CN102766459A - 一种灯用荧光粉的后处理方法 - Google Patents

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区琼荣
梁荣庆
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Abstract

本发明属于光源技术领域，具体为一种灯用荧光粉的后处理方法。本发明利用氟化铵和其它酸的混合溶液对荧光粉表面进行反应性刻蚀从而将表面缺陷全部刻蚀掉和使其表面钝化，具体步骤包括：氟化铵与其它酸混合溶液对荧光粉表面进行刻蚀，然后将荧光粉从混合溶液中过滤析出，再分别经过去离子水和酒精清洗，最后烘干分散。经过本发明处理的荧光粉具有很好的分散性和透明性。该荧光粉用于制备白光LED，可降低背散射率，提高光取出率，即提高器件的外量子效率，并且还可以节省荧光粉用量。

Description

一种灯用荧光粉的后处理方法
技术领域
本发明属于光源技术领域，具体涉及灯用荧光粉的后处理方法。
背景技术
当前商用的电光源大部分都需要使用荧光粉作光转换，荧光灯需要采用三基色荧光粉将紫外光转换成一定比例的红、绿、蓝混色白光，而白光LED则主要是利用荧光粉将蓝光LED或紫外UV-LED所产生的蓝光或紫外光分别转换为双互补色或三基色混合白光，多芯片型白光LED技术目前尚未成熟。
可见，不管是气体放电荧光灯还是固态白光LED器件，荧光粉都是必不可少的关键材料。目前，商用荧光粉都是使用高温固相反应法制备，得到的是块状荧光材料，再通过研磨粉碎、筛选得到微米量级的粉体颗粒。固相反应法量产技术成熟、产量高，是当前实现量产的主要技术方法，但是由于制备过程中需要反复地研磨和高温反应，所以最后得到的荧光粉形貌不规则，表面有很多尖锐的棱角并且含有很多缺陷。理论和实验上均表明，荧光粉的形貌对光源的发光效率影响很大，具有近乎球形，且表面光滑的荧光粉比形貌不规则有棱角的荧光粉的外量子效率高得多，并且用量少一半也能达到同样的要求。因为不规则的棱角会导致制备荧光粉膜层时，膜层松散不致密，需要较厚膜层，荧光粉对光的散射率也更高，导致荧光粉的透明度较差，影响白光LED器件的外量子效率。中国专利CN101126019公开了一种发光二极管用荧光粉的后处理方法，采用氢氟酸清洗后又作高温固相反应，再次使荧光粉结块，需要再次研磨粉碎和筛选才能获得微米量级的粉体颗粒，这研磨粉碎过程得到的荧光粉，必然是带棱角的不规则形貌，因此，对荧光粉形貌并无修饰效果。另外，现有的其它的荧光粉的后处理方法往往需要在高温下进行，如中国专利CN1510102公开了一种包膜荧光粉及制备方法，需要在450到600摄氏度才能烤制成膜。
发明内容
本发明的目的在于针对高温固相反应法的缺点，提供一个成本低，操作方便的灯用荧光粉的后处理方法，使荧光粉表面尖锐的棱角得到钝化，以提高荧光粉转换光源的光效。
本发明提供的灯用荧光粉的后处理方法，是利用酸对固态颗粒表面的反应刻蚀原理，以及刻蚀对固态颗粒棱角的优先选择性刻蚀规律，使表面得到钝化。具体步骤为：
1）将荧光粉分散于氟化铵和其它酸的混合溶液中，摇晃，使荧光粉均匀分散在溶液中，得到荧光粉悬浮液；
2）将上述荧光粉悬浮液置于超声恒温水浴中，进行2到6个小时的表面刻蚀处理；
3）处理后，将该荧光粉悬浮液取出水浴，待荧光粉完全沉淀后将混合溶液倒掉，剩下处理后的荧光粉；然后用去离子水超声清洗至少5遍，用酒精超声清洗至少2遍；
4）将清洗后的荧光粉放入烘箱烘干至少3个小时，烘烤温度为100到150摄氏度之间。
本发明所述的荧光粉，是能与氟化铵和其它酸的混合溶液发生化学反应的含硅或含铝荧光粉，包括白光LED用黄色荧光粉Y3Al5O12:Ce3+。
本发明所述的其它酸，包括硝酸，磷酸，或冰乙酸等。
本发明所述的氟化铵与其它酸的混合，是指氟化铵与硝酸，磷酸或冰乙酸的一种或多种相互混合。
本发明所述的氟化铵和其它酸的混合溶液，其混合酸质量浓度在15%以上，例如为15%～85%；氟化铵和其它酸的质量浓度比大于4比1，例如为4：1～8：1。 
本发明所述的超声恒温水浴，其水温在70-100摄氏度，以利于氟化铵和其它酸的混合溶液对荧光粉的刻蚀反应。使用超声波以确保荧光粉在处理时充分的分散开来，避免沉降团聚。
本发明所述的混合酸刻蚀时间在2小时以上，以确保荧光粉的表面尖锐的棱角得到钝化。一般刻蚀2--6小时即可。
本发明所述的荧光粉清洗，是将滤出的荧光粉分散于去离子水中，置于超声恒温水浴中清洗，反复清洗至少5遍，以确保处理后的荧光粉无其它杂物。一般清洗5-7遍即可。
本发明所述的荧光粉清洗，是将滤出的荧光粉分散于无水酒精中，置于超声恒温水浴中清洗，反复清洗至少2遍，以确保能够尽量去掉荧光粉中的水份含量，以利于烘干。一般清洗2-4遍即可。
