CN102195004A - 有机电致发光元件和具有其的发光装置 - Google Patents
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Abstract
有机EL元件具有基板、第一电极、有机化合物层和第二电极。该第二电极具有基层和金属层,并且通过该第二电极来透射该有机EL元件中产生的光。该基层比该金属层更接近该基板并且是含有锂、氧和镁的混合层,而该金属层含有银并且具有5.0-20nm的范围内的厚度。
Description
技术领域
本发明涉及尽管使用银薄膜作为其电极之一也提供高发光效率的有机电致发光(EL)元件。本发明还涉及具有该有机EL元件的发光装置。
背景技术
有机EL元件具有两个电极和夹在这两个电极之间的有机化合物层。有机化合物层含有发光层,并且该发光层产生光。然后,光通过两个电极中的任一个(以下也称为光透射电极)发出。一些研究者已提出使用由银制成的薄膜作为光透射电极,原因在于银薄膜高度导电并且高度透射可见光。
但是,通常,具有20nm以下的厚度的银薄膜不是连续膜。不连续膜与连续膜相比电导率小并且由于局部表面等离波子共振诱发可见光的吸收而使对于可见光的透射率小。作为使用银薄膜遇到的该问题的解决方案,日本专利公开No.2008-171637公开了一种有机EL元件。在该有机EL元件中,将由非银金属基层和银或银合金薄膜构成的透明导电层合体用作一个电极,并且该基层的材料可以选自金、铝、铜、铟、锡和锌。
但是,认真研究该透明导电层合体的构成后,本发明人得到如下结论:该构成不能充分地减少由局部表面等离波子共振诱发的光吸收。
发明内容
为了解决该问题,本发明提供尽管使用银薄膜作为其电极之一也提供高发光效率的有机EL元件。
根据本发明的有机EL元件具有基板、第一电极、第二电极和有机化合物层。该有机化合物层放置在该第一电极和该第二电极之间并且含有发光层。该第二电极具有基层和在该基层上形成的金属层,并且通过该第二电极来透射该有机EL元件中产生的光。该基层比该金属层更接近该基板并且是含有锂、氧和镁的混合层,而该金属层含有银并且具有5.0-20nm的范围内的厚度。
如上构成,该有机EL元件甚至在低电压下也能够运转并且尽管使用银薄膜作为其电极之一也提供高发光效率。
由以下参照附图对示例性实施方案的说明,本发明进一步的特征将变得清楚。
附图说明
图1A和1B分别表示根据本发明的有机EL元件和具有其的发光装置。
图2表示对于参考例1和比较例1-4得到的波长对透射率的图。
图3A-3C表示对于参考例2-4得到的波长对透射率的图。
图4A-4D表示对于参考例5-8得到的波长对透射率的图。
图5表示对于根据参考例9和比较例5的只通过电子的元件(即,只允许电子从中流过的元件)得到的电子注入特性。
具体实施方式
以下参照附图对本发明的一些实施方案详细说明。
第一实施方案
图1A是根据本发明的有机EL元件的横截面示意图。从该图可以看到,该有机EL元件具有基板10、第一电极11、有机化合物层12和第二电极15。有机化合物层12放置在第一电极11和第二电极15之间并且含有发光层。该有机EL元件具有“顶部发射”结构,其中通过比另一电极更远离基板10的电极,即第二电极15透射光。第二电极15具有基层13和在该基层13上形成的金属层14。基层13比金属层14更接近基板10并且是含有锂(Li)、氧(O)和镁(Mg)的混合层,而金属层14含有银(Ag)并且具有5.0-20nm的范围内的厚度。该构成在以下方面有利:金属层14上减小的局部表面等离波子共振以及因此减小的可见光的吸收使得有机EL元件能够保持足够高的透射率;基层13有效地调节从金属层14向有机化合物层12中的电子注入,使有机EL元件能够甚至在低电压下运转。
