CN103495395A - 一种固载g-C3N4具有光催化功能活性炭的制备方法 - Google Patents

一种固载g-C3N4具有光催化功能活性炭的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种具有光催化功能活性炭的制备方法，以活性炭、三氯代嗪(C3N3C13)、氮化锂(Li3N)等为主要原料，在苯溶剂中，通过加热和加压制等过程制得一种固载g-C3N4具有光催化功能的活性炭。在光照条件下依靠吸附性能和催化性能可净化污染物；在黑暗和光照不足的情况下依靠活性炭的吸附性能可净化污染物；在光照下可实现活性炭原位再生，大大降低再生过程人力、物力、财力耗费。该活性炭的研制成功对于缓解我国活性炭供应量不足具有一定的作用。

Description

一种固载g-C3N4具有光催化功能活性炭的制备方法
技术领域
本发明属于活性炭领域，具体涉及一种具有光催功能活性炭的制备方法。
背景技术
活性炭因其孔隙结构发达、吸附力强、表面官能团丰富、机械强度高、化学惰性等优点，被广泛应用于食品工业、化学工业、环境保护等领域。但由于活性炭品种少、技术含量低、缺少功能化高品质专用活性炭，制约我国活性炭行业迈向更高层次的应用。将活性炭改性处理，研制出能够对污染物进行高效、深度净化的功能活性炭，是降低活性炭使用成本、扩大其使用范围、提高其利用效率的有效途径，是活性炭行业未来发展的重要方向。
由于活性炭对污染物的吸附主要以微孔填充为主，吸附量有限，短时间内即可达吸附饱和而失去吸附能力，吸附饱和的活性炭成为二次污染源，须对其进行再生处理方可再次利用。目前活性炭再生方法总体上可以分为两类：一是设法使吸附质脱附，即通过创造与低负荷相对应的条件(引入物质或能量使吸附质分子与活性炭之间的作用力减弱或消失)，除去吸附质；二是依靠热分解或氧化还原反应破坏吸附质的结构，除去吸附质。传统的再生方法主要有热再生、化学药品再生、溶剂再生、生物再生等，但由于其存在效率低、耗费高、操作条件苛刻、工艺复杂等缺陷，传统再生方法已不能满足现在工业发展的需求。因此开发一种在常温、常压、低耗费、高效率、操作工艺单简的再生方法成为目前国内外研究的热点。
发明内容
本发明的目的在于提供一种功能性活性炭的研制方法。本发明制得的功能活性炭具有吸附功能和光催化功能，且在光照下活性炭可原位再生。
为实现上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种具有光催化功能活性炭的制备方法，其步骤为：
取活性炭5-8重量份，三氯代嗪1-3重量份：氮化锂0.5-2重量份，在苯、氮气保护下，施加压力30~38MPa，后以0.1~1℃/min的速度升温到300℃~320℃，并恒温恒压反应4~6h后，自然冷却至室温，过滤，并用依次采用无机酸水溶液洗涤除去Li离子、丙酮洗涤，后用蒸馏水洗涤滤渣直至滤液呈中性，再用乙醇洗涤，在85℃下真空烘箱干燥后，即制得光催化功能活性炭。
具体步骤为：取活性炭5-8重量份，三氯代嗪1-3重量份：氮化锂0.5-2重量份放入高压反应釜中，加入苯，通入氮气充分赶走反应釜体系中的空气，反应釜内施加30~40MPa的压力，再以0.1~1℃/min的速度使反应釜中的温度升至300℃~320℃，并恒温恒压反应4~6h后，自然冷却至室温，过滤掉苯，并依次采用0.01-0.05mol/L的盐酸或硝酸溶液洗涤除去Li离子、丙酮洗涤，后用蒸馏水反复洗涤产物，直到滤液呈中性，再用乙醇进行洗涤产物2次，在85℃下真空烘箱干燥24 h，即制得光催化功能活性炭。
苯的用量为活性炭：苯=5-8g：50-100mL。
本发明制得的光催化功能活性炭具有吸附功能和光催化功能，且在光照下活性炭可原位再生。对此，做了相关性能实验。
本发明制备的光催化功能活性炭(标记为:AC1)，而在相同条件下不加三氯代嗪、氮化锂制备得的对照样活性炭(标记为:AC0)。
 AC0及AC1的N 2 吸附-脱附实验方法
AC0及AC1的N2吸附-脱附实验在北京彼奥德公司的SSA4300型孔隙及比表面积分析仪上进行，AC0及AC1测试前在200 ℃脱气2 h，按照BET方程计算AC0及AC1的比表面积。
 AC0及AC1的XRD实验方法
XRD测试实验在日本理学的D/max-r B型X射线衍射仪分析TiO2的晶型结构，测定条件：室温，辐射源Cu K α射线，靶电压45 kV，靶电流40 mA。
 AC0及AC1的FTIR实验方法
FTIR测试实验在美国尼力高公司的Nicolet-380型傅立叶变换红外光谱仪研究TiO2界面变化情况，采用KBr压片法。
 AC0及AC1对苯酚去除效果实验方法
