CN102306666B - 一种具有梯度能带的铜铟镓硒太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种具有梯度能带的铜铟镓硒太阳能电池及其制备方法,使用CIGS四元靶材制备光吸收层、采用间歇式溅射的方式在光吸收层中形成梯度能带、采用磁控溅射法制备ZnS过渡层取代传统的水浴沉积法制备CdS过渡层;实现一步法制备CIGS光吸收层,纯物理气相沉积技术制备CIGS薄膜太阳能电池,大幅度提高制备过程的可控性和成分的均匀性,并实现薄膜的高速沉积;通过使用CuGa靶或Ga靶的共溅射实现了光吸收层总能带的梯度分布,提高吸收层对入射光的吸收效率,从而提高了太阳能电池的光电转换效率;制备过程中避免使用Cd,H2Se等有害元素,具有环境友好性,规避日益严苛的环保政策,满足未来发展需要,具有良好的市场前景。
Description
技术领域
本发明属于光伏太阳能电池制造领域,特别是一种具有梯度能带的铜铟镓硒太阳能电池及其制备方法。
背景技术
随着传统化石资源的日益枯竭及日本核电危机的爆发,世界各国越来越重视对绿色、清洁可再生能源的研究开发。太阳能由于清洁、无污染,且取之不尽,用之不竭,已成为各国可持续发展能源战略的重要组成部分。太阳能电池,作为太阳能一种有效的利用手段,具有广阔的发展前景。
目前全球光伏市场上商业化的太阳能电池主要为晶硅太阳能电池,约占市场份额的85%左右,此类太阳能电池生产工艺成熟、稳定性强,然而此类电池光电转化效率几乎达到极限,依靠增加产能来降低成本的空间极小;并且在硅料提纯与电池片加工过程的高能耗、高污染,对环境造成极大的破坏。
薄膜太阳能电池,由于成本和环保优势已成为未来国际光伏产业的必然趋势。目前最具有实用前景的薄膜电池主要有非晶硅薄膜太阳电池、碲化镉薄膜太阳电池和铜铟镓硒(CIGS)薄膜太阳电池。
在过去的几十年里,铜铟镓硒薄膜太阳能电池一直受到国外研究机构和一些国际知名光伏企业的重视和产业化推进。1974年,第一块CIS/CdS异质结太阳能电池在美国的Bell实验室问世,该电池是在提拉的p-CIS单晶上蒸镀n-CdS的方法制备的,结构改进后的光电转化效率达到12.5%。1994年,美国国家可再生能源实验室(NREL)发明了三步共蒸发法,2008年该机构研制的小面积CIGS薄膜太阳电池光电转换效率已达到19.9%。2010年4月德国太阳能和氢能研究机构(ZSW)宣布其所研制的小面积CIGS薄膜太阳电池的光电转化效率为20.3%,为当前世界最高水平。
CIGS薄膜太阳能电池之所以能够收到广泛的关注是因为其具有以下优点:(1)CIGS薄膜太阳能电池可以达到很高的光电转换效率,其光吸收系数是已知半导体材料中最高的,为105/cm,并且其是一种直接带隙的半导体,适合于制作薄膜太阳能电池;(2)通过调节CIGS中Ga的含量,可以调整CIGS层的能带宽度,从而提高光吸收效率;(3)CIGS薄膜太阳能电池中的晶体结构和化学键稳定,能够在恶劣的环境中稳定的工作较长时间;(4)可以改进工艺在制备过程中实现环境友好性,不产生二次污染。
发明内容
本发明旨在提供一种具有梯度能带的铜铟镓硒太阳能电池及其制备方法,通过光吸收层能带的梯度分布,提高吸收层对入射光的吸收效率,从而提高太阳能电池的光电转换效率。本制备方法避免使用传统制备方法中的Cd,H2Se等有害物质,实现工艺可控性和环境友好性。
本发明的目的是通过以下技术方案予以实现的,一种具有梯度能带的铜铟镓硒薄膜太阳能电池,包括基板,所述基板上依次有背电极层、光吸收层、过渡层、本征氧化锌层及透明导电膜层,其特征在于,所述背电极层为金属Mo层或者金属Mo与金属Cu的合金层,所述光吸收层具有梯度能带分布结构,所述过渡层为ZnS薄膜,所述透明导电膜层为氧化锌掺铝ZAO薄膜。
