CN102211934B - 一种高纯铝硅碳片状粉体的合成方法 - Google Patents

一种高纯铝硅碳片状粉体的合成方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种铝硅碳片状粉体的制备方法。该方法包括下述步骤：1)按照下述质量百分比称取原料：Al2O3原料45-60％、SiO2原料10％20％、碳原料25-40％和SiC原料14％，将所述原料混合，得混合料；2)将所述混合料在CO和Ar混合气氛中，于1900-2200℃加热2-5小时，冷却后，除去产物表面的杂质层，即得到铝硅碳片状粉体；所述混合气氛的总压力为1个大气压。本发明的方法简便易行、所得产品的产率、纯度均较高，适于规模化生产。所得到的铝硅碳片状粉体的长宽尺寸50～200μm，厚度4～5μm。该铝硅碳的片状结构，有利于加强陶瓷制品的结构，提高制品的强度、抗急冷急热性、抗化学腐蚀性。

Description

一种高纯铝硅碳片状粉体的合成方法
技术领域
本发明属于陶瓷材料领域，具体涉及一种高纯铝硅碳片状粉体的合成方法。
背景技术
Barczak于1961年首先报道了铝硅碳(Al4SiC4)的存在。铝硅碳热导率大(80W·m-1·K-1)，高温弯曲强度比室温弯曲强度高50％，高温氧化后在表面生成致密抗高温保护膜(刚玉和莫来石)以阻止铝硅碳内部进一步的氧化，在氧化气氛中于1800℃仍可以稳定的使用，从而适合于作为高温陶瓷材料。铝硅碳电阻率随温度的升高而下降(100℃和1000℃的电阻率分别为1.14×104Ω·cm和1.71×10-1Ω·cm)，适合于制作高温发热体。且铝硅碳具有和碳化硅相近的抗酸碱腐蚀性能。
Yamaguchi等报道了铝硅碳的几种合成方法，以金属(Al+Si)和石墨为原料(Journalof the Ceramic Society ofJapan，1995，103(1)：20～24)，或以碳化物(Al4C3+SiC)为原料(Ceramic Engineering and Science Proceedings，2005，26(3)：181～188)，在氩气或真空的气氛中，加热合成铝硅碳。
但现有的铝硅碳合成方法均以金属或碳化物为原料，原料成本高造成合成的铝硅碳价格高，无法大规模工业应用。
发明内容
本发明的目的是提供一种铝硅碳片状粉体的制备方法。该方法以氧化物为原料，采用碳热还原工艺生产铝硅碳，具有成本低、工艺简单的特点，利于工业生产和应用。
本发明所提供的铝硅碳片状粉体的制备方法，包括下述步骤：
1)按照下述质量百分比称取原料：Al2O3原料45-60％、SiO2原料10％-20％、碳原料25-40％和SiC原料1-4％，将所述原料混合，得混合料；
2)将所述混合料在CO和Ar混合气氛中，于1900-2200℃加热2-5小时，冷却后，除去产物表面的杂质层，即得到铝硅碳片状粉体；所述混合气氛的总压力为1个大气压。
其中，步骤1)中所述混合可在球磨罐中进行。
步骤2)中所述CO和Ar混合气氛中CO和Ar的分压比为(0.5-0.9)∶(0.1-0.5)。
所述原料中，Al2O3原料的粒度可为0.01-1mm；SiO2原料的粒度可为0.01-1mm；碳原料的粒度可为0.01-1mm；SiC原料的粒度可为0.1-1mm。
本发明中所述Al2O3原料可选自下述任意一种：烧结刚玉、电熔刚玉和Al2O3细粉。所述Al2O3原料中Al2O3的质量百分含量≥99％。
本发明中所述SiO2原料具体可为天然石英砂。所述SiO2原料中SiO2的质量百分含量≥99％。
本发明中的碳原料具体可选自下述任意一种：石墨、炭黑、石油焦炭和煤焦炭。所述碳炭原料中固定碳的质量百分含量≥87％，挥发分的质量百分含量≤12％，灰分的质量百分含量≤1％。
本发明中所述SiC原料可为黑碳化硅或绿碳化硅。所述SiC原料中SiC的质量百分含量≥98％，Si与SiO2的质量百分含量之和≤1％，游离碳的质量百分含量≤1％。
本发明以Al2O3、SiO2、C和SiC为原料，加热合成了Al4SiC4含量为99.0％以上的铝硅碳粉体。本发明所合成的铝硅碳粉体呈典型的片状，所得到的铝硅碳片状粉体的长宽尺寸50～200μm，厚度4～5μm，适合于直接作为制造板状工程陶瓷的原料。该方法简便易行、所得产品的产率、纯度均较高，适于规模化生产。该铝硅碳的片状结构，有利于加强陶瓷制品的结构，提高制品的强度、抗急冷急热性、抗化学腐蚀性。
附图说明
图1为实施例1合成的铝硅碳片状粉体的XRD图片。
图2为实施例1合成的铝硅碳片状粉体的SEM照片。
具体实施方式
下面通过具体实施例对本发明的方法进行说明，但本发明并不局限于此。
下述实施例中原料的规格均满足下述条件：所述Al2O3原料中Al2O3的质量百分含量≥99％；所述SiO2原料中SiO2的质量百分含量≥99％；所述碳原料中固定碳的质量百分含量≥87％，挥发分的质量百分含量≤12％，灰分的质量百分含量≤1％；所述SiC原料中SiC的质量百分含量≥98％，Si与SiO2的质量百分含量之和≤1％，游离碳的质量百分含量≤1。
下述实施例中所述实验方法，如无特殊说明，均为常规方法；所述试剂和材料，如无特殊说明，均可从商业途径获得。
下述实施例中Al4SiC4含量测定均按照下述方法进行：合成物先进行元素分析，确定无氧元素存在；合成物在氧化气氛中700℃加热除去游离碳；对除去游离碳的合成物进行元素分析，根据Al、Si、C三种元素的含量和Al4SiC4、SiC、Al4C3的分子组成，计算得到Al4SiC4、SiC、Al4C3的含量。
实施例1、制备铝硅碳片状粉体
选用配方为：Al2O3细粉(平均粒度0.01mm)∶石英砂(平均粒度0.01mm)∶炭黑(平均粒度0.01mm)∶黑SiC(平均粒度0.1mm)＝54∶15∶30∶1(质量比)，进行称量配料，在球磨罐中干式混合，得到混合料。将混合料装入石墨坩埚中，石墨坩埚放入电炉中，在CO分压为0.5、Ar气分压为0.5的保护气氛中1900℃加热(保护气体总压1大气压，流量1L/min)，保温2小时，冷却后，除去上表面杂质富集层，即得到长宽尺寸50～200μm，厚度4～5μm的片状铝硅碳粉体。所得到的片状铝硅碳粉体中Al4SiC4含量为99.2％。该铝硅碳片状粉体的扫描电镜照片如图2所示。
所合成的铝硅碳片状粉体的XRD图谱见图1。将该XRD谱线与铝硅碳的特征谱线进行比对，两者完全吻合，因此可以确定合成物主要成分为铝硅碳。
实施例2、制备铝硅碳片状粉体
选用配方为：电熔刚玉(平均粒度0.5mm)∶石英砂(平均粒度0.5mm)∶石墨(平均粒度0.1mm)∶绿SiC(粒度约0.5mm)＝55∶13∶28∶4(质量比)，进行称量配料，干式搅拌均匀，得到混合料。将混合料装入石墨坩埚中，石墨坩埚放入电炉中，在CO分压为0.60、Ar气分压为0.40的保护气氛中2000℃加热(保护气体总压1大气压，流量1l/min)，保温5小时，冷却后，除去上表面杂质富集层，即得到长宽尺寸50～200μm，厚度4～5μm的片状铝硅碳粉体，Al4SiC4含量为99.1％。
实施例3、制备铝硅碳片状粉体
选用配方为：烧结刚玉(平均粒度0.8mm)∶石英砂(平均粒度0.8mm)∶石油焦炭(平均粒度0.8mm)∶黑SiC(平均粒度0.8mm)＝47∶11∶40∶2(质量比)，进行称量配料，在球磨罐中干式混合，得到混合料。将混合料装入石墨坩埚中，石墨坩埚放入电炉中，在CO分压为0.9、Ar气分压为0.1的保护气氛中2200℃加热(保护气体总压1大气压，流量1l/min)，保温5小时，冷却后，除去上表面杂质富集层，即得到长宽尺寸平均为180μm，厚度平均5μm的片状铝硅碳粉体，Al4SiC4含量为99.1％。
实施例4、制备铝硅碳片状粉体
选用配方为：烧结刚玉(平均粒度0.1mm)∶石英砂(平均粒度0.1mm)∶煤焦炭(平均粒度0.1mm)∶绿SiC(平均粒度0.1mm)＝51∶18∶30∶1(质量比)，进行称量配料，在球磨罐中干式混合，得到混合料。将混合料装入石墨坩埚中，石墨坩埚放入电炉中，在CO分压为0.78、Ar气分压为0.22的保护气氛中2000℃加热(保护气体总压1大气压，流量1l/min)，保温3小时，冷却后，除去上表面杂质富集层，即得到长宽尺寸平均150μm，厚度平均4μm的片状铝硅碳粉体，Al4SiC4含量为99.2％。

