CN103313677A - 用于制造牙修复体的方法 - Google Patents
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Abstract
一种用于制造牙修复体的方法，该方法包括以下步骤：a）通过混合粒状填料和能够通过固化形成粘结相的树脂，制备糊剂；b）固化在步骤a）中所制备的所述糊剂，可选地在将所述糊剂成型后进行固化，以形成固态复合体；c）可选地，切割所述固态复合体，以形成至少一个复合块；和d）可选地，加工所述复合块以形成牙修复体，在该方法中，步骤b）中的所述固化在大于500巴的压力下进行，其中当所有的树脂已经固化时，所述压力返回到大气压。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于制造牙修复体的复合块的制造方法，以及涉及一种制造牙修复体的方法。本发明还涉及一种复合块和一种通过该方法获得的或适于通过该方法获得的牙修复体。
背景技术
已知复合块通过硬化复合糊剂来制造，即，包括粒状填料（常规地是陶瓷材料或玻璃的粒状填料）和树脂（常规地是单体的混合物）的糊剂。
为了制造这样的复合块，糊剂被成型随后被硬化。在固化之后，树脂形成将颗粒粘结在一起的粘结相或“基体”。产生的复合块随后被加工成修复体所需的形状，常规地使用计算机辅助设计-计算机辅助加工（CAD-CAM）。
来自供应商3M的3M Paradigm M2100块是以该方式制造的复合块的示例。
然而，使用现有的方法制造的复合块具有低的机械强度，这限制了其作为牙修复体的使用寿命。
本发明的目的是提供一种能够改善牙修复体的性能的新方法，尤其通过增大牙修复体的机械强度和化学稳定性来改善牙修复体的性能的新方法。
发明内容
根据本发明，通过一种制造牙修复体的方法来实现该目的，所述方法包括以下步骤：
a）通过将粒状填料和适于通过硬化形成粘结相的树脂混合来制备糊剂；
b）硬化在步骤a）中制备的所述糊剂，以形成固态复合体，所述硬化可选地在将所述糊剂成型后进行；
c）可选地，切割固态复合体，以形成至少一个复合块；和
d）可选地，加工所述复合块以形成牙修复体。
该方法值得注意的是：在步骤b）中，在大于500巴的压力下至少部分地、优选完全地进行硬化。
如下文说明书中的具体描述，本发明的方法可以以简单的方式制造具有非常高的机械强度的复合块。
不束缚于该具体理论，发明人解释了通过以下事实获得的性能：在步骤b）中施加的压力有助于产生适于补偿在树脂硬化期间发生的收缩的应力。这使得缺陷的数量减少。
本发明还提供了分别通过本发明的方法的步骤b）、步骤c）或步骤d）获得的或者适于通过执行这些步骤所制造的固态复合体、复合块和牙修复体。
定义
术语“牙修复体”通常用于表示用于置入病人的牙齿中以便将牙齿全部地或部分地修复到其自然形状的任何制件。
因此，例如，通过本发明制造的牙修复体可以是：被置于天然牙齿的残留部分上的牙周罩或牙冠；或者通常被称为“嵌体”或“冠盖体”的类型的修复体，其有助于通过用修复师制作的具有相同形状的部件来填充由于丢失物质的牙齿产生的空腔而重构牙齿的局部损伤部位；或甚至是牙桥，牙桥是同时位于至少两颗牙齿的剩余部分上的修复体，其可以补偿一颗或多颗缺失的牙齿。
除非另有指明，否则术语“压力”用来表示在步骤b）中施加的上述的高压。因此，默认地，术语“压力”不表示“大气压”。
术语“包括一”应该理解成“包括至少一个”。
具体实施方式
本发明的牙修复体可以通过包括上述步骤a）至步骤d）的方法来制造：
在步骤a）中，使用熟知的方法，通过混合粒状填料和适于通过硬化形成粘结相的树脂来制备糊剂。
粒状填料优选地占糊剂重量的大于60%、大于70%、或甚至大于80%、和/或小于90%。
优选地，树脂和粒状填料一共占糊剂重量的大于90%、大于95%、大于98%、大于99%或甚至基本上100%。
粒状填料
尤其通过注射可以实施当前用于制造牙修复体的粒状填料和树脂。
优选地，粒状填料包括选自以下物质的材料的颗粒或甚至由选自以下物质的材料的颗粒或这样的颗粒的混合物构成：以玻璃陶瓷形式或玻璃形式的金属氧化物或以晶态陶瓷的形式的金属氧化物，诸如二氧化硅、石英、氧化铝或多铝红柱石。