尽管未在图中示出,具有“底部发射”结构的有机EL元件,其中基板自身通过其透射光,也能够从本发明获益。如果使用底部发射结构,则在基板上形成第二电极,然后形成有机化合物层和第一电极。如上述构成中那样,第二电极具有基层和金属层,并且基层比金属层更接近基板。
回到对于本发明的第一实施方案的说明,金属层14是由纯银或银合金制成的薄膜(以下总称为银薄膜)。该金属层14中银的含有率(content ratio)优选等于或高于90体积%。例如,银薄膜,除了银以外,还含有少量(合计<10体积%)的钯(Pd)、铜(Cu)、镁(Mg)、金(Au)、和一些其他适当的金属。厚度优选在5.0-20nm的范围内,并且更优选在8.0-12nm的范围内。在金属层14的厚度落在任何这些范围中的情况下,有机EL元件能够高度地导电并且高度地透射可见光(波长:400-780nm)。
另一方面,基层13是含有氧化锂(Li2O)和镁(Mg)的混杂(混合)膜。对于镁,含有率优选在10体积%-50体积%的范围内,并且更优选在10体积%-30体积%的范围内,相对于基层13的总体积。
将Li2O与Mg的密度比定义为ρ1,将基层13中Mg的体积含有率定义为X(体积百分比),并且将基层13中Mg的重量含有率定义为Y(重量百分比)时,Y如下所示:Y=100/{1+ρ1(100/X-1)}。Li2O的密度为2.013g/cm3并且Mg的密度为1.738g/cm3;因此ρ1为1.158。如果X为10,则Y为8.75,如果X为50,则Y为46.33。因此,基层13中Mg的含有率的范围为10体积%-50体积%,对应于8.8重量%-46.3重量%,基层13中Mg的含有率的范围为10体积%-30体积%,对应于8.8重量%-27.0重量%。对于重量含有率,最末尾有效数字位是一位小数位。
将Li2O与Mg的摩尔比定义为ρ2,并且将基层13中Mg的摩尔含有率定义为Z(摩尔数百分比)时,Z如下所示:Z=100/{1+(ρ1/ρ2)(100/X-1)}(对于ρ1和X,参见上面)。Li2O的分子量为29.88并且Mg的分子量为24.31;因此ρ2为1.229,并且ρ1/ρ2为0.9423。如果X为10,则Z为10.55,并且如果X为50,则Z为51.49。因此,基层13中Mg的含有率范围为10体积%-50体积%,对应于10.6摩尔%-51.5摩尔%,并且基层13中Mg的含有率范围为10体积%-30体积%,对应于10.6摩尔%-31.3摩尔%。对于摩尔含有率,最末尾有效数字位是一位小数位。
因此,金属层14中银的含有率的条件可以如下所述改写:金属层14中银的含有率优选地等于或高于83.0重量%并且最优选地等于或高于90.0重量%。同样,金属层14中银的含有率优选地等于或高于92.4摩尔%并且最优选地等于或高于95.0摩尔%。
基层的厚度在2.0-20nm的范围内,优选在4.0-16nm的范围内,并且更优选在6.0-10nm的范围内。
在如上所述构成的基层13的情况下,与只是银薄膜的情况相比,第二电极15更透射波长比蓝光波长(450nm)长的光。基层13对第二电极15的透射率的这种保护效应的机理尚不清楚;但是,以下内容可能会解释该效应。
与锂(Li)相比镁需要较小的自由能用于氧化物形成。因此,在Li2O-Mg混合膜中,将Li2O的某部分化学还原以释放出锂原子,并且这些锂原子积聚在基层13的暴露表面或者其上形成金属层14的表面处。通常,锂原子容易与银原子键合。因此,在基层13的表面处积聚的锂原子充当核,在其周围金属层14的材料能够扩展。在基层13的表面中的核周围生长,由金属层14的材料形成的涂层均匀地覆盖基层13的整个表面,由此形成单一连续膜。作为以这种方式实现的金属层14的连续性的结果,在金属层14上局部表面等离波子共振得以减小,因此尽管其厚度小,金属层14也相对地不易吸收光。