AC0及AC1对苯酚的去除效果实验在自制的250 ml石英/玻璃夹套式反应器中进行，以350 W球型氙灯(λ ML=500 nm，以玻璃滤光管滤去λ ML＜400 nm的光)为光源，向反应器外层夹套通入冷却水以使反应温度维持在25 ℃，反应器外层以铝箔包覆以避免其它光干扰。光照前在磁力搅拌下避光暗吸附60 min，使0.1g/L的苯酚水溶液在AC0及AC1上吸附达平衡，并通入30 ml/min的空气，用来搅拌和补充溶解氧，AC0及AC1的用量为1.0 g/L。每20 min取样5 ml，离心分离，取上层清液以TU-1901型紫外-可见分光光度计于270 nm处测量吸光度，根据郎伯-比尔定律计算苯酚浓度。
AC0及AC1的重复使用对苯酚去除效果实验方法同上：反应160 min后离心分离出AC0及AC1，直接加到反应器中，进行下一次反应。
实验结果如图3，4，5所示。
图1为AC0及AC1的XRD谱。由图可以看出，AC1在2θ=27.55附近有一个较宽的衍射峰，对应的晶面间距d=0.324 nm，对应于石墨相氮化碳的(002)晶面衍射峰。另外，AC1在2θ=13.22附近有一个较宽的衍射峰，对应的晶面间距d=0.671 nm，对应于石墨相氮化碳的(100)晶面衍射峰。
图2为AC0及AC1的FTIR谱。AC1在807nm-1的特征吸收峰可归属为三嗪环的弯曲振动，1246~1633 nm-1范围内几个强的特征峰对应于CN杂环化合物的特征吸收峰。1328 nm-1和1633 nm-1处的特征吸收峰分别归属为石墨相氮化碳的C-N键和C=N键的弯曲振动吸收峰。1633 nm-1处出现较强的特征吸收峰说明g-C3N4的结晶度较高。3170 nm-1和3432 nm-1的特征吸收峰分别为N-H键和O-H键的伸缩振动吸收峰。
图3为AC0及AC1样品的N2吸附-脱附曲线图。由图可知，两种样品的吸附等温线均呈现相同的类型，且都具有滞后环。另外，从图还可以看出AC1的吸附量略小于AC0。
图4为在光照及暗吸附条件下AC0及AC1对苯酚的去除情况。由图可以看出，以该工艺制备的活性炭不仅具有吸附功能，而且还具有光催化功能。在暗吸附条件，AC1的吸附量略小于AC0；但是在光照条件下AC1对苯酚的去除效果显著高于AC0对苯酚的去除效果。
图5为光照条件下AC0及AC1重复使用8次对苯酚的去除效果实验，从图可以看出AC1对苯酚的去除效果明显好于AC0，在相同条件下AC1重复使用8后对苯酚的去除率在90%以上。而AC0重复使用3次后对苯酚几乎不起去除作用。
附图说明
图1为AC0及AC1的XRD谱；
图2为AC0及AC1的FTIR谱；
图3为AC0及AC1的吸附脱附曲线图；
图4为在光照及暗吸附条件下AC0及AC1对苯酚的去除情况；
图5为光照条件下AC0及AC1重复使用8次对苯酚的去除效果。
具体实施方式
实施例1
取5g的活性炭、1g 的三氯代嗪(C3N3C13)和0.5g 的氮化锂(Li3N)放入高压反应釜中，再加入50 ml的苯后，通入氮气充分赶走反应釜体系中的空气，反应釜内施加30MPa的压力，再以1℃/min的速度使反应釜中的温度升至320℃，并恒温恒压反应4h后，自然冷却至室温，将过滤掉苯，并依次用50mL 0.02mol/L的盐酸、50mL的丙酮清洗产物，然后用蒸馏水反复洗涤产物，直到滤液呈中性，再用100mL的无水乙醇进行洗涤产物2次，在85℃下真空烘箱干燥24 h，即制得光催化功能活性炭。
实施例2
取8g的活性炭、3g 的三氯代嗪(C3N3C13)和2g 的氮化锂(Li3N)放入高压反应釜中，再加入100 ml的苯后，通入氮气充分赶走反应釜体系中的空气，反应釜内施加35MPa的压力，再以0.1℃/min的速度使反应釜中的温度升至300℃，并恒温恒压反应6h后，自然冷却至室温，将过滤掉苯，并依次用50mL 0.05mol/L的盐酸、50mL的丙酮清洗产物，然后用蒸馏水反复洗涤产物，直到滤液呈中性，再用100mL的无水乙醇进行洗涤产物2次，在85℃下真空烘箱干燥24 h，即制得光催化功能活性炭。
实施例3
取6g的活性炭、2g 的三氯代嗪(C3N3C13)和1.5g 的氮化锂(Li3N)放入高压反应釜中，再加入90 ml的苯后，通入氮气充分赶走反应釜体系中的空气，反应釜内施加38MPa的压力，再以0.5℃/min的速度使反应釜中的温度升至310℃，并恒温恒压反应5h后，自然冷却至室温，将过滤掉苯，并依次用50mL 0.01mol/L的硝酸、50mL的丙酮清洗产物，然后用蒸馏水反复洗涤产物，直到滤液呈中性，再用100mL的无水乙醇进行洗涤产物2次，在85℃下真空烘箱干燥24 h，即制得光催化功能活性炭。

