CN103283733B - 活性化合物结合物 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及活性化合物结合物，特别是杀菌组合物中的活性化合物结合物，所述结合物包含(A)一种式(I)的化合物和至少一种另外的抑制剂中的呼吸链复合物(B)。此外，本发明还涉及一种治疗性或预防性防治植物或作物的植物病原菌的方法，涉及本发明的结合物用于处理种子的用途，涉及保护种子的方法以及处理过的种子。

Description

活性化合物结合物
本申请是2009年12月5日提交的题为“活性化合物结合物”的PCT/EP2009/008698号发明专利的分案申请，原申请于2011年6月20日进入中国国家阶段，并获得中国专利申请号200980151477.7。
技术领域
本发明涉及活性化合物结合物，特别是杀菌剂组合物中的活性化合物结合物，其包含(A)至少一种式(I)的化合物和至少一种杀菌活性化合物(B)。此外，本发明还涉及治疗性或预防性防治植物或作物的植物致病菌的方法，涉及本发明的结合物用于处理种子的用途，涉及保护种子的方法以及处理过的种子。
背景技术
已知式(I)的化合物非常适合用于保护植物不受不想要的植物致病菌和微生物的侵害(WO99/024413、WO2006/098128、JP2007-84566、WO96/29871US-A5,240,951和JP-A06-009313)。本发明的化合物(A)异噻菌胺(Isotianil)既适合用于调动植物对不想要的植物致病菌和微生物侵害的防御，又适合用作杀微生物剂来直接防治植物致病菌和微生物。此外，化合物(A)还可对抗损害植物的有害物种(WO99/24414)。此外，WO2005/009130中已经记载了异噻菌胺与所选杀菌剂的结合物。该物质的活性良好，但是，在低施用率下它在一些情况下不能令人满意。
另外，由于对现代杀菌剂提出的环境和经济要求——例如关于作用谱、毒性、选择性、施用率、残留物的形成和有利的可制备性等方面的要求——不断提高，而且，还可能存在例如抗性的问题，因此开发新的与其已知对应物相比至少在一些方面具有优点的杀菌剂是一项长期任务。
发明内容
本发明提供在一些方面至少达到所述目的的活性化合物结合物/组合物。
本发明涉及活性化合物结合物，特别是杀菌剂组合物中的活性化合物结合物，其包含(A)至少一种式(I)的化合物
其中
X选自氮和C-Hal，
Y选自氮和C-Hal，
R1选自氢、卤素、Hal取代的C1–C6烷基、Hal取代的C2–C6烯基、Hal取代的C3-C6环烷基、被选自卤素、氰基和烷氧基的一个或多个取代基取代的苯基，
R2选自羟基、C1–C6硫代烷基、C1–C6氨基烷基、
被选自卤素、氰基、C1–C6烷氧基、C1–C6烷基、C1–C6烷基羰基的一个或多个取代基取代的C1–C6烷氧基、
被选自卤素、氰基、烷氧基、C1–C6烷基、烷基氨基、甲酰基、C1–C6烷氧基、C1–C6烷基羰基、C1–C6烷氧基羰基的一个或多个取代基取代的苯氧基、
被选自氰基、卤素、C1–C6烷基、C1–C6烷氧基、C1–C6烷基羰基的一个或多个取代基取代的苯胺，
Hal是卤素，
和至少一种选自以下的杀菌活性化合物(B)：
(B1)选自肟菌酯(Trifloxystrobin)、醚菌胺(Dimoxystrobin)、氟嘧菌酯(Fluoxastrobin)、唑菌胺酯(Pyraclostrobin)、烯肟菌酯(Enestroburin)、啶氧菌酯(Picoxystrobin)的嗜球果伞素(strobilurin)类成员,
(B2)选自氟环唑(Epoxiconazole)、灭菌唑(Triticonazole)、种菌唑(Ipconazole)、苯醚甲环唑(Difenoconazole)、烯唑醇(Diniconazole)、恶霉灵(Hymexazole)、叶菌唑(Metconazole)、硅氟唑(Simeconazole)、氟菌唑(Triflumizole)的吡咯类成员，
(B3)选自N-[2-(1,3-二甲基丁基)苯基]-5-氟-1,3-二甲基-1H-吡唑-4-甲酰胺(已知于WO03/010149中)、联苯吡菌胺(Bixafen)、Sedexane、氟吡菌酰胺(Fluopyram)、啶酰菌胺(Boscalid)、萎锈灵(Carboxin)的羧酰胺类成员，
(B4)选自咪鲜胺(Prochloraz)、多菌灵(Carbendazim)、福美双(Thiram)、氟啶酰菌胺(Fluopicolide)、咪唑菌酮(Fenamidone)、咯菌腈(Fludioxonil)、甲霜灵(Metalaxyl)、精甲霜灵(Mefenoxam)、MTF-154(Mitsui)、苯酰菌胺(Zoxamide)、Furametanyl、叶枯酞(Tecloftalam)、喹菌酮(Oxolinic-acid)、百菌清(Chlorothalonil)、甲霜灵、土菌灵(Etridiazole)、甲基硫菌灵(Thiophanate-methyl)、福美双、苯菌灵(Benomyl)、铜、氯氧化铜、有效霉素(Validamycin)、嘧菌腙(Ferimzone)的其他杀菌剂类成员。
出乎意料地，现已发现，本发明的结合物不仅产生了原则上能够预期的、对待防治的植物病原体的作用谱的加和性增强，而且还产生了协同效应，所述协同效应以两种方式扩大了组分(A)的组分(B)的作用范围。第一，组分(A)和组分(B)的施用率降低，而作用却保持同样良好。第二，甚至在这两个单个化合物变得完全无效的低施用率范围内，所述结合物仍可实现高度的植物病原体防治。这一方面显著拓宽了可防治的植物病原体谱，另一方面还增加了使用的安全性。
但是，除了有关杀菌活性的实际的协同作用外，本发明的农药结合物还具有其它广义上也可称为协同活性的出乎意料的有利性能。可提及的此类有利性能的实例是：拓宽对其他植物病原体、例如对抗性品系的杀菌活性谱；活性成分施用率减少；借助本发明的组合物对有害物种的充分防治，即使是在单个化合物完全无效的施用率下也是如此；使配制过程中或施用时——例如研磨、筛分、乳化、溶解或分配时——的行为有利；提高贮存稳定性；提高光稳定性；使可降解性更有利；改善毒物学或生态毒理学行为；改善有益植物特性，包括：出苗、作物产量、使根系更发达、分蘖增加、植物高度增加、叶片更大、基生叶死亡减少、分蘖更强、叶色更绿、肥料需求减少、种子需求减少、分蘖更多产、开花更早、谷物更早成熟、植物倒伏更少、枝条生长增加、植物更有活力和发芽更早；或本领域技术人员熟知的任意其他优点。
本发明的结合物还可使所使用的活性化合物具有改善的内吸性。实际上，即使一些使用的杀菌化合物不具有任何内吸性或不具有令人满意的内吸性，在本发明的组合物中这些化合物也能表现出这样的性能。
类似地，本发明的结合物可使使用的活性化合物的杀菌效力的持久性增加。
本发明的结合物的另一个优点在于可实现增强的治疗性。
具体实施方式
本发明提供一种结合物，包含：
(A)至少一种式(I)的化合物
其中
X选自氮和C-Hal，
Y选自氮和C-Hal，
R1选自氢、卤素、Hal取代的C1–C6烷基、Hal取代的C2–C6烯基、Hal取代的C3-C6环烷基、被选自卤素、氰基和烷氧基的一个或多个取代基取代的苯基，
R2选自羟基、C1–C6硫代烷基、C1–C6氨基烷基、
被选自卤素、氰基、C1–C6烷氧基、C1–C6烷基、C1–C6烷基羰基的一个或多个取代基取代的C1–C6烷氧基、
被选自卤素、氰基、烷氧基、C1–C6烷基、C1–C6烷基氨基、甲酰基、C1–C6烷氧基、C1–C6烷基羰基、C1–C6烷氧基羰基的一个或多个取代基取代的苯氧基、
被选自氰基、卤素、C1–C6烷基、C1–C6烷氧基、C1–C6烷基羰基的一个或多个取代基取代的苯胺，
Hal是卤素，
和
(B)至少一种选自以下的杀菌活性化合物(B)：
(B1)选自肟菌酯(141517-21-7)、醚菌胺(141600-52-4)、氟嘧菌酯(361377-29-9)、唑菌胺酯(175013-18-0)、烯肟菌酯(238410-11-2)、啶氧菌酯(117428-22-5)的嗜球果伞素类成员,
(B2)选自氟环唑(106325-08-0)、灭菌唑(131983-72-7)、种菌唑(125225-28-7)、苯醚甲环唑(119446-68-3)、烯唑醇(83657-24-3)、恶霉灵(10004-44-1)、叶菌唑(125116-23-6)、硅氟唑(149508-90-7)、氟菌唑(68694-11-1)的吡咯类成员，
(B3)选自N-[2-(1,3-二甲基丁基)苯基]-5-氟-1,3-二甲基-1H-吡唑-4-甲酰胺(已知于WO03/010149)、联苯吡菌胺(581809-46-3)、Sedexane、氟吡菌酰胺(658066-35-4)、啶酰菌胺(188425-85-6)、萎锈灵(5234-68-4)的羧酰胺类成员，
(B4)选自咪鲜胺(67747-09-5)、多菌灵(10605-21-7)、福美双(137-26-8)、氟啶酰菌胺(239110-15-7)、咪唑菌酮(161326-34-7)、咯菌腈(131341-86-1)、甲霜灵(57837-19-1)、精甲霜灵(70630-17-0)、MTF-154(Mitsui)、苯酰菌胺(156052-68-5)、Furametanyl、叶枯酞(76280-91-6)、喹菌酮(14698-29-4)、百菌清(1897-45-6)、土菌灵(2593-15-9)、甲基硫菌灵(23564-05-8)、苯菌灵(17804-35-2)、铜、氯氧化铜(1332-40-7)、有效霉素(37248-47-8)、嘧菌腙(89269-64-7)的其他杀菌剂类成员。
优选如下的结合物，其包含(A)至少一种式(I)的化合物，
其中
X选自氮和C-Hal，
Y选自氮，
R1选自卤素、Hal取代的C1–C6烷基、Hal取代的C2–C6烯基、Hal取代的C3-C6环烷基，
R2选自羟基、C1–C6硫代烷基、C1–C6氨基烷基，
被选自卤素、氰基、C1–C6烷氧基、C1–C6烷基、C1–C6烷基羰基的一个或多个取代基取代的C1–C6烷氧基、
被选自卤素、氰基、烷氧基、C1–C6烷基、C1–C6烷基氨基、甲酰基、C1–C6烷氧基、C1–C6烷基羰基、C1–C6烷氧基羰基的一个或多个取代基取代的苯氧基、
