CN103022560A - 以丙烯碳酸酯为基础溶剂的有机电解液 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种以丙烯碳酸酯为基础溶剂的有机电解液,其组分包括丙烯碳酸酯、链状碳酸酯、六氟磷酸锂(LiPF6)、成膜稳定剂和高温稳定剂。本发明所述的以丙烯碳酸酯为基础溶剂的有机电解液,为一种低温有机电解液,该电解液适用于非石墨基负极锂离子电容器,非石墨基负极锂离子电池和非石墨基负极电容电池等电化学器件,不仅能满足市场上常见的电解液的电化学要求,特别对低温性能得到改善,可成功应用于对低温性能要求高的新能源、航天、航空领域以及军事领域。
Description
技术领域
本发明涉及一种有机电解液,尤其涉及一种用于非石墨基负极锂离子电容器、非石墨基负极锂离子电池以及电容电池的的电解液。
背景技术
电解液是电化学器件的一个重要组成部分,在正负极之间起着输送和传导电流的作用,直接影响到电化学器件的充放电性能,如倍率性能、循环性能、高低温性能,以及安全性和成本等。
目前针对非石墨基负极锂离子电容器,非石墨基负极锂离子电化学器件和的电容电池等电化学器件的电解液一般直接采用锂离子电池商用电解液,该类电解液种类很多,但都含有乙烯碳酸酯(EC), EC的熔点较高(37℃),在常温下呈固态,限制了电池和电容器的低温使用性能,上述以非石墨为负极的电化学器件,对EC的依赖不大,因此寻找液程温度相对较宽其他环状酯类替代EC,势必会提高器件的低温性能,如果该种电解液的其他电化学性能也影响不大,则就具有极高的商业价值。
发明内容
本发明的目的是提供一种以丙烯碳酸酯(PC)为基础溶剂的有机电解液,以克服现有技术存在的上述缺陷。
本发明所述的以丙烯碳酸酯(PC)为基础溶剂的有机电解液,其组分包括:丙烯碳酸酯、链状碳酸酯、六氟磷酸锂(LiPF6)、成膜稳定剂和高温稳定剂;
所述链状碳酸酯为碳原子数小于6的链状碳酸酯,优选二乙基碳酸酯(DEC)、乙基甲基碳酸酯(EMC)中的一种或两种;
所述成膜稳定剂选自含有成膜稳定添加剂碳酸亚乙烯酯(VC)、亚硫酸乙烯酯(ES)、二甲亚砜(DMSO)、丙烯腈(ANN)、二氧化碳(CO2)、二氧化硫(SO2)、苯甲醚,N,N-二甲基三氟乙酰胺(DMTFA)、1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮等一种或几种,且必有1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮;
1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮的其化学结构式如下:
可采用文献《Regiospecific synthesis of aromatic compounds via organometallic intermediates.4.Synthesis of ortho-disubstituted benzenes》中报道的方法,利用
制备而成。
所述高温稳定剂选自双草酸硼酸锂(LiBOB)、二甲基乙酰胺(DMAC)中的一种或两种;
优选的,所述有机电解液中,环状酯丙烯碳酸酯重量百分比为30~50%,二乙基碳酸酯(DEC)的比例为25%~70%,乙基甲基碳酸酯(EMC)的比例为25%~70%;
优选的,溶剂各个组分的重量百分比为:
丙烯碳酸酯 30%~50%;
链状碳酸酯 50%~70%;
溶质为六氟磷酸锂(LiPF6) 浓度为1M;
优选的,以电解液溶剂和溶质的总质量为基准,成膜稳定剂的质量百分比含量为2%;
高温稳定剂的质量百分比含量为为1%~3%;
本发明所述的以丙烯碳酸酯为基础溶剂的有机电解液的制备方法为常规的物理混合方法,将各个组分混合即可。
本发明所述的以丙烯碳酸酯为基础溶剂的有机电解液,为一种低温有机电解液,该电解液适用于非石墨基负极锂离子电容器,非石墨基负极锂离子电池和非石墨基负极电容电池等电化学器件,不仅能满足市场上常见的电解液的电化学要求,特别对低温性能得到改善,可成功应用于对低温性能要求高的新能源、航天、航空领域以及军事领域。
具体实施方式
下面首先将描述根据本发明实施方案的非石墨基负极锂离子电容器、非石墨基负极锂离子电池以及非石墨基负极电容电池的制备方法。下面的制备方法仅用于对本发明的说明,而不是对本发明的范围的限制。
方法1. 采用制备锂离子电池的常用方法制备正极和负极,使用锂金属复合氧化物镍钴锰酸锂(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)为活性物质,导电炭黑(Super P)为导电剂,聚偏氟乙烯(PVDF)为粘结剂;使用难石墨化碳(硬碳)作为负极,PVDF为粘结剂;使用聚丙烯微孔膜(PP)作为隔膜。最后,将本发明中的有机电解液注入该体系中,可根据需要制备成扣式、卷绕式、叠片式铝塑膜软包装等各种规格的电化学器件。
方法2. 使用活性炭片作为正极材料,导电炭黑(Super P)为导电剂,聚四氟乙烯(PTFE)作为粘结剂;使用难石墨化碳(硬碳)作为负极,PVDF为粘结剂;使用聚丙烯微孔膜(PP)作为隔膜。最后,将本发明中的有机电解液注入该体系中,可根据需要制备成扣式、卷绕式、叠片式铝塑膜软包装等各种规格的电化学器件。
方法3. 使用锂金属复合氧化物镍钴锰酸锂(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)和活性炭的混合物作为正极活性物质,导电炭黑(Super P)为导电剂,聚偏氟乙烯(PVDF)为粘结剂;使用难石墨化碳(硬碳)作为负极,PVDF为粘结剂;使用聚丙烯微孔膜(PP)作为隔膜。最后,将本发明中的有机电解液注入该体系中,可根据需要制备成扣式、卷绕式、叠片式铝塑膜软包装等各种规格的电化学器件。
下面通过在以上三种体系中的实施例对本发明进一步说明,下面的实施例仅用于对本发明的说明,而不是对本发明的范围的限制。
实施例1
