CN105944507A - 一种利用光响应离子液体的顺反异构效应调控碳捕集的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种利用光响应离子液体的顺反异构效应调控碳捕集的方法，以能光致顺反异构的光响应离子液体为吸收剂，来吸收二氧化碳气体，实现吸收压力为0.01～0.1MPa，吸收温度为20℃～100℃，吸收时间为0.1～10小时，吸收的二氧化碳利用光进行脱附。与以往的气体捕集方法相比，本发明通过光引起离子液体的顺反结构变化来调控二氧化碳的吸收容量和吸收速率，其吸收容量差异可达约0.3摩尔/摩尔离子液体，基于此，我们就可以利用光来实现二氧化碳的捕集和释放。

Description

一种利用光响应离子液体的顺反异构效应调控碳捕集的方法
技术领域
本发明主要涉及一系列光响应离子液体可控碳捕集的方法，具体地说，是一种利用光来调控离子液体的顺反异构化，促使二氧化碳的吸收容量发生变化的新方法。
背景技术
随着社会工业化进程的加速，加剧了化石燃料的使用，空气中二氧化碳的排放急剧增加。而二氧化碳被认为是温室效应的元凶，威胁了全球气候、人类健康以及社会经济。因此，开发新型的气体捕集方法，实现高容量低能耗的二氧化碳捕集，具有重要的理论价值和良好的应用前景。
目前，传统的工业捕集二氧化碳的主要方法是醇胺水溶液吸收法，该方法具有原料成本低、吸收速度快、吸收容量大等优点，但也存在一些局限性：如溶剂易挥发，设备易腐蚀，吸收剂易氧化，再生能耗高等，据统计，火力发电厂如果采用该方法进行二氧化碳的捕集，需要消耗发电厂约30％的能量。因此，利用光引起离子液体的结构变化来调控二氧化碳的捕集和释放，为发展高容量和低能耗的碳捕集技术带来新的思路。
许多研究者致力于建立高效、可逆及节能的碳捕集技术，离子液体显示出诱人的前景，得益于它们独特的优势，比如低的蒸汽压，高的热稳定性，良好的二氧化碳溶解度以及可设计的属性。Davis等在2002第一次开辟了通过引入氨基到离子液体的阳离子端来实现化学吸收二氧化碳的新策略，在常压下该离子液体可吸收约0.5摩尔每摩尔。此后，大量的工作集中在离子液体的功能化来实现可调的二氧化碳捕集，包括改变吸收容量、吸收速率或者脱附能。然而，目前基于离子液体的吸收技术主要依赖压力、温度或者真空，往往需要消耗大量再生能耗。因此，如何发展新的气体捕集技术，不需要额外的真空或加热就能释放二氧化碳是非常诱人的。刺激响应性材料通过在外界刺激(加热、酸碱度、光、酶、机械力等)下发生结构的变换，为实现动态可逆的碳捕集调控提供新的可能性。文献中通过光异构引起的孔径变化来可逆地开关结晶型含偶氮苯基多孔固体材料的二氧化碳吸收容量。然而，据我们所知，至今从来没有例子是用离子液体来光开关二氧化碳的捕集和释放的。我们用偶氮苯基团接在离子液体的阳离子端来构筑光响应离子液体。采用的策略是光使得离子液体的构象发生改变，相应地，离子液体的聚集状态发生改变，从而使得二氧化碳的吸收容量发生改变。我们可以分别用紫外光和可见光来照射离子液体的薄膜就可以实现二氧化碳吸收容量的可逆变化。
发明内容
本发明的目的是提供一种利用光来调控光响应离子液体的二氧化碳捕集的新方法，主要是设计合成不同分子结构的功能化离子液体，应用于二氧化碳的化学捕集中，利用光致顺反异构化大幅度改变二氧化碳的吸收容量，为二氧化碳的工业捕集提供一种有潜力的方法。
本发明是通过以下技术方案来实现的：
本发明公开了一种利用光致顺反异构效应来实现偶氮苯基功能化离子液体可逆调碳捕集的方法，以能光致顺反异构的光响应离子液体为吸收剂，来吸收二氧化碳气体，实现吸收压力为0.01～0.1MPa，吸收温度为20℃～100℃，吸收时间为0.1～10小时，吸收的二氧化碳利用光进行脱附。
