CN102430319A - 一种采用醇胺型离子液体捕集二氧化碳的方法 - Google Patents

一种采用醇胺型离子液体捕集二氧化碳的方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种采用高稳定醇胺型离子液体捕集二氧化碳的方法，是以一类基于金属阳离子螯合的醇胺型离子液体为吸收剂，来捕集二氧化碳气体，吸收压力为0.0001～0.2MPa，吸收温度为30℃～120℃下，吸收时间为0.1～2小时；脱附温度在80～150℃之间，脱附时间在0.1～3小时之间。本发明具有离子液体制备容易、稳定性好、吸收容量高、易脱附等优点，是一种较具工业应用潜力的捕集二氧化碳的方法。

Description

一种采用醇胺型离子液体捕集二氧化碳的方法
技术领域
本发明涉及一种采用基于金属阳离子螯合的醇胺型离子液体，应用于二氧化碳的化学捕集中，实现二氧化碳高容量、低能耗、可循环的捕集，为二氧化碳的工业捕集提供一种有潜力的方法。
背景技术
随着人类社会的快速发展，温室效应所带来的气候变化已经越来越成为人类所面临的重大问题，严重影响了人类的生存环境。近些年来，二氧化碳作为一种主要的温室气体，其排放量逐年增加，加剧了温室效应，其捕集、封存和利用技术研究已经引起了国内外科学家的广泛关注。此外，二氧化碳又是十分重要的碳一原料，可以转化为各种有机化工原料或化学燃料。因此，开发高效、低能、经济、环保的二氧化碳吸收分离新技术是全球共同关注的热点问题。
目前，传统的工业捕集二氧化碳的方法主要是醇胺水溶液吸收法，具有生产成本低、吸收速度快、吸收容量大等优点，但也存在一些局限性：如溶剂易挥发，设备易腐蚀，吸收剂易氧化，再生能耗高等，据统计，火力发电厂如果采用该方法来分离捕集二氧化碳，其总的能量输出将下降约30％。近些年来，离子液体由于具有稳定性好、挥发性低、液程宽、二氧化碳溶解能力强、可设计性等优点，为二氧化碳的捕集提供了许多新的机会。许多研究者采用实验及理论方法研究了二氧化碳在不同种类离子液体中的物理溶解性；如Blanchard等(J.Phys.Chem.2001，105，2437)测定了二氧化碳在6种不同咪唑型离子液体中不同压力下的溶解度，表明二氧化碳在离子液体中的溶解度在高压下较大，但在常压下较小。另一种策略是采用功能化的离子液体来进行二氧化碳的化学捕集；如，Davis等(J.Am.Chem.Soc.2002，124，926)首次采用阳离子上含胺基的咪唑型离子液体来吸收二氧化碳，表明该离子液体在常压下可吸收约0.5摩尔二氧化碳每摩尔离子液体。后来，许多研究者发展了其它功能化的离子液体，包括含氨基酸阴离子、乙酸根阴离子、唑类阴离子、酚类阴离子等离子液体应用于二氧化碳的化学捕集中。此外，针对功能化离子液体合成复杂、离子液体粘度大等问题，Noble等(Ind.Eng.Chem.Res.2008，47，8496)提出了利用离子液体和醇胺组成的溶液捕集二氧化碳的新策略，表明该方法具有吸收容量高、吸收速率快等优点，主要存在的问题是醇胺的挥发性大，循环性能不佳。因此，如何针对这些方法中存在的问题，发展一种吸收容量高、循环性能好的离子液体捕集二氧化碳的新方法十分重要。
发明内容
本发明的目的正是针对现有技术的不足之处所作的改进，提供一种基于金属螯合阳离子的醇胺型离子液体捕集二氧化碳的新方法。本发明提供的一种醇胺型离子液体捕集二氧化碳的容量高、循环性能好的方法，是以一种高稳定的含金属螯合阳离子的醇胺型离子液体为吸收剂，来吸收二氧化碳气体，可实现二氧化碳高容量、低能耗、快速的化学吸收。
本发明的具体技术方案如下：
本发明是一种采用醇胺型离子液体捕集二氧化碳的方法，是以一类高稳定的含金属螯合阳离子的醇胺型离子液体为吸收剂，来吸收二氧化碳气体，吸收压力为0.0001～0.2MPa，吸收温度为30℃～120℃下，吸收时间为0.1～2小时；吸收的二氧化碳是十分容易脱附的，脱附温度在80～150℃之间，脱附时间在0.1～3小时之间。