按照方法1制备非石墨硬碳负极锂离子电池,组装成叠片式软包装方型电池,电解液配方为:50%PC+50%DEC(质量百分比), LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量百分比)+2%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例2
按照方法1制备非石墨硬碳负极锂离子电池,组装成叠片式软包装方型电池,电解液配方为:50%PC+25%EMC+25%DEC(质量百分比),LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量百分比)+2%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例3
按照方法1制备非石墨硬碳负极锂离子电池,组装成叠片式软包装方型电池,电解液配方为:30%PC+30%EMC+40%DEC(质量百分比),LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量百分比)+1%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例4
按照方法1制备非石墨硬碳负极锂离子电池,组装成叠片式软包装方型电池,电解液配方为:40%PC+30%EMC+30%DEC(质量百分比),LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量比)+2%LiBOB(质量比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例5
按照方法1制备非石墨硬碳负极锂离子电池,组装成叠片式软包装方型电池,电解液配方为:33.3%PC+33.3%EMC+33.3%DEC(质量百分比,LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量百分比)+3%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例6
按照方法1制备非石墨硬碳负极锂离子电池,组装成叠片式软包装方型电池,电解液配方为:50%PC+20%EMC+30%DEC(质量百分比),LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量百分比)+2%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例7
按照方法1制备非石墨硬碳负极锂离子电池,组装成叠片式软包装方型电池,电解液配方为:25%PC+40%EMC+35%DEC(质量百分比,LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量百分比)+2%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例8
按照方法1制备非石墨硬碳负极锂离子电池,组装成叠片式软包装方型电池,电解液配方为:50%PC+30%EMC+20%DEC(质量百分比),LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量百分比)+2%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例9
按照方法1制备非石墨硬碳负极锂离子电池,组装成叠片式软包装方型电池,电解液配方为:40%PC+30%EMC+30%DEC(质量百分比),LiPF6 1M +2%VC(质量百分比)+2%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例10
按照方法1制备非石墨硬碳负极锂离子电池,组装成叠片式软包装方型电池,电解液配方为PC 100%,LiPF6 1M +2%VC (质量百分比)+2%LiBOB(质量百分比)+1%BP(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例11
按照方法2制备硬碳负极锂离子电容器,组装成叠片式软包装方型电池,电解液配方为:40%PC+30%DEC+30%EMC(质量百分比),LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量百分比)+2%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例12
按照方法2制备硬碳负极锂离子电容器,组装成叠片式软包装方型电池,电解液配方为: 30%PC+30%DEC+40%EMC(质量百分比),LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量百分比)+2%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例13
按照方法2制备硬碳负极锂离子电容器,组装成叠片式软包装方型电池,电解液配方为:33.3%PC+33.3%DEC+33.3%EMC(质量百分比),LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量百分比)+2%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例14
按照方法3制备硬碳负极电池电容,组装成卷绕式软包装方型电池,电解液配方为:40%PC+30%DEC+30%EMC(质量百分比),LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量百分比)+2%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例15