被选自氰基、卤素、C1–C6烷基、C1–C6烷氧基、C1–C6烷基羰基的一个或多个取代基取代的苯胺，
Hal是氟、氯、溴。
特别优选如下的结合物，其包含(A)至少一种式(I)的化合物，其中Hal是氯或溴。
特别优选如下的结合物，其包含(A)至少一种式(I)的化合物，其中Hal是氯。
特别优选如下的结合物，其包含(A)至少一种式(I)的化合物，其中X是C-Hal或氮并且Y是氮。
特别优选如下的结合物，其包含(A)至少一种式(I)的化合物，其中X是C-Hal并且Y是氮。
特别优选如下的结合物，其包含(A)至少一种式(I)的化合物，其中X是氮并且Y是氮。
特别优选如下的结合物，其包含(A)至少一种式(I)的化合物，其中X是C-Hal或氮并且Y是氮，并且R2是被选自氰基、卤素、C1–C6烷基、C1–C6烷氧基、C1–C6烷基羰基的一个或多个取代基取代的苯胺。
特别优选如下的结合物，其包含(A)至少一种式(I)的化合物，其中X是C-Hal或氮并且Y是氮，并且R2是羟基。
特别优选如下的结合物，其包含(A)至少一种式(I)的化合物，其中X是C-Hal并且Y是氮，并且R2是羟基。
特别优选如下的结合物，其包含(A)至少一种式(I)的化合物，其中X是氮并且Y是氮，并且R2是羟基。
特别优选如下的结合物，其包含(A)至少一种式(I)的化合物，其中X是C-Hal或氮并且Y是氮，并且R2是C1–C6硫代烷基。
特别优选如下的结合物，其包含(A)至少一种表1的式(I)的化合物：
表1
序号 X Y R1 R2 Hal
I-1 N N CH3 3-氯-4-甲基苯胺 -
I-2 C-Hal N Cl 2-氰基苯胺 Cl
I-3 N N CH3 OH -
I-4 C-Hal N Cl OH Cl
I-5 N N 环丙基 3-氯-4-甲基苯胺 -
根据本发明，“烷基”代表具有1至6个、优选1至4个碳原子、最优选1至3个碳原子的直链或支链脂肪族烃。优选的烷基基团是，例如，甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基或叔丁基、戊基或己基。
根据本发明，“烯基”代表具有至少一个双键的直链或支链烃。烯基的双键可以是非共轭的或与不饱和键或基团共轭。优选具有2至6个或3至6个碳原子的烯基基团。优选的烯基基团是，例如乙烯基或烯丙基。
根据本发明，“卤素”代表氟、氯、溴或碘，优选氟、氯或溴，最优选溴和氯。
根据本发明，“环烷基”代表具有3至6个碳原子的环状烃。优选的环烷基基团是，例如，环丙基、环丁基、环戊基或环己基。
根据本发明，“烷氧基”代表具有1至6个碳原子、优选具有1至4个碳原子、最优选具有1至3个碳原子的烷氧基基团。优选的烷氧基是，例如，甲氧基、乙氧基、正丙氧基、异丙氧基、正丁氧基、异丁氧基、仲丁氧基或叔丁氧基、戊氧基或己氧基。
根据本发明，“烷氧基羰基”代表具有1至6个碳原子、优选具有1至4个碳原子、最优选具有1至3个碳原子的烷氧基羰基。优选的烷氧基羰基基团是，例如，甲氧基羰基、乙氧基羰基、正丙氧基羰基、异丙氧基羰基、正丁氧基羰基、异丁氧基羰基、仲丁氧基羰基或叔丁氧基羰基、戊氧基羰基或己氧基羰基。
根据本发明，“烷基羰基”代表具有1至6个碳原子、优选具有1至4个碳原子、最优选具有1至3个碳原子的烷基羰基。合适的烷基基团是，例如，甲基羰基、乙基羰基、正丙基羰基、异丙基羰基、正丁基羰基、异丁基羰基、仲丁基羰基或叔丁基羰基、戊基羰基或己基羰基。
上文或以一般性描述、或以优选实施方案的形式提及的定义可在各个实施方案和优选实施方案之间结合。
卤素表示氟、氯、溴和碘。优选氟、氯和溴。特别优选溴和氯。
上文或以一般性描述、或以优选实施方案的形式提及的定义可在各个实施方案和优选实施方案之间结合。
还优选如下的结合物，其包含选自以下的化合物(B)：(B1)选自肟菌酯、醚菌胺、氟嘧菌酯、唑菌胺酯、烯肟菌酯、啶氧菌酯的嗜球果伞素类成员，
还优选如下的结合物，其包含选自以下的化合物(B)：(B2)选自氟环唑、灭菌唑、种菌唑、苯醚甲环唑、烯唑醇、恶霉灵、叶菌唑、硅氟唑、氟菌唑的吡咯类成员，
还优选如下的结合物，其包含选自以下的化合物(B)：(B3)选自N-[2-(1,3-二甲基丁基)苯基]-5-氟-1,3-二甲基-1H-吡唑-4-甲酰胺(已知于WO03/010149)、联苯吡菌胺、Sedexane、氟吡菌酰胺、啶酰菌胺、萎锈灵的羧酰胺类成员，
还优选如下的结合物，其包含选自以下的化合物(B)：(B4)选自咪鲜胺、多菌灵、福美双、氟啶酰菌胺、咪唑菌酮、咯菌腈、甲霜灵、精甲霜灵、MTF-154(Mitsui)、苯酰菌胺、Furametanyl、叶枯酞、喹菌酮、百菌清、甲霜灵、土菌灵、甲基硫菌灵、福美双、苯菌灵、铜、氯氧化铜、有效霉素、嘧菌腙的其他杀菌剂类成员。
对于大多数(B)组化合物，引证了ThePesticideManual(农药手册),第13版,2003。
特别优选的结合物以下列出：
(A)化合物I-1和(B)肟菌酯，
(A)化合物I-2和(B)肟菌酯、(A)化合物I-3和(B)肟菌酯、(A)化合物I-4和(B)肟菌酯、(A)化合物I-5和(B)肟菌酯
(A)化合物I-1和(B)醚菌胺、(A)化合物I-2和(B)醚菌胺、(A)化合物I-3和(B)醚菌胺、(A)化合物I-4和(B)醚菌胺、(A)化合物I-5和(B)醚菌胺
(A)化合物I-1和(B)氟嘧菌酯、(A)化合物I-2和(B)氟嘧菌酯、(A)化合物I-3和(B)氟嘧菌酯、(A)化合物I-4和(B)氟嘧菌酯、(A)化合物I-5和(B)氟嘧菌酯
(A)化合物I-1和(B)唑菌胺酯、(A)化合物I-2和(B)唑菌胺酯、(A)化合物I-3和(B)唑菌胺酯、(A)化合物I-4和(B)唑菌胺酯、(A)化合物I-5和(B)唑菌胺酯
(A)化合物I-1和(B)烯肟菌酯、(A)化合物I-2和(B)烯肟菌酯、(A)化合物I-3和(B)烯肟菌酯、(A)化合物I-4和(B)烯肟菌酯、(A)化合物I-5和(B)烯肟菌酯
(A)化合物I-1和(B)啶氧菌酯、(A)化合物I-2和(B)啶氧菌酯、(A)化合物I-3和(B)啶氧菌酯、(A)化合物I-4和(B)啶氧菌酯、(A)化合物I-5和(B)啶氧菌酯
(A)化合物I-1和(B)氟环唑、(A)化合物I-2和(B)氟环唑、(A)化合物I-3和(B)氟环唑、(A)化合物I-4和(B)氟环唑、(A)化合物I-5和(B)氟环唑
(A)化合物I-1和(B)灭菌唑、(A)化合物I-2和(B)灭菌唑、(A)化合物I-3和(B)灭菌唑、(A)化合物I-4和(B)灭菌唑、(A)化合物I-5和(B)灭菌唑
(A)化合物I-1和(B)种菌唑、(A)化合物I-2和(B)种菌唑、(A)化合物I-3和(B)种菌唑、(A)化合物I-4和(B)种菌唑、(A)化合物I-5和(B)种菌唑
(A)化合物I-1和(B)苯醚甲环唑、(A)化合物I-2和(B)苯醚甲环唑、(A)化合物I-3和(B)苯醚甲环唑、(A)化合物I-4和(B)苯醚甲环唑、(A)化合物I-5和(B)苯醚甲环唑
(A)化合物I-1和(B)烯唑醇、(A)化合物I-2和(B)烯唑醇、(A)化合物I-3和(B)烯唑醇、(A)化合物I-4和(B)烯唑醇、(A)化合物I-5和(B)烯唑醇
(A)化合物I-1和(B)恶霉灵、(A)化合物I-2和(B)恶霉灵、(A)化合物I-3和(B)恶霉灵、(A)化合物I-4和(B)恶霉灵、(A)化合物I-5和(B)恶霉灵
(A)化合物I-1和(B)叶菌唑、(A)化合物I-2和(B)叶菌唑、(A)化合物I-3和(B)叶菌唑、(A)化合物I-4和(B)叶菌唑、(A)化合物I-5和(B)叶菌唑
(A)化合物I-1和(B)硅氟唑、(A)化合物I-2和(B)硅氟唑、(A)化合物I-3和(B)硅氟唑、(A)化合物I-4和(B)硅氟唑、(A)化合物I-5和(B)硅氟唑
(A)化合物I-1和(B)氟菌唑、(A)化合物I-2和(B)氟菌唑、(A)化合物I-3和(B)氟菌唑、(A)化合物I-4和(B)氟菌唑、(A)化合物I-5和(B)氟菌唑
(A)化合物I-1和(B)N-[2-(1,3-二甲基丁基)苯基]-5-氟-1,3-二甲基-1H-吡唑-4-甲酰胺、(A)化合物I-2和(B)N-[2-(1,3-二甲基丁基)苯基]-5-氟-1,3-二甲基-1H-吡唑-4-甲酰胺、(A)化合物I-3和(B)N-[2-(1,3-二甲基丁基)苯基]-5-氟-1,3-二甲基-1H-吡唑-4-甲酰胺、(A)化合物I-4和(B)N-[2-(1,3-二甲基丁基)苯基]-5-氟-1,3-二甲基-1H-吡唑-4-甲酰胺、(A)化合物I-5和(B)N-[2-(1,3-二甲基丁基)苯基]-5-氟-1,3-二甲基-1H-吡唑-4-甲酰胺
(A)化合物I-1和(B)联苯吡菌胺、(A)化合物I-2和(B)联苯吡菌胺、(A)化合物I-3和(B)联苯吡菌胺、(A)化合物I-4和(B)联苯吡菌胺、(A)化合物I-5和(B)联苯吡菌胺
(A)化合物I-1和(B)Sedexane、(A)化合物I-2和(B)Sedexane、(A)化合物I-3和(B)Sedexane、(A)化合物I-4和(B)Sedexane、(A)化合物I-5和(B)Sedexane
(A)化合物I-1和(B)氟吡菌酰胺、(A)化合物I-2和(B)氟吡菌酰胺、(A)化合物I-3和(B)氟吡菌酰胺、(A)化合物I-4和(B)氟吡菌酰胺、(A)化合物I-5和(B)氟吡菌酰胺
(A)化合物I-1和(B)啶酰菌胺、(A)化合物I-2和(B)啶酰菌胺、(A)化合物I-3和(B)啶酰菌胺、(A)化合物I-4和(B)啶酰菌胺、(A)化合物I-5和(B)啶酰菌胺
(A)化合物I-1和(B)萎锈灵、(A)化合物I-2和(B)萎锈灵、(A)化合物I-3和(B)萎锈灵、(A)化合物I-4和(B)萎锈灵、(A)化合物I-5和(B)萎锈灵
(A)化合物I-1和(B)咪鲜胺、(A)化合物I-2和(B)咪鲜胺、(A)化合物I-3和(B)咪鲜胺、(A)化合物I-4和(B)咪鲜胺、(A)化合物I-5和(B)咪鲜胺
(A)化合物I-1和(B)多菌灵、(A)化合物I-2和(B)多菌灵、(A)化合物I-3和(B)多菌灵、(A)化合物I-4和(B)多菌灵、(A)化合物I-5和(B)多菌灵