光吸收层中形成能带的梯度分布,提高光吸收层对光子的吸收能力,提高太阳能电池的光电装换效率。本发明可以采用金属Mo与金属Cu的合金薄膜,其目的是为了增强背电极的导电性,并且Cu元素为光吸收层的必备成分,在背电极处使用少量的Cu元素不会在整个系统中增加新的元素,能够保证电池中成分的相对稳定性,从而保证电池性能的稳定性。
本发明的进一步技术方案是,各膜层厚度范围分别为:背电极层200~1500nm,光吸收层1000~3000nm,过渡层30~500nm,本征氧化锌层30~500nm,透明导电膜层200~1000nm。本发明可在提及的各膜层厚度范围内进行调整,使太阳能电池兼具高效性和经济性。
一种具有梯度能带的铜铟镓硒薄膜太阳能电池的制备方法,其特征在于,包含以下制备步骤:
(1)采用溶剂超声或者离子源清洗玻璃基片,清洗时间5~30min,将基片放入烘箱中烘干,烘干温度50~150℃;
(2)将步骤(1)中制备的玻璃基片置于真空室中,将真空室抽到本底真空度后,通入工艺气体,采用磁控溅射法使用Mo靶制备Mo背电极层,或者使用Mo靶及Cu靶共溅射制备钼铜合金薄膜作为背电极层;
(3)将步骤(2)中制备的带有背电极层的玻璃基板旋转至真空室内另一靶位采用CuInxGa(1-x)Se四元靶材,采用磁控溅射法制备CIGS光吸收层,在光吸收层的溅射过程中采用GaCu靶或Ga靶间歇式溅射,并且间歇式溅射时间呈梯度分布,在整个区域内形成Ga浓度的梯度分布,从而形成整个光吸收层中的梯度能级分布,溅射过程中附加衬底温度100~500℃;
(4)将溅射完毕后的薄膜在原位上继续加热至退火温度150~550℃,保温10~100min,然后在10~60min内将其冷却至室温;
(5)将上述制备有CIGS光吸收层的样品旋转至另一靶位,使用ZnS靶材,采用磁控溅射法制备ZnS过渡层;
(6)将样品循序旋转到另两个靶位,使用ZnO靶材和ZAO靶材,采用磁控溅射法制备本征氧化锌和透明导电膜层。
步骤(1)中所述溶剂为自来水、去离子水、丙酮、无水酒精中的一种或几种组合。
步骤(2)中所述工艺气体为氩气,本底真空度为1×10-5~1×10-3Pa,溅射功率密度为0.1~15W·cm-2,靶极距为30~120cm,工作气压为0.01~3Pa。
步骤(3)中所述的制备光吸收层CIGS中所含元素成分范围为0.1<Ga/In+Ga<0.4,0.5<Cu/In+Ga<1。
步骤(3)中所述CuGa靶或Ga靶间歇式溅射的间歇时间为10~1200s,CuGa靶或Ga靶溅射时间呈梯度分布,并持续减少,初始溅射时间为10~1200s,经过间歇时间后,溅射时间逐渐减少,减少时间量为10~600s。
过渡层为ZnS薄膜,采用磁控溅射方式制备;摈弃了公知方法中使用的化学水浴沉积法制备CdS薄膜过渡层,使用磁控溅射法制备ZnS薄膜过渡层,将产生以下优势:(1)避免使用有害元素镉,制备过程中实现环境友好性;(2)采用磁控溅射法制备能够实现连续、快速、稳定制备,为工业化生产奠定了基础;(3)ZnS具有更宽的能带结构,可以拓宽短波区域内的太阳能光吸收,提高太阳能电池的转换效率。
采用复合溶剂的超声清洗模式能够最大限度的去除基片表面的杂质和污物,保证样品的质量;
在本工艺参数范围内制备的薄膜能够达到较好的电学及光学性能指标,满足各种环境的使用要求;
加入衬底温度和在一定时间内快速退火,使光吸收层中的晶粒能够充分长大及减少处理过程中的元素损失;
