CN102559184A - 一种硅基氮氧化物荧光粉及其制备方法 - Google Patents

一种硅基氮氧化物荧光粉及其制备方法 Download PDF

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杨志平
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Abstract

本发明公开了一种硅基氮氧化物荧光粉及其制备方法，硅基氮氧化物荧光粉的化学通式为：(Y1-xCex)4Si2-yAlyO7+yN2-y，其中，0＜x≤0.2，0＜y≤0.25。该荧光粉按以下步骤制备：按照化学式的摩尔配比称量原料：二氧化硅；三氧化二钇；三氧化二铝；二氧化铈；多晶硅；将原料充分混合，加入适量无水乙醇并充分研磨；将研磨后的粉末在烘箱中于40-45℃温度下烘干；烘干后的粉末压片；将压片置于高温炉中，充分抽真空后，充入N2气或N2/H2混合气体至压力为0.3-1.0MPa；升温至1600－1640℃，烧结3-5小时；随炉冷却后取出样片研磨即可。本发明的荧光粉制备原料简单易得，制备工艺简便且重复性好。

Description

一种硅基氮氧化物荧光粉及其制备方法
技术领域
本发明涉及LED用荧光材料技术领域，具体地说是一种可被紫外、紫光或蓝光LED芯片有效激发的硅基氮氧化物荧光粉及其制备方法。
背景技术
白光LED照明由于具有节能、环保、安全、寿命长等优点，近年来已经得到各国政府和企业界的极大推动和发展。实现白光LED照明的主要方式有两种：（1）蓝光LED芯片激发黄光荧光粉，蓝光和黄光混合成白光；（2）紫光（或紫外）LED芯片激发红、绿、蓝三种荧光粉，红、绿、蓝光混合成白光。硅基氮氧化物LED具有高光效、高色稳定性、色温可调性、高显色性等优势，而其中以紫光（或紫外）LED芯片激发绿色、蓝色荧光粉的硅基氮氧化物为基质的荧光粉是目前白光LED荧光材料研究与应用的一个重点。现有的硅基氮氧化物荧光粉制备工艺复杂，原材料价格高，以至无法有效降低成本。另外，现有技术所制取的硅基氮氧化物荧光粉多为相成分复杂的多相共存的混合物，实验重复性困难，实验原料的变化或烧结条件的变化都会导致产品性能的不同，因此所制备的荧光粉发光参数不易控制。
发明内容
本发明的目的在于解决现有荧光粉原材料制备工艺复杂、重复性差、成本高的技术问题，提供一种制备原料简单易得，制备工艺简便且重复性好、经济成本低的硅基氮氧化物荧光粉。
本发明另一目的在于提供一种简便的上述硅基氮氧化物荧光粉制备方法。
本发明是这样实现的：硅基氮氧化物荧光粉的化学通式为：(Y1-xCex)4Si2-yAlyO7+yN2-y，其中，0＜x≤0.2，0＜y≤0.25。
该荧光粉按以下步骤制备：
（1）按照化学式(Y1-xCex)4Si2-yAlyO7+yN2-y，其中，0＜x≤0.2，0＜y≤0.25的摩尔配比称量原料：二氧化硅；三氧化二钇；三氧化二铝；二氧化铈；多晶硅；
（2）将原料充分混合于无水乙醇或蒸馏水中研磨；
（3）将研磨后的粉末在烘箱中烘干；
（4）将烘干后的粉末用压片机压片；
（5）将压片置于高温炉中，充分抽真空后，充入N2气或N2/H2混合气体，升温至1600－1640℃，烧结3-5小时；
（6）随炉冷却并取出样片，研磨即得荧光粉。
所述制备方法中，第（3）步中烘干温度为40-45℃。
所述制备方法中，第（4）步中压片机压片时压强约8-12MPa。
所述制备方法中，第（5）步中，充入N2气或N2/H2混合气体至压力0.3-1.0Mpa。
本发明的硅基氮氧化物荧光粉具有以下特点：
（1）本发明荧光粉材料的激发光谱为宽带谱，呈现单峰或双峰宽谱结构，主激发波带处于350-400nm；发射光谱为单峰宽带光谱，发射波带处于400-650nm；
（2）本发明材料含有多种发光中心，其光谱包含多组发光光谱；
（3）本发明材料的激发波段和发射波段可调，可满足不同的实际应用要求。
本发明材料具有的优点：
（1）首次制备Ce3+离子激活Y4Si2-yAlyO7+yN2-y系列陶瓷基荧光材料；
