CN102246021B - 用于气溶胶粒子的尺寸和化学成分的实时确定的系统和方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及气溶胶粒子识别,尤其是涉及一种用于气溶胶粒子的尺寸和可选地化学成分的实时确定的系统和方法。
Description
发明领域
本发明涉及气溶胶粒子识别,尤其是涉及一种用于气溶胶粒子的尺寸和可选地化学成分的实时确定的系统和方法。
背景
对恐怖主义的顾虑的上升增加了对气粒子溶胶粒子的实时检测和识别的关注,因为放射性的、化学的、生物的和爆炸性的材料及它们的前体都可以存在于烟雾化的形式中。
气溶胶质谱法的新进展实现在实地气溶胶粒子的实时分析,这在诸如政府中心、机场和体育场馆的高价值的恐怖主义目标处极其重要。气溶胶质谱法需要调节经受分析的气溶胶,形成粒子束,以及通过激光解吸/电离质谱法来分析单独的粒子。调节可包括如果粒子不是已经被烟雾化的就产生气溶胶,以及调整粒子的浓度。粒子束通过围绕穿过聚焦孔的粒子的气体的超声膨胀来形成。液体流中的粒子可被相似地形成束。粒子束中的单独的粒子然后通过质谱法被分析。
稠密的粒子浓度可不利地影响气溶胶质谱仪准确地跟踪、分辨和分析单独的粒子的能力。不准确的速度测量结果可使电离激光器的精确启动所必需的计时产生偏斜。另外,分辨高粒子密度在历史上经受了增加的复杂性和花费。
例如,在McKeown等人的“On-Line Single Particle Analysis by LaserDesorption Mass Spectromerty”,63Anal.Chem.1906,2069(1991)中所公开的快速单粒子光谱仪(RSMS)——其公开通过引用被并入本文——利用用于检测气溶胶束内的粒子的存在的连续波激光器。每个粒子在横穿连续激光束的同时散射光。光电增倍管(PMT)测量光散射强度,以使用粒子的反射指数来提供粒子尺寸的近似度量——一种固有地不准确的尺寸测量。脉冲激光器邻近连续激光束被瞄准并且在检测到粒子时被启动。质谱从由粒子解吸/电离的材料收集。
在颁发给Prather等人的美国专利号5,998,215中所公开的气溶胶飞行时间质谱仪(ATOFMS)基于所估计的速度来定气溶胶粒子的尺寸,该专利的公开通过引用被并入本文。在由两个连续激光器横跨的距离内的粒子横越时间被测量和推断出,以触发质谱仪脉冲激光器的启动。粒子速度比光散射强度产生更准确的粒子尺寸确定,但是当气溶胶浓度增加时,跟踪单独的粒子的能力变差,因而限制了分析通过量。另外,两个激光器的利用比单个激光器设计增加了复杂性。
采用六个连续激光器的阵列的气溶胶质谱仪系统在颁发给Gard等人的美国专利号7,260,483中被公开,该专利的公开通过引用被并入本文。通过量通过使用六激光器阵列被改善,以跟踪单独的气溶胶粒子的轨迹。在增大的粒子浓度下的较高的性能被获得,但是以尺寸、费用和复杂性为代价。
概述
为了粒子识别,气溶胶粒子的尺寸和可选地成分被实时确定。气溶胶束发生器使含有气溶胶样品的气溶胶束聚焦。一旦达到终速度,每个粒子即与从连续波测径激光器(continuous wave sizing laser)发射的已知恒定宽度的激光束相交。穿过测径激光器的束的粒子横越时间被边对边地测量,并且被用于确定粒子速度,粒子尺寸然后可从粒子速度被估计。在一个实施方式中,脉冲激光器使粒子解吸和电离,用于光谱分析。在另一方面,粒子的特性从粒子尺寸和成分的分析来确定。
本发明提供一种用于确定气溶胶中的粒子的尺寸的设备,包括:
气溶胶束发生器,其产生聚焦粒子流并且使粒子加速到作为粒子尺寸的函数的终速度;
