立控温段中，大于一半的独立控温段的温度值设置成作为另一区域所需要的温度。

5.根据权利要求2或3或4所述的一种通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，其特征在于：所述作用于第一反应区并且温度值设置成作为溶解区或者生长区所需要的温度的若干段独立控温段，为同一个独立控温段；所述作用于第二反应区并且温度值设置成作为另一区域所需要的温度的若干段独立控温段，为同一个独立控温段。

6.根据权利要求1所述的通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，其特征在于：各段所述独立控温段的长度相同或者长短不一。

7.根据权利要求1所述的通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，其特征在于：所述隔板的开孔方式为中间开孔或间距性连续开孔。

8.根据权利要求1所述的通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，其特征在于：所述隔板的位置上下可调。

9.根据权利要求1所述的通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，其特征在于：所述多段独立控温系统的加热方式，包括电阻加热、射频加热或红外加热；或者包括电阻加热、射频加热和红外加热的混合加热。

10.根据权利要求1所述的通过调控釜体内部流场制备高质量单晶体材料的方法，其特征在于：所述多段独立控温系统包括五段或以上的独立控温段。