按照方法3制备硬碳负极电池电容,组装成卷绕式软包装方型电池,电解液配方为:30%PC+30%DEC+40%EMC(质量百分比),LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量百分比)+2%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
实施例16
按照方法3制备硬碳负极电池电容,组装成卷绕式软包装方型电池,电解液配方为:33.3%PC+33.3%DEC+33.3%EMC(质量百分比),LiPF6 1M +2%1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮(质量百分比)+2%LiBOB(质量百分比)。将各个组分混合即可获得产品。
分别测量以上各实施例的样品的低温性能(分别在低温-25℃、-35℃、-55℃下放置16小时,0.2C放电)、高温性能(高温55℃下放置6小时,放电1C)以及循环寿命(100%DOD,5C充放,锂离子电池循环3000次,锂离子电容器100000次,电容电池10000次),根据方法1制备得到的样品测得的电化学性能分别如表1所示,根据方法2制备得到的样品测得的电化学性能分别如表2所示,根据方法3制备得到的样品测得的电化学性能分别如表3所示。
表1 非石墨负极锂离子电池体系中各种配方电解液对比
表1可以看到,通过对比,电解液溶剂为纯环状酯PC的时候,样品的各项电化学性能都最差,而添加了链状碳酸酯以后,高温性能和循环寿命大幅度提高。链状碳酸酯的含量的提高则有助于提高电解液的高温性能,根据表1的数据,可以看出1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮作为成膜稳定剂具有同市场成熟运用的的碳酸亚乙烯酯(VC)相同的效果;PC的含量不得低于30%,否则循环寿命会降低;链状碳酸酯二乙基碳酸酯(DEC)和乙基甲基碳酸酯(EMC)不得低于25%,否则高温性能会降低;因此可根据具体工况调整三者比例,使环状酯PC的质量比例为30~50%,链状碳酸酯二乙基碳酸酯(DEC)的质量比例为25%~70%,链状碳酸酯乙基甲基碳酸酯(EMC)的质量比例为25%~70%。
表2 锂离子电容器体系中各种配方电解液对比
表3 电容电池体系中各种配方电解液对比
本说明书中所述的只是本发明的几种较佳具体实施例,以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非对本发明的限制。凡本领域技术人员依本发明的构思通过逻辑分析、推理或者有限的实验可以得到的技术方案,皆应在本发明的范围之内。
Claims (7)
1.以丙烯碳酸酯为基础溶剂的有机电解液,其特征在于,其组分包括:丙烯碳酸酯、链状碳酸酯、六氟磷酸锂(LiPF6)、成膜稳定剂和高温稳定剂。
2.根据权利要求1所述的以丙烯碳酸酯为基础溶剂的有机电解液,其特征在于,所述链状碳酸酯为碳原子数小于6的链状碳酸酯。
3. 根据权利要求2所述的以丙烯碳酸酯为基础溶剂的有机电解液,其特征在于,所述链状碳酸酯为二乙基碳酸酯(DEC)、乙基甲基碳酸酯(EMC)中的一种或两种。
4. 根据权利要求1所述的以丙烯碳酸酯为基础溶剂的有机电解液,其特征在于,所述高温稳定剂选自双草酸硼酸锂(LiBOB)、二甲基乙酰胺(DMAC)中的一种或两种,成膜稳定剂选自碳酸亚乙烯酯(VC)、亚硫酸乙烯酯(ES)、二甲亚砜(DMSO)、丙烯腈(ANN)、二氧化碳(CO2)、二氧化硫(SO2)、苯甲醚,N,N-二甲基三氟乙酰胺(DMTFA)、1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮等一种或几种,且必有1,1,1-三氟-6,6,6-三氟-2,5-己二酮。
5. 根据权利要求1~4任一项所述的以丙烯碳酸酯为基础溶剂的有机电解液,其特征在于,所述有机电解液中,环状酯丙烯碳酸酯重量百分比为30~50%,二乙基碳酸酯(DEC)为25%~70%,乙基甲基碳酸酯(EMC)为25%~70%。
6. 根据权利要求5所述的以丙烯碳酸酯为基础溶剂的有机电解液,其特征在于,溶剂各个组分的重量百分比为:
丙烯碳酸酯 30%~50%;
链状碳酸酯 50%~70%;
六氟磷酸锂(LiPF6) 浓度为1M;
以电解液溶剂和溶质的总质量为基准,成膜稳定剂的质量百分比含量为2%;
高温稳定剂的质量百分比含量为为1%~3%。
7. 根据权利要求1~6任一项所述的以丙烯碳酸酯为基础溶剂的有机电解液的应用,其特征在于,用于非石墨基负极锂离子电容器,非石墨基负极锂离子电池和非石墨基负极电容电池等电化学器件。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
C14 | Grant of patent or utility model | ||
GR01 | Patent grant | ||
PE01 | Entry into force of the registration of the contract for pledge of patent right | ||
PE01 | Entry into force of the registration of the contract for pledge of patent right |
Denomination of invention: Organic electrolyte based on propylene carbonate solvent Effective date of registration: 20230426 Granted publication date: 20150610 Pledgee: China Minsheng Banking Corp Shanghai branch Pledgor: SHANGHAI AOWEI TECHNOLOGY DEVELOPMENT Co.,Ltd. Registration number: Y2023310000145 |