此外，优选地，粒状填料包括选自以下物质的材料的颗粒或甚至由选自以下物质的材料的颗粒或者这样的颗粒的混合物构成：钡铝硅酸盐玻璃、含有氟化镱的玻璃、钠长石、云母四氟硅酸盐、二硅酸锂、磷灰石、石英、MgAl2O4尖晶石、多铝红柱石和锆石。
粒状填料的颗粒可以经受硅烷化处理以增强它们的表面被液态的树脂润湿的性能，尤其是使所述表面更疏水。该硅烷化处理优选地包括通过烷氧基硅烷、卤代硅烷、优选3-甲基丙烯酰氧丙基三甲氧基硅烷进行硅烷化。在施加硅烷化剂之后，这些颗粒优选在100°C至200°C的温度范围被干燥，通常持续数小时。
通过举例，可以根据美国专利No.5869548中描述的方法执行硅烷化处理。树脂
树脂的性质没有限制。
优选地，该树脂是可化学聚合的、可热聚合的或者热塑性的。
尤其，该树脂可以选自可聚合的树脂，尤其是US5869548、US5843348和EP0701808中描述的那些树脂。
优选地，该树脂选自以下列表：
·可化学聚合的或者可热聚合的单体树脂，优选地乙烯基酯树脂或丙烯酸树脂。该树脂尤其可以选自以下物质：2-羟基乙基甲基丙烯酸酯，CAS868-77-9（HEMA）；四甘醇二甲基丙烯酸酯，CAS109-17-1（TEGDMA）；2,2-双-（4-（2-羟基-3-甲基丙烯酰氧基-丙氧基）苯基）丙烷，CAS1565-94-2（BIS-GMA）；二甲基丙烯酸氨基甲酸乙酯，1,6-双（甲基丙烯酰氧基-2-乙氧羰基氨基）-2,4,4-三甲基己烷，CAS72869-86-4（UDMA）；二甲基丙烯酸乙二醇酯（EGDMA）；二甲基丙烯酸二乙二醇酯（DEGDMA）；和双酚A-二甲基丙烯酸酯，CAS109-17-1（BADMA）；
·热塑性树脂，尤其选自：饱和的聚酯，尤其是聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）和聚（对苯二甲酸丁二酯）CAS24968-12-5（PBT）；聚碳酸酯；聚（双酚A碳酸酯），CAS25037-45-0（PC）；双酚A碳酸酯；和聚酰胺。
尤其，为了催化可化学聚合的树脂，可以使用过氧化物，尤其是：过氧化二苯甲酰，CAS94-36-0；过氧化甲乙酮，CAS1338-23-4；二叔戊基过氧化物，CAS10508-09-5；二叔丁基过氧化物，CAS110-05-4；或者氢过氧化枯烯，CAS80-15-9。
为了加速过氧化二苯甲酰CAS94-36-0的硬化，可以使用二甲基-苯胺（DMA）、二乙基-苯胺（DEA）或二甲基对甲苯胺（DMPT）。为了加速过氧化甲乙酮CAS1338-23-4的硬化，尤其可以使用2-乙基己酸钴(II)。
在常规的方式中，糊剂还可以包括添加剂，该添加剂可以使得更容易控制糊剂的硬化，例如添加剂是催化剂和/或加速剂。
优选地，按重量计添加剂的总含量小于糊剂重量的2%。
可选地，例如，糊剂被成型为“砖块”、板、或尤其盘的形状。本发明的板的最大厚度优选地小于30mm、优选地小于20mm、优选地小于15mm、和/或大于5mm、大于8mm。
在步骤b）中，在步骤中a）中制备的糊剂被硬化以形成固态复合体。
为了控制糊剂的硬化，可以以常规的方式作用于以下参数中的一个或多个参数：
·糊剂中的加速剂和/或催化剂的浓度；
·温度和所述温度保持的时间长度；和
·树脂的化学性质，尤其是单体的化学性质。
在现有技术中，树脂通常在环境压力下聚合。在环境温度下聚合产生的收缩通常可导致树脂所占的体积减少，减少程度为其初始体积的6%至15%。该收缩导致出现通常大小在35微米（μm）至100μm的范围内的缺陷。
根据本发明，糊剂经受大于500巴的高压，至少直至部分糊剂已经硬化，优选地全部糊剂已经硬化。高压用于至少部分地补偿收缩。这引起非常大的均匀性、密度增大、和缺陷数量和缺陷尺寸的减小或者甚至缺陷消失。由此大幅改善了机械强度。