本发明所述的荧光粉烘干，是将清洗好的荧光粉放入恒温烘箱烘干，烘箱内温度保持在110摄氏度到150摄氏度之间，烘烤时间3个小时以上。一般烘烤3--5个小时即可。
本发明方法仅用混合酸溶液刻蚀方法，使荧光粉表面钝化，提高荧光粉的吸收效率，改善了荧光粉的分散性和透明性。经本发明处理的荧光粉用于制备白光LED，可降低背散射率，提高光取出率，即提高器件的外量子效率，并且还可以节省荧光粉用量。
附图说明
图1，5，9为处理前的荧光粉的表面形貌。
图2，6，10为利用本发明的方法处理后的荧光粉的表面形貌。
图3，7，11为荧光粉处理前后的光致发光谱。其中，Y0为处理前的荧光粉样品，Y6为处理后的荧光粉样品。
图4，8，12为处理前后的荧光粉对激发光的背散射光谱。其中，Y0为处理前的荧光粉样品，Y5和Y6为处理后的荧光粉样品。
具体实施方式
下面通过实施例进一步描述本发明。
实施例1
本实施例所使用的荧光粉为白光LED用荧光粉，其成分为Y3Al5O12:Ce3+, 是通过高温固相法制备出来的。本实施例的混合溶液采用氟化铵与硝酸进行混合，具体实施步骤如下：
步骤1：将10mg YAG荧光粉放入一个塑料瓶中，再将50mL的40%质量浓度的氟化铵和硝酸混合液倒入瓶中，充分摇匀。
步骤2：将该塑料瓶放入超声水浴中，设置水温保持在90摄氏度。
步骤3：6个小时后，取出塑料瓶，待荧光粉沉淀后将酸溶液倒掉，剩下处理后的荧光粉，然后倒入去离子水后放入超声水浴进行清洗，5分钟左右后将塑料瓶取出超声水浴，待荧光粉完全沉淀下来后将去离子水倒掉，这样反复5遍后，再用同样的步骤用酒精清洗荧光粉2遍。
步骤4：将清洗好的荧光粉放入烘箱进行烘干，烘箱内温度保持在150摄氏度；烘烤时间3个小时。
最后得到表面钝化的荧光粉颗粒，并且分散性得到改善的荧光粉。如图1和图2所示，图1是处理前的荧光粉Y0，表面的棱角尖锐；图2为利用本发明的方法处理后的荧光粉Y6的表面形貌，可以看出表面已经钝化。图3是处理前后的荧光粉的光致发光谱，可以看出处理后的荧光粉的发光强度明显比处理前的强，增加了约8.5%。图4是处理前后的荧光粉的背散射光谱，可以看出处理后的光的背散射明显比处理前的少，这将大大提高LED器件的光提取率。
实施例2
本实施例所使用的荧光粉为白光LED用荧光粉，其成分为Y3Al5O12:Ce3+, 是通过高温固相法制备出来的。本实施例的混合溶液采用氟化铵与磷酸进行混合，具体实施步骤如下：
步骤1：将10mg YAG荧光粉放入一个塑料瓶中，再将50mL的50%质量浓度的氟化铵和磷酸混合液倒入瓶中，充分摇匀。
步骤2：将该塑料瓶放入超声水浴中，设置水温保持在80摄氏度。
步骤3：5个小时后，取出塑料瓶，待荧光粉沉淀后将酸溶液倒掉，剩下处理后的荧光粉，然后倒入去离子水后放入超声水浴进行清洗，5分钟左右后将塑料瓶取出超声水浴，待荧光粉完全沉淀下来后将去离子水倒掉，这样反复5遍后，再用同样的步骤用酒精清洗荧光粉2遍。
步骤4：将清洗好的荧光粉放入烘箱进行烘干，烘箱内温度保持在150摄氏度；烘烤时间3个小时。
最后得到表面钝化的荧光粉颗粒，并且分散性得到改善的荧光粉。如图5和图6所示，图5是处理前的荧光粉Y0，表面的棱角尖锐；图6为利用本发明的方法处理后的荧光粉Y5的表面形貌，可以看出表面已经钝化。图7是处理前后的荧光粉的光致发光谱，可以看出处理后的荧光粉的发光强度明显比处理前的强，增加了约3.3%。图8是处理前后的荧光粉的背散射光谱，可以看出处理后的光的背散射明显比处理前的少，这将大大提高LED器件的光提取率。
实施例3
本实施例所使用的荧光粉为白光LED用荧光粉，其成分为Y3Al5O12:Ce3+, 是通过高温固相法制备出来的。本实施例的混合溶液采用氟化铵与冰乙酸进行混合，具体实施步骤如下：
步骤1：将10mg YAG荧光粉放入一个塑料瓶中，再将50mL的70%质量浓度的氟化铵和冰乙酸混合液倒入瓶中，充分摇匀。
步骤2：将该塑料瓶放入超声水浴中，设置水温保持在80摄氏度。
步骤3：5个小时后，取出塑料瓶，待荧光粉沉淀后将酸溶液倒掉，剩下处理后的荧光粉，然后倒入去离子水后放入超声水浴进行清洗，5分钟左右后将塑料瓶取出超声水浴，待荧光粉完全沉淀下来后将去离子水倒掉，这样反复5遍后，再用同样的步骤用酒精清洗荧光粉2遍。
步骤4：将清洗好的荧光粉放入烘箱进行烘干，烘箱内温度保持在150摄氏度；烘烤时间3个小时。
最后得到表面钝化的荧光粉颗粒，并且分散性得到改善的荧光粉。如图9和图10所示，图1是处理前的荧光粉Y0，表面的棱角尖锐；图2为利用本发明的方法处理后的荧光粉Y5的表面形貌，可以看出表面已经钝化。图11是处理前后的荧光粉的光致发光谱，可以看出处理后的荧光粉的发光强度明显比处理前的强，增加了约11%。图12是处理前后的荧光粉对激发光的背散射光谱，可以看出处理后的光的背散射明显比处理前的少，这将大大提高LED器件的光提取率。