(A)化合物I-1和(B)福美双、(A)化合物I-2和(B)福美双、(A)化合物I-3和(B)福美双、(A)化合物I-4和(B)福美双、(A)化合物I-5和(B)福美双
(A)化合物I-1和(B)氟啶酰菌胺、(A)化合物I-2和(B)氟啶酰菌胺、(A)化合物I-3和(B)氟啶酰菌胺、(A)化合物I-4和(B)氟啶酰菌胺、(A)化合物I-5和(B)氟啶酰菌胺
(A)化合物I-1和(B)咪唑菌酮、(A)化合物I-2和(B)咪唑菌酮、(A)化合物I-3和(B)咪唑菌酮、(A)化合物I-4和(B)咪唑菌酮、(A)化合物I-5和(B)咪唑菌酮
(A)化合物I-1和(B)咯菌腈、(A)化合物I-2和(B)咯菌腈、(A)化合物I-3和(B)咯菌腈、(A)化合物I-4和(B)咯菌腈、(A)化合物I-5和(B)咯菌腈
(A)化合物I-1和(B)甲霜灵、(A)化合物I-2和(B)甲霜灵、(A)化合物I-3和(B)甲霜灵、(A)化合物I-4和(B)甲霜灵、(A)化合物I-5和(B)甲霜灵
(A)化合物I-1和(B)精甲霜灵、(A)化合物I-2和(B)精甲霜灵、(A)化合物I-3和(B)精甲霜灵、(A)化合物I-4和(B)精甲霜灵、(A)化合物I-5和(B)精甲霜灵
(A)化合物I-1和(B)MTF-154(Mitsui)、(A)化合物I-2和(B)MTF-154(Mitsui)、(A)化合物I-3和(B)MTF-154(Mitsui)、(A)化合物I-4和(B)MTF-154(Mitsui)、(A)化合物I-5和(B)MTF-154(Mitsui)
(A)化合物I-1和(B)苯酰菌胺、(A)化合物I-2和(B)苯酰菌胺、(A)化合物I-3和(B)苯酰菌胺、(A)化合物I-4和(B)苯酰菌胺、(A)化合物I-5和(B)苯酰菌胺
(A)化合物I-1和(B)Furametanyl、(A)化合物I-2和(B)Furametanyl、(A)化合物I-3和(B)Furametanyl、(A)化合物I-4和(B)Furametanyl、(A)化合物I-5和(B)Furametanyl
(A)化合物I-1和(B)叶枯酞、(A)化合物I-2和(B)叶枯酞、(A)化合物I-3和(B)叶枯酞、(A)化合物I-4和(B)叶枯酞、(A)化合物I-5和(B)叶枯酞
(A)化合物I-1和(B)喹菌酮、(A)化合物I-2和(B)喹菌酮、(A)化合物I-3和(B)喹菌酮、(A)化合物I-4和(B)喹菌酮、(A)化合物I-5和(B)喹菌酮
(A)化合物I-1和(B)百菌清、(A)化合物I-2和(B)百菌清、(A)化合物I-3和(B)百菌清、(A)化合物I-4和(B)百菌清、(A)化合物I-5和(B)百菌清
(A)化合物I-1和(B)甲霜灵、(A)化合物I-2和(B)甲霜灵、(A)化合物I-3和(B)甲霜灵、(A)化合物I-4和(B)甲霜灵、(A)化合物I-5和(B)甲霜灵
(A)化合物I-1和(B)土菌灵、(A)化合物I-2和(B)土菌灵、(A)化合物I-3和(B)土菌灵、(A)化合物I-4和(B)土菌灵、(A)化合物I-5和(B)土菌灵
(A)化合物I-1和(B)甲基硫菌灵、(A)化合物I-2和(B)甲基硫菌灵、(A)化合物I-3和(B)甲基硫菌灵、(A)化合物I-4和(B)甲基硫菌灵、(A)化合物I-5和(B)甲基硫菌灵
(A)化合物I-1和(B)福美双、(A)化合物I-2和(B)福美双、(A)化合物I-3和(B)福美双、(A)化合物I-4和(B)福美双、(A)化合物I-5和(B)福美双
(A)化合物I-1和(B)苯菌灵、(A)化合物I-2和(B)苯菌灵、(A)化合物I-3和(B)苯菌灵、(A)化合物I-4和(B)苯菌灵、(A)化合物I-5和(B)苯菌灵
(A)化合物I-1和(B)铜、(A)化合物I-2和(B)铜、(A)化合物I-3和(B)铜、(A)化合物I-4和(B)铜、(A)化合物I-5和(B)铜
(A)化合物I-1和(B)氯氧化铜、(A)化合物I-2和(B)氯氧化铜、(A)化合物I-3和(B)氯氧化铜、(A)化合物I-4和(B)氯氧化铜、(A)化合物I-5和(B)氯氧化铜
(A)化合物I-1和(B)有效霉素、(A)化合物I-2和(B)有效霉素、(A)化合物I-3和(B)有效霉素、(A)化合物I-4和(B)有效霉素、(A)化合物I-5和(B)有效霉素
(A)化合物I-1和(B)嘧菌腙、(A)化合物I-2和(B)嘧菌腙、(A)化合物I-3和(B)嘧菌腙、(A)化合物I-4和(B)嘧菌腙、(A)化合物I-5和(B)嘧菌腙
就本发明而言，化合物(A)和(B)相互不同。
在本发明的结合物中，所述化合物A和B以A:B为100:1至1:100的协同有效重量比存在，优选的重量比为50:1至1:50，最优选的重量比为20:1至1:20。可用于本发明的A:B的其他比值为(按所给顺序优选程度依次增加)：95:1至1:95、90:1至1:90、85:1至1:85、80:1至1:80、75:1至1:75、70:1至1:70、65:1至1:65、60:1至1:60、55:1至1:55、45:1至1:45、40:1至1:40、35:1至1:35、30:1至1:30、25:1至1:25、15:1至1:15、10:1至1:10、5:1至1:5、4:1至1:4、3:1至1:3、2:1至1:2。
如果化合物(A)或化合物(B)可以互变异构的形式存在，则这种化合物在上下文中应理解为，如果适用，还包括相应的互变异构形式，即使其各自未具体提及。
具有至少一个碱性中心的化合物(A)或化合物(B)能够例如与无机强酸、与有机强羧酸或者与有机磺酸形成酸加成盐，所述无机强酸如无机酸，例如高氯酸、硫酸、硝酸、亚硝酸、磷酸或氢卤酸；所述有机强羧酸如未取代或取代的(如卤素取代的)C1-C4链烷羧酸，例如乙酸，饱和或不饱和的二羧酸，例如草酸、丙二酸、琥珀酸、马来酸、富马酸和邻苯二甲酸，羟基羧酸，例如抗坏血酸、乳酸、苹果酸、酒石酸和柠檬酸，或苯甲酸；所述有机磺酸如未取代或取代的(例如卤素取代的)C1-C4链烷磺酸或芳基磺酸，例如甲磺酸或对甲苯磺酸。具有至少一个酸基的化合物(A)或化合物(B)能够例如与碱形成盐，例如金属盐，如碱金属盐或碱土金属盐，例如，钠盐、钾盐或镁盐；或与氨或有机胺形成盐，所述有机胺如吗啉、哌啶、吡咯烷、低级单烷基、二烷基或三烷基胺(例如，乙基胺、二乙基胺、三乙基胺或二甲基丙胺)或单羟基、二羟基或三羟基低级烷基胺(例如，单乙醇胺、二乙醇胺或三乙醇胺)。此外，任选地可形成相应的内盐。在本发明的文中，优选农业化学上有利的盐。鉴于游离形式和盐形式的化合物(A)或化合物(B)之间的紧密关系，上下文中只要提及游离化合物(A)或游离化合物(B)或提及它们的盐，则应理解为在合适和可取时还分别包括相应的盐或者游离化合物(A)或游离化合物(B)。所述等同概念还适用于化合物(A)或化合物(B)的互变异构体以及它们的盐。
根据本发明，表述“结合物”表示化合物(A)和(B)的各种结合物，例如单一的“预混(ready-mix)”形式、由各单一活性化合物的单独制剂组成的结合喷雾混合物(如“桶混物(tank-mix)”)的形式，以及当顺序施用(即以合理短的时间——如数小时或数天——相继施用)时各单一活性成分结合使用的形式。优选地化合物(A)和(B)的施用顺序对进行本发明并不是必要的。
化合物(B)以后面括号内注有相应CAS-编码的通用名称列出。如果在本申请的优先权日无通用名称可取，则化合物(B)以后面括号内注有相应CAS-编码的IUPAC-名称列出。
另一方面提供一种包含本发明的结合物的组合物。优选地，所述杀菌组合物包含农业化学可接受的支持剂(support)、载体或填充剂。
根据本发明，术语“支持剂”是指与式(I)的活性化合物相结合或相关联以使其易施用于特别是植物部位的、天然或合成的有机或无机化合物。因此该支持剂一般是惰性的并且应该是农业化学可接受的。所述支持剂可以为固体或液体。合适的支持剂的实例包括粘土、天然或合成的硅酸盐、硅石、树脂、蜡、固体肥料、水、醇(特别是丁醇)、有机溶剂、矿物油或植物油、及其衍生物。还可使用这些支持剂的混合物。
本发明的组合物还可包含其他组分。特别是，所述组合物还可包含表面活性剂。所述表面活性剂可以是乳化剂、分散剂或离子型或非离子型的润湿剂或者是这些表面活性剂的混合物。可提到例如，聚丙烯酸盐、木素磺酸盐、苯酚磺酸盐或萘磺酸盐、环氧乙烷与脂肪醇或与脂肪酸或与脂肪胺的缩聚物、取代的苯酚(特别是烷基苯酚或芳基苯酚)、磺基琥珀酸酯的盐、牛磺酸衍生物(特别是牛磺酸烷基酯)、聚氧乙基化醇或酚的磷酸酯、多元醇的脂肪酸酯，以及含有硫酸酯、磺酸酯和磷酸酯官能团的本发明化合物的衍生物。当活性化合物和/或惰性支持剂是水不溶性的并且当用于施用的媒介试剂是水时，存在至少一种表面活性剂一般是必要的。表面活性剂成分的含量可为所述组合物的5-40重量％。
可使用着色剂，如无机颜料，例如氧化铁、氧化钛、铁氰蓝(ferrocyanblue)，和有机颜料，如茜素、偶氮染料和金属钛青染料；以及微量元素，如铁盐、锰盐、硼盐、铜盐、钴盐、钼盐和锌盐。
任选地，还可包含其他额外的组分，例如，保护胶体、粘合剂、增稠剂、触变剂、渗透剂、稳定剂、螯合剂。更通常地，所述活性化合物可与符合常规配制技术的任意固体或液体添加剂结合。
一般地，本发明的组合物可包含0.05至99重量％的活性化合物，优选10至70重量％。
本发明的结合物或组合物可以其本身、其制剂形式或由其制备的使用形式使用，例如气雾剂、胶囊悬浮剂、冷雾剂、可撒粉剂、乳油、水包油型乳剂、油包水型乳剂、微囊粒剂、细粒剂、种子处理用浓悬浮剂、气体剂(加压)、发气剂、颗粒剂、热雾剂、大粒剂、微粒剂、油分散性粉剂、油悬剂、油混溶性液剂、糊剂、植物棒剂、干种子处理用粉剂、农药种衣剂、可溶性浓缩剂、可溶性粉剂、种子处理用溶液剂、浓悬浮剂、超低容量(ULV)液剂、超低容量(ULV)悬浮剂、水分散性颗粒剂或片剂、水分散性浆状处理用粉剂、水溶性颗粒剂或片剂、种子处理用水溶性粉剂和可湿性粉剂。
用本发明活性化合物结合物对植物及植物部位的处理直接进行或通过作用于其环境、生境或贮存区域而进行，所述处理通过常规处理方法进行，例如灌溉(灌注)、滴灌、喷洒、雾化(atomizing)、撒播、喷粉、发泡、撒布(spreading-on)、及作为干种子处理用粉剂、种子处理用溶液剂、种子处理用水溶性粉剂、水溶性浆状处理用粉末；或通过结壳法进行。