作为进一步地改进，本发明所述的光引起顺反异构的功能化光响应离子液体为偶氮苯氧基四烷基三丁基磷三唑(PTr-IL1)、偶氮苯氧基六烷基三丁基磷三唑(PTr-IL2)、2,6-二甲基偶氮苯氧基六烷基三丁基磷三唑(PTr-IL3)、偶氮苯氧基四烷基三丁基磷咪唑(PI-IL1)、偶氮苯氧基六烷基三丁基磷咪唑(PI-IL2)、2,6-二甲基偶氮苯氧基六烷基三丁基磷咪唑(PI-IL3)、偶氮苯氧基四烷基三丁基磷四唑(PTe-IL1)、偶氮苯氧基六烷基三丁基磷四唑(PTe-IL2)、2,6-二甲基偶氮苯氧基六烷基三丁基磷四唑(PTe-IL3)、偶氮苯氧基四烷基三丁基铵三唑(NTr-IL1)、偶氮苯氧基六烷基三丁基铵三唑(NTr-IL2)、2,6-二甲基偶氮苯氧基六烷基三丁基铵三唑(NTr-IL3)、偶氮苯氧基四烷基三丁基铵咪唑(NI-IL1)、偶氮苯氧基六烷基三丁基铵咪唑(NI-IL2)、2,6-二甲基偶氮苯氧基六烷基三丁基铵咪唑(NI-IL3)、偶氮苯氧基四烷基三丁基铵四唑(NTe-IL1)、偶氮苯氧基六烷基三丁基铵四唑(NTe-IL2)、2,6-二甲基偶氮苯氧基六烷基三丁基铵四唑(NTe-IL3)中的任意一种，如下面功能化光响应离子液体的分子式和简称所示：
作为进一步地改进，本发明所述的能光致顺反异构效应的偶氮苯基功能化离子液体为偶氮苯氧基六烷基三丁基磷三唑(PTr-IL2)。
作为进一步地改进，本发明所述的二氧化碳压力在0.01到0.1MPa大气压之间。
作为进一步地改进，本发明所述的二氧化碳吸收温度在20℃～40℃之间。
作为进一步地改进，本发明所述的二氧化碳吸收时间在1～5小时之间。
本发明公开了一种利用光能来可逆调控离子液体碳捕集的方法，应用于二氧化碳的化学捕集中，通过光照引起分子的顺反异构化，从而引起分子间聚集状态的改变，来实现可调的二氧化碳吸收，为二氧化碳的工业捕集提供一种有潜力的方法。与以往的气体捕集方法相比，本发明通过光引起离子液体的顺反结构变化来调控二氧化碳的吸收容量和吸收速率，其吸收容量差异可达约0.3摩尔/摩尔离子液体，基于此，我们就可以利用光来实现二氧化碳的捕集和释放。
具体实施方式
以下通过具体实施例对本发明的技术方案作进一步说明。
实施例1
在一内径为1cm的5ml玻璃容器中，加入离子液体反式偶氮苯氧基六烷基三丁基磷三唑(trans-PTr-IL2)1.1g(0.002mol)，然后置于二氧化碳压力0.1MPa的密封罐中，控制吸收温度为20℃，控制吸收时间为3小时，称重表明该离子液体中二氧化碳的吸收容量为0.92摩尔/摩尔离子液体。
实施例2-5
类似于实施例1，控制二氧化碳气体压力为0.1MPa，吸收温度20℃，改变光响应离子液体的种类，二氧化碳吸收的结果如下表(表1)：
表1不同反式离子液体种类对二氧化碳捕集的影响
对照例6
在一内径为1cm的5ml玻璃容器中，加入离子液体顺式偶氮苯氧基六烷基三丁基磷三唑(cis-PTr-IL2)1.1g(0.002mol)，然后置于二氧化碳压力0.1MPa的密封罐中，控制吸收温度为20℃，控制吸收时间为2小时，称重表明该离子液体中二氧化碳的吸收容量为0.63摩尔/摩尔离子液体。
对照例7-10
由实施例1和对照例6的比较我们可以发现，顺式-和反式-偶氮苯氧基六烷基三丁基磷三唑由于空间几何异构，所以离子液体的聚集状态会相应发生变化，从而使得导致顺式和反式离子液体吸收二氧化碳容量发生差异。类似于对照例6，控制二氧化碳气体压力为0.1MPa，吸收温度20℃，改变顺式离子液体的种类，二氧化碳吸收的结果如下表(表2)：