光吸收层CIGS中所含元素成分范围为0.1<Ga/In+Ga<0.4,0.5<Cu/In+Ga<1。本元素范围能够使得:(1)Ga元素的掺杂量在处于一个合理的范围,从而使得薄膜太阳能电池的开路电压及短路电流具有较佳数值,从根本上保证电池能够达到较高的转换效率;(2)使得光吸收层整体处于贫铜相范围内,保证本太阳能电池转换效率处于较高水平;
通过间歇式溅射CuGa靶或Ga能够在光吸收层中形成Ga的梯度分布,从而在光吸收层中形成能带的梯度分布,提高光吸收层对光子的吸收能力,提高太阳能电池的光电装换效率。
本发明可以一步溅射法制备CIGS光吸收层,连续磁控溅射法制备CIGS薄膜太阳能电池,而且并且本制备方法避免使用了传统制备方法中使用的Cd,H2Se等有害物质,使得制备过程具有良好的环境友好型,能够满足日益严苛的环保法规的要求,具有良好的市场推广前景。
本发明提供的CIGS薄膜太阳能电池及其制备方法,能够实现一步法制备CIGS光吸收层,纯物理气相沉积技术制备CIGS薄膜太阳能电池,大幅度的提高了制备过程的可控性和成分的均匀性,并实现薄膜的高速沉积,具有操作简单,制造成本低廉,工艺控制性强;通过使用CuGa靶或Ga靶的共溅射实现了光吸收层总能带的梯度分布,提高吸收层对入射光的吸收效率,从而提高了太阳能电池的光电转换效率;制备过程中避免使用Cd,H2Se等有害元素,具有环境友好性,能够规避日益严苛的环保政策,满足未来发展需要,具有良好的市场前景。
附图说明
图1为本发明CIGS薄膜太阳能电池结构示意图;
图中:1为基板,2为背电极层,3为光吸收层,4为过渡层,5为本征氧化锌层,6为透明导电膜层;
图2 为本发明磁控溅射装置靶位结构示意图;
图中:7为背电极层Mo或者MoCu合金靶,8为光吸收层CIGS靶,9为光吸收层CuGa或者Ga靶,10为过渡层ZnS靶,11为本征氧化锌i-ZnO靶,12为透明导电膜AZO靶;
图3 为本发明实施例1中样品成分测试结果;
图4 为本发明实施例2中样品成分测试结果。
具体实施方式
下面结合试验实例对本发明作进一步说明。
本发明所提供的一种具有梯度能带的铜铟镓硒薄膜太阳能电池,包括基板1,基板1上依次有背电极层2、光吸收层3、过渡层4、本征氧化锌层5及透明导电膜层6,背电极层2为金属Mo层或者金属Mo与金属Cu的合金层,光吸收层3具有梯度能带分布结构,过渡层4为ZnS薄膜,透明导电膜层6为氧化锌掺铝ZAO薄膜。各膜层厚度范围分别为:背电极层200~1500nm,光吸收层1000~3000nm,过渡层30~500nm,本征氧化锌层30~500nm,透明导电膜层200~1000nm。
实施例一
样品制备过程使用包含以下步骤:
(1)采用自来水、去离子水、无水酒精、丙酮四种溶剂分别超声波清洗玻璃基片5分钟后,将玻璃基片放入烘箱内在100℃下进行烘干;
(2)将清洗后的玻璃基片放入溅射设备内使用Mo靶沉积Mo背电极层,溅射本底真空设定为1×10-4Pa,工艺气体气压0.8Pa,靶极距80mm,功率密度2W·cm-2,薄膜厚度为800nm;
(3)将制备有Mo背电极层的玻璃基片旋转至下一靶位,制备光吸收层,分为以下阶段:①使用CIGS四元单靶溅射沉积CIGS光吸收层,靶材成分为Cu0.25In0.18Ga0.06Se0.51,并同时开启Ga共溅射靶,溅射时间为10min;②关闭共溅射靶,使用CIGS靶进行继续溅射沉积,溅射时间为10min;③开启Ga共溅射靶与CIGS四元靶进行共溅射,溅射时间为5min;④关闭共溅射靶,使用CIGS靶进行继续溅射沉积,溅射时间为10min;⑤开启Ga共溅射靶与CIGS四元靶进行共溅射,溅射时间为3min;⑥关闭共溅射靶,使用CIGS靶进行继续溅射沉积,溅射时间为12min。溅射过程中附加衬底温度为150℃,溅射完毕后,使光吸收层在400℃上保温30min,然后于原位退火至室温,退火时间控制在30min,薄膜厚度1922nm。