这些组合物不仅包括可通过合适的装置(如喷雾或撒粉装置)即时施用于待处理的植物或种子的组合物，还包括在施用于作物前必须稀释的浓缩市售组合物。
本发明组合物中的活性化合物具有强效的杀微生物活性并且可被用于在作物保护或在材料保护中防治不想要的微生物，如真菌或细菌。
在本发明的组合物中，杀真菌化合物可在作物保护中用于例如防治根肿菌(Plasmodiophoromycetes)、卵菌(Oomycetes)、壶菌(Chytridiomycetes)、接合菌(Zygomycetes)、子囊菌(Ascomycetes)、担子菌(Basidiomycetes)及半知菌(Deuteromycetes)。
在本发明的组合物中，杀细菌化合物可在作物保护中用于例如防治假单孢菌(Pseudomonadaceae)、根瘤菌(Rhizobiaceae)、肠杆菌(Enterobacteriaceae)、棒杆菌(Corynebacteriaceae)以及链霉菌(Streptomycetaceae)。
本发明的杀菌组合物可用于对植物或作物的植物致病菌进行治疗性或预防性防治。因此，本发明的另一方面提供一种治疗性或预防性防治植物或作物的植物致病菌的方法，所述方法包括通过施用至种子、植物或植物的果实或者施用至植物生长或将要生长的土壤来使用本发明的杀菌组合物。
本发明的组合物还适于处理种子。由有害物种引起的对栽培种的大部分损害通过在贮存期间和播种入地下后以及在植物发芽期间和发芽后侵染种子而发生。由于生长中植物的根和芽特别敏感，甚至少量的损害都会导致整株植物的枯萎，因此该阶段尤其关键。
本发明的处理方法还可用于处理繁殖材料例如块茎或根茎，以及种子、幼苗或幼苗移植及植物或植物移植。本处理方法还可用于处理根部。本发明的处理方法还可用于处理植物地上部位，例如有关植物的躯干、梗或茎、叶、花和果实。
可通过本发明方法保护的植物中，可提及棉花；亚麻；藤本植物；果实类或菜叶类作物，如蔷薇科属种(Rosaceaesp.)(例如，仁果例如苹果和梨，及核果例如杏、扁桃和桃)、茶藨子科属种(Ribesioidaesp.)、胡桃科属种(Juglandaceaesp.)、桦木科属种(Betulaceaesp.)、漆树科属种(Anacardiaceaesp.)、壳斗科属种(Fagaceaesp.)、桑科属种(Moraceaesp.)、木犀科属种(Oleaceaesp.)、猕猴桃科属种(Actinidaceaesp.)、樟科属种(Lauraceaesp.)、芭蕉科属种(Musaceaesp.)(例如香蕉树和粉芭蕉(plantins))、茜草科属种(Rubiaceaesp.)、山茶科属种(Theaceaesp.)、梧桐科属种(Sterculiceaesp.)、芸香科属种(Rutaceaesp.)(例如柠檬、橙和葡萄柚)；茄科属种(Solanaceaesp.)(例如番茄)、百合科属种(Liliaceaesp.)、菊科属种(Asteraceaesp.)(例如莴苣(lettuce))、伞形科属种(Umbelliferaesp.)、十字花科属种(Cruciferaesp.)、藜科属种(Chenopodiaceaesp.)、葫芦科属种(Cucurbitaceaesp.)、蝶形花科属种(Papilionaceaesp.)(例如豌豆)、蔷薇科属种(例如，草莓)；主要作物，如禾本科属种(Graminaesp.)(例如玉米、草坪(lawn)或谷物，如小麦、黑麦、稻、大麦和黑小麦)、菊科属种(Asteraceaesp.)(例如向日葵)、十字花科属种(例如油菜)、豆科属种(Fabacaesp.)(例如花生)、蝶形花科属种(Papilionaceaesp.)(例如大豆)、茄科属种(Solanaceaesp.)(例如马铃薯)、藜科属种(Chenopodiaceaesp.)(例如甜菜根)；园艺和森林作物；以及这些作物的基因修饰的同源物。
本发明的处理方法可用于处理基因修饰生物(GMO)，例如植物或种子。基因修饰植物(或转基因植物)是将异源基因稳定地整合入基因组的植物。所述词语“异源基因”主要指在植物外部进行提供或装配的基因，并且当该基因引入核内、叶绿体或线粒体基因组时通过表达有关蛋白质或多肽或者通过下调或沉默一种或多种存在于植物内的其它基因(使用例如反义技术、共抑制技术或RNA干扰-RNAi技术)从而给予转化植物新的或改进的农学或其它性能。位于基因组内的异源基因也被称为转基因(transgene)。根据其在植物基因组内的具体位置而定义的转基因被称为转化或转基因株系(transformationortransgenicevent)。
依据植物品种或植物栽培种、其所在地和生长条件(土壤、气候、植物生长期、营养)，本发明的处理还可产生超加和性(“协同”)效应。由此可取得如下超过实际预期的效果：例如可降低本发明所用活性化合物和组合物的施用率和/或加宽其活性谱和/或提高其活性、改善植物生长、提高高温或低温耐受性、提高对干旱或者对水中或土壤中含盐量的耐受性、提高开花品质、使采收更简易、加速成熟、提高采收产量、果实更大、株高更高、叶色更绿、开花更早、提高采收产品的质量和/或提高其营养价值、提高果实内的糖浓度、改善采收产品的贮存稳定性和/或加工性能。
优选地根据本发明处理的植物和植物栽培种包括具有能给这些植物(无论是否通过育种和/或生物技术法而获得)特别有利、有用特征的遗传物质的所有植物。
还可以优选地根据本发明处理的植物和植物栽培种对一种或多种生物性胁迫具有抗性，即所述植物表现出对动物和微生物有害物种的较好的防御性，例如对线虫、昆虫、螨、植物致病的真菌、细菌、病毒和/或类病毒的防御性。
还可根据本发明处理的植物和植物栽培种是对一种或多种非生物性胁迫具有抗性的那些植物。非生物性胁迫条件可包括例如干旱、低温接触、热接触、渗透胁迫、水淹、提高的土壤盐渍度、提高的矿物接触、臭氧接触、强光接触、有限的氮养分利用度、有限的磷养分利用度、避开遮光。
还可根据本发明处理的植物和植物栽培种是特征为具有提高的产率特性的那些植物。所述植物提高的产率可由例如改进的植物生理学、生长与发育——如用水效率、持水率、改进的氮利用、提高的碳素同化作用、提高的光合作用、提高的发芽率和加速成熟——而产生。产率还会受改进的植物体系结构(plantarchitecture)(在胁迫及非胁迫条件下)的影响，所述植物体系结构包括但不限于提早开花、对杂种种子生产的开花控制、幼苗活力、植株大小、茎节数(internodenumber)和距离、根系生长、种子大小、果实大小、荚果大小、荚果数或穗数、每个荚果或穗的种子数、种子重量、提高的种子饱满度、减少的种子传播、减少的荚果开裂和抗倒伏性。其他产率特征包括种子组成，例如碳水化合物含量、蛋白质含量、油含量及组成、营养价值、抗营养化合物的减少、改进的加工性能和良好的贮存稳定性。
根据本发明处理的植物可为已表达出杂种优势或杂种活力的特性的杂种植物，该杂种优势或杂种活力通常会导致更高的产率、活力、健康度和对生物及非生物胁迫因素的抗性。所述植物通常由将一种近交雄性不育亲系(母本)与另一种近交雄性能育性亲系(父本)杂交而制得。杂种种子通常从雄性不育植株中采收并售给栽培者。雄性不育植株有时(例如玉米)通过去雄制得，即机械除去雄性生殖器官(或雄性花)，但是，更通常地，雄性不育是植物基因组中遗传因子的结果。在此情况下，尤其是当希望从杂种植株采收的产品是种子时，确保杂种植株雄性能育性的完全恢复通常是有用的。这可通过确保父本有合适的能够恢复杂种植株雄性能育性的育性恢复基因而实现，所述杂种植株含有起雄性不育作用的遗传因子。雄性不育遗传因子可位于细胞质中。细胞质雄性不育(CMS)的实例例如在芸苔属种(Brassica)中进行了描述。但是，雄性不育遗传因子也可位于核基因组中。雄性不育植株也可通过植物生物技术法例如基因工程而获得。获得雄性不育植株的一种特别有用的方法记载于WO89/10396，其中例如核糖核酸酶(例如芽孢杆菌RNA酶)在雄蕊的绒毡层细胞中选择性表达。然后能育性可通过核糖核酸酶抑制剂例如芽孢杆菌RNA酶抑制剂在绒毡层细胞中的表达而恢复。
可根据本发明处理的植物或植物栽培种(通过植物生物技术法例如基因工程而获得)为除草剂耐受性的植物，即获得对一种或多种给定除草剂的耐受性的植物。所述植物或通过基因转化或通过选择含有给予所述除草剂耐受性突变的植物而获得。
除草剂耐受性植物有例如草甘膦(glyphosate)耐受性植物，即获得对草甘膦或其盐类除草剂的耐受性的植物。可通过不同的方法使得植物对草甘膦具有耐受性。例如草甘膦耐受性植物可通过用编码5-烯醇丙酮酰莽草酸-3-磷酸合成酶(5-enolpyruvylshikimate-3-phosphatesynthase)(EPSPS)的基因转化植物而获得。所述EPSPS基因的实例有鼠伤寒沙门氏菌(Salmonellatyphimurium)细菌的AroA基因(突变体CT7)、农杆菌属(Agrobacteriumsp)细菌的CP4基因、编码矮牵牛EPSPS、番茄EPSPS或EleusineEPSPS的基因。它还可以是突变的EPSPS。草甘膦耐受性植物还可通过表达编码草甘膦氧化还原酶的基因而获得。草甘膦耐受性植物还可通过表达编码草甘膦乙酰转移酶的基因而获得。草甘膦耐受性植物还可通过选择含有上述基因的天然存在突变体的植物而获得。
其它除草剂耐受性植物有例如对抑制谷氨酰胺合成酶的除草剂具有耐受性的植物，所述除草剂例如双丙氨膦(bialaphos)、草丁膦(phosphinothricin)或草铵膦(glufosinate)。所述植物可通过表达解毒除草剂的酶或对抑制作用有抗性的谷氨酰胺合成酶突变体而获得。一个有效的所述解毒酶为编码草丁膦乙酰转移酶的酶(例如链霉菌(Streptomyces)属种的bar蛋白或pat蛋白)。对表达外源草丁膦乙酰转移酶的植物也有记载。
其它的除草剂耐受性植物也可以是对抑制羟基苯基丙酮酸双氧化酶(HPPD)的除草剂具有耐受性的植物。羟基苯基丙酮酸双氧化酶是催化将对羟基苯基丙酮酸(HPP)转化成尿黑酸的反应的酶。对HPPD抑制剂耐受的植物可用编码天然存在的抗HPPD酶的基因或者用编码突变的HPPD酶的基因进行转化。对HPPD抑制剂的耐受性还可以通过用编码某些不管HPPD抑制剂对天然HPPD酶的抑制作用而依然能形成尿黑酸的酶的基因对植物进行转化而获得。植物对HPPD抑制剂的耐受性也可通过除用编码HPPD耐受性酶的基因外，用编码预苯酸脱氢酶(prephenatedehydrogenase)的基因转化植物而改进。