连续波测径激光器,其在正交于所述聚焦粒子流的平面中产生恒定宽度的测径激光束,以使穿过所述测径激光束的粒子在横穿所述测径激光束所花费的时间期间引起散射光的脉冲,所述时间与所述粒子的速度成比例;
光学检测装置,其将散射光转换成电脉冲,所述电脉冲能够被用于表示所述粒子穿过所述测径激光束的宽度所流逝的时间。
上述设备中还可以有用于确定粒子成分的、被布置在连续波测径激光器下游的粒子分析装置。粒子分析装置可包括:脉冲解吸/电离激光器,其可被来自计时电路的电脉冲启动,使激光束撞击粒子、解吸粒子并电离粒子;以及分析装置,其可用于从所产生的离子或解吸过程的其它产物确定粒子的化学成分。
聚焦装置可以被定位在测径激光束和聚焦粒子流的交叉点处,以使散射光指向光学检测装置,从而避免光丢失和未被检测。
测径激光束可以具有多个小面,并且可以被配置成具有与聚焦粒子流相交的测径激光束的两个平行的面。
聚焦装置可以被定位在测径激光束和聚焦粒子流的交叉点处,以使散射光指向光学检测装置,从而避免光丢失和未被检测。
测径激光束可以具有多个小面,并且可以被配置成具有与聚焦粒子流相交的测径激光束的两个平行的面。
分析装置可以是质谱仪。
脉冲解吸/电离激光器可以被定位成使得其脉冲束直接位于测径激光束下面或与测径激光束部分地重叠。
粒子尺寸可以由计算装置基于粒子的速度、在与聚焦粒子流正交的平面中的测径激光束的宽度以及对设备唯一的尺寸与速度的校准来确定,所述粒子的速度可以与粒子穿过测径激光束所流逝的时间成比例。
解吸/电离激光器的脉冲束可以通过从粒子速度的计算所产生的电信号启动,所述粒子速度的计算可以由粒子穿过测径激光束的持续时间和从测径激光束的底部到脉冲束的路径的距离来确定。
粒子可以悬浮在液体中。
流式细胞仪可以被改装成具有连续波测径激光器,连续波测径激光器可以在正交于聚焦粒子流的平面中产生恒定宽度的激光束,以使穿过所述束的粒子在横穿所述束所花费的时间期间引起散射光的脉冲,所述时间可以与粒子的速度成比例。
本发明还提供一种确定气溶胶粒子尺寸的方法,包括:
将含有粒子的气溶胶引入气溶胶束发生器的入口,所述气溶胶束发生器产生聚焦粒子流并且使粒子加速到作为粒子尺寸的函数的终速度;
使所述聚焦粒子流穿过连续波测径激光器的测径激光束,所述测径激光束具有在正交于所述聚焦粒子流的平面中的恒定宽度,以使穿过的粒子在横穿所述测径激光束所花费的时间期间引起散射光的脉冲,所述时间与所述粒子的速度成比例,以及
使用光学检测装置从所述散射光产生电脉冲,所述光学检测装置检测散射光。
粒子成分可以由化学分析装置确定。
化学分析装置可以使聚焦粒子流穿过脉冲解吸/电离激光器,所述脉冲解吸/电离激光器可以使激光束撞击粒子,通过粒子解吸和电离产生光谱;以及
可以将这样产生的光谱传递到用于从所产生的光谱确定粒子化学成分的分析装置中。分析装置可以是质谱仪。
测径激光束可以具有多个小面,并且可以被配置成具有与聚焦粒子流相交的测径激光束的两个平行的面。
气溶胶束发生器可以是气动力聚集透镜组,并且聚焦装置可以被定位在测径激光束和聚焦粒子流的交叉点处,以将散射光指向光学检测装置,从而避免光丢失和未被检测。
粒子可以悬浮在液体中。从下面的详细描述中,又一些其它实施方式对于本领域的技术人员将变得容易明显,其中,通过说明所设想的最佳模式来描述实施方式。正如将被认识到的,其它和不同的实施方式是可能的,并且它们的一些细节能够在各种明显的方面中修改,而所有修改不偏离本精神和范围。因此,附图和详细描述将被视为本质上是说明性的而不是限制性的。
附图的简要描述
图1是显示根据一个实施方式的用于确定单独的气溶胶粒子的尺寸和化学成分的系统的功能简图。