Claims (3)

1. 一种具有光催化功能活性炭的制备方法，其步骤为：
取活性炭5-8重量份，三氯代嗪1-3重量份：氮化锂0.5-2重量份，以苯为溶剂，在氮气保护下，施加压力30~38MPa，后以0.1~1℃/min的速度升温到300℃~320℃，并恒温恒压反应4~6h后，自然冷却至室温，过滤，并用依次用无机酸水溶液、丙酮洗涤，后用蒸馏水洗涤滤渣直至滤液呈中性，再用乙醇洗涤，在85℃下真空烘箱干燥后，即制得光催化功能活性炭。
2. 如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，具体步骤为：取活性炭5-8重量份，三氯代嗪1-3重量份：氮化锂0.5-2重量份放入高压反应釜中，加入苯作为溶剂，通入氮气充分赶走反应釜体系中的空气，反应釜内施加30~38MPa的压力，再以0.1~1℃/min的速度使反应釜中的温度升至300℃~320℃，并恒温恒压反应4~6h后，自然冷却至室温，过滤掉苯，并依次采用0.01-0.05mol/L的盐酸或硝酸溶液洗涤除去Li离子，丙酮洗涤，后用蒸馏水洗涤滤渣直至滤液呈中性，直到滤液呈中性，再用无水乙醇进行洗涤产物2次，在85℃下真空烘箱干燥24 h，即制得光催化功能活性炭。
3.如权利要求1或2所述的制备方法，其特征在于苯的用量为活性炭：苯=5-8g：50-100mL。
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