本发明所用的含金属螯合阳离子的醇胺型离子液体的合成是十分容易的，可通过常用的各类醇胺和碱金属盐进行等摩尔混合得到(J.Power Sources，2010，195，6095)。所述的醇胺型离子液体为乙醇胺合锂双三氟磺酰亚胺([Li(EA)][Tf2N])、乙醇胺合锂四氟硼酸盐([Li(EA)][BF4])、乙醇胺合锂六氟磷酸盐([Li(EA)][PF6])、乙醇胺合锂氯化物([Li(EA)][Cl])、乙醇胺合锂溴化物([Li(EA)][Br])、乙醇胺合锂硝酸盐([Li(EA)][NO3])、二乙醇胺合锂双三氟磺酰亚胺([Li(DEA)][Tf2N])、二乙醇胺合锂四氟硼酸盐([Li(DEA)][BF4])、二乙醇胺合锂六氟磷酸盐([Li(DEA)][PF6])、二乙醇胺合锂氯化物([Li(DEA)][Cl])、二乙醇胺合锂溴化物([Li(DEA)][Br])、二乙醇胺合锂硝酸盐([Li(DEA)][NO3])、甲基二乙醇胺合锂双三氟磺酰亚胺([Li(MDEA)][Tf2N])、甲基二乙醇胺合锂四氟硼酸盐([Li(MDEA)][BF4])、胺基乙氧基乙醇合锂双三氟磺酰亚胺([Li(HDA)][Tf2N])、胺基乙氧基乙醇合锂四氟硼酸盐([Li(HDA)][BF4])、羟乙基乙二胺合锂双三氟磺酰亚胺([Li(AEE)][Tf2N])、羟乙基乙二胺合锂四氟硼酸盐([Li(AEE)][BF4])、二乙氧基乙二胺合锂双三氟磺酰亚胺([Li(DOBA)][Tf2N])、二乙氧基乙二胺合锂四氟硼酸盐([Li(DOBA)][BF4])、二乙氧基乙二胺合钠双三氟磺酰亚胺([Na(DOBA)][Tf2N])、二乙氧基乙二胺合钠四氟硼酸盐([Na(DOBA)][BF4])、二乙氧基乙二胺合钾双三氟磺酰亚胺([K(DOBA)][Tf2N])和二乙氧基乙二胺合钾四氟硼酸盐([K(DOBA)][BF4])中的一种。
本发明所述的二氧化碳吸收压力可在一个较宽的范围内变化，通常在0.0001到0.2MPa大气压之间，并优选在0.01到0.1MPa之间。
本发明所述的二氧化碳吸收温度可在30℃～120℃之间，并优选在50℃～100℃之间。
本发明所述的二氧化碳吸收时间在0.1～2小时之间，并优选在0.5～1小时之间。
本发明所述的吸收的二氧化碳是容易脱附的，脱附温度可在80～150℃之间，并优选120℃～140℃之间。
本发明吸收的二氧化碳脱附时间在0.1～3小时之间，并优选在0.4～1小时之间。
与传统方法相比，本发明所采用的方法是十分新颖的，具有如下特性和有益效果：1)采用高稳定的含金属螯合阳离子的醇胺型离子液体为吸收剂来捕集二氧化碳，由于该类离子液体中醇胺与碱金属间存在强的螯合作用，极大的提高了醇胺的稳定性，使离子液体的分解温度达到250℃以上；2)由于该类醇胺离子液体在吸收二氧化碳的过程中，锂离子与带负电荷的氧氧原子之间存在配位作用，促使吸收过程正向进行，明显提高了胺的捕集二氧化碳性能；3)由于阳离子中醇胺与碱金属离子的螯合作用，降低了氮原子的电负性，使其抗氧化性能增强，提高了醇胺的化学稳定性。
具体实施方式
以下通过实施例对本发明的技术方案作进一步说明。
实施例1
在一内径为1cm的5ml玻璃容器中，加入离子液体二乙氧基乙二胺合锂双三氟磺酰亚胺([Li(DOBA)][Tf2N])0.87g(0.02mol)，然后缓慢通入二氧化碳气体，流量60ml/min，压力0.1MPa，控制吸收温度为60℃，控制吸收时间为0.5小时，称重表明该离子液体中二氧化碳的吸收容量为0.89摩尔/摩尔离子液体。
实施例2-7
类似于实施例1，控制二氧化碳气体压力为0.1MPa，吸收温度为60℃，改变离子液体的种类，二氧化碳吸收的结果如下表(表1)：
表1不同离子液体种类对二氧化碳捕集的影响
  序号   离子液体种类   吸收时间   二氧化碳吸收量
  (h)   (mol/mol IL)
  2   乙醇胺合锂双三氟磺酰亚胺   0.5   0.53
  3   二乙醇胺合锂双三氟磺酰亚胺   0.5   0.55
  4   二乙醇胺合锂硝酸盐   1.0   0.47
  5   胺基乙氧基乙醇合锂双三氟磺酰亚胺   0.5   0.48
  6   羟乙基乙二胺合锂双三氟磺酰亚胺   3.0   0.86
  7   二乙氧基乙二胺合钠四氟硼酸盐   1.0   0.87
实施例8-16
类似于实施例1，采用二乙氧基乙二胺合锂双三氟磺酰亚胺为吸收剂，吸收二氧化碳气体，改变吸收温度、气体压力和吸收时间等条件，吸收结果如下表(表2)：
表2不同吸收条件对二氧化碳吸收的影响
Figure BDA0000106808970000041
实施例17
在一内径为1cm的5ml玻璃容器中，加入已吸收二氧化碳的离子液体二乙氧基乙二胺合锂双三氟磺酰亚胺0.94g(0.02mol)，然后缓慢通入氮气，流量60ml/min，压力0.1MPa，控制脱附温度为120℃，控制脱附时间为0.5小时，称重表明该离子液体中吸收的二氧化碳已完全脱附。
实施例18-23
类似于实施例17，控制氮气压力为0.1MPa，流量60ml/min，改变离子液体的种类和脱附的温度，脱附的结果如下表(表3)：
表3不同离子液体种类对二氧化碳脱附的影响
Figure BDA0000106808970000051