图2是作为例子显示气溶胶粒子的尺寸和化学成分的实时确定的功能图。
图3A-C是作为例子显示粒子横越图1的系统的测径激光束的简图。
图4是显示穿过圆形激光束和方形激光束的路径长度的简图。
图5是显示示范性的粒子尺寸与粒子速度的校准曲线的图。
图6是显示根据一个实施方式的用于确定单独的气溶胶粒子的尺寸和化学成分的方法的流程图。
图7是显示使用于图6的方法中的用于确定粒子的速度和尺寸的程序的流程图。
详细描述
潜在危险的气溶胶粒子的有效且准确的识别对于公共安全的保护是极其重要的,并且在被实时地执行时是最有效的。最通常地,存在对诸如细菌、病毒和类似物的各种微观粒子的快速、充分且有效的识别的需要。本发明提供用于完成那些需要的设备和方法。
图1是显示根据一个实施方式的用于确定单独的气溶胶粒子的尺寸和化学成分的系统10的功能简图。作为概述,对于粒子识别,系统10包括气溶胶束发生器11、气溶胶粒子测径激光器12和质谱仪13。可包括其它的部件并且另外的功能是可能的,包括气溶胶产生、数据可视化、分析和卸载。
系统10以坚固的、高度可运输的形式被构造,该形式允许在实地对场地的有效部署,以用于各种用途,例如反生物恐怖主义、环境研究或基本研究。简单的设计导致使用和维护起来较不复杂、生产起来较不昂贵并且比采用大激光器阵列的其它系统更有效的系统。用于粒子跟踪的单连续波激光器的使用消除了使用多个激光器的系统的复杂性,同时基于粒子速度保持粒子测径的准确性。简化系统减少了其它机器所需要的另外的部件和电子设备,允许装配、运输和调节起来较不复杂的更可靠的系统。另外,减小粒子束必须保持聚焦的距离和时间的长度允许更大的通过量并且减少仪器伪像。
一般,用于通过系统10分析的气溶胶粒子14可通过实时采样直接从周围的开放空气收集或间接地从含有空气的样品收集。另外,气溶胶粒子14可例如通过越过试验样本吹压缩空气或使用雾化器或相似的实验仪器直接使样本烟雾化来从试验样本产生。导管(未示出)例如输送管或管将气溶胶粒子14的源连接至系统10。气溶胶粒子14因而穿过气溶胶束发生器11的入口19被首先引入系统10中。
气溶胶束发生器11使粒子14准直成气溶胶束15。气溶胶束发生器11可以是例如在颁发给McMurry等人的美国专利号5,270,542中所公开的气动力聚焦透镜组,该专利的公开通过引用被并入本文。主要的要求在于,束发生器能够从可被指引经过测径激光束的气溶胶(或液体)样品产生高速窄聚焦粒子束。因此,其它气溶胶束发生器——其选择完全在本领域的技术范围内——可被用于形成具有合适密度和速度的气溶胶束15。在一个实施方式中,粒子14被聚焦成连续地穿过较小的孔(为了清楚而被省略)的气溶胶束15并且被收敛的锥形喷嘴22加速。撇浮器21允许气溶胶束15在它们之间继续前进,但当气体从它们之间的每个室中的系统10被排出时继续允许较高的真空状态被获得。当聚焦的粒子流20进一步穿过系统10顺流而下时,来自被排出的气溶胶束15的粒子14保留并且前行。
在路径的终点,气溶胶束发生器11产生具有窄聚焦截面的粒子流20。当孔将粒子14聚焦成以超声速度离开气溶胶束发生器11的集中的粒子流20时,气溶胶束发生器11内的歧管压力的差动减小引起在穿越时含有粒子14的气体的超声膨胀,以使粒子14由于所获得的惯性而缓慢地从束轴发散。粒子的速度是尺寸的直接函数,因此对于每个特定的系统,粒子的终速度的测量被用于确定粒子的尺寸。
顺流而下的粒子流20穿过由测径激光器12产生的连续波激光束18,以确定单独粒子14的速度。粒子速度从粒子横穿过束18的截面所需要的时间长度来确定,如参考图3在下面进一步详细讨论的。粒子速度然后可被用于确定单独粒子14的尺寸。在一个实施方式中,粒子尺寸从粒子速度与尺寸校准曲线来确定,如参考图5在下面进一步详细讨论的。从粒子速度估计粒子尺寸的其它方法是可能的,例如以表或交叉参考列表的形式。