其它的除草剂抗性植物还有对乙酰乳酸合成酶(ALS)抑制剂具有耐受性的植物。已知的ALS抑制剂包括，例如磺酰脲、咪唑啉酮、三唑并嘧啶类(triazolopyrimidines)、嘧啶氧(硫)苯甲酸酯类(pyrimidinyoxy(thio)benzoates)和/或磺酰基氨羰基三唑啉酮(sulfonylaminocarbonyltriazolinone)除草剂。已知ALS酶(也称为乙酰羟酸合成酶、AHAS)的不同突变提供对不同除草剂和除草剂组的耐受性。对磺酰脲耐受性植物与咪唑啉酮耐受性植物的生产进行了描述。对其它一些咪唑啉酮耐受性植物也进行了描述。其它一些磺酰脲耐受性植物与咪唑啉酮耐受性植物也在例如WO2007/024782中进行了描述。
其它的对咪唑啉酮和/或磺酰脲具有耐受性的植物可通过诱变、对在除草剂存在下的细胞培养进行选择、或者如记载的对例如大豆、稻、甜菜、莴苣或向日葵所述的诱变育种而获得。
还可根据本发明处理的植物或植物栽培种(通过植物生物技术法例如基因工程而获得)为具有昆虫抗性的转基因植物，即对某些目标昆虫的侵袭具有抗性的植物。所述植物可通过遗传转化或通过选择含有能给予所述昆虫抗性的突变体的植物而获得。
本文所用“具有昆虫抗性的转基因植物”包括含有至少一种转基因的任何植物，所述转基因含有编码下列蛋白的编码序列：
1)苏云金杆菌(Bacillusthuringiensis)的杀虫晶体蛋白或其杀虫部分，例如Crickmoreetal.,MicrobiologyandMolecularBiologyReviews(1998),62,807-813所列的、Crickmore等人(2005)对苏云金杆菌毒素命名法所更新的(在线:http://www.lifesci.sussex.ac.uk/Home/Neil_Crickmore/Bt/)杀虫晶体蛋白，或者其杀虫部分，例如Cry蛋白质类Cry1Ab、Cry1Ac、Cry1F、Cry2Ab、Cry3Aa或Cry3Bb的蛋白质或其杀虫部分；或
2)苏云金杆菌的晶体蛋白或其一部分，该部分在苏云金杆菌的另一其它晶体蛋白或其一部分的存在下具有杀虫活性，例如由Cry34和Cry35晶体蛋白组成的二元毒素；或
3)含有苏云金杆菌的不同杀虫晶体蛋白部分的杂种杀虫蛋白，如上述1)的蛋白的杂种或上述2)的蛋白的杂种，例如由MON98034玉米株系制得的Cry1A.105蛋白；或
4)上述1)-3)之一的蛋白，其中的一些氨基酸、特别是1-10个氨基酸被另一氨基酸替代，从而获得对目标昆虫物种更高的杀虫活性和/或扩展所影响目标昆虫种类的范围、和/或这是由于在克隆或转化过程中引起了编码DNA的改变，例如MON863或MON88017玉米株系中的Cry3Bb1蛋白、或MIR604玉米株系中的Cry3A蛋白；
5)苏云金杆菌或蜡状芽孢杆菌(Bacilluscereus)的杀虫分泌蛋白或其杀虫部分，例如列于以下网址的营养期杀虫蛋白(VIP)：http://www.lifesci.sussex.ac.uk/home/Neil_Crickmore/Bt/vip.html，例如VIP3Aa蛋白类的蛋白；或者
6)苏云金杆菌或蜡状芽孢杆菌的分泌蛋白，该蛋白在苏云金杆菌或蜡状芽孢杆菌的另一分泌蛋白的存在下具有杀虫活性，例如由VIP1A和VIP2A蛋白组成的二元毒素；或者
7)含有苏云金杆菌或蜡状芽孢杆菌的不同分泌蛋白部分的杂种杀虫蛋白，例如上述1)的蛋白的杂种或上述2)的蛋白的杂种；或
8)上述1)-3)之一的蛋白，其中的一些、特别是1-10个氨基酸被另一氨基酸替代，从而获得对目标昆虫种类更高的杀虫活性、和/或扩展所影响目标昆虫种类的范围、和/或这是由于在克隆或转化过程中引起了编码DNA的改变(其间仍编码杀虫蛋白)，例如COT102棉花株系的VIP3Aa蛋白。
当然，本文所用具有昆虫抗性的转基因植物还包括含有编码上述1-8类之一的蛋白的基因的组合的任何植物。在一个实施方案中，具有昆虫抗性的植物包含多于一种的编码上述1-8类之一的蛋白的转基因，从而在使用针对不同目标昆虫物种的不同蛋白时扩展所影响的目标昆虫种类的范围；或者从而通过使用不同蛋白而延迟植物中昆虫抗性的产生，所述蛋白对相同目标昆虫物种具有杀虫活性但具有不同的作用方式，例如结合至昆虫的不同受体结合位点。
还可根据本发明处理的植物或植物栽培种(通过植物生物技术法例如基因工程而获得)对非生物胁迫具有耐受性。所述植物可通过遗传转化、或通过选择含有能给予所述胁迫抗性的突变体的植物而获得。特别有用的胁迫耐受性植物包括：
a.含有能够降低植物细胞或植物中多聚腺苷二磷酸核糖聚合成酶(PARP)基因的表达和/或其活性的转基因的植物。
b.含有能够降低植物或植物细胞的PARG编码基因的表达和/或其活性的胁迫耐受性-增强性转基因的植物。
c.含有对烟酰胺腺嘌呤二核苷酸的补救合成途径的植物功能性酶进行编码的胁迫耐受性-增强性转基因的植物，所述植物功能性酶包括烟酰胺酶、烟酰酸磷酸核糖基转移酶、烟酸单核苷酸腺嘌呤基转移酶、烟酰胺腺嘌呤二核苷酸合成酶或烟酰胺磷酸核糖基转移酶。
具有上述特征的植物的实例非穷尽性地列于表A中。
表A
还可以根据本发明处理的植物或植物栽培种(通过植物生物技术法例如基因工程而获得)展示出采收产品的数量、质量和/或贮存稳定性的改变，和/或采收产品的具体成分性能的改变，例如：
1)合成改性淀粉的转基因植物，该改性淀粉的物理化学特性、尤其是直链淀粉含量或直链淀粉/支链淀粉比例、分支程度、平均链长、侧链分布、粘性、凝胶强度、淀粉粒度和/或淀粉粒形态，同野生型植物细胞或植物的合成淀粉相比发生了改变，从而这样能更好地适于具体施用，
2)合成非淀粉碳水化合物聚合物或合成同未进行遗传修饰的野生型植物相比具有改变的性质的非淀粉碳水化合物聚合物的转基因植物。实例有产生多聚果糖(polyfructose)——尤其是菊粉和果聚糖型——的植物，产生α-1,4-葡聚糖的植物，产生α-1,6分支α-1,4-葡聚糖的植物，产生alternan的植物，
3)产生透明质烷(hyaluronan)的转基因植物。
可根据本发明处理的特别有用的转基因植物为含有转化株系或转化株系组合的植物，它们在美国是向美国农业部(USDA)动植物卫生检验署(APHIS)请求的非管制状态的主题，无论所述请求是否已授权或仍未决。在任何时候，此信息都可从APHIS(4700RiverRoadRiverdale,MD20737,USA)，例如在其网站(http://www.aphis.usda.gov/brs/not_reg.html)上容易地得到。在本申请的提交日，仍在由APHIS审批或已被APHIS授权的非管制状态的请求列于表B中，其包含下列信息：
本发明的另一方面是一种保护取自自然生命周期的植物源或动物源的天然物质或其加工形式的方法，该方法包括将一种化合物(A)与(B)的结合物以协同有效量施用于所述植物源或动物源天然物质或其加工形式。
一个优选的实施方案为一种保护取自自然生命周期的植物源的天然物质或其加工形式的方法，该方法包括将一种化合物(A)与(B)的结合物以协同有效量施用于所述植物源天然物质或其加工形式。
另一优选实施方案为一种保护取自自然生命周期的果实或其加工形式的方法，所述果实优选梨果、核果、浆果和柑橘类水果，该方法包括将一种化合物(A)与(B)的结合物以协同有效量施用于所述植物源的天然物质或其加工形式。
本发明的结合物还可用于保护工业材料免受真菌侵害的领域。本发明中的术语“工业材料”包括纸张、地毯、建筑物、冷却或加热系统。壁板、通风设备和空调系统等。本发明的结合物可防止不利作用，如腐烂、褪色或霉变。优选地，“贮存产品”理解为指壁板。
本发明的处理方法还可用于保护贮存产品免受真菌侵害的领域。本发明的术语“贮存产品”应理解为指取自自然生命周期的、需要长期保护的植物源或动物源的天然物质及其加工形式。植物源的贮存产品，如植物或其部位，例如茎、叶、块茎、种子、果实或颗粒，可以新鲜采收的状态或以加工形式保护，所述加工形式例如经过预干燥、加湿、粉碎、研磨、压制或烘烤的形式。还落入贮存产品定义的是木材，无论是未加工木材形式(如建筑木材、电线杆和护栏)还是成品制品形式(如家具或由木材制备的物体)。动物来源的贮存产品是兽皮、皮革、毛皮、毛发等。本发明的结合物可防止不利作用，如腐烂、褪色或霉变。优选地，“贮存产品”理解为指植物源的天然物质及其加工形式，更优选地理解为果实及其加工形式，如梨果、核果、浆果和柑橘类水果及其加工形式。
在本发明另一个优选的实施方案中，“贮存产品”理解为是指木材。本发明的杀菌结合物或组合物还可用于抵抗容易生长在木材表面或内部的真菌病害。术语“木材”是指所有类型的木材物种，以及用于建筑的所述木材的所有加工类型，例如实木、高密度板、层压板和胶合板。根据本发明处理木材的方法主要在于接触一种或多种本发明的化合物或一种本发明的组合物；这包括例如直接施用、喷洒、浸渍、注入或任意其他合适方法。
可由本发明的方法防治的植物或作物病害主要可提及：
白粉病病害，例如
例如由禾本科布氏白粉菌(Blumeriagraminis)引起的布氏白粉菌属(Blumeria)病害，
例如由白叉丝单囊壳(Podosphaeraleucotricha)引起的叉丝单囊壳属(Podosphaera)病害，
例如由棕丝单囊壳(Sphaerothecafuliginea)引起的单囊壳属(Sphaerotheca)病害，
例如由葡萄钩丝壳(Uncinulanecator)引起的钩丝壳属(Uncinula)病害。
锈病病害例如
例如由褐色胶锈菌(Gymnosporangiumsabinae)引起的胶锈菌属(Gymnosporangium)病害，
例如由咖啡驼孢锈菌(Hemileiavastatrix)引起的驼孢锈属(Hemileia)病害，
例如由豆薯层锈菌(Phakopsorapachyrhizi)和山马蝗层菌(Phakopsorameibomiae)引起的层锈菌(Phakopsora)病害，
例如由隐匿柄锈菌(Pucciniarecondite)和小麦叶锈病(Pucciniatriticina)引起的柄锈菌(Puccinia)病害，