锂原子的释放提供另一优势,即削弱对有机化合物层12的电子注入的壁垒,由此有助于从金属层14向有机化合物层12的电子注入。此外,与Li2O分子混合的镁原子提供导电路径;结果,尽管使用高度绝缘材料Li2O,也能够甚至在低电压下使有机EL元件运转。
顺便提及,镁可用任何碱土金属例如钙(Ca)或任何碱金属例如铯(Cs)替换。这些种类的金属可能具有与镁相同的效果。
基层13中,镁可以具有某种浓度梯度。例如,如果随着测定点接近金属层14,基层13中镁的浓度(体积百分比)变高,则与任何较深水平处相比,在基层13的表面处较多的锂原子可积聚。
接着,以下对该有机EL元件的其他主要部件进行说明。基板10可以是玻璃基板、塑料基板、或者某种其他适合的介电基板。此外,基板10可以是由基底基板、在该基底基板上形成的开关元件和在该开关元件上形成的绝缘层构成的层合体。该开关元件的实例是薄膜晶体管(TFT);其用作改变从有机EL元件发出的光的强度的开关。
第一电极11可以是高反射电极,例如,具有50-300nm范围内的厚度的金属膜,并且由铝(Al)、银(Ag)、钼(Mo)、钨(W)、镍(Ni)、铬(Cr)、或者这些金属中的一些或全部的合金制成。用于形成该金属膜的方法可以是任何已知的适当的方法例如气相沉积或溅射。第一电极11可在其光透射侧还具有透明且导电的氧化物层。这种透明且导电的氧化物层由氧化锡(SnO2)、氧化铟(In2O3)、氧化铟锡(ITO)、氧化铟锌(IZO)、或者某种其他透明且导电的氧化物制成,并且其厚度优选在5.0-100nm的范围内。应指出的是,这里术语“透明”意指导电氧化物层具有等于或高于40%的对于可见光的透射率。
除了发光层以外,有机化合物层12任选地含有功能层例如空穴注入层、空穴传输层、空穴阻挡层、电子注入层、电子传输层和电子阻挡层。这些功能层各自由任何已知适合的材料制成并且以适当的顺序堆叠。
第二电极15可具有在其上形成的附加层。在第二电极15上形成的附加层的实例包括上述的透明且导电的氧化物层、具有高折射率的有机化合物涂层、由氮化硅(SiN)制成的保护层等。
第二实施方案
以下对本发明的另一实施方案详细说明。如图1B中所示,该实施方案由发光装置表示。该发光装置具有几个像素1和用于控制从像素1发出的光的强度的机构,例如TFT,并且像素1均设置有根据本发明的有机EL元件。
该发光装置也可用作显示装置。该显示装置具有几个以矩阵配置的像素单元,并且每个像素单元可由几个不同颜色的像素,例如红色像素、绿色像素和蓝色像素构成。红色像素具有发红光的有机EL元件。根据本发明的发光装置具有红色像素、绿色像素和蓝色像素时,该发光装置中含有的像素1中的一些或全部可均设置有根据本发明的有机EL元件。
本文中术语“像素”表示能够控制从其发出的光的强度的独立且最小的单元,术语“像素单元”表示由两个或更多个不同颜色的像素构成并且作为各个像素的颜色的混合物以所需颜色发光的最小单元。
该实施方案中,根据本发明的有机EL元件可用于像素1中的一些或全部。换言之,根据该实施方案的发光装置可具有两种有机EL元件,根据本发明的有机EL元件和已知的有机EL元件。这样的发光装置能够控制两种有机EL元件之间的比例并因此能够具有任何所需的发光特性。
在这些具有两种有机EL元件的发光装置中,根据本发明的有机EL元件以及已知的有机EL元件可规则地或无规地配置。
此外,像素1可均具有光透射促进装置(light-transmissionpromoter),即改善通过像素1的光透射效率的元件。这种光透射促进装置可用于全部像素1中或者用于一些选择的像素1中。
根据本发明的发光装置能够用于各种用途,包括照明器、打印机头、曝光装置、显示器背光等。如果将根据本发明的发光装置用作如上所述的显示装置,用途的实例包括电视系统、个人电脑屏、摄像装置的背屏、移动电话屏、便携游戏机屏、便携音频播放器屏、PDA(个人数字助理)屏、汽车导航系统屏等。