测径激光器12被定向成使得所发射的激光束18撞击从气溶胶束发生器11顺流而下的气溶胶束15。正交于气溶胶束15的轴,穿过激光束18的粒子14中断束18并引起散射光的脉冲,其被PMT 16检测。在一个实施方式中,激光束18具有多个小面,并且被配置成具有与气溶胶束15相交的束18的两个平行的面。粒子14因此横穿激光束18的这两个面。示范性的测径激光器12是由瑞士苏黎世Rainbow Photonics制造的BluePoint 430/490激光器,其产生具有10mW功率输出的430nm波长激光。诸如PMT 16的光检测装置接收连续波激光束。其它的测径激光器和光检测源可被使用。
在另外的实施方式中,反射镜或棱镜(未示出)与测径激光器12和PMT 16组合使用,以提高光检测的效率。由粒子散射的光可能不被PMT 16检测。具有例如被定位在激光束18与气溶胶束20的交叉点处的一个焦点和在PMT 16的表面上的另一个焦点的椭球形反射镜引导用于检测的可能在其它方面被丢失和漏检的光。
PMT 16将所感测的散射光转换成电脉冲,该电脉冲被提供给计时电路(未示出)。电脉冲的数据采样率足够高,以允许对粒子14进入和离开激光束18的分开的时间的检测。在一个实施方式中,来自PMT 16的电脉冲以25MHz的采样率被收集,虽然根据气溶胶束15中的粒子的速度和期望的精确度可使用较低或较高的采样率。
粒子速度被用于记录通过质谱仪13的分析的开始的时间。粒子14的速度可从由测径激光器12产生的激光束18中的粒子14的停留时间来确定,这取决于束的宽度或穿过束的路径长度,如参考图3在下面进一步讨论的。
在另外的实施方式中,质谱仪的操作可在粒子速度的确定之前被发起,假定电离激光器紧邻测径激光器12。一旦光散射不再被PMT 16检测到,这表明粒子14不再停留在激光束中,来自计时电路的信号即被发送以启动质谱仪13,由此避免伴随计算粒子速度的延迟。
粒子流20从测径激光器12顺流而下行进到质谱仪13的离子源区中,在该离子源区中每个粒子14被脉冲解吸/电离激光器17解吸和电离,例如由NY的Bohemia的Photonics Industries Int′l公司制造的DS系列深UV二极管泵浦固体激光器,其产生在其最大重复率下具有3.0瓦平均功率输出的263nm波长激光。另外,解吸/电离激光器17可邻近测径激光器12被定位,以便于维护。
通过粒子解吸和电离形成的光谱被质谱仪13分析,质谱仪13是单极飞行时间质谱仪,或者优选地是双极飞行时间质谱仪,例如由瑞士Thun的Torwerk AG制造的ZTOF。一旦被收集,粒子14的质谱数据就可被电子地储存或输入到光谱分析计算机程序中用于进一步分析。在一个实施方式中,使用商业现货供应的软件并在计算机系统上执行来执行光谱分析。计算机系统是通用编程数字计算装置,其由中央处理单元(CPU)、随机存取存储器(RAM)和非易失性二级存储器构成,非易失性二级存储器例如是硬盘驱动器或CD ROM驱动器、网络接口和外围装置,包括诸如键盘和显示屏的用户接口装置。程序代码——包括软件程序——和数据被装入RAM中用于被CPU执行和处理,并且结果被生成用于显示、输出、传送或存储。
分析程序结合被确定的粒子尺寸对粒子的光谱数据进行分析,以识别化学成分和粒子14的特性。光谱分析的示范性的方法在颁发给Gard等人的美国专利号7,260,483中被公开,该专利的公开通过引用被并入本文。光谱分析的其它方法是可能的。