例如由疣顶单胞锈菌(Uromycesappendiculatus)引起的单胞锈菌属(Uromyces)病害，
卵菌病害例如
例如由莴苣盘霜霉(Bremialactucae)引起的盘霜霉(Bremia)病害，
例如由豌豆霜霉(Peronosporapisi)和十字花科霜霉(Peronosporabrassicae)引起的霜霉(Peronospora)病害，
例如由致病疫霉(Phytophthorainfestans)引起的疫霉(Phytophthora)病害，
例如由葡萄生轴霜霉(Plasmoparaviticola)引起的轴霜霉(Plasmopara)病害，
例如由草假霜霉(Pseudoperonosporahumuli)和古巴假霜霉(Pseudoperonosporacubensis)引起的假霜霉(Pseudoperonospora)病害，
例如由终极腐霉(Pythiumultimum)引起的腐霉(Pythium)病害，
叶斑病、叶斑枯病和叶枯病病害例如，
例如由茄链格孢(Alternariasolani)引起的链格孢属(Alternaria)病害，
例如由菾菜生尾孢(Cercosporabeticola)引起的尾孢属(Cercospora)病害，
例如由Cladiosporiumcucumerinum引起的Cladiosporium病害，
例如由禾旋孢腔菌(Cochliobolussativus)引起的旋孢腔菌属(Cochliobolus)病害，
(分生孢子形式：德斯霉(Drechslera),Syn：长蠕孢霉(Helminthosporium))；
例如由菜豆炭疽病菌(Colletotrichumlindemuthianum)引起的炭疽菌属(Colletotrichum)病害，
例如由Cycloconiumoleaginum引起的Cycloconium病害，
例如由柑桔间座壳(Diaporthecitri)引起的间座壳属(Diaporthe)病害，
例如由柑桔痂囊腔菌(Elsinoefawcettii)引起的痂囊腔菌属(Elsinoe)病害，
例如由悦色盘长孢(Gloeosporiumlaeticolor)引起的盘长孢属(Gloeosporium)病害，
例如由围小丛壳(Glomerellacingulata)引起的小丛壳属(Glomerella)病害，
例如由葡萄球座菌(Guignardiabidwelli)引起的球座菌属(Guignardia)病害，
例如由稻瘟病菌(Leptosphaeriamaculans)引起的小球腔菌属(Leptosphaeria)病害，
例如由Magnaporthegrisea引起的Magnaporthe病害，
例如由禾生球腔菌(Mycosphaerellegraminicola)和斐济球腔菌(Mycosphaerellefijiensis)引起的球腔菌属(Mycosphaerella)病害，
例如由小麦颖枯病菌(Phaeosphaerianodorum)引起的Phaeosphaeria病害，
例如由圆核腔菌(Pyrenophorateres)引起的核腔菌属(Pyrenophora)病害，
例如由Ramulariacollo-cygni引起的柱隔孢属(Ramularia)病害，
例如由黑麦喙孢(Rhynchosporiumsecalis)引起的喙孢属(Rhynchosporium)病害，
例如由芹菜小壳针孢(Septoriaapii)引起的针孢属(Septoria)病害，
例如由肉孢核瑚菌(Thyphulaincarnata)引起的核瑚菌属(Typhula)病害，
例如由苹果黑星病菌(Venturiainaequalis)引起的黑星菌属(Venturia)病害。
根和茎病害例如
例如由Corticiumgraminearum引起的伏革菌属(Corticium)病害，
例如由尖镰孢(Fusariumoxysporum)引起的镰孢属病害，
例如由小麦全蚀病(Gaeumannomycesgraminis)引起的囊壳菌(Gaeumannomyces)病害，
例如由立枯丝核菌(Rhizoctoniasolani)引起的丝核菌属(Rhizoctonia)病害，
例如由OculimaculaTapesiaacuformis引起的Oculimacula(Tapesia)病害，
例如由根串珠霉(Thielaviopsisbasicola)引起的根串珠霉属(Thielaviopsis)病害。
肉穗花序和散穗花序(包括玉米穗轴)病害例如
例如由链格孢属种(Alternariaspp.)引起的链格孢属病害，
例如由黄曲霉(Aspergillusflavus)引起的曲霉属(Aspergillus)病害，
例如由芽枝状枝孢(Cladiosporiumcladosporioides)引起的枝孢霉属(Cladosporium)病害，
例如由麦角菌(Clavicepspurpurea)引起的麦角菌属(Claviceps)病害，
例如由黄色镰孢(Fusariumculmorum)引起的镰孢属病害，
例如由玉蜀黍赤霉(Gibberellazeae)引起的赤霉属(Gibberella)病害，
例如由雪腐明梭孢属(Monographellanivalis)引起的Monographella病害。
黑粉病和腥黑穗病病害例如
例如由轴黑粉菌属(Sphacelothecareiliana)引起的轴黑粉菌属(Sphacelotheca)病害，
例如由小麦网腥黑粉菌(Tilletiacaries)引起的腥黑粉菌属(Tilletia)病害，
例如由隐条黑粉菌(Urocystisocculta)引起的条黑粉菌属(Urocystis)病害，
例如由裸黑粉菌(Ustilagonuda)引起的黑粉菌(Ustilago)病害。
果实腐烂和发霉病害例如
例如由黄曲霉引起的曲霉属病害，
例如由灰葡萄孢(Botrytiscinerea)引起的葡萄孢属(Botrytis)病害，
例如由扩展青霉(Penicilliumexpansum)和产紫青霉(Penicilliumpurpurogenum)引起的青霉属(Penicillium)病害，
例如由核盘菌(Sclerotiniasclerotiorum)引起的核盘菌属(Sclerotinia)病害，
例如由黑白轮枝菌(Verticilliumalboatrum)引起的轮枝菌属(Verticillium)病害，
种传的和土传的腐烂、发霉、枯萎、根腐及猝倒病害，
例如由黄色镰孢(Fusariumculmorum)引起的镰孢属病害，
例如由恶疫霉(Phytophthoracactorum)引起的疫霉病害,
例如由终极腐霉(Pythiumultimum)引起的腐霉(Pythium)病害，
例如由立枯丝核菌(Rhizoctoniasolani)引起的丝核菌属(Rhizoctonia)病害，
例如由齐整小核菌(Sclerotiumrolfsii)引起的小菌核属(Sclerotium)病害，
植物溃疡、扫帚病(Broom)和顶梢枯死病病害例如
例如由仁果干癌丛赤壳菌(Nectriagalligena)引起的丛赤壳属(Nectria)病害。
叶枯病病害例如
例如由核果链核盘菌(Monilinialaxa)引起的链核盘菌属(Monilinia)病害。
叶疱疹病或缩叶病病害(包括花和果实的畸形)例如，
例如由桃外囊菌(Taphrinadeformans)引起的外囊菌属(Taphrina)病害。
木本植物(woodenplant)的退化病害例如
例如由Phaemoniellaclamydospora和Phaeoacremoniumaleophilum及Fomitiporiamediterranea引起的Esca病害。
花和种子的病害例如
例如由灰葡萄孢引起的葡萄孢属病害。
块茎病害例如
例如由立枯丝核菌引起的丝核菌属病害，
例如由茄长蠕孢(Helminthosporiumsolani)引起的长蠕孢霉属病害。
由细菌有机体引起的病害例如
水稻白叶枯病(Xanthomonascampestrispv.Oryzae)引起的黄单胞菌属(Xanthomanas)菌种病害，
丁香假单胞菌流泪致病变种(Pseudomonassyringaepv.Lachrymans)引起的假单胞菌属病害，
梨火疫病(Erwiniaamylovora)引起的欧文氏菌(Erwinia)病害。
本发明所涉及的化合物优选用于防治以下大豆疾病：
叶、茎上部、荚和种子的真菌病害例如
轮纹叶斑病(Alternarialeafspot)(Alternariaspec.atranstenuissima)、炭疽病(Anthracnose)(Colletotrichumgloeosporoidesdematiumvar.truncatum)、褐斑病(Brownspot)(大豆褐纹壳针孢(Septoriaglycines))、桃叶穿孔病和叶枯病(Cercosporaleafspotandblight)(菊池尾孢(Cercosporakikuchii))、Choanephoraleafblight(Choanephorainfundibuliferatrispora(syn.))、Dactuliophoraleafspot(Dactuliophoraglycines)、霜霉病(DownyMildew)(东北霜霉(Peronosporamanshurica))、Drechslerablight(Drechsleraglycini)、蛙眼叶斑病(FrogeyeLeafspot)(大豆尾孢(Cercosporasojina))、菜豆叶斑病(LeptosphaerulinaLeafSpot)(Leptosphaerulinatrifolii)、叶点霉叶斑病(PhyllosticaLeafSpot)(大豆生叶点霉(Phyllostictasojaecola))、荚茎枯萎病(PodandStemblight)(大豆拟茎点霉(Phomopsissojae))、白粉病(扩散叉丝壳(Microsphaeradiffusa))、棘壳孢叶斑病(PyrenochaetaLeafSpot)(Pyrenochaetaglycines)、丝核菌地上、叶枯病及网枯病(foliageandwebblight)(立枯丝核菌)、锈病(豆薯层锈菌、山马蝗层菌)、疮痂病(Scab)(大豆痂圆孢(Sphacelomaglycines))、匍柄霉属叶枯病(StemphyliumLeafblight)(匍柄霉(Stemphyliumbotryosum))、马铃薯早疫病(TargetSpot)(多主棒孢(Corynesporacassiicola))。