（2）制备原料简单易得，经济成本低；
（3）本发明材料的物理化学性质稳定，可经久耐用；
（4）本发明材料无毒、不易潮解、对环境无污染；
（5）本发明材料在350-400nm波段具有强激发峰，可被紫外或紫光、蓝光LED芯片有效激发；
（6）本发明材料在450-600nm波段具有强发射峰，可高效地发射蓝光或绿光；
（7）通过改变材料体系中Ce和Al的含量，可对本发明材料的激发和发射谱带位置、光谱强度等光学参数进行调制，以满足制备不同器件的材料要求。
本发明的有益效果为：
（1）本发明的荧光粉制备工艺烧结时间短，温度低，而且所制备荧光粉为单相多晶粉末，只包含一种物质单元，因此，本发明材料制备工艺简便，制备重复性好，所制备荧光的发光性能便于控制，适于工业化大规模生产。
（2）本发明材料的发光光谱随元素Ce或Al的含量不同而发光性能不同，即可通过调制Al的含量来改变本发光材料的激发和发射光谱，使之适用于不同条件的发光产品。
本发明材料潜在的应用范围：
（1）作为荧光粉体材料应用于白光LED照明器件、等离子体显示器件、液晶显示器件等；
（2）基于本发明材料制作的器件，可应用于多种显示或照明系统中，如：道路照明、景观照明、室内照明、交通指示照明、汽车照明等。
附图说明
图1为本发明提供的实施例1所制荧光材料的激发和发射光谱。
图2为本发明提供的实施例2所制荧光材料的激发和发射光谱。
图3为本发明提供的实施例3所制荧光材料的激发和发射光谱。
图4为本发明提供的实施例1、实施例2及实施例3得到的荧光材料的发射光谱在CIE-1931表色系统中的色品坐标。
图5为本发明提供的实施例1得到的荧光材料的X射线粉末衍射谱。本衍射谱与单一纯相材料Y4Si2O7N2的标准衍射谱（JCPDS No.86-1106）符合很好。但两套衍射谱也有区别，区别在于实施例1的某些衍射峰在峰位上有漂移。
具体实施方式
实施例中所用如下原料均为市售购得。
二氧化硅：纯度＞99.99%；三氧化二钇：纯度＞99.99%；三氧化二铝：纯度>99.99%；二氧化铈：纯度＞99.99%；多晶硅粉末：纯度＞99.9%。
实施例1
按化学式(Y0.99Ce0.01)4Si1.75Al0.25O7.25N1.75中各元素摩尔配比称量原料：Y2O3粉末1.0001克、多晶硅粉末0.0275克、SiO2粉末0.0589克、Al2O3粉末0.0286克、CeO2粉末0.0155克。充分混合后置于研钵中，加入适量无水乙醇至物料被淹没，研磨2小时。将研钵置于烘箱中，设置温度40℃，烘干15分钟。将粉末取出压片，压片压强8MPa，压片厚度约6mm，直径8mm。置于高温炉中，充分抽真空，注入N2至0.3MPa，升温至1600℃，加热3小时。随炉冷却。取出样品后研磨，测试光谱。
实施例2
按化学式(Y0.96Ce0.04)4Si1.8Al0.2O7.2N1.8中各元素摩尔配比称量原料：Y2O3粉末1.0002克、多晶硅粉末0.0285克、SiO2粉末0.0611克、Al2O3粉末0.0228克、CeO2粉末0.0635克。充分混合后置于研钵中，加入适量蒸馏水至物料被淹没，研磨2小时。将研钵置于烘箱中，设置温度45℃，烘干15分钟。将粉末取出压片，压片压强8MPa，压片厚度约6mm，直径8mm。置于高温炉中，充分抽真空，注入N2至0.5MPa，升温至1640℃，加热5小时。随炉冷却。取出样品后研磨，测试光谱。
实施例3
按化学式(Y0.8Ce0.2)4Si1.95Al0.05O7.05N1.95中各元素摩尔配比称量原料：Y2O3粉末1.0004克、多晶硅粉末0.0826克、SiO2粉末0.1479克、Al2O3粉末0.0076克、CeO2粉末0.0956克。充分混合后置于研钵中，加入适量无水乙醇至物料被淹没，研磨2小时。将研钵置于烘箱中，设置温度40℃，烘干15分钟。将粉末取出压片，压片压强8MPa，压片厚度约6mm，直径8mm。置于高温炉中，充分抽真空，注入N2至1.0MPa，升温至1620℃，加热4小时。随炉冷却。取出样品后研磨，测试光谱。

Claims (5)