在步骤b）中，压力优选地大于600巴、优选地大于800巴、大于1000巴、大于2000巴、或甚至大于3000巴、或甚至大于4000巴。然而，优选地，压力小于5000巴、优选地小于4000巴。在优选的实施方式中，压力在2000巴至3000巴的范围内。
压力优选地被确定成使得，糊剂的体积减少量大于或等于在大气压下由树脂硬化导致的收缩产生的体积减少量。
通过指示，对于树脂，压力可以根据在20°C下测量的收缩率如下设定。
常规的注射方法不适于采用这样的高压。此外，通常仅针对于改善模具的填充而实施在压力下注射。
优选地，以等静压方式或“单轴”方式施加压力。可以使用任何已知的施加压力方法。当树脂仍至少部分地、优选全部地是液态的时候必须对糊剂施加压力，直到糊剂至少部分地硬化。优选地，在返回大气压之前，所有的树脂被硬化，优选地聚合至按重量计大于30%、优选地大于50%、优选地大于80%、优选地大于99%、和优选地基本上100%。优选地，压力基本上保持恒定直到所有的树脂已经被硬化。
聚合可以是化学聚合。聚合优选是热聚合。
在步骤b）期间，优选地施加的温度是，优选地大于60°C、或甚至大于80°C、或大于100°C、和/或小于220°C、优选地小于200°C、优选地小于160°C、优选地小于150°C的温度。
当催化剂加入到糊剂时，聚合反应优选地在60°C至160°C、优选地在60°C至150°C的温度范围内进行。当糊剂中没有加入催化剂时，聚合优选地在150°C至220°C、优选地在150°C至200°C、优选地在160°C至200°C的温度范围内进行。
温度和/或压力的持续时间优选地大于0.25小时（h），优选地大于0.5h和/或小于2h，优选地小于0.75h。
有利地，在大于150°C、优选地大于160°C且优选地小于220°C、优选地小于200°C的温度下施加高压有助于打开树脂的单体中的碳双键，尤其当树脂是液态的甲基丙烯酸酯或聚丙烯酸酯时，即，不存在树脂沸腾或蒸发。因此可以将树脂聚合而无需添加任何催化剂，由于催化剂通常具体潜在的毒性，故这是特别有利的。
使用热等静压（HIP）热聚合引起的硬化是最优选的技术。
优选地，在步骤b）期间，压力基本上保持恒定，且压力变化优选地小于所施加的最大压力的20%、优选地小于所施加的最大压力的10%。
优选地，压力基本上保持恒定直到树脂已经聚合至按重量计大于30%、优选地按重量计大于50%、优选地按重量计大于80%、优选地按重量计大于99%、优选地按重量计基本上100%。
优选地，仅通过进行施加压力的一个操作而不返回到环境压力，来硬化树脂。
优选地，直到硬化的复合体已经冷却，优选地冷却至环境温度，才进行返回到环境压力。
在合适的情况下，固态复合体可以经受热处理以结束聚合，例如在150°C至180°C的范围内的温度下进行的热处理。
优选地，固态复合体由在压力下进行热聚合的糊剂形成。本发明的步骤b）结束时获得的固态复合体优选地具有基于维氏标尺的大于100维氏（Vickers）、优选地大于120维氏或甚至大于140维氏的硬度。
优选地，在步骤b）结束时获得的固态复合体具有大于5吉帕（GPa）的杨氏模量（应用ISO10477标准测量）和/或大于100兆帕（MPa）、优选地大于150MPa、或甚至大于200MPa的三点弯曲模量（应用ISO6872标准测量）。
此外，固态复合体的光学性质使固态复合体完全适于制造牙修复体。
优选地，在步骤b）和步骤c）之间没有执行中间步骤。
在步骤中c），固态复合体被切割以便形成适于用于以下步骤的机器的一个或多个复合块。
固态复合体可以是板的形式，优选地具有基本上恒定的厚度的板的形式。优选地，固态复合体是棒的形式。棒的截面可以是方形、矩形或圆形。优选地，固态复合体具有至少一个平坦的面。优选地，固态复合体具有凸起的形状。优选地，固态复合体具有至少两个平行的面。
固态复合体的最小尺寸优选地小于30mm、优选地小于20mm、优选地小于15mm、和/或优选地大于5mm。
固态复合体的最大尺寸或者甚至其每一尺寸优选地大于15mm、优选地大于50mm、优选地大于100mm。
固态复合体的体积优选地大于20,000mm3、优选地大于50,000mm3、优选地大于100,000mm3。
