CN103432868B - 一种利用熵效应实现高效节能碳捕集的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种利用熵效应来实现二氧化碳高效节能捕集的方法，以几种不同结构的含胺基的阴离子功能化离子液体为吸收剂，来吸收二氧化碳气体，吸收压力为0.0001～0.2？MPa，吸收温度为20℃～100℃下，吸收时间为0.1～3小时；吸收的二氧化碳是十分容易脱附的，脱附温度在60～120℃之间，脱附时间在0.1～3小时之间。本发明通过设计不同空间结构的阴离子功能化离子液体，利用对位和邻位结构中分子间氢键形成的不同来改变离子液体体系的熵，来实现二氧化碳的高效捕集，由于采用了熵效应来调节二氧化碳的捕集，使其吸收容量明显提高，一般接近1摩尔/摩尔离子液体，由于改变了二氧化碳吸收过程的熵，降低了功能化离子液体的吸收焓，使二氧化碳的化学吸收焓低于-45kJ？mol-1。<!--1-->

Description

一种利用熵效应实现高效节能碳捕集的方法
技术领域
本发明涉及一种利用熵效应来实现二氧化碳高效节能捕集的方法，主要是设计合成不同空间结构的阴离子功能化离子液体，应用于二氧化碳的化学捕集中，实现二氧化碳高容量、低能耗、可循环的捕集，为二氧化碳的工业捕集提供一种有潜力的方法。
背景技术
酸性气体二氧化碳、二氧化硫等的大量排放，影响生态、环境与人类健康。发展高效、经济、节能的酸性气体捕集技术引起了国内外研究者的广泛关注。离子液体作为一种新型的绿色溶剂，具有低蒸汽压、宽液程、高稳定性、可设计性等优点，为发展新型的酸性气体捕集技术提供了机会。如何通过功能化离子液体的结构设计，同时实现酸性气体高容量、低能耗的捕集，是目前离子液体酸性气体捕集研究的关键和热点问题。
目前，传统的工业捕集二氧化碳的主要方法是醇胺水溶液吸收法，该方法具有原料成本低、吸收速度快、吸收容量大等优点，但也存在一些局限性：如溶剂易挥发，设备易腐蚀，吸收剂易氧化，再生能耗高等，据统计，火力发电厂如果采用该方法进行二氧化碳的捕集，需要消耗发电厂约30%的能量。近些年来，离子液体的独特性质，为发展新的二氧化碳捕集方法提供了许多机会。许多研究者采用实验及理论方法研究了二氧化碳在不同常规离子液体中的溶解性，表明二氧化碳在常规离子液体中的溶解度在高压下较大，但在常压下很小，影响其实际应用。相比较物理捕集而言，离子液体的化学捕集容量较大。Davis等首次提出采用阳离子含胺基的咪唑型离子液体来吸收二氧化碳，表明该离子液体在常压下可吸收约0.5摩尔二氧化碳每摩尔离子液体。此后，许多研究者发展了其它含氨基的季磷型、咪唑型离子液体及含氨基酸阴离子、唑基阴离子和酚基阴离子的季磷型离子液体。目前，这些功能化离子液体二氧化碳化学捕集的主要问题是，该过程是焓驱动的，吸收焓较大，脱吸不容易，影响功能化离子液体碳捕集的实际应用。为此，王等提出通过降低离子液体的碱性、引入吸电子基等降低吸收焓，但带来的问题是随之吸收容量下降。因此，在各种利用功能化离子液体捕集二氧化碳的方法中，普遍存在吸收容量大的情况下，吸收焓常常较高；而吸收焓小的情况下，吸收容量常常较低。需要发展一种新的离子液体二氧化碳捕集的方法，使其吸收容量高且吸收焓低，从而实现二氧化碳高效、低能耗的吸收。
发明内容
本发明的目的是提供一种利用熵效应来实现离子液体高容量、低吸收焓的碳捕集的新方法。
本发明提供的一种利用熵效应来实现离子液体高容量、低吸收焓的碳捕集的方法，是以几种不同结构的含胺基的阴离子功能化离子液体为吸收剂，来吸收二氧化碳气体，实现二氧化碳高容量、低能耗、快速的吸收。
本发明的具体技术方案如下：
本发明是一种利用熵效应来实现离子液体高容量、低吸收焓的方法，是以几种不同结构的含胺基的阴离子功能化离子液体为吸收剂，来吸收二氧化碳气体，吸收压力为0.0001～0.2 MPa，吸收温度为20℃～100℃下，吸收时间为0.1～3小时；吸收的二氧化碳是十分容易脱附的，脱附温度在60～120℃之间，脱附时间在0.1～3小时之间。
本发明所用的含胺基的阴离子功能化离子液体为十四烷基三己基磷对胺基苯甲酸、十四烷基三己基磷邻胺基苯甲酸、十四烷基三己基磷对胺基烟酸、十四烷基三己基磷邻胺基烟酸、十四烷基三己基磷对胺基苯酚、十四烷基三己基磷邻胺基苯酚、丙基三己基磷对胺基苯甲酸、丙基三己基磷邻胺基苯甲酸、丙基三己基磷对胺基烟酸、丙基三己基磷邻胺基烟酸、丙基三己基磷对胺基苯酚、丁基三己基磷对胺基苯甲酸、丁基三己基磷对胺基烟酸、丁基三己基磷对胺基苯酚、乙基三丁基磷对胺基苯甲酸、乙基三丁基磷对胺基烟酸、乙基三丁基磷对胺基苯酚、乙基甲基咪唑对胺基苯甲酸、乙基甲基咪唑对胺基苯酚、乙基甲基咪唑对胺基烟酸、乙基三丁基胺对胺基苯甲酸、乙基三丁基胺对胺基烟酸和乙基三丁基胺对胺基苯酚中的一种。
本发明所述的二氧化碳压力可在一个较宽的范围内变化，通常在0.0001到0.2 MPa大气压之间，并优选在0.01到0.1MPa之间。
本发明所述的二氧化碳吸收温度可在20℃～100℃之间，并优选在20℃～60℃之间。
本发明所述的二氧化碳吸收时间在0.1～3小时之间，并优选在0.5～1小时之间。
本发明所述的二氧化碳吸收焓在-30 kJ mol-1到-60 kJ mol-1之间，并优选为吸收焓在-45 kJ mol-1到-30 kJ mol-1之间。
本发明所述的吸收的二氧化碳是十分容易脱附的，脱附温度可在60～120℃之间，并优选70℃～90℃之间。
本发明吸收的二氧化碳脱附时间在0.1～3小时之间，并优选在0.4～1小时之间。
与传统方法相比，本发明所采用的方法是十分新颖的，具有如下特性和有益效果： 1）通过设计不同空间结构的阴离子功能化离子液体，利用对位和邻位结构中分子间氢键形成的不同来改变离子液体体系的熵，来实现二氧化碳的高效捕集；2）由于采用了熵效应来调节二氧化碳的捕集，使其吸收容量明显提高，一般接近1摩尔/摩尔离子液体；3）由于改变了二氧化碳吸收过程的熵，降低了功能化离子液体的吸收焓，使二氧化碳的化学吸收焓低于-45kJ mol-1。
具体实施方式
以下通过具体实施例对本发明的技术方案作进一步说明。
实施例1
在一内径为1cm的5ml玻璃容器中，加入离子液体十四烷基三己基磷对胺基苯甲酸（[P66614][4-AA]）1.2g(0.02mol)，然后缓慢通入二氧化碳气体，流量60ml/min，压力0.1MPa，控制吸收温度为30℃，控制吸收时间为1.0小时，称重表明该离子液体中二氧化碳的吸收容量为0.94摩尔/摩尔离子液体。该离子液体的吸收焓为-41kJ mol-1。
实施例2-7
类似于实施例1，控制二氧化碳气体压力为0.1 MPa，吸收温度30℃，改变离子液体的种类，二氧化碳吸收的结果如下表（表1）：
表1 不同离子液体种类对二氧化碳捕集的影响
实施例9-16
类似于实施例1，采用十四烷基三己基磷对胺基苯甲酸为吸收剂，吸收二氧化碳气体，改变吸收温度、气体压力和吸收时间等条件，吸收结果如下表（表2）：
表2 不同吸收条件对二氧化碳吸收的影响
实施例17
在一内径为1cm的5ml玻璃容器中，加入已吸收二氧化碳的离子液体十四烷基三己基磷对胺基苯甲酸1.3g(0.02mol)，然后缓慢通入氮气，流量60ml/min，压力0.1MPa，控制脱附温度为80℃，控制脱附时间为0.5小时，称重表明该离子液体中吸收的二氧化碳已完全脱附。
实施例18-23
类似于实施例17，控制氮气压力为0.1 MPa，流量60ml/min，改变离子液体的种类和脱附的温度，脱附的结果如下表（表3）：
表3 不同离子液体种类对二氧化碳脱附的影响
以上列举的仅是本发明的部分具体实施例，显然，本发明不限于以上实施例，还可以有许多变形，本领域的普通技术人员能从本发明公开的内容直接导出或联想到的所有变形，均应认为是本发明的保护范围。