1.一种硅基氮氧化物荧光粉，其特征在于化学通式为：(Y1-xCex)4Si2-yAlyO7+yN2-y，其中，0＜x≤0.2，0＜y≤0.25。
2.权利要求1所述的硅基氮氧化物荧光粉的制备方法，其特征在于按以下步骤制备：
（1）按照化学式(Y1-xCex)4Si2-yAlyO7+yN2-y，其中，0＜x≤0.2，0＜y≤0.25的摩尔配比称量原料：二氧化硅；三氧化二钇；三氧化二铝；二氧化铈；多晶硅；
（2）将原料充分混合于无水乙醇或蒸馏水中研磨；
（3）将研磨后的粉末在烘箱中烘干；
（4）将烘干后的粉末用压片机压片；
（5）将压片置于高温炉中，充分抽真空后，充入N2气或N2/H2混合气体，升温至1600－1640℃，烧结3-5小时；
（6）随炉冷却并取出样片，研磨即得荧光粉。
3.根据权利要求2所述的硅基氮氧化物荧光粉的制备方法，其特征在于，
第（3）步中烘干温度为40-45℃。
4.根据权利要求2所述的硅基氮氧化物荧光粉的制备方法，其特征在于，
第（4）步中压片机压片时压强约8-12MPa。
5.根据权利要求2所述的硅基氮氧化物荧光粉的制备方法，其特征在于，第（5）步中，充入N2气或N2/H2混合气体至压力为0.3-1.0MPa。
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN103146386A (zh) * 2013-03-15 2013-06-12 河北大学 一种铕掺杂镧系硅氧氮化合物及其制备方法
CN105154082A (zh) * 2015-09-09 2015-12-16 太原理工大学 一种可被近紫外和蓝光同时激发的稀土离子掺杂的钒钨酸盐红色荧光粉及其制备方法

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP1445295A1 (en) * 2003-02-06 2004-08-11 Ube Industries, Ltd. Sialon-based oxynitride phosphor, process for its production, and use thereof
CN101681788A (zh) * 2007-05-14 2010-03-24 默克专利有限公司 包括放电灯、led和转换型荧光粉的照明单元
CN101818063A (zh) * 2010-05-14 2010-09-01 中国科学技术大学 制备硅基氧氮化物荧光粉的方法
US20110109221A1 (en) * 2009-11-06 2011-05-12 Samsung Electronics Co., Ltd. Oxynitride phosphor, method of preparing oxynitride phosphor, and white light emitting device including the oxynitride phosphor
WO2011126035A1 (ja) * 2010-03-31 2011-10-13 宇部興産株式会社 サイアロン系酸窒化物蛍光体の製造方法及びサイアロン系酸窒化物蛍光体

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP1445295A1 (en) * 2003-02-06 2004-08-11 Ube Industries, Ltd. Sialon-based oxynitride phosphor, process for its production, and use thereof
CN101681788A (zh) * 2007-05-14 2010-03-24 默克专利有限公司 包括放电灯、led和转换型荧光粉的照明单元
US20110109221A1 (en) * 2009-11-06 2011-05-12 Samsung Electronics Co., Ltd. Oxynitride phosphor, method of preparing oxynitride phosphor, and white light emitting device including the oxynitride phosphor
WO2011126035A1 (ja) * 2010-03-31 2011-10-13 宇部興産株式会社 サイアロン系酸窒化物蛍光体の製造方法及びサイアロン系酸窒化物蛍光体
CN101818063A (zh) * 2010-05-14 2010-09-01 中国科学技术大学 制备硅基氧氮化物荧光粉的方法

Non-Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
BENJAMIN DIERRE: "Blue emission of Ce3+ in lanthanide silicon oxynitride phosphors", 《J.MATER.RES.》 *
D.DE GRAAF, ET AL.: "《The influence of the composition on the luminescence of Ce(III)-Ln-Si-Al-O-N glasses (Ln=Sc,Y,La,Gd)", 《JOURNAL OF LUMINESCENCE》 *
崔猛等: "自蔓延高温合成法制备白光发光二极管用赛隆陶瓷荧光粉", 《硅酸盐学报》 *

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN103146386A (zh) * 2013-03-15 2013-06-12 河北大学 一种铕掺杂镧系硅氧氮化合物及其制备方法
CN103146386B (zh) * 2013-03-15 2014-08-27 河北大学 一种铕掺杂镧系硅氧氮化合物及其制备方法
CN105154082A (zh) * 2015-09-09 2015-12-16 太原理工大学 一种可被近紫外和蓝光同时激发的稀土离子掺杂的钒钨酸盐红色荧光粉及其制备方法

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