CN102556986A - 一种亚微米级单相氮化硅粉体的合成方法 - Google Patents
一种亚微米级单相氮化硅粉体的合成方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种亚微米级单相氮化硅粉体的合成方法，是以水玻璃为硅源，常温下将氯化铵溶液搅拌加入水玻璃溶液中制备得到硅酸凝胶，向硅酸凝胶中加水稀释后抽虑以除去硅酸凝胶中的钠离子，随后加入炭黑，碳硅摩尔比为2-4.5∶1，混合均匀后干燥得到前驱体；将前驱体在氮气气氛中于1300-1450℃保温3-10小时得到粗产品；将粗产品于650℃热处理4-6小时得到亚微米级单相α-Si3N4粉体。本发明方法工艺流程简单，原料价格低廉；合成温度比一般现有技术低，合成的氮化硅粉体较纯净，硅酸前驱体的疏松多孔性有利于高温反应时N2的自由通透，大大提高了氮化率，抑制了杂质相SiC的产生。
Description
一、技术领域
本发明涉及一种氮化硅的制备方法，具体地说是一种亚微米级单相氮化硅粉体的合成方法。
二、背景技术
目前研究的多种氮化硅粉体制备手段中，适合于工业化规模生产的是碳热还原氮化法。它具有设备简单、原料价格低、生成的氮化硅粉末纯度较高、颗粒较细、α-Si3N4含量高、不需球磨等优点，是目前氮化硅粉体生产中具有极大潜力的一种方法。但是碳热还原法制备氮化硅粉体时存在原料难以混合以及由于碳化硅的出现而导致氮化硅纯度不足够高等问题，直接影响了所制备氮化硅粉体以及后续的氮化硅块体的质量。因此寻找经济、高效并具有较高纯度的Si3N4合成方法是一项亟待解决的课题。
三、发明内容
本发明旨在提供一种亚微米级单相氮化硅粉体的合成方法，所要解决的技术问题是提高制备的氮化硅粉体的纯度。
本发明以水玻璃为硅源，通过水玻璃与铵盐反应得到硅酸凝胶，再与炭黑混合制备出一定碳硅比的硅碳前驱体，混合方法采用湿混，以蒸馏水为介质；然后在一定流量的氮气气氛中碳热还原合成亚微米级单相α-Si3N4粉体。
本发明亚微米级单相氮化硅粉体的合成方法，包括前驱体的制备、高温氮化以及后处理各单元过程，其特征在于：
所述前驱体的制备是以水玻璃为硅源，常温下将氯化铵溶液搅拌加入水玻璃溶液中制备得到硅酸凝胶，向硅酸凝胶中加水稀释后抽滤以除去硅酸凝胶中的钠离子，随后加入炭黑以水为湿混介质通过磁力搅拌器搅拌混合2小时，碳硅摩尔比为2-4.5∶1，随后于60℃干燥得到前驱体；
所述高温氮化是将前驱体在氮气气氛中于1300-1450℃保温3-10小时得到粗产品，氮气的流量为0.5-2.0L/min；
所述后处理是将粗产品于650℃热处理4-6小时除掉残余的碳得到亚微米级单相α-Si3N4粉体。
将制备得到的单相氮化硅粉体经X射线衍射、扫描和透射电镜分析，X射线衍射分析显示合成的产品为单相的α-Si3N，无其他杂质相出现。由扫描和透射电镜分析结果看出粉体粒度分布在0.1-0.6μm，分散良好，形貌均一。
与现有技术相比，本发明的有益效果体现在：
本发明以廉价的水玻璃、铵盐、炭黑等为原料，通过简单的反应混合获得硅碳前驱体，然后进行碳热还原反应获得颗粒均匀分散性良好的亚微米氮化硅粉体，工艺流程简单，原料价格低廉。合成温度比一般现有技术低，由于原料没有添加金属或稀土元素等催化剂，故合成的氮化硅粉体较纯净，硅酸前驱体的疏松多孔性有利于高温反应时N2的自由通透，大大提高了氮化率，抑制了杂质相SiC的产生，制备得到了粒径为0.1-0.6μm的亚微米级单相α-Si3N4粉体。
四、附图说明