(4)在制备有CIGS光吸收层的样品上,溅射沉积ZnS过渡层,工艺气体气压0.8Pa,靶极距80mm,功率密度1W·cm-2,薄膜厚度为100nm,;
(5)在上述样品制备基础上使用Al2O3掺杂比例为2%的AZO靶材继续沉积AZO透明导电膜层,工艺气体气压0.8Pa,靶极距80mm,功率密度1W·cm-2,薄膜厚度为300nm;
由此制备出本发明中涉及的CIGS薄膜太阳能电池,样品成分如附图3所表示,其中a/In+Ga=0.185,Cu/In+Ga=0.58,满足高转换效率太阳能电池的成分需求,光电转换效率为10.2%。
实施例二
(1)采用自来水、去离子水、无水酒精、丙酮四种溶剂分别超声波清洗玻璃基片10分钟后,将玻璃基片放入烘箱内在100℃下进行烘干;
(2)将清洗后的玻璃基片放入溅射设备内使用MoCu合金靶共溅射沉积MoCu背电极层,溅射本底真空设定为1×10-4Pa,工艺气体气压1Pa,靶极距60mm,功率密度1.5W·cm-2,薄膜厚度为600nm;
(3)将制备有MoCu背电极层的玻璃基片旋转至下一靶位,制备光吸收层,分为以下阶段:①使用CIGS四元单靶溅射沉积CIGS光吸收层,靶材成分为Cu0.25In0.18Ga0.06Se0.51,并同时开启Ga共溅射靶,溅射时间为10min;②关闭共溅射靶,使用CIGS靶进行继续溅射沉积,溅射时间为5min;③开启Ga共溅射靶与CIGS四元靶进行共溅射,溅射时间为5min;④关闭共溅射靶,使用CIGS靶进行继续溅射沉积,溅射时间为5min;溅射过程中附加衬底温度为200℃,溅射完毕后,使光吸收层在400℃上保温30min,然后于原位退火至室温,退火时间控制在30min,薄膜厚度936nm。
(4)在制备有CIGS光吸收层的样品上,溅射沉积ZnS过渡层,工艺气体气压1Pa,靶极距60mm,功率密度1W·cm-2,薄膜厚度为100nm,;
(5)在上述样品制备基础上使用Al2O3掺杂比例为2%的AZO靶材继续沉积AZO透明导电膜层,工艺气体气压1Pa,靶极距60mm,功率密度1W·cm-2,薄膜厚度为200nm;
由此制备出本发明中涉及的CIGS薄膜太阳能电池,样品成分如图4所示,其中Ga/In+Ga=0.275,Cu/In+Ga=0.974,满足高转换效率太阳能电池的成分需求,光电转换效率为11.4%。
实施例三
(1)采用自来水、去离子水、无水酒精、丙酮四种溶剂分别超声波清洗玻璃基片10分钟后,将玻璃基片放入烘箱内在100℃下进行烘干;
(2)将清洗后的玻璃基片放入溅射设备内使用Mo靶共溅射沉积Mo背电极层,溅射本底真空设定为1×10-4Pa,工艺气体气压0.6Pa,靶极距100mm,功率密度2W·cm-2,薄膜厚度为500nm;
(3)将制备有Mo背电极层的玻璃基片旋转至下一靶位,制备光吸收层,分为以下阶段:①使用CIGS四元单靶溅射沉积CIGS光吸收层,靶材成分为Cu0.25In0.18Ga0.06Se0.51,并同时开启CuGa共溅射靶,溅射时间为10min;②关闭共溅射靶,使用CIGS靶进行继续溅射沉积,溅射时间为10min;③开启CuGa共溅射靶与CIGS四元靶进行共溅射,溅射时间为5min;④关闭共溅射靶,使用CIGS靶进行继续溅射沉积,溅射时间为5min;⑤开启CuGa共溅射靶与CIGS四元靶进行共溅射,溅射时间为2min;⑥关闭共溅射靶,使用CIGS靶进行继续溅射沉积,溅射时间为5min;溅射过程中附加衬底温度为250℃,溅射完毕后,使光吸收层在400℃上保温30min,然后于原位退火至室温,退火时间控制在30min,薄膜厚度1352nm。