虽然所描述的系统被配置成分析悬浮在气体中的粒子14,但系统可容易地适合于分析悬浮在含水的或其它液体悬浮物中的粒子。例如,悬浮在液流中的粒子可通过流式细胞仪中的相似的仪器计时电路来分析。细胞仪在1995年3月17日发布的美国5,395,588中被描述。商业上可获得的流式细胞仪的射流系统可被改装为对用于气体气溶胶的气溶胶束发生器的替代物。如在气溶胶束发生器中的,样品被注入到由具有快速流动的流体的套围绕的窄管的中心。在套流体遇到注射中心的顶端的场合,单独粒子的快速移动的流被形成。测径激光器和相关的照片或光检测器如在气溶胶粒子流中那样被放置在下游。分析装置还可被用于液体悬浮物中的粒子,但不是用于气溶胶粒子的质谱分析。其它适合的分析装置的选择完全在本领域中的技术人员的技能范围内。
气溶胶粒子14被聚焦成窄束用于单独的分析。图2是作为例子显示气溶胶粒子的尺寸和化学成分的实时确定的功能图。气体23和烟雾化的粒子14的非均匀混合物经由气溶胶束发生器11的入口被引入系统。气溶胶束发生器11通过真空源25所产生的差动压力使周围的气体和悬浮的粒子加速到超声速度。粒子束中的粒子的终速度或速度是它们的尺寸的直接函数。烟雾化的粒子被聚焦成穿过一个或多个孔的气溶胶束。周围的气体23在位置24处从系统排出,留下作为聚焦的粒子流20以一速度顺流而下行进的粒子14。气溶胶束发生器11可以是气动力聚焦透镜组,如以上参考图1进一步讨论的。其它的气溶胶束发生器是可能的。
测径激光器12位于气溶胶束发生器11的下游,并且被定成使得所发射的激光束18与粒子束20相交。来自横穿激光束的粒子14的光散射被检测到16,并且被用于确定粒子速度。单独粒子14的测径从其速度来估计,如参考图5在下面进一步讨论的。
解吸/电离激光器17位于测径激光器12的下游。解吸/电离激光器17发射激光束,该激光束使每个粒子14电离和解吸用于通过质谱仪13分析。在一个实施方式中,粒子的速度被用于解吸/电离激光器17的启动的计时。在另外的实施方式中,当光散射不再被检测到时,解吸/电离激光器17被启动,同时粒子速度被单独地确定。光谱分析和粒子测径的结果被用于识别每个粒子14。
当穿过具有已知路径长度的测径激光束行进时,粒子速度被确定并且尺寸从粒子14的停留时间被估计。图3A-C是作为例子显示粒子穿过图1的系统10的测径激光束行进的简图。x轴31、32和33表示时间。所生成的激光束18使气溶胶束15与来自撞击PMT 16的激光束18的入射光正交地相交。PMT 16又检测被穿过束18的粒子14散射的光。光被散射的持续时间表示粒子14穿过束的横越时间。横越时间和穿过束18的已知路径长度是粒子速度的函数。使用粒子速度与尺寸校准方法例如校准曲线,可从速度估计粒子尺寸,如参考图5在下面进一步讨论的。
测径激光器12必须产生具有已知宽度或距离的路径长度的束18。在一个实施方式中,测径激光器12形成激光束18,激光束18具有方形截面,并且在与粒子束20的交叉点处被聚焦到1毫米的已知路径长度,顶面和底面正交于粒子束20的平面。可使用其它截面形状,虽然限定与气溶胶束的路径正交的平坦顶表面和底表面的形状最佳地便于干净的粒子进入和退出检测。恒定截面的束是优选的。测径激光器12可直接地或通过例如透镜或光纤电缆的单独聚集来产生适当地被定形的束。例如,由MI的Ann Arbor的Mitsubishi Cable America公司,制造的Diaguide SQ系列光纤可被用于将先前所描述的Blue Point 430/490激光成形为1毫米方形束。