Claims (9)

1.一种铝硅碳片状粉体的制备方法，包括下述步骤：
1）按照下述质量百分比称取原料：Al2O3原料45-60%、SiO2原料10%-20%、碳原料25-40%和SiC原料1-4%，将所述原料混合，得混合料；
2）将所述混合料在CO和Ar混合气氛中，于1900-2200℃加热2-5小时，冷却后，除去产物表面的杂质层，即得到铝硅碳片状粉体；所述混合气氛的总压力为1个大气压。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：步骤2）中所述CO和Ar混合气氛中CO和Ar的分压比为（0.5-0.9）：(0.1-0.5)。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：步骤1）中所述混合在球磨罐中进行。
4.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：所述Al2O3原料的粒度为0.01-1mm；所述SiO2原料的粒度为0.01-1mm；所述碳原料的粒度为0.01-1mm；所述SiC原料的粒度为0.1-1mm。
5.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：所述Al2O3原料中Al2O3的质量百分含量≥99%；所述Al2O3原料选自下述任意一种：烧结刚玉、电熔刚玉和Al2O3细粉。
6.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：所述SiO2原料中SiO2的质量百分含量≥99%；所述SiO2原料为石英砂。
7.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：所述碳原料中固定碳的质量百分含量≥87%，挥发分的质量百分含量≤12%，灰分的质量百分含量≤1%；所述碳原料选自下述任意一种：石墨、炭黑、石油焦炭和煤焦炭。
8.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：所述SiC原料中SiC的质量百分含量≥98%，Si与SiO2的质量百分含量之和≤1%，游离碳的质量百分含量≤1%；所述SiC原料为黑碳化硅或绿碳化硅。
9.根据权利要求1-8中任一所述的方法，其特征在于：所述铝硅碳片状粉体的长宽尺寸为50～200μm，厚度为4～5μm。
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