优选地，固态复合体可以被切割成多个复合块，优选地切割成至少两个复合块、切割成至少三个复合块、优选地切割成至少五个复合块，优选地切割成至少十个复合块、优选地切割成至少二十个复合块。优选地，源于共同的固态复合体的所有的复合块基本上是相同的。
优选地，固态复合体是在步骤a）中制备的糊剂在压力下进行热聚合的结果，该复合体随后被切割成至少三个复合块。
优选地，复合块具有凸起的形状。优选地，复合块具有至少一个平坦的表面，该表面例如可以呈现出通过锯切的切割操作产生的带条。优选地，复合块不具有通过模塑获得的牙齿的形状。复合块优选地是矩形的形状、优选地是立方体的形状。其可以是圆柱体形状或者棱柱形状。
优选地，固态块的最小尺寸或者甚至其每一尺寸大于5mm、优选地大于10mm、优选地大于20mm和/或优选地小于40mm、优选地小于30mm。
复合块的体积优选地大于125mm3、优选地大于1000mm3、优选地大于5000mm3、优选地大于10,000mm3和/或优选地小于100,000mm3、优选地小于50,000mm3。优选地，步骤c）以这样的方式执行：得到的复合块适于通过CAD-CAM装置加工，尤其是诸如来自供应商Mikrona的系统或来自供应商Sirona的Cerec3的加工装置。在合适的情况下，一个或多个构件并入在复合块中以能够使该复合块被这样的装置固定。
优选地，切割装置适于形成多个复合块，例如，全部具有相同的形状的复合块，例如，所有是立方体形状的复合块。在一实施方式中，例如，切割装置可以在多个操作中通过切割多个各种尺寸的复合体来形成相同形状的复合块。
优选地，复合块中的一个面粘附地结合在金属部件上，该金属部件包括在CAD-CAM装置的卡盘中紧固的杆，该杆具有起到基准的作用且用来定向复合块的平面。
在步骤d）中，复合块被加工以形成牙修复体。牙修复体的加工优选地被调整使得牙修复体适配于病人的牙齿以进行护理和/或修复和/或重建。
为了形成牙修复体，通过加工从复合块去除的材料的量与在加工之前复合块的材料的量的比率优选地大于10%、优选地大于30%、优选地大于50%、优选地大于70%、和/或优选地小于90%、优选地小于80%。根据制造的牙修复体的性质，本发明的复合块可以被固定到其他部件，例如，基于金属的部件。
连续的步骤a）、步骤b）和步骤c）可以相同地重复，优选地使得在步骤c）结束时获得校准尺寸的复合块。
举例来说，步骤a）、步骤b）和步骤c）可以在同一位置进行，例如，在工厂的车间中。一个或多个复合块可以被包装，随后运输到用于如步骤d）中描述的加工的位置。举例来说，该位置可以是具有用于执行步骤d）的加工装置的牙科修复专家的工作室。
实施例
以下所提供的实施例用于说明的目的而非限制的目的。
实施例1
粒状填料是由以下物质构成的材料：按重量计80%的颗粒尺寸在0.1μm至5μm范围内的钡铝硅酸盐玻璃粉末，至100%的余量的颗粒尺寸在20nm（纳米）至50nm的范围内的胶态氧化硅粉末。
该粒状填料依次经受以下处理：
·使用具有以下组成（重量百分比）的溶液进行的硅烷化处理：
甲氧基丙醇： 93.8%
水： 5%
乙酸： 0.2%
硅烷： 1%
·在150°C下干燥4h。
树脂具有以重量百分比计的下列组成：
UDMA： 80%
TEGDMA： 19.2%
过氧化苯甲酰： 0.8%
通过混合按重量计75%的粒状填料和按重量计25%的树脂获得糊剂。
随后在500巴的压力下，通过在100°C下热聚合1h将以这种方式所得到的糊剂硬化。
实施例2
粒状填料是由以下物质构成的混合物：按重量计70%的颗粒尺寸在0.1μm至2μm范围内的SiO2石英粉末，至100%的余量的颗粒尺寸在5nm至75nm的范围内的胶态氧化硅粉末。
该粒状填料经受与实施例1相同的硅烷化处理。
树脂具有按重量百分比计的下列组成：
BIS-GMA： 40%
UDMA： 28%
TEGDMA： 30%
MEKP： 2%
通过混合按重量计80%的粒状填料和按重量计20%的树脂获得糊剂。
随后在1000巴的压力下，通过在80°C下热聚合2h将以这种方式得到的糊剂硬化。
实施例3