Claims (8)

1.一种采用高稳定醇胺型离子液体捕集二氧化碳的方法，其特征是以一种含金属螯合阳离子的醇胺型离子液体为吸收剂，来吸收二氧化碳气体，吸收压力为0.0001～0.2MPa，吸收温度为30℃～120℃下，吸收时间为0.1～2小时；吸收的二氧化碳是十分容易脱附的，脱附温度在80～150℃之间，脱附时间在0.1～3小时之间。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所用醇胺型离子液体为乙醇胺合锂双三氟磺酰亚胺、乙醇胺合锂四氟硼酸盐、乙醇胺合锂六氟磷酸盐、乙醇胺合锂氯化物、乙醇胺合锂溴化物、乙醇胺合锂硝酸盐、二乙醇胺合锂双三氟磺酰亚胺、二乙醇胺合锂四氟硼酸盐、二乙醇胺合锂六氟磷酸盐、二乙醇胺合锂氯化物、二乙醇胺合锂溴化物、二乙醇胺合锂硝酸盐、甲基二乙醇胺合锂双三氟磺酰亚胺、甲基二乙醇胺合锂四氟硼酸盐、胺基乙氧基乙醇合锂双三氟磺酰亚胺、胺基乙氧基乙醇合锂四氟硼酸盐、羟乙基乙二胺合锂双三氟磺酰亚胺、羟乙基乙二胺合锂四氟硼酸盐、二乙氧基乙二胺合锂双三氟磺酰亚胺、二乙氧基乙二胺合锂四氟硼酸盐、二乙氧基乙二胺合钠双三氟磺酰亚胺、二乙氧基乙二胺合钠四氟硼酸盐、二乙氧基乙二胺合钾双三氟磺酰亚胺和二乙氧基乙二胺合钾四氟硼酸盐中的一种。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于所用的醇胺型离子液体为二乙氧基乙二胺合锂双三氟磺酰亚胺。
4.根据权利要求1或2或3所述的方法，其特征在于所述的二氧化碳吸收压力在0.01到0.1MPa大气压之间。
5.根据权利要求1或2或3所述的方法，其特征在于所述的二氧化碳吸收温度在50℃～100℃之间。
6.根据权利要求1或2或3所述的方法，其特征在于所述的二氧化碳吸收时间在0.5～1小时之间。
7.根据权利要求1或2或3所述的方法，其特征在于所述的吸收的二氧化碳是十分容易脱附的，脱附温度在120℃～140℃之间。
8.根据权利要求1或2或3所述的方法，其特征在于所述的二氧化碳脱附时间在0.4～1小时之间。
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