现在参考图3A,当粒子14与测径激光束18相交时,散射光被产生,该散射光被PMT 16检测到并被转换成被提供给计时电路(未示出)的电脉冲。初始交叉点被表示为时间点tenter。现在参考图3B,根据PMT 16的数据采样率,另外的光散射数据点ti在粒子穿过束18行进时被收集。由PMT 16产生的信号的数据采样率被设定,以提供期望的精确度。例如,在气溶胶束15内以每秒100米行进的粒子14在10微秒内横穿过具有1毫米路径长度的测径激光束18。25MHz的采样率产生光散射水平的大约250个数据点ti。现在参考图3C,当粒子14离开由测径激光器12产生的激光束18时,最终的光散射数据点texit被检测到。
粒子14的光散射持续时间确定粒子速度。粒子14进入terter和离开texit之间的时间差、测径激光束18和穿过束18的已知路径长度可被用于确定粒子14的速度,这可被表达为:
tA=texit-tenter (1)
其中,tA、texit和tenter是以微秒为单位的时间。粒子速度v因此可被表达为:
v=d/tA (2)
其中v是以每秒米为单位给出,而d是以毫米为单位的束的已知路径长度。
散射光的检测还允许解吸/电离激光器17的启动的同步。粒子速度可被用于对质谱仪13的解吸/电离激光器17的启动计时,以便当粒子14进入质谱仪13的离子源区时,激光器发射。在另外的实施方式中,粒子速度从电离被单独地确定。一旦PMT 16不再检测散射光,电信号即被计时电路发送,以使解吸/电离激光器17立即发射,同时速度被单独地确定并且两种形式的数据被事后合成。
在气溶胶束内的较高浓度的粒子14增大了两个粒子14将同时停留在粒子测径区内的可能性,导致不准确的粒子速度和尺寸确定,以及来自重叠的光谱模式的不明确的光谱数据。在其上粒子速度和尺寸被确定的长度与粒子同时性的概率相称。先前的系统在多厘米粒子测径长度上确定粒子速度和尺寸。例如,在先前所讨论的Prather等人的专利中公开的系统具有6厘米的粒子测径区。采用1毫米的单个测径激光束18的粒子测径区减小了两个粒子14同时停留在粒子测径区内的概率,提供增大的敏感性和在较高粒子浓度下的通过量。
粒子尺寸从粒子速度来估计。图4是显示分别穿过圆形激光束41和方形激光束42的路径长度的简图。粒子速度从粒子14需要横越激光束18的截面的时间的长度来确定。粒子横越的已知路径长度对于准确的速度测量是需要的,如以上参考图3被进一步讨论的。粒子行进不同于已知路径长度的距离导致不准确的粒子速度确定。一般,粒子束20的宽度大于粒子14的宽度,虽然小于测径激光束18的宽度。当粒子14沿着束20的轴行进时,粒子14可位于粒子束20的宽度内的任何位置,并且可在沿着光束18的面的不同点处进入测径激光束18。
圆形激光束41包含穿过变化长度的束41的路径。虽然圆形激光束41可被聚焦到已知直径,但粒子14可在与沿着直径的路径脱离的位置处进入束41。例如,路径长度da、db和dc具有不同的尺寸,且dc>db>da。沿着da横越束41的粒子14将具有大于沿着db或dc行进的粒子的速度并且大于粒子14的实际速度的所确定的速度。粒子14将需要沿着已知路径长度dc行进,用于准确的粒子速度测量。粒子14的任何偏离将导致不准确的粒子速度测量、不准确的粒子尺寸估计和用于使解吸/电离激光器17发射的错误的时间安排。
另一方面,被成形为使得一致的路径长度沿着束的整个宽度出现的测径激光束18导致准确的速度确定,而不管粒子14的路径如何。例如,具有定向成正交于粒子束20的两个平行面的方形束42具有穿过束42的大约等距或恒定的路径长度d1、d2和d3。如本文所使用的,束的恒定宽度意指实质上恒定,例如束具有不超过横穿束的总宽度的大约10%的宽度的变化。被确定的粒子速度沿着任何路径将实质上是相等的并且与粒子的真实速度一致。