根和茎下部的真菌病害例如
黑根腐病(BlackRootRot)(Calonectriacrotalariae)、炭腐病(CharcoalRot)(菜豆壳球孢菌(Macrophominaphaseolina))、镰刀菌枯萎病(Fusariumblight)或萎蔫病(Wilt)、根腐以及荚和根颈腐烂病(尖镰孢(Fusariumoxysporum)、直喙镰孢(Fusariumorthoceras)、半裸镰孢(Fusariumsemitectum)、木贼镰孢(Fusariumequiseti))、MycoleptodiscusRootRot(Mycoleptodiscusterrestris)、Neocosmospora(Neocosmopsporavasinfecta)、荚和茎枯萎病(菜豆间座壳(Diaporthephaseolorum))、茎溃疡病(StemCanker)(大豆北方茎溃疡病菌(Diaporthephaseolorumvar.caulivora))、疫霉腐病(PhytophthoraRot)(大雄疫霉(Phytophthoramegasperma))、褐颈腐病(BrownStemRot)(大豆茎褐腐病菌(Phialophoragregata))、腐霉腐病(PythiumRot)(瓜果腐霉(Pythiumaphanidermatum)、畸雌腐霉(Pythiumirregulare)、德巴利腐霉(Pythiumdebaryanum)、群结腐霉(Pythiummyriotylum)、终极腐霉(Pythiumultimum))、丝核菌根腐病、茎腐病(StemDecay)、及猝倒病(立枯丝核菌)、核盘菌茎腐病(SclerotiniaStemDecay)(核盘菌(Sclerotiniasclerotiorum))、核盘菌白绢病(sclerotiniaSouthernblight)(Sclerotiniarolfsii)、根串珠霉根腐病(ThielaviopsisRootRot)(根串珠霉(Thielaviopsisbasicola))。
本发明的处理方法还提供化合物(A)和(B)以同时、分开或相继的方式的使用。
本发明处理方法常规使用的活性化合物剂量通常并且有利地为
-对于叶处理：0.1至10,000g/ha，优选10-1,000g/ha，更优选50至300g/ha；在灌注或滴灌施用的情况下，尤其是当使用惰性基质例如岩棉或或珍珠岩时，剂量甚至还可降低；
-对于种子处理：0.1至200g/100千克种子，优选0.2至150g/100千克种子，最优选0.5至100g/100千克种子；
-对于土壤处理：0.1至10,000g/ha，优选1至5,000g/ha。
本文所指出的剂量只以本发明方法的示例性实例的形式给出。本领域技术人员知道如何调整施用剂量，特别是根据待处理植物或作物的性质进行调整。
本发明的化合物或混合物还可用于制备可用于治疗性或预防性防治人或动物真菌类疾病的组合物，所述人或动物真菌类疾病例如，真菌病、皮肤病、发藓菌病和念珠菌病或由曲霉属(Aspergillusspp.)例如烟曲霉(Aspergillusfumigatus)引起的疾病。
真菌毒素
根据本发明，其它化合物或混合物还也用于降低采收的作物中的真菌毒素的含量以及因此降低由所述作物制造的食物和动物饲料中的真菌毒素的含量。
尤其但不排他地可指出以下真菌毒素：
脱氧雪腐镰刀菌烯醇(Deoxynivalenole，DON)、瓜萎镰菌醇(Nivalenole)、15-Ac-DON、3-Ac-DON、T2毒素和HT2毒素、腐马素毒素(Fumonisines)、玉米赤霉烯酮(Zearalenone)、串珠镰刀菌素(Moniliformine)、镰刀菌素(Fusarine)、蛇形菌素(Diaceotoxyscirpenol，DAS)、白僵菌素(Beauvericine)、恩镰孢菌素(Enniatine)、Fusaroproliferine、Fusarenole、赭曲毒素(Ochratoxines)、展青霉素(Patuline)、麦角类生物碱(Ergotalkaloides)和黄曲霉毒素(Aflatoxines)，它们是由例如以下真菌病害引起的：镰孢菌属属种，例如锐顶镰刀菌(Fusariumacuminatum)、燕麦镰刀菌(F.avenaceum)、F.crookwellense、黄色镰刀菌(F.culmorum)、禾谷镰刀菌(F.graminearum)(玉蜀黍赤霉)、术贼镰刀菌(F.equiseti)、F.fujikoroi、香蕉镰刀菌(F.musarum)、尖孢镰刀菌(F.oxysporum)、再育镰刀菌(F.proliferatum)、梨孢镰刀菌(F.poae)、F.pseudograminearum、接骨木镰刀菌(F.sambucinum)、藤草镰刀菌(F.scirpi)、半裸镰刀菌(F.semitectum)、茄病镰刀菌(F.solani)、拟枝孢镰刀菌(F.sporotrichoides)、F.langsethiae、胶孢镰刀菌(F.subglutinans)、三线镰刀菌(F.tricinctum)、串珠镰刀菌(F.verticillioides)及其它，而且可由曲霉属属种、青霉属属种、黑麦麦角菌(Clavicepspurpurea)、葡萄穗霉(Stachybotrys)属种及其它引起。
种子的处理
本发明包括用组(A)的化合物和选自组(B)的化合物同时处理种子的方法。本发明还包括用组(A)的化合物和选自组(B)的化合物分开处理种子的方法。
本发明还包括用组(A)的化合物和选自组(B)的化合物同时处理过的种子。本发明还包括用组(A)的化合物和选自组(B)的化合物分别处理过的种子。对于用组(A)的化合物和选自组(B)的化合物分别处理过的种子，可在不同的层中施用所述活性成分。这些层可任选地被可含有或不含有活性成分的另外的层分开。
本发明的混合物特别适用于处理种子。由有害物种引起的对栽培种的大部分损害通过在贮存期间和播种入地下后以及在植物发芽期间和发芽后侵染种子而发生。由于生长中植物的根和芽特别敏感，甚至少量的损害都会导致整株植物的枯萎，因此该阶段尤其关键。因此，非常关注通过使用合适的试剂保护种子以及发芽的植物。
通过处理植物的种子防治有害物种很早已为人们所知，并且是不断改进的目标。然而，处理种子中有很多问题总是得不到满意的解决。因此，值得开发保护种子和发芽植物的方法，所述方法使得在播种后或植物发芽后另外施用植物保护试剂成为多余的。还值得优化施用的活性材料的量，这样所述种子和发芽的植物就能尽可能好地不受有害物种侵染而施用的活性化合物又不损害植物本身。特别地，所述处理种子的方法尤其应当考虑转基因植物的固有杀菌特性以用最少的植物保护试剂实现对种子和发芽植物的最佳保护。
因此，本发明尤其涉及一种保护种子和发芽植物不受有害物种侵染的方法，其中用本发明的结合物/组合物处理所述种子。此外，本发明还涉及本发明的结合物/组合物用于处理种子以保护所述种子和发芽植物不受有害物种侵染的用途。此外本发明还涉及用本发明的结合物/组合物处理过以不受有害物种侵染的种子。
本发明的一个优点是，由于本发明的结合物/组合物特有的内吸性能，用这些结合物/组合物进行处理不仅能保护种子本身不受有害物种侵染，而且还能保护萌发后长出的植物。这样可以省略播种时或此后不久对栽培物的立即处理。
另一个优点是与各个单独活性化合物相比，本发明的结合物/组合物的杀菌活性协同增强，超过了所有单独施用的活性化合物的活性总和。这样可优化施用的活性化合物的量。
还被认为是有利的是，本发明的混合物还可用于特别是转基因种子，借由所述转基因种子由从该种子萌发出的植物能够表达对抗有害物种的蛋白质。通过用本发明的试剂处理这样的种子，某些有害物种已经可通过表达例如杀菌蛋白质得以防治，而且还出乎意料的是，用本发明的试剂产生了协同活性增加作用，这样更进一步地提高了对抗有害物种侵染的保护效力。
本发明试剂适于保护已描述的所有类型植物品种的种子，其可用于农业中、温室中、林业中、园艺中或藤本植物园中。特别是，这涉及玉米、花生、加拿大油菜、油菜、罂粟、橄榄、椰子、可可、大豆、棉花、甜菜(例如糖用甜菜和饲用甜菜)、稻、粟、小麦、大麦、燕麦、黑麦、向日葵、甘蔗或烟草的种子。本发明的结合物/组合物还适于处理前述果实植物和蔬菜的种子。特别重要的是处理玉米、大豆、棉花、小麦和加拿大油菜或油菜的种子。
如前所述，用本发明的结合物/组合物对转基因种子的处理特别重要。这涉及通常含有至少一种异源基因的植物的种子，所述异源基因控制具有特定杀菌性能的多肽的表达。转基因种子的异源基因可来源于微生物例如杆菌属(Bacillus)、根瘤菌属(Rhizobium)、假单胞菌属(Pseudomonas)、沙雷氏菌属(Serratia)、木霉属(Trichoderma)、Clavibacter、Glomus或粘帚霉属(Gliocladium)。本发明特别适于处理含有至少一种下述异源基因的转基因种子，所述异源基因来源于杆菌属属种，并且其基因产物表现出对欧洲玉米螟和/或玉米根叶甲(westerncornrootworm)的活性。特别优选来源于苏云金杆菌的异源基因。
在本发明的上下文中，本发明的结合物/组合物以其本身或合适的制剂施用于种子。优选在足够稳定以致在处理期间不发生损害的状态下处理种子。一般地，对种子的处理可采收和播种之间的任何时间进行。常规使用的种子为从植物中分离出来并且已经去除肉穗花序、外壳、茎、荚、绒毛或果肉的种子。使用采收的、净化的并且干燥至水分含量低于15％重量/重量的种子。或者，还可使用干燥后用水处理然后再干燥的种子。
通常在种子处理期间必须注意，施用于种子的本发明结合物/组合物和/或其它添加剂的量以不会损害种子的发芽并且不会破坏出苗植物的方式选择。尤其对以某量施用时会表现出植物毒性效应的活性化合物需要引起注意。