图1为本发明合成α-Si3N4粉体的X衍射图谱。由图1中可以看出，本发明制备的产品为单相的α-Si3N，无其他杂质相出现。
图2为本发明合成α-Si3N4粉体的SEM照片。由图2可以看出，粉体粒度分布在0.1-0.6μm，分散良好，形貌均一。
五、具体实施方式
实施例1：
1、前驱体的制备：
常温下将质量浓度为20％氯化铵的浓溶液缓慢加入质量分数为10％水玻璃的溶液中，边加入边搅拌，氯化铵溶液的体积为水玻璃溶液体积的1/5，溶液完全成为硅酸凝胶。向硅酸凝胶中加水稀释后抽虑以除去硅酸凝胶中的钠离子，随后加入炭黑以水为湿混介质通过磁力搅拌器搅拌混合2小时，碳硅摩尔比为3∶1，随后于60℃干燥得到前驱体。
2、高温氮化反应：
将前驱体在氮气气氛中于1350℃保温6小时得到粗产品，氮气的流量为0.5-2.0L/min。
3、热处理除碳：
将粗产品于650℃热处理4小时除掉残余的碳得到亚微米级单相α-Si3N4粉体。经检测α-Si3N4纯度为99.3％，粉体粒度分布在0.1-0.6μm。
实施例2：
1、前驱体的制备：
常温下将质量浓度为40％氯化铵的浓溶液缓慢加入质量分数为15％水玻璃的溶液中，边加入边搅拌，氯化铵溶液的体积为水玻璃溶液体积的1/5，溶液完全成为硅酸凝胶。向硅酸凝胶中加水稀释后抽虑以除去硅酸凝胶中的钠离子，随后加入炭黑以水为湿混介质通过磁力搅拌器搅拌混合2小时，碳硅摩尔比为2.2∶1，随后于60℃干燥得到前驱体。
2、高温氮化反应：
将前驱体在氮气气氛中于1450℃保温3小时得到粗产品，氮气的流量为0.5-2.0L/min。
3、热处理除碳：
将粗产品于650℃热处理6小时除掉残余的碳得到亚微米级单相α-Si3N4粉体。经检测α-Si3N4纯度为99.5％，粉体粒度分布在0.1-0.6μm。
实施例3：
1、前驱体的制备：
常温下将质量浓度为50％氯化铵的浓溶液缓慢加入质量分数为20％水玻璃的溶液中，边加入边搅拌，氯化铵溶液的体积为水玻璃溶液体积的1/5，溶液完全成为硅酸凝胶。向硅酸凝胶中加水稀释后抽虑以除去硅酸凝胶中的钠离子，随后加入炭黑以水为湿混介质通过磁力搅拌器搅拌混合2小时，碳硅摩尔比为4.5∶1，随后于60℃干燥得到前驱体。
2、高温氮化反应：
将前驱体在氮气气氛中于1300℃保温10小时得到粗产品，氮气的流量为0.5-2.0L/min。
3、热处理除碳：
将粗产品于650℃热处理5小时除掉残余的碳得到亚微米级单相α-Si3N4粉体。经检测α-Si3N4纯度为99.2％，粉体粒度分布在0.1-0.6μm。
Claims (3)
1.一种亚微米级单相氮化硅粉体的合成方法，包括前驱体的制备、高温氮化以及后处理各单元过程，其特征在于：
所述前驱体的制备是以水玻璃为硅源，常温下将质量浓度20-50％氯化铵溶液搅拌加入质量浓度为10-30％水玻璃溶液中得到硅酸凝胶，氯化铵溶液的体积为水玻璃溶液体积的1/6-1/4，向硅酸凝胶中加水稀释后过滤，随后加入炭黑，碳硅摩尔比为2-4.5∶1，混合均匀后于60℃干燥得到前驱体；
所述高温氮化是将前驱体在氮气气氛中于1300-1450℃保温3-10小时得到粗产品；
所述后处理是将粗产品于650℃热处理4-6小时得到亚微米级单相α-Si3N4粉体。
2.根据权利要求1所述的合成方法，其特征在于：高温氮化时氮气的流量为0.5-2.0L/min。
3.根据权利要求1所述的合成方法，其特征在于：加入炭黑混合时采用湿混的方法，以蒸馏水为介质。
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