表2不同顺式离子液体种类对二氧化碳捕集的影响
实施例11-13
类似于实施例1，采用反式偶氮苯氧基六烷基三丁基磷三唑为吸收剂，吸收二氧化碳气体，改变吸收温度和吸收时间等条件，吸收结果如下表(表2)：
表2不同吸收条件对二氧化碳吸收的影响
由实施例1和对照例6的比较我们可以发现，顺式-和反式-偶氮苯氧基六烷基三丁基磷三唑由于空间几何异构，所以离子液体的聚集状态会相应发生变化，从而使得导致顺式和反式离子液体吸收二氧化碳容量发生差异，因此我们可以通过光来调控离子液体的反式和顺式构象，从而实现光脱附。比如，将反式-偶氮苯氧基六烷基三丁基磷三唑涂在石英片上，先常压下吸收达到饱和，然后在紫外灯下光照转变成顺式-偶氮苯氧基六烷基三丁基磷三唑，就可释放出二氧化碳0.29摩尔每摩尔。
以上列举的仅是本发明的部分具体实施例，显然，本发明不限于以上实施例，还可以有许多变形，本领域的普通技术人员能从本发明公开的内容直接导出或联想到的所有变形，均应认为是本发明的保护范围。

Claims (6)

1.一种利用光致顺反异构效应来实现偶氮苯基功能化离子液体可逆调碳捕集的方法，其特征在于，以能光致顺反异构的光响应离子液体为吸收剂，来吸收二氧化碳气体，实现吸收压力为0.01～0.1MPa，吸收温度为20℃～100℃，吸收时间为0.1～10小时，吸收的二氧化碳可利用光进行脱附。
2.根据权利要求1所述的利用光致顺反异构效应来实现偶氮苯基功能化离子液体可逆调碳捕集的方法，其特征在于，所述能光致顺反异构效应的偶氮苯基功能化离子液体为偶氮苯氧基四烷基三丁基磷三唑(PTr-IL1)、偶氮苯氧基六烷基三丁基磷三唑(PTr-IL2)、2,6-二甲基偶氮苯氧基六烷基三丁基磷三唑(PTr-IL3)、偶氮苯氧基四烷基三丁基磷咪唑(PI-IL1)、偶氮苯氧基六烷基三丁基磷咪唑(PI-IL2)、2,6-二甲基偶氮苯氧基六烷基三丁基磷咪唑(PI-IL3)、偶氮苯氧基四烷基三丁基磷四唑(PTe-IL1)、偶氮苯氧基六烷基三丁基磷四唑(PTe-IL2)、2,6-二甲基偶氮苯氧基六烷基三丁基磷四唑(PTe-IL3)、偶氮苯氧基四烷基三丁基铵三唑(NTr-IL1)、偶氮苯氧基六烷基三丁基铵三唑(NTr-IL2)、2,6-二甲基偶氮苯氧基六烷基三丁基铵三唑(NTr-IL3)、偶氮苯氧基四烷基三丁基铵咪唑(NI-IL1)、偶氮苯氧基六烷基三丁基铵咪唑(NI-IL2)、2,6-二甲基偶氮苯氧基六烷基三丁基铵咪唑(NI-IL3)、偶氮苯氧基四烷基三丁基铵四唑(NTe-IL1)、偶氮苯氧基六烷基三丁基铵四唑(NTe-IL2)、2,6-二甲基偶氮苯氧基六烷基三丁基铵四唑(NTe-IL3)中的任意一种。
3.根据权利要求2所述的利用光致顺反异构效应来实现偶氮苯基功能化离子液体可逆调碳捕集的方法，其特征在于，所述能光致顺反异构效应的偶氮苯基功能化离子液体为偶氮苯氧基六烷基三丁基磷三唑。
4.根据权利要求1或2或3所述的利用光致顺反异构效应来实现偶氮苯基功能化离子液体可逆调碳捕集的方法，其特征在于，所述的二氧化碳吸收压力在0.01到0.1MPa大气压之间。
5.根据权利要求4所述的利用光致顺反异构效应来实现偶氮苯基功能化离子液体可逆调碳捕集的方法，其特征在于，所述的二氧化碳吸收温度在20℃～40℃之间。
6.根据权利要求1或2或3或5所述的光致顺反异构效应来实现偶氮苯基功能化离子液体可逆调碳捕集的方法，其特征在于，所述的二氧化碳吸收时间在1～5小时之间。
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