本发明的结合物/组合物可以直接施用，即不含有其它组分并且不进行稀释。通常优选将本发明的结合物/组合物以合适制剂的形式施用于种子。种子处理的合适制剂和方法为本领域技术人员已知并且在例如以下文献中进行了描述：US4,272,417A、US4,245,432A、US4,808,430A、US5,876,739A、US2003/0176428A1、WO2002/080675A1、WO2002/028186A2。
根据本发明的另一方面，在本发明的结合物或组合物中，可有利地选择化合物A/B的比例以产生协同效应。术语协同效应应理解为具体地是指Colby在名为“Calculationofthesynergisticandantagonisticresponsesofherbicidecombinations”(Weeds,(1967),15,20-22页)的文献中的定义。
后面的文献提出下式：
E = X + Y - XY 100
其中E代表给定剂量(例如分别等于x和y)的两种化合物的结合物对有害物种的预期的抑制百分比，X是给定剂量(等于x)的化合物(A)对有害物种观测到的抑制百分比，Y是给定剂量(等于y)的化合物(B)对有害物种观测到的抑制百分比。当观测到的结合物的抑制百分比超过E时，存在协同效应。
术语“协同效应”还指通过Tammes方法,“Isoboles,agraphicrepresentationofsynergisminpesticides”,NetherlandsJournalofPlantPathology,70(1964)，第73-80页所定义的效应。
当所述活性化合物结合物的杀菌作用超过活性化合物的预期作用时始终存在杀菌剂的协同效应。
对于两种或三种活性化合物的给定结合物，预期的杀菌作用可根据S.R.Colby(“CalculatingSynergisticandAntagonisticResponsesofHerbicideCombinations”,Weeds 15,20-22)如下计算:
如果
X为以mg/ha的施用率使用活性化合物A时的效力，
Y为以ng/ha的施用率使用活性化合物B时的效力，并且
E为以m和ng/ha的施用率使用活性化合物A和B时的效力，
则 E = X + Y - X &CenterDot; Y 100
这里，效力以％计。0％表示相当于对照物的效力，而100％的效力表示没有观测到侵染。
如果结合物的实际杀菌作用超过计算值，则其是超加和的，即出现协同效应。在这种情况下，实际观测到的效力必定超过使用对于预期效力(E)的上式的计算值。
本发明通过下列实施例进行说明。但是本发明并不限于所述实施例。
实施例
圆核腔菌测试(大麦)/预防性
溶剂：49重量份N,N-二甲基乙酰胺
乳化剂：1重量份烷基芳基聚乙二醇醚
为制备合适的活性化合物制剂，将1重量份的活性化合物或活性化合物结合物与所述量的溶剂和乳化剂混合，并用水将浓液稀释至所需浓度。
为了测试预防性活性，对幼小植物以所述施用率喷洒活性化合物或活性化合物结合物制剂。
待喷洒覆盖层干燥后，用圆核腔菌(pyrenophorateres)的孢子悬浮液喷洒所述植物。将所述植物在约20℃、约100％的相对大气湿度下在培养箱中保持48小时。
将所述植物放置在温度为约20℃、相对大气湿度为约80％的温室中。
培养8天后评估所述测试。0％表示相当于对照物的效力，而100％的效力表示未观测到病害。
下表清晰地显示了本发明的活性化合物结合物观测到的活性大于计算得到的活性，即存在协同效应。
表
圆核腔菌-测试(大麦)/预防性
表
圆核腔菌-试验(大麦)/预防性
表
圆核腔菌-试验(大麦)/预防性
表
圆核腔菌-试验(大麦)/预防性
表
圆核腔菌-试验(大麦)/预防性
表
圆核腔菌-试验(大麦)/预防性
表
圆核腔菌-试验(大麦)/预防性
实施例
小麦壳针孢测试(小麦)/预防性
溶剂：49重量份N,N-二甲基乙酰胺
乳化剂：1重量份烷基芳基聚乙二醇醚
为制备合适的活性化合物制剂，将1重量份的活性化合物或活性化合物结合物与所述量的溶剂和乳化剂混合，并用水将浓液稀释至所需浓度。
为了测试预防性活性，对幼小植物以所述施用率喷洒活性化合物或活性化合物结合物制剂。
待喷洒覆盖层干燥后，用小麦壳针孢(Septoriatritici)的孢子悬浮液喷洒所述植物，之后将所述植物在培养箱中在约20℃、约100％的相对大气湿度下保持48小时，然后在约15℃、约100％的相对大气湿度下的透明培养箱中保持60小时。
将所述植物放置在温度为约15℃、相对大气湿度为约80％的温室中。
培养21天后评估所述测试。0％表示相当于对照物的效力，而100％的效力表示未观测到病害。
下表清晰地显示了本发明的活性化合物结合物观测到的活性大于计算得到的活性，即存在协同效应。
表
小麦壳针孢试验(小麦)/预防性
表
小麦壳针孢试验(小麦)/预防性
表
小麦壳针孢试验(小麦)/预防性
实施例
布氏白粉菌属测试(小麦)/预防性
溶剂：49重量份N,N-二甲基乙酰胺
乳化剂：1重量份烷基芳基聚乙二醇醚
为制备合适的活性化合物制剂，将1重量份的活性化合物或活性化合物结合物与所述量的溶剂和乳化剂混合，并用水将浓液稀释至所需浓度。
为了测试预防性活性，对幼小植物以所述施用率喷洒活性化合物或活性化合物结合物制剂。
待喷洒覆盖层干燥后，将布氏白粉菌(Blumeriagraminisf.sp.tritici.)的孢子喷粉至所述植物。
将所述植物放置在温度为约18℃、相对大气湿度为约80％的温室中以促进霉脓疱的发生。
培养7天后评估所述测试。0％表示相当于对照物的效力，而100％的效力表示未观测到病害。
下表清晰地显示了本发明的活性化合物结合物观测到的活性大于计算得到的活性，即存在协同效应。
表
布氏白粉菌属测试(小麦)/预防性
实施例
单囊壳属测试(黄瓜)/保护性
溶剂：24.5重量份丙酮
24.5重量份二甲基乙酰胺
乳化剂：1重量份烷基芳基聚乙二醇醚
为制备合适的活性化合物制剂，将1重量份的活性化合物与所述量的溶剂和乳化剂混合，并用水将浓液稀释至所需浓度。
为了测试保护活性，对幼小植物以所述施用率喷洒活性化合物制剂。待喷洒覆盖层干燥后，用棕丝单囊壳(sphaerothecafuliginea)的孢子水悬浮液培养所述植物。将所述植物放置在约23℃、约70％的相对大气湿度下的温室中。
培养7天后评估所述测试。0％表示相当于对照物的效力，而100％的效力表示未观测到病害。
下表清晰地显示了本发明的活性化合物结合物观测到的活性大于计算得到的活性，即存在协同效应。
实施例
单囊壳属试验(黄瓜)/保护性
实施例
黑星菌属测试(苹果)/保护性
溶剂：24.5重量份丙酮
24.5重量份二甲基乙酰胺
乳化剂：1重量份烷基芳基聚乙二醇醚
为制备合适的活性化合物制剂，将1重量份的活性化合物与所述量的溶剂和乳化剂混合，并用水将浓液稀释至所需浓度。
为了测试保护性活性，对幼小植物以所述施用率喷洒活性化合物制剂。待喷洒覆盖层干燥后，用苹果黑星病菌(Venturiainaequalis)的致病病原的分生孢子水悬浮液培养所述植物，然后将所述植物在约20℃、约100％的相对大气湿度下在培养箱中保持1天。
然后将所述植物放置在约21℃、相对大气湿度为约90％的温室中。
培养10天后评估所述测试。0％表示相当于对照物的效力，而100％的效力表示未观测到病害。
下表清晰地显示了本发明的活性化合物结合物观测到的活性大于计算得到的活性，即存在协同效应。
实施例
黑星菌属试验(苹果)/保护性
实施例
黑星菌属试验(苹果)/保护性
实施例
黑星菌属试验(苹果)/保护性
实施例
单胞锈菌属测试(豆)/保护性
溶剂：24.5重量份丙酮
24.5重量份二甲基乙酰胺
乳化剂：1重量份烷基芳基聚乙二醇醚
为制备合适的活性化合物制剂，将1重量份的活性化合物与所述量的溶剂和乳化剂混合，并用水将浓液稀释至所需浓度。
为了测试保护性活性，对幼小植物以所述施用率喷洒活性化合物制剂。待喷洒覆盖层干燥后，用疣顶单胞锈菌(Uromycesappendiculatus)的致病病原的孢子水悬浮液培养所述植物。将所述植物在约20℃、约100％的相对大气湿度下在培养箱中保持1天。
然后将所述植物放置在约21℃、相对大气湿度为约90％的温室中。
培养10天后评估所述测试。0％表示相当于对照物的效力，而100％的效力表示未观测到病害。
下表清晰地显示了本发明的活性化合物结合物观测到的活性大于计算得到的活性，即存在协同效应。
实施例
单胞锈菌属试验(豆)/保护性
实施例
单胞锈菌属试验(豆)/保护性
实施例
单胞锈菌属试验(豆)/保护性

Claims (14)

1.一种结合物，包含：(A)式(I-2)的化合物
和至少一种杀菌活性化合物(B)：
(B3)选自联苯吡菌胺的羧酰胺类成员，所述结合物包含重量比为1:100至100:1的混合配伍物(A):(B)。
2.权利要求1的结合物，包含重量比为1:20至20:1的混合配伍物(A):(B)。
3.权利要求1或2的结合物，是杀菌活性结合物。
4.一种组合物，包含权利要求1至3之一的结合物。
5.权利要求4的组合物，还包含溶剂、载体、表面活性剂或填料。
6.一种治疗性或预防性防治植物或作物的植物致病菌的方法，包括通过施用至种子、植物或植物的果实或者施用至植物生长或将要生长的土壤而使用权利要求4或5的杀菌组合物。
7.权利要求6的方法，包括同时或相继施用混合配伍物(A)和(B)。
8.权利要求6或7的方法，其中权利要求1至3之一的结合物或权利要求4的组合物的量对于叶和土壤处理是0.1g/ha至10kg/ha，对于种子处理是2至200g/100kg种子。
9.权利要求1至3之一的结合物用于处理种子的用途。
10.权利要求9的用途，用于处理转基因种子。
11.一种保护种子和/或由所述种子长出的植物的芽和叶不受有害物种的损害的方法，所述方法包括用权利要求1至3之一的结合物处理未播种的种子。
12.权利要求11的方法，其中所述有害物种是菌类。
13.权利要求11的方法，其中在用组分(B)处理所述种子的同时，用组分(A)处理所述种子。
14.权利要求11的方法，其中在与用组分(B)处理所述种子的不同时间，用组分(A)处理所述种子。
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