实施例
参考例1
首先,在一些试样中测定透射率。每个试样制备为:在基板上放置的根据本发明的有机EL元件的第二电极,即基层和金属层的层合体。
参考例1包括两个试样。这两个试样均由在玻璃基板上堆叠的Li2O-Mg混合膜(基层)和银薄膜(金属层)构成,但在基层中镁的含有率(体积百分比)上彼此不同。
用于制备这些试样的程序如下。首先,在以下用于不同组成的两种混合膜的两组条件下通过气相沉积在两块玻璃基板上共沉积Li2O和镁:对于两种混合膜,Li2O和镁的总沉积速度:对于一种,基层中镁的含有率:10体积%,对于另一种,基层中镁的含有率:50体积%;对于两种混合膜,靶厚度:10nm。更具体地,对于基层中以10体积%含有镁的混合膜,将Li2O的沉积速度设定在并且将镁的沉积速度设定在在这些混合膜的形成过程中,将使用的气相沉积室内的真空度保持在2×10-5-8×10-5Pa的范围内。然后,以设定在的成膜速度在每个得到的结构体上将银薄膜形成为10nm的厚度。然后将产物放置在氮气氛中,然后分别用玻璃片覆盖并且用环氧树脂粘合剂密封;以这种方式,保护银薄膜免受空气氧化。
比较例1
通过与参考例1中相同的程序来制备试样,不同之处在于省略了基层。换言之,在玻璃基板上只将银薄膜形成为10nm的厚度。
比较例2
通过与参考例1中相同的程序来制备试样,不同之处在于基层不含镁。换言之,基层为以设定在的成膜速度在玻璃基板上形成为10nm厚度的Li2O膜。
比较例3
以与参考例1中相同的程序来制备试样,不同之处在于基层由两个独立的膜构成。更具体地,以设定在的成膜速度在玻璃基板上将Li2O膜形成为10nm的厚度,然后以设定在的成膜速度在该Li2O膜上将镁膜形成为1.0nm的厚度。
比较例4
透射率的测定
对得到的试样进行透射率的测定。使用的分析仪是Ubest V-560分光光度计(JASCO Corporation),并且使用的参比是只用玻璃片覆盖并密封的玻璃基板。该玻璃基板来自与参考例1和比较例1-4中使用的那些相同的批次。图2表示对于参考例1和比较例1-4得到的波长对透射率的图。
如从图2中看到那样,参考例1的试样与比较例1-4的那些相比显示出较好的透射率值。
参考例2
然后,在另一组试样中测定透射率。这些试样还含有有机化合物层;每个试样制备为:在基板上形成的有机化合物层上放置的根据本发明的有机EL元件的第二电极,即基层和金属层的层合体。
参考例2包括一系列五个试样和另一试样。这五个试样全部由在玻璃基板上堆叠的有机化合物膜(有机化合物层)、Li2O-Mg混合膜(基层)和银薄膜(金属层)构成,但在基层中镁的含有率(体积百分比)上彼此不同。剩余的一个不具有基层;其由玻璃基板上堆叠的有机化合物层和银薄膜构成。
用于制备这些试样的程序如下。首先,以设定在的成膜速度在六块玻璃基板的每一块上由化合物1(如下所示)将有机化合物膜形成为20nm的厚度。然后,在五块玻璃基板上形成Li2O-Mg混合膜,其余一块用于不具有基层的试样,基层中镁的含有率设定在0体积%、10体积%、30体积%、50体积%或70体积%。对于这五个试样,混合膜的靶厚度全部为2.0nm,并且以与参考例1中相同的方式设定Li2O和镁的沉积速度。然后,将包括不具有基层的结构体的全部得到的结构体均用银薄膜涂布。以设定在的成膜速度将该银薄膜形成为10nm的厚度。然后将产物放置在氮气氛中,然后分别用玻璃片覆盖并使用环氧树脂粘合剂密封。
参考例3
通过与参考例2中相同的程序并且在相同的条件(包括基层中Mg的含有率)下制备六个试样,不同之处在于将基层的靶厚度设定在4.0nm。
参考例4
通过与参考例2中相同的程序并且在相同的条件(包括基层中Mg的含有率)下制备六个试样,不同之处在于将基层的靶厚度设定在6.0nm。
参考例5