Claims (7)

1. 一种灯用荧光粉的后处理方法，其特征在于具体步骤为：
1）将荧光粉分散于氟化铵和其它酸的混合溶液中，摇晃，使荧光粉均匀分散在溶液中，得到荧光粉悬浮液；
2）将上述荧光粉悬浮液置于超声恒温水浴中，进行2到6个小时的表面刻蚀处理；
3）处理后，将该荧光粉悬浮液取出水浴，待荧光粉完全沉淀后将混合溶液倒掉，对剩下的荧光粉用去离子水超声清洗至少5遍，用酒精超声清洗至少2遍;
4）将清洗后的荧光粉放入烘箱烘干至少3个小时，烘烤温度为100到150摄氏度之间。
2. 根据权利要求1所述的灯用荧光粉的后处理方法，其特征在于所述荧光粉为能与氟化铵和其它酸的混合溶液发生化学反应的含硅或含铝荧光粉。
3. 根据权利要求1所述的灯用荧光粉的后处理方法，其特征在于所述的其它酸为硝酸，磷酸，或冰乙酸。
4. 根据权利要求1所述的灯用荧光粉的后处理方法，其特征在于所述的氟化铵与其它酸的混合，包括氟化铵与硝酸，磷酸，冰乙酸中的一种或多种相互混合。
5. 根据权利要求1或4所述的灯用荧光粉的后处理方法，其特征在于所述氟化铵和其它酸的混合溶液，其混合酸质量浓度在15%到85%，氟化铵和其它酸的质量浓度比在4比1到8比1。
6. 根据权利要求1所述的灯用荧光粉的后处理方法，其特征在于所述的超声恒温水浴，其温度为70-100摄氏度。
7. 根据权利要求2所述的灯用荧光粉的后处理方法，其特征在于所述荧光粉为LED用的Y3Al5O12:Ce3+。
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