粒子尺寸影响粒子穿过系统10的速度。图5是描绘示范性的粒子尺寸与粒子速度的校准曲线50的图。x轴51表示气溶胶粒子速度,而y轴52表示粒子直径。在一个实施方式中,曲线50提供已知尺寸的基准气溶胶粒子14的速度。例如使用振动口气溶胶发生器例如由MN的Shoreview的TSI公司制造的型号3450的气溶胶发生器,基准气溶胶粒子可被形成。在另外的实施方式中,曲线50可作为参考数据被提供,而不需要测定基准。未知尺寸的粒子14的尺寸然后可通过与粒子尺寸与粒子速度曲线50的比较从它们的被观察到的速度来确定。从粒子尺寸估计粒子速度的其它方法是可能的,例如从表或交叉参考列表。
系统10可被用于实时地分析未知类型的粒子。图6是显示根据一个实施方式的用于确定单独的气溶胶粒子的尺寸和化学成分的方法60的流程图。当以便携形式因子来提供时,系统10可被运输至现场并且在现场被安装。在操作前,系统10被准备好,例如确保系统电子设备被校准,气溶胶束通路被清理,激光器12、17和PMT 16被清洁,并且任何先前的样本残留物被移除。一旦是操作的,气溶胶样品即被收集。样品可从周围的开放空气采样、从包含的样品或通过积极地使试验样本烟雾化来获得。气溶胶通过将样品和入口19连接到系统10中的导管或管被引入系统10。最初,气溶胶束15——包括粒子14——由气溶胶束发生器11产生(块61)。气溶胶发生器11是气动力聚焦透镜组,如以上参考图1所讨论的。气溶胶束发生器11使粒子14通过围绕气体的超声膨胀加速到高速度。
接着,单独的粒子14的速度和尺寸被确定(块62),如在下面参考图7被进一步讨论的。简要地,粒子速度从在由测径激光器12产生的束18内的粒子14的停留时间来确定。粒子14的速度然后被用于确定粒子尺寸。可选地,顺流而下的粒子14进入质谱仪13,并且被脉冲激光器17电离和解吸(块63)。优选地,质谱仪13是双极飞行时间质谱仪。因而产生的离子被分析,以确定粒子14的化学成分(块64)。最后,粒子14的特性从粒子14的化学成分和尺寸来确定(块65),例如在颁发给Gard等人的美国专利号7,260,483中所公开的,该专利通过引用被并入本文。
粒子尺寸从穿过已知路径长度的激光束的粒子的横越时间来确定。图7是显示使用于图6的方法中的用于确定粒子14的速度和尺寸的程序的流程图。当在粒子流20内的粒子14撞击(相交)由测径激光器12产生的激光束18并且穿过激光束18行进时,散射光被产生。散射光被PMT 16检测。散射光以足以分辨粒子14的进入和离开时间点的速率被采样。25MHz的采样率适合于每秒行进大约100米的粒子14。对于更低或更高速度的粒子14,其它采样率是可应用的。粒子进入(块71)和离开(块72)由测径激光器12产生的束18的时间点被确定。粒子速度通过这两个时间点的差异和测径激光束18的已知宽度来确定(块73)。例如,以2.5微秒的横越时间穿过具有1毫米路径长度的束18的粒子14将具有每秒400米的被确定的速度。粒子尺寸然后基于对每个设备或机器唯一的尺寸与速度校准曲线从粒子14的速度来确定(框74),如以上参考图5所描述的。例如,具有每秒400米的粒子速度的粒子14对应于500纳米的粒子尺寸。
虽然本发明参考其实施方式被特别地显示和描述,本领域的技术人员将理解,可在其中在形式和细节方面做上述和其它变化,而不偏离本发明的精神和范围。
Claims (17)
1.一种用于确定气溶胶中的粒子的尺寸的设备,包括:
气溶胶束发生器,其产生聚焦粒子流并且使粒子加速到终速度,所述终速度是粒子尺寸的函数;