粒状填料是由以下物质构成的混合物：按重量计50%的颗粒尺寸约10μm的NaAlS3O8钠长石玻璃陶瓷粉末，和按重量计20%的颗粒尺寸在0.4μm至1μm范围内的钡铝硅酸盐玻璃粉末，至100%的余量的颗粒尺寸在50nm至100nm的范围内的胶态氧化硅粉末。
该粒状填料进行与实施例1相同的硅烷化处理。
树脂具有以重量百分比计的下列组成：
EBADMA： 99.68%
过氧化苯甲酰： 0.3%
DMPT： 0.02%
通过混合按重量计70%的粒状填料和按重量计30%的树脂获得糊剂。
随后在2000巴的压力下，通过在130°C下热聚合0.5h将以这种方式得到的糊剂硬化。
实施例4
粒状填料是由以下物质构成的混合物：按重量计70%的颗粒尺寸约1μm的钡铝硅酸盐玻璃粉末，和按重量计10%的颗粒尺寸约3μm的YbF3氟化钇粉末，至100%的余量的颗粒尺寸在20nm至50nm的范围内的胶态氧化硅粉末。
该粒状填料经受与实施例1相同的硅烷化处理。
树脂具有以重量百分比计的下列组成：
BIS-GMA： 50%
DEGDMA： 50%
通过混合按重量计60%的粒状填料和按重量计40%的树脂获得糊剂。
随后在3000巴的压力下，通过在180°C下热聚合1.5h将以这种方式得到的糊剂硬化。
实施例5
粒状填料是由以下物质构成的混合物：按重量计80%的颗粒尺寸在0.3μm至5μm范围内的氧化铝粉末，至100%的余量的颗粒尺寸在50nm至100nm的范围内的胶态氧化硅粉末。
该粒状填料经受与实施例1相同的硅烷化处理。
树脂是UDMA树脂。
通过混合按重量计90%的粒状填料和按重量计10%的树脂获得糊剂。
随后在4000巴的压力下，通过在200°C下热聚合0.5h，将以这种方式获得的糊剂硬化。
实施例6
粒状填料是由以下物质构成的混合物：按重量计60%的颗粒尺寸在1μm至10μm范围内的多铝红柱石粉末，和按重量计20%的颗粒尺寸在0.1μm至1μm范围内的二氧化硅粉末，至100%的余量的颗粒尺寸在20nm至50nm范围内的胶态氧化硅粉末。
该粒状填料经受与实施例1相同的硅烷化处理。
树脂具有以重量百分比计的下列组成：
EBADMA： 80%
EGDMA： 19.16%
过氧化苯甲酰： 0.8%
DMPT： 0.04%
通过混合按重量计75%的粒状填料和按重量计25%的树脂获得糊剂。
随后在3000巴的压力下，通过在60°C下热聚合2h，将以这种方式获得的糊剂硬化。
实施例7
粒状填料是由以下物质构成的混合物：按重量计60%的颗粒尺寸在1μm至5μm范围内的云母四氟硅酸盐的玻璃陶瓷颗粒的粉末，和按重量计20%的颗粒尺寸在0.1μm至0.5μm的范围内的硅酸锆粉末，至100%的余量的胶态氧化硅粉末。
该粒状填料经受与实施例1相同的硅烷化处理。
树脂具有以重量百分比计的下列组成：
UDMA： 69%
EGDMA： 30%
MEKP： 1%
通过混合按重量计70%的粒状填料和按重量计30%的树脂获得糊剂。
随后在2500巴的压力下，通过在90°C下热聚合1h，将以这种方式获得的糊剂硬化。
在以下实施例中，使用根据本发明的方法（在步骤b）中压力是2500巴）以及也使用常规的方法（压力是1巴）从市售的糊剂制备产品。比较得到的复合体的性能。
无论考虑何种糊剂，以下表格说明了本发明方法的显著效果。
实施例8
初始糊剂：由供应商VOCO GmbH（Cuxahaven，德国）销售的可光聚合的牙复合材料“Grandio”。
| 复合体的性能 | 在1巴下聚合 | 在2500巴下聚合 |
| HVN硬度 | 85.7 | 114.8 |
| 比重 | 2.17945 | 2.18680 |
| 三点弯曲（MPa） | 123.5 | 192.4 |
实施例9
初始糊剂：由供应商GC公司（东京，日本）销售的可光聚合的牙复合材料“Gradia”。
| 复合体的性能 | 在1巴下聚合 | 在2500巴下聚合 |
| HVN硬度 | 33.0 | 53.8 |
| 比重 | 1.62501 | 1.63370 |
| 三点弯曲（MPa） | 84.9 | 160.7 |