通过与参考例2中相同的程序并且在相同的条件(包括基层中Mg的含有率)下制备六个试样,不同之处在于将基层的靶厚度设定在8.0nm。
参考例6
通过与参考例2中相同的程序并且在相同的条件(包括基层中Mg的含有率)下制备六个试样,不同之处在于将基层的靶厚度设定在10nm。
参考例7
通过与参考例2中相同的程序并且在相同的条件(包括基层中Mg的含有率)下制备六个试样,不同之处在于将基层的靶厚度设定在16nm。
参考例8
通过与参考例2中相同的程序并且在相同的条件(包括基层中Mg的含有率)下制备六个试样,不同之处在于将基层的靶厚度设定在20nm。
透射率的测定
以与参考例1和比较例1-4的那些相同的方式对得到的试样进行透射率的测定。图3A-3C和4A-4D分别表示对于参考例2-4和5-8得到的波长对透射率的图。
图3A-3C表示对于参考例2-4,每个试样(金属层与或无基层)的透射率与基层中镁的含有率(体积百分比)的依存关系,和图4A-4D表示对于参考例5-8的相同信息。在基层的厚度为4.0nm、6.0nm、8.0nm、10nm或16nm的参考例中,当基层中镁的含有率为10体积%、30体积%或50体积%时,具有基层的试样与不具有基层的试样相比更透射波长比蓝光波长(450nm)长的光。就基层的厚度为4.0nm、6.0nm、8.0nm或10nm的参考例而言,当基层中镁的含有率为10体积%、30体积%或50体积%时,具有基层的试样与不具有基层的试样相比甚至更透射波长比蓝光波长(450nm)短的光。此外,就基层的厚度为6.0nm、8.0nm或10nm的参考例而言,当基层中镁的含有率为10体积%、30体积%或50体积%时,具有基层的试样高度透射整个可见范围的光。
应指出的是,基层中镁的含有率为70体积%的试样的透射率不足。这可能是因为高浓度的镁原子吸收相当大量的光。
参考例9
然后,在另一组试样中确定电子注入特性。每个试样制备为:在基板上形成的有机化合物层上放置的根据本发明的有机EL元件的第二电极,即基层和金属层的层合体。
参考例9包括两个试样。这两个试样均由图案化的ITO-玻璃基板上堆叠的有机化合物膜(有机化合物层)、Li2O-Mg混合膜(基层)和银薄膜(金属层)构成,但在基层中镁的含有率(体积百分比)上彼此不同。
用于制备这些试样的程序如下。首先,以设定在的成膜速度在两块图案化的ITO-玻璃基板的每一块上由化合物1(如上所示)将有机化合物膜形成为50nm的厚度。然后,在以下用于不同组成的两种混合膜的两组条件下在每个得到的结构体上形成Li2O-Mg混合膜:对于两种混合膜,Li2O和镁的总沉积速度:对于一种,基层中镁的含有率:10体积%,对于另一种,基层中镁的含有率:50体积%;对于两种混合膜,靶厚度:4.0nm。然后,以设定在的成膜速度在每个产物上将银薄膜形成为10nm的厚度;以这种方式,得到了两个只通过电子的元件。将得到的只通过电子的元件放置在填充有氮气的手套箱中,然后分别用含有干燥剂的玻璃片覆盖并且使用环氧树脂粘合剂密封。
比较例5
通过与参考例9中相同的程序来制备三个试样,不同之处在于基层不含镁并且具有不同的厚度。换言之,基层为以设定在的成膜速度在图案化的ITO-玻璃基板上形成为2.0nm、4.0nm或10nm的厚度的Li2O膜。
电子注入特性的确定
以基板(ITO)作为阳极并且以金属层(银)作为阴极对得到的只通过电子的元件外加电压,并且测定产生的电流。图5表示对于参考例9和比较例5得到的电压对电流密度的图。从这些图中可以看到,参考例9的只通过电子的元件均显示出有利的电子注入特性并且与比较例5的那些相比能够在较低的电压下运转,比较例5中基层是不合镁的Li2O膜。这可能是因为镁将某部分的Li2O化学还原以释放出锂原子,由此将基层与有机化合物层之间存在的对抗电子注入的壁垒削弱。应指出的是,基层为厚度4.0nm的Li2O膜的只通过电子的元件与其他元件相比需要较高的电压以运转。此外,尽管在图5中没有示出,在基层为厚度10nm的Li2O膜的只通过电子的元件中没有检测到电流。这些结果也与如下假设一致:与Li2O分子混合的镁原子提供导电路径。