连续波测径激光器,其在正交于所述聚焦粒子流的平面中产生恒定宽度的测径激光束,以使穿过所述测径激光束的粒子在进入所述测径激光束时引起散射光的脉冲,并在离开所述测径激光束时引起脉冲,进入与离开之间的时间间隔与所述粒子的速度成比例;
光学检测装置,其将散射光转换成电脉冲,所述电脉冲被用于表示所述粒子穿过所述测径激光束的宽度所流逝的时间。
2.如权利要求1所述的设备,其中,还有用于确定粒子成分的、被布置在所述连续波测径激光器下游的粒子分析装置。
3.如权利要求2所述的设备,其中,所述粒子分析装置包括:
脉冲解吸/电离激光器,其被来自计时电路的电脉冲启动,使脉冲束撞击粒子、解吸粒子并电离粒子;以及
分析装置,其用于从所产生的离子或解吸过程的其它产物确定所述粒子的化学成分。
4.如权利要求1所述的设备,其中,聚焦装置被定位在所述测径激光束和所述聚焦粒子流的交叉点处,以使散射光指向所述光学检测装置,从而避免光丢失和未被检测。
5.如权利要求1所述的设备,其中,所述测径激光束具有多个小面,并且被配置成具有与所述聚焦粒子流相交的所述测径激光束的两个平行的面。
6.如权利要求2所述的设备,其中,聚焦装置被定位在所述测径激光束和所述聚焦粒子流的交叉点处,以使散射光指向所述光学检测装置,从而避免光丢失和未被检测。
7.如权利要求2所述的设备,其中,所述测径激光束具有多个小面,并且被配置成具有与所述聚焦粒子流相交的所述测径激光束的两个平行的面。
8.如权利要求3所述的设备,其中,所述分析装置是质谱仪。
9.如权利要求3所述的设备,其中,所述脉冲解吸/电离激光器被定位成使得其脉冲束直接位于所述测径激光束下面或与所述测径激光束部分地重叠。
10.如权利要求1所述的设备,其中,所述粒子尺寸由计算装置基于所述粒子的速度、在与所述聚焦粒子流正交的平面中的所述测径激光束的宽度以及尺寸与速度的校准曲线来确定,所述尺寸与速度的校准曲线对所述设备是唯一的,所述粒子的速度与所述粒子穿过所述测径激光束所流逝的时间成比例。
11.如权利要求3所述的设备,其中,所述解吸/电离激光器的所述脉冲束通过从粒子速度的计算所产生的电信号启动。
12.一种确定气溶胶粒子尺寸的方法,包括:
将含有粒子的气溶胶引入气溶胶束发生器的入口,所述气溶胶束发生器产生聚焦粒子流并且使粒子加速到终速度,所述终速度是粒子尺寸的函数;
使所述聚焦粒子流穿过连续波测径激光器的测径激光束,所述测径激光束具有在正交于所述聚焦粒子流的平面中的恒定宽度,以使穿过的粒子在进入所述测径激光束时引起散射光的脉冲,并在离开所述测径激光束时引起脉冲,进入与离开之间的时间间隔与所述粒子的速度成比例,以及;
使用光学检测装置从所述散射光产生电脉冲,所述光学检测装置检测散射光。
13.如权利要求12所述的方法,其中,粒子成分由化学分析装置确定。
14.如权利要求13所述的方法,其中,所述化学分析装置使所述聚焦粒子流穿过脉冲解吸/电离激光器,所述脉冲解吸/电离激光器使激光束撞击所述粒子,通过粒子解吸和电离产生光谱;以及
将这样产生的所述光谱传递到用于从所产生的光谱确定粒子化学成分的分析装置中。
15.如权利要求14所述的方法,其中,所述分析装置是质谱仪。
16.如权利要求12所述的方法,其中,所述测径激光束具有多个小面,并且被配置成具有与所述聚焦粒子流相交的所述测径激光束的两个平行的面。
17.如权利要求12所述的方法,其中,所述气溶胶束发生器是气动力聚集透镜组,并且聚焦装置被定位在所述测径激光束和所述聚焦粒子流的交叉点处,以将散射光指向所述光学检测装置,从而避免光丢失和未被检测。
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