实施例10
初始糊剂：由供应商3M ESPE（St.Paul，MN，美国）销售的可光聚合的牙复合材料“Z100”。
| 复合体的性能 | 在1巴下聚合 | 在2500巴下聚合 |
| HVN硬度 | 114.8 | 144 |
| 比重 | 2.12608 | 2.14164 |
| 三点弯曲（MPa） | 138.2 | 201.1 |
从上文可以清楚地看出，本发明提供了能够制造在机械性能上特别强的复合块和修复体。这些复合块在化学上也是稳定的，其表现出改善的光学性能并且它们比现有技术的复合块更容易加工。
当然，本发明不受限于所述实施方式。
尤其，本发明不受限于糊剂的化学性质或者固体的形状。
Claims (15)
1.一种制造牙修复体的方法，所述方法包括以下步骤：
a）通过混合粒状填料和适于通过硬化形成粘结相的树脂，制备糊剂；
b）硬化在步骤a）中制备的所述糊剂，以形成固态复合体，所述硬化可选地在使所述糊剂成型后进行；
c）可选地，切割所述固态复合体，以形成至少一个复合块；和
d）可选地，加工所述复合块以形成牙修复体；
在所述方法中，步骤b）中的所述硬化在大于500巴的压力下进行，并且一旦所有的树脂已硬化，则所述压力返回到大气压。
2.根据前一项权利要求所述的方法，其中，所述压力大于1000巴。
3.根据前一项权利要求所述的方法，其中，所述压力大于2000巴。
4.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述固态复合体的最大尺寸大于15mm，且所述固态复合体的最小尺寸小于30mm。
5.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，在步骤b）期间施加高于60°C的温度。
6.根据前一项权利要求所述的方法，其中，在步骤b）期间施加高于150°C的温度。
7.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，在步骤b）期间施加低于220°C的温度。
8.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，在步骤a）中，在所述糊剂中没有添加催化剂，且在步骤b）期间施加在150°C至220°C的范围内的温度。
9.根据权利要求1至7中任一项所述的方法，其中，将催化剂添加到步骤a）中的所述糊剂中，并且在步骤b）期间施加在60°C至150°C的范围内的温度。
10.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，在步骤b）期间，当所有的树脂已经硬化时，所述压力返回到大气压。
11.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述粒状填料在步骤a）之前经受硅烷化处理。
12.根据前述权利要求中任一项所述的方法，包括通过计算机辅助设计-计算机辅助加工装置进行加工的步骤d）。
13.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述固态复合体由在步骤a）中制备的所述糊剂在压力下进行聚合而形成，所述复合体随后在步骤c）中被切割成至少三个复合块。
14.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，在步骤a）中，所述树脂是可化学聚合的树脂、可热聚合的树脂或者热塑性的树脂。
15.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，在步骤a）中：
·所述粒状填料包括选自二氧化硅、钡铝硅酸盐玻璃、含有氟化镱的玻璃、钠长石、云母四氟硅酸盐、二硅酸锂、磷灰石、石英、MgAl2O4尖晶石、多铝红柱石和锆石的材料的颗粒；和/或
·所述树脂是乙烯基酯单体树脂、丙烯酸单体树脂或甲基丙烯酸单体树脂。
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