(4)在制备有CIGS光吸收层的样品上,溅射沉积ZnS过渡层,工艺气体气压0.6Pa,靶极距100mm,功率密度1W·cm-2,薄膜厚度为100nm;
(5)在上述样品制备基础上使用Al2O3掺杂比例为2%的AZO靶材继续沉积AZO透明导电膜层,工艺气体气压0.6Pa,靶极距100mm,功率密度1.5W·cm-2,薄膜厚度为200nm;由此制备出本发明中涉及的CIGS薄膜太阳能电池。
上述实施例仅是本发明的较佳实施方式,详细说明了本发明的技术构思和实施要点,并非是对本发明的保护范围进行限制,凡根据本发明精神实质所作的任何简单修改及等效结构变换或修饰,均应涵盖在本发明的保护范围之内。
Claims (5)
1.一种具有梯度能带的铜铟镓硒薄膜太阳能电池的制备方法,其特征在于,包含以下制备步骤:
(1)采用溶剂超声或者离子源清洗玻璃基片,清洗时间5~30min,将基片放入烘箱中烘干,烘干温度50~150℃;
(2)将步骤(1)中制备的玻璃基片置于真空室中,将真空室抽到本底真空度后,通入工艺气体,采用磁控溅射法使用Mo靶制备Mo背电极层,或者使用Mo靶及Cu靶共溅射制备钼铜合金薄膜作为背电极层;
(3)将步骤(2)中制备的带有背电极层的玻璃基板旋转至真空室内另一靶位采用CuInxGa(1-x)Se四元靶材,采用磁控溅射法制备CIGS光吸收层,在光吸收层的溅射过程中采用GaCu靶或Ga靶间歇式溅射,并且间歇式溅射时间呈梯度分布,在整个区域内形成Ga浓度的梯度分布,从而形成整个光吸收层中的梯度能级分布,溅射过程中附加衬底温度100~500℃;
(4)将溅射完毕后的薄膜在原位上继续加热至退火温度150~550℃,保温10~100min,然后在10~60min内将其冷却至室温;
(5)将上述制备有CIGS光吸收层的样品旋转至另一靶位,使用ZnS靶材,采用磁控溅射法制备ZnS过渡层;
(6)将样品循序旋转到另两个靶位,使用ZnO靶材和ZAO靶材,采用磁控溅射法制备本征氧化锌和透明导电膜层。
2.根据权利要求1所述一种具有梯度能带的铜铟镓硒薄膜太阳能电池的制备方法,其特征在于,步骤(1)中所述溶剂为自来水、去离子水、丙酮、无水酒精中的一种或几种组合。
3.根据权利要求1所述一种具有梯度能带的铜铟镓硒薄膜太阳能电池的制备方法,其特征在于,步骤(2)中所述工艺气体为氩气,本底真空度为1×10-5~1×10-3Pa,溅射功率密度为0.1~15W·cm-2,靶极距为30~120cm,工作气压为0.01~3Pa。
4.根据权利要求1所述一种具有梯度能带的铜铟镓硒薄膜太阳能电池的制备方法,其特征在于,步骤(3)中所述的制备光吸收层CIGS中所含元素成分范围为0.1<Ga/In+Ga<0.4,0.5<Cu/In+Ga<1。
5.根据权利要求1所述一种具有梯度能带的铜铟镓硒薄膜太阳能电池的制备方法,其特征在于,步骤(3)中所述CuGa靶或Ga靶间歇式溅射的间歇时间为10~1200s,CuGa靶或Ga靶溅射时间呈梯度分布,并持续减少,初始溅射时间为10~1200s,经过间歇时间后,溅射时间逐渐减少,减少时间量为10~600s。
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