实施例1
以下详细说明根据本发明的有机EL元件。该有机EL元件是发蓝光并且具有与图1中所示类似的构成的顶部发射有机EL元件。
用于制造该有机EL元件的程序如下所述。首先,将玻璃基板10涂以第一电极11。该第一电极11是铝合金膜和氧化铟锡(IZO)膜的层合体。首先通过溅射由铝(Al)和钕(Nd)的合金形成铝合金膜到100nm的厚度,然后通过溅射形成IZO膜到40nm的厚度。
然后,形成有机化合物层12。用于该有机化合物层12的形成的具体方法如下所述:作为具有90nm厚度的化合物2(如下所示)的膜,形成第一空穴传输层,然后作为具有10nm厚度的化合物3(如下所示)的膜,形成第二空穴传输层,然后分别以设定在和的沉积速度通过气相沉积将化合物4和5(如下所示)共沉积以设置具有35nm厚度的发光层,最后作为具有60nm厚度的化合物1(如上所示)的膜,通过气相沉积形成电子传输层。
然后,作为第二电极15的部件,在以下条件下作为Li2O-Mg混合膜形成基层13:Li2O的沉积速度:镁的沉积速度:靶厚度:4.0nm。从上述限定的沉积速度能够确定,基层13中镁的含有率为30体积%。然后,作为第二电极15的另一部件,以设定在的成膜速度,将金属层14形成为具有10nm厚度的银薄膜。
将得到的结构体放置在填充有氮气的手套箱中,然后用含有干燥剂的玻璃片覆盖并且使用环氧树脂粘合剂密封。
对得到的有机EL元件进行电流效率测定。当电流密度设定在10mA/cm2时,施加的电压为4.1V并且测定的电流效率为5.2cd/A,证明根据本发明实施例1的该有机EL元件甚至在低电压下也能够运转并且提供高发光效率。
尽管已参照示例性实施方案对本发明进行了说明,但应理解本发明并不限于所公开的示例性实施方案。下述权利要求的范围应给予最宽泛的解释以包括所有这样的变形以及等同的结构和功能。
Claims (11)
1.有机电致发光(EL)元件,包括:
基板;
第一电极;
第二电极;和
有机化合物层,其中:
该有机化合物层放置在该第一电极和该第二电极之间并且含有发光层;
该第二电极具有基层和在该基层上形成的金属层,并且通过该第二电极来透射该有机EL元件中产生的光;
该基层比该金属层更接近该基板并且是含有锂、氧和镁的混合层;和
该金属层含有银并且具有5.0-20nm的范围内的厚度。
2.根据权利要求1的有机EL元件,其中该基层中镁的含有率在10体积%-50体积%的范围内。
3.根据权利要求1的有机EL元件,其中该基层中镁的含有率在10体积%-30体积%的范围内。
4.根据权利要求1的有机EL元件,其中该基层中镁的含有率在8.8重量%-46.3重量%的范围内。
5.根据权利要求1的有机EL元件,其中该基层中镁的含有率在8.8重量%-27.0重量%的范围内。
6.根据权利要求1的有机EL元件,其中该基层中镁的含有率在10.6摩尔%-51.5摩尔%的范围内。
7.根据权利要求1的有机EL元件,其中该基层中镁的含有率在10.6摩尔%-31.3摩尔%的范围内。
8.根据权利要求1的有机EL元件,其中该基层具有4.0-16nm的范围内的厚度。
9.根据权利要求1的有机EL元件,其中该基层具有6.0-10nm的范围内的厚度。
10.发光装置,包括:
均设置有有机EL元件的多个像素,和
用于控制从该像素发出的光的强度的机构,其中:
该像素中的一些或全部设置有根据权利要求1-9任一项的有机EL元件。
11.根据权利要求10的发光装置,其中该像素包括红色像素、绿色像素和蓝色像素。
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