Claims (7)

1.一种利用熵效应来实现离子液体高容量、低吸收焓的方法，其特征是以几种不同结构的含胺基的阴离子功能化离子液体为吸收剂来吸收二氧化碳气体，吸收压力为0.0001～0.2MPa，吸收温度为20℃～100℃下，吸收时间为0.1～3小时，吸收的二氧化碳是十分容易脱附的，脱附温度在60～120℃之间，脱附时间在0.1～3小时之间，所用的含胺基的阴离子功能化离子液体为十四烷基三己基膦对胺基苯甲酸、十四烷基三己基膦邻胺基苯甲酸、十四烷基三己基膦对胺基烟酸、十四烷基三己基膦邻胺基烟酸、十四烷基三己基膦对胺基苯酚、十四烷基三己基膦邻胺基苯酚、丙基三己基膦对胺基苯甲酸、丙基三己基膦邻胺基苯甲酸、丙基三己基膦对胺基烟酸、丙基三己基膦邻胺基烟酸、丙基三己基膦对胺基苯酚、丁基三己基膦对胺基苯甲酸、丁基三己基膦对胺基烟酸、丁基三己基膦对胺基苯酚、乙基三丁基膦对胺基苯甲酸、乙基三丁基膦对胺基烟酸、乙基三丁基膦对胺基苯酚、乙基甲基咪唑对胺基苯甲酸、乙基甲基咪唑对胺基苯酚、乙基甲基咪唑对胺基烟酸、乙基三丁基胺对胺基苯甲酸、乙基三丁基胺对胺基烟酸和乙基三丁基胺对胺基苯酚中的一种。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所用的含胺基的阴离子功能化离子液体为十四烷基三己基膦对胺基苯甲酸。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于二氧化碳压力在0.01到0.1MPa大气压之间。
4.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于二氧化碳吸收温度在20℃～60℃之间。
5.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于二氧化碳吸收时间在0.5～1小时之间。
6.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于吸收的二氧化碳是十分容易脱附的，脱附温度可在70～90℃之间。
7.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于二氧化碳脱附时间在0.4～1小时之间。
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